技術 改善された塗料接着性を有するポリマー組成物

0001

本発明は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）、ポリプロピレン組成物（Ｃ）を含む物品、および物品の塗料接着性を高めるためのポリプロピレン組成物（Ｃ）の使用に関する。

0002

自動車用途の分野において、ポリプロピレンのようなポリオレフィンは、必要とされる特定の目的に合わせることができるので、選択される材料である。例えば、異相ポリプロピレンは、良好な剛性と妥当な衝撃強さとを兼ね備えているので、自動車産業、例えばバンパー用途に広く使用されている。しかしながら、異相ポリプロピレン組成物から得られる成形物品の表面は、かなり滑らかであり、低い極性を有し、被覆材との相互作用のための好ましくない前提条件をもたらす。したがって、自動車部品のような要求の厳しい用途では、適切な塗料接着を確実にするために、接着促進剤（いわゆるプライマー）の塗布と同様に前処理が典型的に必要とされる。環境上および経済上の理由から、プライマーの使用を最小限に減らすこと、好ましくはプライマーの使用を完全に回避することが望ましい。

0003

従って、本発明の目的は、プライマーのような接着促進剤を適用する必要なしに、当業者が良好な剛性、良好な衝撃バランスおよび高い塗料接着性を有する成形物品を製造することを可能にする材料を提供することである。

0004

本発明の知見は、特定の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、特定のプラストマー（ＰＬ）および特定の無機充填剤（Ｆ）を含むポリプロピレン組成物（Ｃ）を提供することである。

0005

第１の態様において、本出願は、以下
化合物（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の総重量部に基づいて
（ａ）異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）５０〜９０重量部；
（ｂ）プラストマー（ＰＬ）２〜２５重量部；および
（ｃ）無機充填剤（Ｆ）８〜２５重量部
を含み、
ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて少なくとも２２重量％のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の量を有し、
ポリプロピレン組成物（Ｃ）のキシレン可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）は、３．４ｄｌ／ｇ以下である、
ポリプロピレン組成物（Ｃ）を対象とする。

0006

別の態様では、本出願は、以下
化合物（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の総重量部に基づいて
（ｄ）異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）６０〜８５重量部；
（ｅ）プラストマー（ＰＬ）５〜１５重量部；および
（ｆ）無機充填剤（Ｆ）１０〜２０重量部
を含み、
ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて少なくとも２２重量％のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の量を有し、
ポリプロピレン組成物（Ｃ）のキシレン可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）は、３．３ｄｌ／ｇ以下である、
ポリプロピレン組成物（Ｃ）を対象とする。

0007

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、
（ａ）少なくとも５ｇ／１０分、例えば５〜５０ｇ／１０分の範囲の、ＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）；
および／または
（ｂ）少なくとも８００ＭＰａ、例えば８００〜２０００ＭＰａの範囲の、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定した引張係数；
および／または
（ｃ）７０％以下、例えば１０〜７０％の範囲の、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定した引張破断点伸び；
および／または
（ｄ）少なくとも１０ｋＪ／ｍ２、例えば１０〜８０ｋＪ／ｍ２の範囲の、ＩＳＯ １７９−１ｅＡ：２０００に従って＋２３℃で測定したシャルピー衝撃強さ（ＮＩＳ＋２３）
を有してもよい。

0008

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、
異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）および異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）の総重量部に基づいて、
（ａ）第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）５〜４９重量部、および
（ｂ）第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）５１〜９５重量部
を含んでもよく、
第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）と、ＩＳＯ １１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）において異なる。

0009

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）および異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、一緒になって式（Ｉ）を満たすことができる：
ＭＦＲ［ＨＥＣＯ２］／ＭＦＲ［ＨＥＣＯ１］＞１．０ （Ｉ）；
式中、
ＭＦＲ［ＨＥＣＯ２］は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）のＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）であり、
ＭＦＲ［ＨＥＣＯ１］は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）のＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）である。

0010

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）のＩＳＯ １１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）は、４０ｇ／１０分以下、例えば５〜４０ｇ／１０分の範囲であってもよく、および／または異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）のＩＳＯ １１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）は、少なくとも６ｇ／１０分、例えば６〜５０ｇ／１０分の範囲であってもよい。

0011

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）および異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）を含むことができ、
（ａ１）異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）の重量に基づいて１０〜５５重量％の範囲のキシレン低温可溶性画分を含むことができ；
（ａ２）異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分は、３０〜６５ｍｏｌ％の範囲の量でＣ２および／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンから誘導可能なコモノマー単位を含むことができ；
（ａ３）異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分は、４．０ｄｌ／ｇ以下の固有粘度（ＩＶ）を有することができ；
ならびに／あるいは
（ｂ１）異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）の重量に基づいて１０〜５５重量％の範囲のキシレン低温可溶性画分を含むことができ；
（ｂ２）異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分は、３０〜６５ｍｏｌ％の範囲の量で、Ｃ２および／またはＣ４〜Ｃ１２α−オレフィンから誘導可能なコモノマー単位を含むことができ；
（ｂ３）異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分は、３．５ｄｌ／ｇ以下の固有粘度（ＩＶ）を有することができる。

0012

プラストマー（ＰＬ）は、エチレンおよび少なくとも１つのＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位を含むエラストマーエチレンコポリマー（ＥＣ）であり得る。

0013

プラストマー（ＰＬ）は、
（ａ）０．１〜５．０ｇ／１０分の範囲のＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ（１９０℃）；
および／または
（ｂ）８３０〜８９０ｋｇ／ｍ３の範囲の密度；
および／または
（ｃ）７０〜９９ｍｏｌ％の範囲のエチレン含有量
を有する、エチレンおよび１−オクテンから誘導可能な単位からなるエラストマーエチレンコポリマー（ＥＣ）であってもよい。

0014

無機充填剤（Ｆ）は、鉱物充填剤であってもよい。

0015

無機充填剤（Ｆ）は、中央粒子径（Ｄ５０）が５．０μｍ以下のタルクであってもよい。

0016

無機充填剤（Ｆ）は、カットオフ粒子径（Ｄ９５）が８．０μｍ以下のタルクであってもよい。

0017

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて２．５重量％を超える量の、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）およびプラストマー（ＰＬ）以外の他のポリマーを含まなくてもよい。

0018

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）およびプラストマー（ＰＬ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）中に存在する唯一のポリマーであり得る。

0019

第２の態様において、本出願は、上記のポリプロピレン組成物（Ｃ）を含む物品を対象とする。

0020

第３の態様において、本出願は、上記のような成形物品の塗料接着性を高めるための、上記のようなポリプロピレン組成物（Ｃ）の使用に関する。

0021

以下に、ポリプロピレン組成物（Ｃ）およびポリプロピレン組成物（Ｃ）を含む物品を、より詳細に記載する：

0022

ポリプロピレン組成物（Ｃ）
ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）および無機充填剤（Ｆ）を含む。

0023

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）および無機充填剤（Ｆ）の総重量部に基づいて、５０〜９０重量部、好ましくは６５〜８５重量部、より好ましくは７０〜８０重量部の量で異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）を含むことが理解される。

0024

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）および無機充填剤（Ｆ）の総重量部に基づいて、２〜２５重量部、好ましくは５〜１５重量部、より好ましくは７〜１２重量部の量でプラストマー（ＰＬ）を含むことが理解される。

0025

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）および無機充填剤（Ｆ）の総重量部に基づいて、８〜２５重量部、好ましくは１０〜２０重量部、より好ましくは１３〜１８重量部の量で無機充填剤（Ｆ）を含むことが理解される。

0026

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）、および無機充填剤（Ｆ）の総重量部に対して、５０〜９０重量部の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、２〜２５重量部のプラストマー（ＰＬ）、および８〜２５重量部の無機充填剤（Ｆ）を含む。

0027

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）、および無機充填剤（Ｆ）の総重量部に対して、６５〜８５重量部の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、５〜１５重量部のプラストマー（ＰＬ）、および１０〜２０重量部の無機充填剤（Ｆ）を含む。

0028

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）、および無機充填剤（Ｆ）の総重量部に対して、７０〜８０重量部の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、７〜１２重量部のプラストマー（ＰＬ）、および１３〜１８重量部の無機充填剤（Ｆ）を含む。

0029

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて、５０〜９０重量％の範囲の量の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、２〜２５重量％の範囲の量のプラストマー（ＰＬ）、および８〜２５重量％の範囲の量の無機充填剤（Ｆ）を含む。

0030

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて、６５〜８５重量％の範囲の量の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、５〜１５重量％の範囲の量のプラストマー（ＰＬ）、および１０〜２０重量％の範囲の量の無機充填剤（Ｆ）を含む。

0031

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、７０〜８０重量％の範囲の量の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、７〜１２重量％の範囲の量のプラストマー（ＰＬ）、および１３〜１８重量％の範囲の量の無機充填剤（Ｆ）を含む。

0032

ポリプロピレン組成物を加工するために、特にポリプロピレン組成物が成形物品、例えば射出成形物品の製造において適用される場合、ポリプロピレン組成物は、十分なメルトフローレートを示すべきである。

0033

したがって、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が、少なくとも５ｇ／１０分、好ましくは少なくとも８ｇ／１０分、さらにより好ましくは少なくとも１１ｇ／１０分、例えば５〜５０ｇ／１０分の範囲、好ましくは８〜２５ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは１１〜１５の範囲であることが理解される。

0034

特定の固有粘度を有する特定の量のキシレン低温可溶性画分を有する異相プロピレンコポリマーを提供する場合、異相プロピレンコポリマー、プラストマーおよび無機充填剤を含むポリプロピレン組成物の塗料接着性が改善され得ることが、本発明の発見である。

0035

したがって、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて、少なくとも２２重量％、好ましくは少なくとも２５重量％、より好ましくは少なくとも３０重量％、例えば２２〜４５重量％の範囲、好ましくは２５〜４０重量％の範囲、より好ましくは３０〜３５重量％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の量を有することが理解される。

0036

さらに、ポリプロピレン組成物（Ｃ）のキシレン可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）は、３．４ｄｌ／ｇ以下、好ましくは３．３ｄｌ／ｇ以下、より好ましくは３．２ｄｌ／ｇ以下、例えば２．０〜３．４ｄｌ／ｇの範囲、好ましくは２．５〜３．３ｄｌ／ｇの範囲、より好ましくは２．５〜３．２ｄｌ／ｇの範囲であることが理解される。

0037

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて２２〜４５重量％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の量を有し、キシレン可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）は、２．５〜３．３ｄｌ／ｇの範囲である。

0038

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて２５〜４０重量％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の量を有し、キシレン可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）は、２．５〜３．２ｄｌ／ｇの範囲である。

0039

さらに、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、適用の意図された分野の要件に十分な機械的特性を示すべきである。特に、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、十分な剛性および衝撃挙動を示すべきである。

0040

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定した引張係数が、少なくとも８００ＭＰａ、好ましくは少なくとも１０００ＭＰａ、より好ましくは少なくとも１３００ＭＰａ、例えば８００〜２０００ＭＰａの範囲、好ましくは１０００〜１８００ＭＰａの範囲、より好ましくは１３００〜１６５０ＭＰａの範囲であることが理解される。

0041

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定された降伏点引張強さが、少なくとも５ＭＰａ、好ましくは少なくとも１０ＭＰａ、より好ましくは少なくとも１５ＭＰａ、例えば５〜５０ＭＰａの範囲、好ましくは１０〜３０ＭＰａの範囲、より好ましくは１５〜２５ＭＰａであることが理解される。

0042

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定された破断点引張応力が、少なくとも５ＭＰａ、好ましくは少なくとも８ＭＰａ、より好ましくは少なくとも１０ＭＰａ、例えば５〜５０ＭＰａの範囲、好ましくは８〜２０ＭＰａの範囲、より好ましくは１０〜１５ＭＰａの範囲であることが理解される。

0043

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定された破断点引張伸びが７０％以下、好ましくは６０％以下、より好ましくは５０％以下、例えば１０〜７０％の範囲、好ましくは２０〜６０％の範囲、より好ましくは３０〜５０％の範囲であることが理解される。

0044

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ １７９−１ｅＡ：２０００に従って＋２３℃で測定したシャルピー衝撃強さ（ＮＩＳ＋２３）が、少なくとも１０ｋＪ／ｍ２、好ましくは少なくとも１５ｋＪ／ｍ２、より好ましくは少なくとも２５ｋＪ／ｍ２、例えば１０〜８０ｋＪ／ｍ２の範囲、好ましくは１５〜６０ｋＪ／ｍ２の範囲、より好ましくは２５〜５５ｋＪ／ｍ２の範囲であることが理解される。

0045

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ １７９−１ｅＡ：２０００に従って−２０℃で測定したシャルピー衝撃強さ（ＮＩＳ−２０）が、少なくとも２ｋＪ／ｍ２、好ましくは少なくとも５ｋＪ／ｍ２、より好ましくは少なくとも７ｋＪ／ｍ２、例えば２〜２０ｋＪ／ｍ２の範囲、好ましくは５〜１５ｋＪ／ｍ２の範囲、より好ましくは７〜１２ｋＪ／ｍ２の範囲であることが理解される。

0046

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定された引張係数が８００〜２０００ＭＰａの範囲であり、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定された破断点引張応力が５〜５０ＭＰａの範囲であり、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定された破断点引張伸びが１０〜７０％の範囲であり、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定された降伏点引張強さが５〜５０ＭＰａの範囲であり、ＩＳＯ １７９−１ｅＡ：２０００に従って＋２３℃で測定されたシャルピー衝撃強さ（ＮＩＳ＋２３）が１０〜８０ｋＪ／ｍ２の範囲であり、ＩＳＯ １７９−１ｅＡ：２０００に従って−２０℃で測定されたシャルピー衝撃強さ（ＮＩＳ−２０）が２〜２０ｋＪ／ｍ２の範囲である。

0047

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定された引張係数が１０００〜１８００ＭＰａの範囲であり、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定された破断点引張応力が８〜２０ＭＰａの範囲であり、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定された破断点引張強さが２０〜６０％の範囲であり、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定された降伏点引張強さが１０〜３０ＭＰａの範囲であり、ＩＳＯ １７９−１ｅＡ：２０００に従って＋２３℃で測定されたシャルピー衝撃強さ（ＮＩＳ＋２３）が１５〜６０ｋＪ／ｍ２の範囲であり、およびＩＳＯ １７９−１ｅＡ：２０００に従って−２０℃で測定されたシャルピー衝撃強さ（ＮＩＳ−２０）が５〜１５ｋＪ／ｍ２の範囲である。

0048

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定される引張係数が１３００〜１６５０ＭＰａの範囲であり、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定される破断点引張応力が１０〜１５ＭＰａの範囲であり、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定される破断点引張伸びが３０〜５０％の範囲であり、ＩＳＯ ５２７−２に従って測定される降伏点引張強さが１５〜２５ＭＰａの範囲であり、ＩＳＯ １７９−１ｅＡ：２０００に従って＋２３℃で測定されるシャルピー衝撃強さ（ＮＩＳ＋２３）が２５〜５５ｋＪ／ｍ２の範囲であり、およびＩＳＯ １７９−１ｅＡ：２０００に従って−２０℃で測定されるシャルピー衝撃強さ（ＮＩＳ−２０）が７〜１２ｋＪ／ｍ２の範囲である。

0049

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）およびプラストマー（ＰＬ）以外の他のポリマーを、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて、１０重量％を超える量、好ましくは５重量％を超える量、より好ましくは２．５重量％を超える量、さらにより好ましくは０．８重量％を超える量で含まなくてもよい。

0050

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）およびプラストマー（ＰＬ）以外の他のポリマーを、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて、１０重量％を超える量、好ましくは５重量％を超える量、より好ましくは２．５重量％を超える量、さらにより好ましくは０．８重量％を超える量で含まない。

0051

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）およびプラストマー（ＰＬ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）中に存在する唯一のポリマーである。

0052

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）および無機充填剤（Ｆ）からなる。

0053

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）
ポリプロピレン組成物は、必然的に異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）を含む。

0054

「異位相」という表現は、少なくとも１つのエラストマーがマトリックス中に（微細に）分散されていることを示す。言い換えれば、少なくとも１つのエラストマーは、マトリックス中に介在物を形成する。したがって、マトリックスは、マトリックスの一部ではない（微細に）分散された介在物を含有し、前記介在物は、少なくとも１つのエラストマーコポリマーを含有する。用語「介在物」は、好ましくは、マトリックスおよび介在物が、異相プロピレンコポリマー内で異なる相を形成することを示すものとする；前記介在物は、例えば、電子顕微鏡法または走査型力顕微鏡法のような高分解能顕微鏡法によって視認可能である。

0055

本明細書で定義されるように、異相プロピレンコポリマーは、ポリマー成分として、ポリプロピレンマトリックスおよび前記ポリプロピレンマトリックス中に分散されたエラストマーコポリマーのみを含む。

0056

したがって、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、以下を含み、好ましくは以下からなることが理解される。
（ａ）ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）ならびに
（ｂ）−プロピレンおよび
−エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィン、好ましくはエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０αオレフィン、より好ましくはエチレンのみ
から誘導可能な単位を含むエラストマーコポリマー（Ｅ）。

0057

ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）は、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ）またはプロピレンホモポリマー（ＨＰＰ）であってもよく、後者が特に好ましい。

0058

一実施形態では、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）は、プロピレンホモポリマー（ＨＰＰ）である。

0059

プロピレンホモポリマーという表現は、プロピレンホモポリマー（ＨＰＰ）の重量に基づいて、実質的に、すなわち９９．７重量％超、さらにより好ましくは少なくとも９９．８重量％のプロピレン単位からなるポリプロピレンに関する。好ましい実施形態では、プロピレンホモポリマー（ＨＰＰ）中ではプロピレン単位のみが検出可能である。

0060

ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）がプロピレンホモポリマー（ＨＰＰ）である場合、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）のコモノマー含有量は、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）の重量に基づいて、１．０重量％以下、好ましくは０．８重量％以下、より好ましくは０．５重量％以下、さらにより好ましくは０．２重量％以下であってもよい。

0061

ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）がランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ）である場合、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位、好ましくは、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから誘導可能な単位、より好ましくは、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンならびに／またはＣ４、Ｃ６および／もしくはＣ８α−オレフィンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれらからなることが理解される。

0062

ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレン、１−ブテンおよび／または１−ヘキセンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれらからなることが理解される。より具体的には、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ）は、プロピレンとは別に、エチレン、１−ブテンおよび／または１−ヘキセンから誘導可能な単位のみを含むことが理解される。

0063

一実施形態において、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ）は、プロピレンから誘導可能な単位およびエチレンから誘導可能な単位からなる。

0064

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の第２の成分は、エラストマーコポリマー（Ｅ）である。

0065

エラストマーコポリマー（Ｅ）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位、好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから誘導可能な単位、より好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンならびに／またはＣ４、Ｃ６および／もしくはＣ８α−オレフィンから誘導可能な単位を含むことができる。

0066

エラストマーコポリマー（Ｅ）は、共役ジエン、例えばブタジエン、または非共役ジエンから誘導可能な単位をさらに含んでもよい。適当な非共役ジエンは、使用する場合には、直鎖および分岐鎖非環式ジエン、例えば１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、３，７−ジメチル−１，６−オクタジエン、３，７−ジメチル−１，７−オクタジエン、ならびにジヒドロミルセンおよびジヒドロシメンの混合異性体、ならびに単環脂環式ジエン、例えば１，４−シクロヘキサジエン、１，５−シクロオクタジエン、１，５−シクロドデカジエン、４−ビニルシクロヘキセン、１−アリル−４−イソプロピリデンシクロヘキサン、３−アリルシクロペンテン、４−シクロヘキセンおよび１−イソプロペニル−４−（４−ブテニル）シクロヘキサンを含む。

0067

しかしながら、エラストマーコポリマー（Ｅ）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位、好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから誘導可能な単位、より好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンならびに／またはＣ４、Ｃ６および／もしくはＣ８α−オレフィンから誘導可能な単位からなることが好ましい。

0068

上記のように、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）および無機充填剤（Ｆ）の総重量部に基づいて、５０〜９０重量部、好ましくは６５〜８５重量部、より好ましくは７０〜８０重量部の量で、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）を含むことができる。

0069

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて、５０〜９０重量％の範囲の量で、好ましくは６５〜８５重量％の範囲の量で、より好ましくは７０〜８０重量％の範囲の量で、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）を含む。

0070

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、少なくとも１つのα核形成剤を含んでもよい。さらに、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、いかなるβ核形成剤も含まないことが好ましい。

0071

α核形成剤は、好ましくは、
（ｉ）モノカルボン酸およびポリカルボン酸の塩、例えば安息香酸ナトリウムまたはｔｅｒｔ−ブチル安息香酸アルミニウム、ならびに
（ｉｉ）ジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジベンジリデンソルビトール）およびＣ１〜Ｃ８−アルキル置換ジベンジリデンソルビトール誘導体、例えばメチルジベンジリデンソルビトール、エチルジベンジリデンソルビトールもしくはジメチルジベンジリデンソルビトール（例えば１，３：２，４ジ（メチルベンジリデン）ソルビトール）、または置換ノニトール誘導体、例えば１，２，３，−トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−Ｏ−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトール、ならびに
（ｉｉｉ）リン酸のジエステルの塩、例えばナトリウム２，２’−メチレンビス（４，６，−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスフェートまたはアルミニウム−ヒドロキシ−ビス［２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、ならびに
（ｉｖ）ビニルシクロアルカンポリマーおよびビニルアルカンポリマー、ならびに
（ｖ）これらの混合物
からなる群から選択される。

0072

このようなα核形成剤は市販されており、例えば、Ｈａｎｓ Ｚｗｅｉｆｅｌの「Ｐｌａｓｔｉｃ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」、第５版、２００１年に記載されている。

0073

好ましくは、α核形成剤は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、したがってポリプロピレン組成物（Ｃ）の一部である。異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）のα核形成剤含有量は、好ましくは、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の重量に基づいて５．０重量％までである。

0074

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、３０００ｐｐｍ以下、好ましくは２０００ｐｐｍ以下のα核形成剤を含むことが理解される。

0075

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、したがってポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ビニルシクロアルカン、例えばビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）、ポリマー、および／またはビニルアルカンポリマーをα核形成剤として含有する。

0076

ビニルシクロアルカン、例えばビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）、ポリマーおよび／またはビニルアルカンポリマーは、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の重量に基づいて、５００ｐｐｍ以下の量、好ましくは２００ｐｐｍ以下の量、例えば１〜２００ｐｐｍの範囲の量、好ましくは５〜１００ｐｐｍの範囲の量で異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）中に含まれることが理解される。

0077

したがって、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ビニルシクロアルカン；例えばビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）、ポリマーおよび／またはビニルアルカンポリマーを、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて、５００ｐｐｍ以下の量、好ましくは２００ｐｐｍ以下の量、例えば１〜２００ｐｐｍの範囲の量、好ましくは５〜１００ｐｐｍの範囲の量で含むことが理解される。

0078

好ましくは、ビニルシクロアルカンはビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）ポリマーであり、これはＢＮＴ技術によって異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）に、従ってポリプロピレン組成物（Ｃ）に導入される。

0079

ＢＮＴ技術に関しては、国際出願国際公開第９９／２４４７８号、国際公開第９９／２４４７９号、特に国際公開第００／６８３１５号が参照される。この技術によれば、触媒系、好ましくはチーグラー−ナッタプロ触媒は、特に特殊なチーグラー−ナッタプロ触媒、外部供与体および共触媒を含む触媒系の存在下でビニル化合物を重合することによって修飾することができ、このビニル化合物は下記式を有する：
ＣＨ２＝ＣＨ−ＣＨＲ３Ｒ４
式中、Ｒ３およびＲ４は一緒になって５員もしくは６員の飽和、不飽和もしくは芳香族環を形成するか、または独立して１〜４個の炭素原子を含むアルキル基を表す。変性触媒は、異相、すなわち異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の調製に使用される。重合したビニル化合物は、α−核形成剤として作用する。触媒の修飾工程におけるビニル化合物対固体触媒成分の重量比は、好ましくは５（５：１）まで、好ましくは３（３：１）まで、例えば０．５（１：２）〜２（２：１）の範囲である。最も好ましいビニル化合物は、ビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）である。

0080

核形成剤は、マスターバッチとして導入することができる。核形成剤、すなわち、好ましくはポリマー核形成剤、より好ましくはビニルシクロアルカン、例えばビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）、ポリマーおよび／またはビニルアルカンポリマー、さらにより好ましくはビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）ポリマーであるα核形成剤が、マスターバッチの形態で適用される場合、マスターバッチは、マスターバッチの重量に基づいて、５００ｐｐｍ以下、好ましくは２００ｐｐｍ以下の量、例えば１〜２００ｐｐｍの範囲、好ましくは５〜１００ｐｐｍの範囲の量で核形成剤を含むことが理解される。

0081

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、連続重合プロセス、すなわち、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）が少なくとも１つのスラリー反応器および任意に少なくとも１つの気相反応器で生成され、続いてエラストマーコポリマー（Ｅ）が少なくとも１つの気相反応器、好ましくは２つの気相反応器で生成される、当技術分野で知られている多段階プロセスで生成することができる。より正確には、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、少なくとも１つの反応器を含む少なくとも１つの反応器系中でポリプロピレンマトリックス（Ｍ）を製造し、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）を、少なくとも１つの反応器を含む後続の反応器系中に移すことによって得られ、エラストマープロピレンコポリマー（Ｅ）は、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）の存在下で製造する。

0082

しかしながら、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、ならびにその個々の成分（マトリックス相およびエラストマー相）は、異なるポリマータイプ、すなわち、それらが誘導可能な単位において互いに異なるポリマー、および／またはそれらの分子量、それらのコモノマー含有量、それらの低温可溶性（ＸＣＳ）画分の量、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分のそれらのコモノマー含有量、および／またはキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分のそれらの固有粘度（ＩＶ）において互いに異なるポリマーをブレンドすることによって製造することも可能である。

0083

好ましい実施形態では、プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、異なるポリマータイプをブレンドすることによって、好ましくは押出機中で異なるポリマータイプを溶融ブレンドすることによって調製される。

0084

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、多峰性であってもよく、特に、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）のマトリックス（Ｍ）および／またはエラストマーコポリマー（Ｅ）は、多峰性であってもよい。

0085

表現「多峰性」および「二峰性」は、ポリマーの様式、すなわち、その分子量の関数としての分子量分率のグラフであるその分子量分布曲線の形態、および／またはポリマー分率の分子量の関数としてのコモノマー含有量のグラフであるそのコモノマー含有量分布曲線の形態を指し、分布曲線は、少なくとも２つの別個のピークを示す。

0086

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、その分子量および／またはそのコモノマー含有量の観点から多峰性である。

0087

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、その分子量およびそのコモノマー含有量の観点から多峰性である。

0088

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）が、その分子量の観点からおよび／またはそのコモノマー含有量の観点から多峰性である場合、少なくともマトリックス（Ｍ）が、その分子量の観点から多峰性であることが好ましい。

0089

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は多峰性であり、マトリックス（Ｍ）は、その分子量の観点から多峰性である。

0090

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、第１のポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）および第１のポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）中に分散された第１のエラストマーコポリマー（Ｅ１）を含む第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）と、第２のポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）および第２のポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）中に分散された第２のエラストマーコポリマー（Ｅ２）を含む第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）とを含むことができる。

0091

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、第１のポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）および第１のポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）中に分散された第１のエラストマーコポリマー（Ｅ１）を含む第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）と、第２のポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）および第２のポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）中に分散された第２のエラストマーコポリマー（Ｅ２）を含む第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）とを含み、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）および異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、それらの分子量が互いに異なる。

0092

この場合、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）および異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、一緒になって式（Ｉ）、好ましくは式（Ｉｂ）、より好ましくは式（Ｉｃ）を満たすことが理解される：
ＭＦＲ［ＨＥＣＯ２］／ＭＦＲ［ＨＥＣＯ１］＞１．０ （Ｉ）；
５＞ＭＦＲ［ＨＥＣＯ２］／ＭＦＲ［ＨＥＣＯ１］＞１．０ （Ｉｂ）；
２．５＞ＭＦＲ［ＨＥＣＯ２］／ＭＦＲ［ＨＥＣＯ１］＞１．５ （Ｉｃ）
式中、
ＭＦＲ［ＨＥＣＯ２］は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）のＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）であり、
ＭＦＲ［ＨＥＣＯ１］は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）のＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）である。

0093

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、第１のポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）および第１のポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）中に分散された第１のエラストマーコポリマー（Ｅ１）を含む第１の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）と、第２のポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）および第２のポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）中に分散された第２のエラストマーコポリマー（Ｅ２）を含む第２の異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）とを含み、第１のポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）および第２のポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）は、それらの分子量が互いに異なる。

0094

この場合、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）のマトリックス相（Ｍ２）および異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）のマトリックス相（Ｍ１）は、一緒に、式（ＩＩ）、好ましくは式（ＩＩｂ）、より好ましくは式（ＩＩｃ）を満たすことが理解される：
ＭＦＲ［Ｍ２］／ＭＦＲ［Ｍ１］＞１．０ （ＩＩ）；
５＞ＭＦＲ［Ｍ２］／ＭＦＲ［Ｍ１］＞１．０ （ＩＩｂ）；
２．５＞ＭＦＲ［Ｍ２］／ＭＦＲ［Ｍ１］＞１．５ （ＩＩｃ）
式中、
ＭＦＲ［Ｍ２］は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）のマトリックス相（Ｍ２）のＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）であり、
ＭＦＲ［Ｍ１］は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）のマトリックス相（Ｍ１）のＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）である。

0095

言い換えれば、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）のポリプロピレンマトリックス（Ｍ）を形成する、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）のポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）と、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）のポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）との両方が、それらの分子量において互いに異なることが理解される。

0096

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）および異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）以外の他のポリマーを、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の重量に基づいて、１０重量％を超える量、好ましくは５重量％を超える量、より好ましくは２．５重量％を超える量、さらにより好ましくは０．８重量％を超える量で含まなくてもよい。

0097

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）および異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）以外の他のポリマーを、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の重量に基づいて、１０重量％を超える量、好ましくは５重量％を超える量、より好ましくは２．５重量％を超える量、さらにより好ましくは０．８重量％を超える量で含まない。

0098

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）および異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）中に存在する唯一のポリマーである。

0099

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）および異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）からなる。

0100

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）
異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の重量に基づいて、４９重量％以下の量で、好ましくは３５重量％以下の量で、より好ましくは３０重量％以下の量で、例えば５〜４９重量％の範囲の量で、好ましくは１０〜３５重量％の範囲の量で、より好ましくは２０〜３０重量％の範囲の量で、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）を含むことが理解される。

0101

上記のように、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、以下を含み、好ましくはそれからなることが理解される。
（ａ）ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）ならびに
（ｂ）−プロピレンおよび
−エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィン、好ましくはエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０αオレフィン、より好ましくはエチレンのみ
から誘導可能な単位を含むエラストマーコポリマー（Ｅ１）。

0102

ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）は、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ１）またはプロピレンホモポリマー（ＨＰＰ１）であってもよく、後者が特に好ましい。

0103

一実施形態では、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）は、プロピレンホモポリマー（ＨＰＰ１）である。

0104

ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）がプロピレンホモポリマー（ＨＰＰ１）である場合、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）のコモノマー含有量は、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）の重量に基づいて、１．０重量％以下、好ましくは０．８重量％以下、より好ましくは０．５重量％以下、さらにより好ましくは０．２重量％以下であってもよい。

0105

ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）がランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ１）である場合には、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ１）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位、好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから誘導可能な単位、より好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンならびに／またはＣ４、Ｃ６および／もしくはＣ８α−オレフィンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれからなることが理解される。

0106

ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ１）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレン、１−ブテンおよび／または１−ヘキセンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれらからなることが理解される。より具体的には、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ１）は、プロピレンとは別に、エチレン、１−ブテンおよび／または１−ヘキセンから誘導可能な単位のみを含むことが理解される。

0107

一実施形態において、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ１）は、プロピレンから誘導可能な単位およびエチレンから誘導可能な単位からなる。

0108

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）の第２の成分は、エラストマーコポリマー（Ｅ１）である。

0109

エラストマーコポリマー（Ｅ１）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位、好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから誘導可能な単位、より好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンならびに／またはＣ４、Ｃ６および／もしくはＣ８α−オレフィンから誘導可能な単位を含んでもよい。

0110

エラストマーコポリマー（Ｅ１）は、共役ジエン、例えばブタジエン、または非共役ジエンから誘導可能な単位をさらに含んでもよい。適当な非共役ジエンは、使用する場合には、直鎖および分岐鎖非環式ジエン、例えば１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、３，７−ジメチル−１，６−オクタジエン、３，７−ジメチル−１，７−オクタジエン、ならびにジヒドロミルセンおよびジヒドロシメンの混合異性体、ならびに単環脂環式ジエン、例えば１，４−シクロヘキサジエン、１，５−シクロオクタジエン、１，５−シクロドデカジエン、４−ビニルシクロヘキセン、１−アリル−４−イソプロピリデンシクロヘキサン、３−アリルシクロペンテン、４−シクロヘキセンおよび１−イソプロペニル−４−（４−ブテニル）シクロヘキサンを含む。

0111

しかしながら、エラストマーコポリマー（Ｅ１）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位、好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから誘導可能な単位、より好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンならびに／またはＣ４、Ｃ６および／もしくはＣ８α−オレフィンから誘導可能な単位からなることが好ましい。

0112

一実施形態では、エラストマーコポリマー（Ｅ１）は、プロピレンおよびエチレンから誘導可能な単位からなる。

0113

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、少なくとも１つのα核形成剤を含んでもよい。さらに、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、いかなるβ核形成剤も含まないことが好ましい。

0114

明らかに、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）と共に上記に提供される適切かつ好ましいα核形成剤に関する開示はまた、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）中に含まれ得るα核形成剤にも適用され、明確な参照がこの経過になされる。

0115

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）、ならびにその個々の成分（マトリックス相およびエラストマー相）は、異なるポリマータイプをブレンドすることによって製造することができる。

0116

しかし、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、連続重合プロセス、すなわち、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）が少なくとも１つのスラリー反応器および任意選択で少なくとも１つの気相反応器で生成され、続いてエラストマーコポリマー（Ｅ１）が少なくとも１つの気相反応器、好ましくは２つの気相反応器で生成される、当技術分野で知られている多段階プロセスで生成されることが理解される。より正確には、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、少なくとも１つの反応器を含む少なくとも１つの反応器系においてポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）を製造し、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）を、同様に少なくとも１つの反応器を含む後続の反応器系に移すことによって得られ、エラストマープロピレンコポリマー（Ｅ１）は、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）の存在下で製造される。

0117

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、連続重合プロセスで製造され、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）は、スラリー反応器（ＳＬ）および第１の気相反応器（ＧＰＲ１）を含む第１の反応器系で製造される。続いて、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）は、第２の気相反応器（ＧＰＲ２）および第３の気相反応器（ＧＰＲ３）を含む第２の反応器系に移され、エラストマーコポリマー（Ｅ１）は、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）の存在下で生成される。

0118

好ましい多段階プロセスは、例えば欧州特許第０ ８８７ ３７９号、国際公開第９２／１２１８２号、国際公開第２００４／０００８９９号、国際公開第２００４／１１１０９５号、国際公開第９９／２４４７８号、国際公開第９９／２４４７９号および国際公開第００／６８３１５号のような特許文献に記載されている、Ｂｏｒｅａｌｉｓ Ａ／Ｓ，Ｄｅｎｍａｒｋによって開発されたような「ループ気相」プロセス（ＢＯＲＳＴＡＲ（登録商標）技術として知られている）である。さらなる好適なスラリー気相法は、ＢａｓｅｌｌのＳｐｈｅｒｉｐｏｌ（登録商標）法である。

0119

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、触媒系の存在下で調製される。適切な触媒系は当業者に公知であり、必要に応じて選択されるが、チーグラー−ナッタ触媒系が適用されることが理解される。適切なチーグラー−ナッタ触媒系は、例えば、国際公開第２０１４／０２３６０３号、欧州特許第５９１２２４号、国際公開第２０１２／００７４３０号、欧州特許第２６１０２７１号、欧州特許第２６１０２７号および欧州特許第２６１０２７２号に記載されている。

0120

上記のように、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）と、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）中に分散されたエラストマーコポリマー（Ｅ１）とを含む。

0121

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）の重量に基づいて、５５〜８０重量％の範囲の量、好ましくは６０〜７０重量％の範囲の量でポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）を含むことが理解される。

0122

さらに、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、エラストマーコポリマー（Ｅ１）を、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）の重量に基づいて２０〜４５重量％の範囲の量、好ましくは３０〜４０重量％の範囲の量で含むことが理解される。

0123

上記のように、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）のメルトフローレートは、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の特性を決定する重要な因子である。ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が、１００ｇ／１０分以下、好ましくは８０ｇ／１０分以下、より好ましくは７０ｇ／１０分以下、さらにより好ましくは６０ｇ／１０分以下、例えば５．０〜１００ｇ／１０分の範囲、好ましくは１０〜８０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは２０〜７０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは４５〜６５ｇ／１０分の範囲であることが理解される。

0124

一実施形態では、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）は、プロピレンホモポリマー（ＨＰＰ１）である。

0125

一実施形態では、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が２０〜７０ｇ／１０分の範囲である。

0126

好ましい実施形態では、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ１）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が２０〜７０ｇ／１０分の範囲にあるプロピレンホモポリマー（ＨＰＰ１）である。

0127

異相ポリプロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が４０ｇ／１０分以下、好ましくは２５ｇ／１０分以下、より好ましくは１５ｇ／１０分以下、例えば１〜４０ｇ／１０分の範囲、好ましくは５〜２５ｇ／１０分の範囲、より好ましくは８〜１５ｇ／１０分の範囲であってもよい。

0128

異相ポリプロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、４０ｍｏｌ％以下、好ましくは３０ｍｏｌ％以下、より好ましくは２５ｍｏｌ％以下、例えば５〜４０ｍｏｌ％の範囲、好ましくは１０〜３０ｍｏｌ％の範囲、より好ましくは１５〜２５ｍｏｌ％の範囲の総コモノマー含有量を有してもよい。

0129

異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ１）は、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ１）の総重量に基づいて、５５重量％以下、好ましくは４５重量％以下、より好ましくは３８重量％以下、例えば１０〜５５重量％の範囲、好ましくは２０〜４５重量％の範囲、より好ましくは２５〜３８重量％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の含有量を有することができる。

0130

異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ１）は、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）が４．０ｄｌ／ｇ以下、好ましくは３．８ｄｌ／ｇ以下、より好ましくは３．６ｄｌ／ｇ以下、さらにより好ましくは３．５ｄｌ／ｇ以下、例えば２．０〜４．０ｄｌ／ｇの範囲、好ましくは２．５〜３．８ｄｌ／ｇの範囲、より好ましくは３．０〜３．６ｄｌ／ｇの範囲、さらにより好ましくは３．２〜３．５ｄｌ／ｇの範囲であってもよい。

0131

異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ１）は、６５ｍｏｌ％以下、好ましくは６ｍｏｌ％以下、より好ましくは５０ｍｏｌ％以下、例えば３０〜６５ｍｏｌ％の範囲、好ましくは３５〜６０重量％の範囲、より好ましくは４５〜５２ｍｏｌ％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分のコモノマー含有量を有することができる。

0132

一実施形態では、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ１）は、１．０〜４０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ １１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）と、５．０〜４０ｍｏｌ％の範囲の総コモノマー含有量と、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ１）の重量に基づいて１０〜５５重量％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の含有量と、２．０〜３．５ｄｌ／ｇの範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）と、３０〜６５ｍｏｌ％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分のコモノマー含有量とを有する。

0133

一実施形態では、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ１）は、５．０〜２５ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ １１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）と、１０〜３０ｍｏｌ％の範囲の総コモノマー含有量と、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ１）の重量に基づいて２０〜４５重量％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の含有量と、２．５〜３．４ｄｌ／ｇの範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）と、３５〜６０ｍｏｌ％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分のコモノマー含有量とを有する。

0134

一実施形態では、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ１）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が８．０〜１５ｇ／１０分の範囲であり、総コモノマー含有量が１０〜３０ｍｏｌ％の範囲であり、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の含有量が異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ１）の重量に基づいて２０〜４５重量％の範囲であり、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）が２．９〜３．２ｄｌ／ｇの範囲であり、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分のコモノマー含有量が３５〜６０ｍｏｌ％の範囲である。

0135

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）
異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の重量に基づいて、少なくとも５１重量％、好ましくは少なくとも６５重量％、より好ましくは少なくとも７０重量％；例えば５１〜９５重量％の範囲、好ましくは６５〜９０重量％の範囲、より好ましくは７０〜８０重量％の範囲の量で異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）を含むことが理解される。

0136

上記のように、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、以下を含み、好ましくは以下からなることが理解される。
（ａ）ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）ならびに
（ｂ）−プロピレンおよび
−エチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィン、好ましくはエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０αオレフィン、より好ましくはエチレンのみ
から誘導可能な単位を含むエラストマーコポリマー（Ｅ２）。

0137

ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）は、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ２）またはプロピレンホモポリマー（ＨＰＰ２）であってもよく、後者が特に好ましい。

0138

一実施形態では、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）は、プロピレンホモポリマー（ＨＰＰ２）である。

0139

ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）がプロピレンホモポリマー（ＨＰＰ２）である場合、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）のコモノマー含有量は、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）の重量に基づいて、１．０重量％以下、好ましくは０．８重量％以下、より好ましくは０．５重量％以下、さらにより好ましくは０．２重量％以下であってもよい。

0140

ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）がランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ２）である場合、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ２）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位、好ましくは、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから誘導可能な単位、より好ましくは、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンならびに／またはＣ４、Ｃ６および／もしくはＣ８α−オレフィンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれらからなることが理解される。

0141

ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ２）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレン、１−ブテンおよび／または１−ヘキセンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれらからなることが理解される。より具体的には、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ２）は、プロピレンとは別に、エチレン、１−ブテンおよび／または１−ヘキセンから誘導可能な単位のみを含むことが理解される。

0142

一実施形態において、ランダムプロピレンコポリマー（ＲＰＰ２）は、プロピレンから誘導可能な単位およびエチレンから誘導可能な単位からなる。

0143

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）の第２の成分は、エラストマーコポリマー（Ｅ２）である。

0144

エラストマーコポリマー（Ｅ２）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位、好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから誘導可能な単位、より好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンならびに／またはＣ４、Ｃ６および／もしくはＣ８α−オレフィンから誘導可能な単位を含むことができる。

0145

エラストマーコポリマー（Ｅ２）は、共役ジエン、例えばブタジエン、または非共役ジエンから誘導可能な単位をさらに含んでもよい。適当な非共役ジエンは、使用する場合には、直鎖および分岐鎖非環式ジエン、例えば１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、３，７−ジメチル−１，６−オクタジエン、３，７−ジメチル−１，７−オクタジエン、ならびにジヒドロミルセンおよびジヒドロシメンの混合異性体、ならびに単環脂環式ジエン、例えば１，４−シクロヘキサジエン、１，５−シクロオクタジエン、１，５−シクロドデカジエン、４−ビニルシクロヘキセン、１−アリル−４−イソプロピリデンシクロヘキサン、３−アリルシクロペンテン、４−シクロヘキセンおよび１−イソプロペニル−４−（４−ブテニル）シクロヘキサンを含む。

0146

しかしながら、エラストマーコポリマー（Ｅ２）は、プロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位、好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから誘導可能な単位、より好ましくはプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンならびに／またはＣ４、Ｃ６および／もしくはＣ８α−オレフィンから誘導可能な単位からなることが好ましい。

0147

一実施形態では、エラストマーコポリマー（Ｅ２）は、プロピレンおよびエチレンから誘導可能な単位からなる。

0148

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、少なくとも１つのα核形成剤を含んでもよい。さらに、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、いかなるβ核形成剤も含まないことが好ましい。

0149

明らかに、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）と共に上記に提供される適切かつ好ましいα核形成剤に関する開示はまた、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）中に含まれ得るα核形成剤にも適用され、明確な参照がこの経過になされる。

0150

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）、ならびにその個々の成分（マトリックス相およびエラストマー相）は、異なるポリマータイプをブレンドすることによって製造することができる。

0151

しかし、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、連続重合プロセス、すなわち、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）が少なくとも１つのスラリー反応器および任意選択で少なくとも１つの気相反応器で生成され、続いてエラストマーコポリマー（Ｅ２）が少なくとも１つの気相反応器、好ましくは２つの気相反応器で生成される、当技術分野で知られている多段階プロセスで生成されることが理解される。より正確には、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、少なくとも１つの反応器を含む少なくとも１つの反応器系においてポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）を製造し、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）を、同様に少なくとも１つの反応器を含む後続の反応器系に移すことによって得られ、エラストマープロピレンコポリマー（Ｅ２）は、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）の存在下で製造される。

0152

一実施形態では、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、連続重合プロセスで製造され、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）は、スラリー反応器（ＳＬ）および第１の気相反応器（ＧＰＲ１）を含む第１の反応器系で製造される。続いて、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）は、第２の気相反応器（ＧＰＲ２）および第３の気相反応器（ＧＰＲ３）を含む第２の反応器系に移され、エラストマーコポリマー（Ｅ２）は、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）の存在下で生成される。

0153

好ましい多段階プロセスは、例えば欧州特許第０ ８８７ ３７９号、国際公開第９２／１２１８２号、国際公開第２００４／０００８９９号、国際公開第２００４／１１１０９５号、国際公開第９９／２４４７８号、国際公開第９９／２４４７９号および国際公開第００／６８３１５号のような特許文献に記載されている、Ｂｏｒｅａｌｉｓ Ａ／Ｓ，Ｄｅｎｍａｒｋによって開発されたような「ループ気相」プロセス（ＢＯＲＳＴＡＲ（登録商標）技術として知られている）である。さらなる好適なスラリー気相法は、ＢａｓｅｌｌのＳｐｈｅｒｉｐｏｌ（登録商標）法である。

0154

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、触媒系の存在下で調製される。適切な触媒系は当業者に公知であり、必要に応じて選択されるが、チーグラー−ナッタ触媒系が適用されることが理解される。適切なチーグラー−ナッタ触媒系は、例えば、国際公開第２０１４／０２３６０３号、欧州特許第５９１２２４号、国際公開第２０１２／００７４３０号、欧州特許第２６１０２７１号、欧州特許第２６１０２７号および欧州特許第２６１０２７２号に記載されている。

0155

上記のように、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）と、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）中に分散されたエラストマーコポリマー（Ｅ２）とを含む。

0156

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）の重量に基づいて、５５〜８０重量％の範囲の量、好ましくは６０〜７０重量％の範囲の量でポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）を含むことが理解される。

0157

さらに、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、エラストマーコポリマー（Ｅ２）を、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）の重量に基づいて２０〜４５重量％の範囲の量、好ましくは３０〜４０重量％の範囲の量で含むことが理解される。

0158

上記のように、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）のメルトフローレートは、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の特性を決定する重要な因子である。ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が、少なくとも７０ｇ／１０分、好ましくは少なくとも８０、より好ましくは少なくとも９０ｇ／１０分、さらにより好ましくは少なくとも１００ｇ／１０分；例えば７０〜１８０ｇ／１０分の範囲、好ましくは８０〜１６０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは９０〜１５０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは１００〜１２５ｇ／１０分の範囲であることが理解される。

0159

一実施形態では、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）は、プロピレンホモポリマー（ＨＰＰ２）である。

0160

一実施形態では、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が９０〜１５０ｇ／１０分の範囲である。

0161

好ましい実施形態では、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ２）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が９０〜１５０ｇ／１０分の範囲にあるプロピレンホモポリマー（ＨＰＰ２）である。

0162

異相ポリプロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が少なくとも６ｇ／１０分、好ましくは少なくとも１６ｇ／１０分、より好ましくは少なくとも２１ｇ／１０分；例えば６〜５０ｇ／１０分の範囲、好ましくは１６〜４０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは２１〜３０ｇ／１０分の範囲であってもよい。

0163

異相ポリプロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、４０ｍｏｌ％以下、好ましくは３０ｍｏｌ％以下、より好ましくは２５ｍｏｌ％以下；例えば５〜４０ｍｏｌ％の範囲、好ましくは１０〜３０ｍｏｌ％の範囲、より好ましくは１５〜２５ｍｏｌ％の範囲の総コモノマー含有量を有してもよい。

0164

異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ２）は、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ２）の総重量に基づいて、５５重量％以下、好ましくは４５重量％以下、より好ましくは４０重量％以下；例えば１０〜５５重量％の範囲、好ましくは２０〜４５重量％の範囲、より好ましくは２５〜４０重量％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の含有量を有することができる。

0165

異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ２）は、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）が３．５ｄｌ／ｇ以下、好ましくは３．４ｄｌ／ｇ以下、より好ましくは３．３ｄｌ／ｇ以下、さらにより好ましくは３．２ｄｌ／ｇ以下；例えば２．０〜３．５ｄｌ／ｇの範囲、好ましくは２．５〜３．４ｄｌ／ｇの範囲、より好ましくは２．５〜３．３ｄｌ／ｇの範囲、さらにより好ましくは２．９〜３．２ｄｌ／ｇの範囲であってもよい。

0166

異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ２）は、６５ｍｏｌ％以下、好ましくは６０ｍｏｌ％以下、より好ましくは５０ｍｏｌ％以下；例えば３０〜６５ｍｏｌ％の範囲、好ましくは３５〜６０重量％の範囲、より好ましくは４５〜５５ｍｏｌ％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分のコモノマー含有量を有することができる。

0167

一実施形態では、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ２）は、６〜５０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ １１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）と、５〜４０ｍｏｌ％の範囲の総コモノマー含有量と、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ２）の重量に基づいて１０〜５５重量％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の含有量と、２．０〜３．５ｄｌ／ｇの範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）と、３０〜６５ｍｏｌ％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分のコモノマー含有量とを有する。

0168

一実施形態では、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ２）は、１６〜４０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ １１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）と、１０〜３０ｍｏｌ％の範囲の総コモノマー含有量と、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ２）の重量に基づいて２０〜４５重量％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の含有量と、２．５〜３．４ｄｌ／ｇの範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）と、３５〜６０ｍｏｌ％の範囲のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分のコモノマー含有量とを有する。

0169

一実施形態では、異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ２）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が２１〜３０ｇ／１０分の範囲であり、総コモノマー含有量が１５〜２５ｍｏｌ％の範囲であり、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の含有量が異相ポリプロピレン（ＨＥＣＯ２）の重量に基づいて２０〜４５重量％の範囲であり、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）が２．９〜３．２ｄｌ／ｇの範囲であり、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分のコモノマー含有量が３５〜６０ｍｏｌ％の範囲である。

0170

プラストマー（ＰＬ）
プラストマー（ＰＬ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）のエラストマープロピレンコポリマー（Ｅ）、ならびに異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）のエラストマープロピレンコポリマー（Ｅ１）および異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）のエラストマープロピレンコポリマー（Ｅ２）と化学的に異なることを条件として、任意のエラストマーポリオレフィンであり得る。

0171

プラストマー（ＰＬ）は、低密度ポリオレフィン、特にシングルサイト触媒を用いて重合された低密度ポリオレフィンであることが理解される。

0172

プラストマー（ＰＬ）は、エチレンおよび／または少なくとも別のＣ４〜Ｃ２０α−オレフィンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれからなるエラストマーエチレンコポリマー（ＥＣ）であってもよい。

0173

プラストマー（ＰＬ）は、エチレンおよび少なくとも別のＣ４〜Ｃ１０α−オレフィンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれらからなるエラストマーエチレンコポリマー（ＥＣ）であることが理解される。

0174

特に、プラストマー（ＰＬ）は、エチレンと、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテンおよび１−オクテンからなる群から選択される少なくとも別のαオレフィンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれからなるエラストマーエチレンコポリマー（ＥＣ）、より好ましくは、エチレンと、１−ブテンおよび１−オクテンからなる群から選択される少なくとも別のαオレフィンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれからなるエラストマーエチレンコポリマー（ＥＣ）、さらにより好ましくはエチレンおよび１−オクテンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれからなるエラストマーエチレンコポリマー（ＥＣ）であることが理解される。

0175

一実施形態において、プラストマー（ＰＬ）は、エチレンと、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセンおよび１−オクテンからなる群から選択される少なくとも別のαオレフィンから誘導可能な単位を含み、好ましくはそれからなるエラストマーエチレンコポリマー（ＥＣ）である。

0176

好ましい実施形態では、プラストマー（ＰＬ）は、エチレンおよび１−オクテンから誘導可能な単位からなるエラストマーエチレンコポリマー（ＥＣ）である。

0177

プラストマー（ＰＬ）は、ＩＳＯ １１３３に従って測定したメルトフローレートＭＦＲ２（１９０℃、２．１６ｋｇ）が５．０ｇ／１０分以下、好ましくは２．５ｇ／１０分以下、より好ましくは１．５ｇ／１０分以下；例えば０．１〜５．０ｇ／１０分の範囲、好ましくは０．３〜２．５ｇ／１０分の範囲、より好ましくは０．５〜１．５ｇ／１０分の範囲であることが理解される。

0178

プラストマー（ＰＬ）は、８９０ｋｇ／ｍ３以下、好ましくは８８０ｋｇ／ｍ３以下、より好ましくは８６０ｋｇ／ｍ３以下；例えば８３０〜８９０ｋｇ／ｍ３の範囲、好ましくは８４０〜８８０ｋｇ／ｍ３の範囲、より好ましくは８５０〜８６０ｋｇ／ｍ３の範囲の、ＩＳＯ １１８３−１８７に従って測定された密度を有することが理解される。

0179

プラストマー（ＰＬ）が、エチレンおよび１−オクテンから誘導可能な単位からなるエラストマーエチレンコポリマー（ＥＣ）である場合、エラストマーエチレンコポリマー（ＥＣ）のエチレン含有量は、少なくとも７０ｍｏｌ％、好ましくは少なくとも８０ｍｏｌ％；例えば７０〜９９ｍｏｌ％の範囲、好ましくは８０〜９０ｍｏｌ％の範囲、より好ましくは８２〜８８ｍｏｌ％であることが理解される。

0180

プラストマー（ＰＬ）は当技術分野で公知であり、市販されている。好適な例は、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ ＣｏｍｐａｎｙのＥｎｇａｇｅ（登録商標）８８４２である。

0181

充填剤（Ｆ）
上記のように、特定の無機充填剤と組み合わせて特定の異相プロピレンコポリマーを提供する場合、十分な剛性および衝撃挙動を維持しながら、ポリプロピレン組成物の塗料接着性を改善することができることが、本発明の発見である。

0182

従って、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、必然的に無機充填剤（Ｆ）を含む。

0183

無機充填剤（Ｆ）は、以下により詳細に定義される「添加剤」という用語に包含されるとはみなされない。

0184

無機充填剤（Ｆ）は鉱物充填剤、特に雲母、珪灰石、カオリナイト、モンモリロナイト、タルクおよびそれらの混合物からなる群から選択される鉱物充填剤であり、好ましくは雲母、珪灰石、タルクおよびそれらの混合物からなる群から選択される鉱物充填剤であり、さらにより好ましくはタルクであることが理解される。

0185

一実施形態では、無機充填剤（Ｆ）は、雲母、珪灰石、タルク、およびそれらの混合物からなる群から選択される鉱物充填剤である。
一実施形態では、無機充填剤（Ｆ）はタルクである。

0186

無機充填剤（Ｆ）は、５．０μｍ以下、好ましくは３．０μｍ以下、より好ましくは１．５μｍ以下；例えば０．１〜５．０μｍの範囲、好ましくは０．３〜３．０μｍの範囲、より好ましくは０．５〜１．５μｍの範囲の中央粒子径（Ｄ５０）を有することが理解される。

0187

無機充填剤（Ｆ）は、８．０μｍ以下、好ましくは５．０μｍ以下、より好ましくは４．０μｍ以下；例えば０．５〜８．０μｍの範囲、好ましくは１．０〜５．０μｍの範囲、より好ましくは２．０〜４．０μｍの範囲のカットオフ粒子径（Ｄ９５）を有することが理解される。

0188

一実施形態では、無機充填剤（Ｆ）は、雲母、珪灰石、タルク、およびそれらの混合物からなる群から選択される鉱物充填剤であり、０．１〜５．０μｍの範囲の中央粒子径（Ｄ５０）および０．５〜８．０μｍの範囲のカットオフ粒子径（Ｄ９５）を有する。

0189

一実施形態では、無機充填剤（Ｆ）は、雲母、珪灰石、タルクおよびそれらの混合物からなる群から選択される鉱物充填剤であり、０．５〜１．５μｍの範囲の中央粒子径（Ｄ５０）および２．０〜４．０μｍの範囲のカットオフ粒子径（Ｄ９５）を有する。

0190

一実施形態において、無機充填剤（Ｆ）は、０．３〜３．０μｍの範囲の中央粒子径（Ｄ５０）および１．０〜５．０μｍの範囲のカットオフ粒子径（Ｄ９５）を有するタルクである。

0191

一実施形態において、無機充填剤（Ｆ）は、０．５〜１．５μｍの範囲の中央粒子径（Ｄ５０）および２．０〜４．０μｍの範囲のカットオフ粒子径（Ｄ９５）を有するタルクである。

0192

無機充填剤（Ｆ）は、３０ｍ２／ｇ以下、好ましくは２０ｍ２／ｇ以下、より好ましくは１８ｍ２／ｇ以下；例えば１．０〜３０．０ｍ２／ｇの範囲、好ましくは５．０〜２０．０ｍ２／ｇの範囲、より好ましくは１０．０〜１８．０ｍ２／ｇの範囲の、ＤＩＮ ６６１３１／２に従って測定されたＢＥＴ表面積を有することができる。

0193

無機充填剤（Ｆ）は、当技術分野で公知であり、市販されている。好適な例は、ＩｍｅｒｙｓＬＬＣのＪｅｔｆｉｎｅ（登録商標）３ＣＡである。

0194

添加剤（ＡＤ）
異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）および無機充填剤（Ｆ）に加えて、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、添加剤（ＡＤ）を含んでもよい。

0195

典型的な添加剤は、酸スカベンジャー、酸化防止剤、着色剤、光安定剤、可塑剤、スリップ剤、引っかき防止剤、分散剤、加工助剤、潤滑剤、顔料、帯電防止剤などである。

0196

このような添加剤は市販されており、例えば、Ｈａｎｓ Ｚｗｅｉｆｅｌの「Ｐｌａｓｔｉｃ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」、第６版、２００９年（１１４１〜１１９０頁）に記載されている。

0197

上記のように、用語「添加剤（ＡＤ）」は、無機充填剤（Ｆ）、特に雲母、珪灰石、カオリナイト、モンモリロナイト、タルクおよびそれらの混合物からなる群から選択される鉱物充填剤（Ｆ）を含まない。換言すれば、無機充填剤（Ｆ）、特に雲母、珪灰石、カオリナイト、モンモリロナイト、タルクおよびそれらの混合物からなる群から選択される鉱物充填剤（Ｆ）は、添加剤とみなされない。

0198

しかしながら、用語「添加剤（ＡＤ）」はまた、担体材料、特にポリマー担体材料（ＰＣＭ）を含んでもよい。

0199

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、添加剤（ＡＤ）を、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて、１０．０重量％以下の量、好ましくは５．０重量％以下の量、より好ましくは３．０重量％以下の量、さらにより好ましくは２．０重量％以下の量；例えば０．１〜１０．０重量％の範囲の量、好ましくは０．１〜５．０重量％の範囲の量、より好ましくは０．１〜３．０重量％の範囲の量、さらにより好ましくは０．１〜２．０重量％の範囲の量で含むことができる。

0200

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、酸化防止剤、酸スカベンジャー、引っかき防止剤、離型剤、潤滑剤、ＵＶ安定剤およびそれらの混合物からなる群から選択される添加剤を含んでもよい。

0201

添加剤（ＡＤ）は、別個の成分としてポリプロピレン組成物（Ｃ）に含まれてもよい。あるいは、添加剤（ＡＤ）は、少なくとも１つの他の構成要素と一緒にポリプロピレン組成物（Ｃ）中に含まれてもよい。例えば、添加剤（ＡＤ）は、好ましくはマスターバッチ（ＭＢ）の形態で、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）および／または無機充填剤（Ｆ）と一緒にポリマー組成物（Ｃ）に添加することができる。したがって、「異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）」、「プラストマー（ＰＬ）」および「無機充填剤（Ｆ）」という用語は、添加剤（ＡＤ）を含む組成物を対象とすることができる。

0202

添加剤（ポリマー担体材料（ＰＣＭ）以外）は、典型的には、マスターバッチ（ＭＢ）の形態でポリマー担体材料（ＰＣＭ）などの担体材料と一緒にポリプロピレン組成物（Ｃ）に添加される。

0203

したがって、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）、プラストマー（ＰＬ）および無機充填剤（Ｆ）からなるポリプロピレン組成物（Ｃ）は、添加剤（ＡＤ）をさらに含んでもよい。

0204

ポリマー担体材料（ＰＣＭ）
上記のように、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）およびプラストマー（ＰＬ）以外の他のポリマーを、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて、１０重量％を超える量、好ましくは５重量％を超える量、より好ましくは２．５重量％を超える量、さらにより好ましくは０．８重量％を超える量で含まなくてもよい。

0205

一実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて０．８重量％を超える量で、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）およびプラストマー（ＰＬ）以外の他のポリマーを含まない。

0206

追加のポリマーが存在する場合、そのようなポリマーは、典型的には、ポリマー担体材料（ＰＣＭ）である。

0207

ポリマー担体材料（ＰＣＭ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）中の均一な分布を確実にするための他の添加剤のための担体ポリマーである。ポリマー担体材料（ＰＣＭ）は、特定のポリマーに限定されない。ポリマー担体材料（ＰＣＭ）は、エチレンホモポリマー、エチレンコポリマー、例えばエチレンから誘導可能な単位およびＣ３〜Ｃ８α−オレフィンから誘導可能な単位を含むエチレンコポリマー、プロピレンホモポリマー、プロピレンコポリマー、例えばプロピレンから誘導可能な単位ならびにエチレンおよび／またはＣ４〜Ｃ８α−オレフィンから誘導可能な単位を含むプロピレンコポリマーならびにそれらの混合物であってもよい。

0208

典型的には、ポリマー担体材料（ＰＣＭ）は、それ自体ポリプロピレン組成物（Ｃ）の改善された特性に寄与しない。

0209

ポリマー担体材料（ＰＣＭ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて、１０重量％以下の量、好ましくは５重量％以下の量、より好ましくは２．５重量％以下の量、さらにより好ましくは０．８重量％以下の量でポリプロピレン組成物（Ｃ）中に存在することが理解される。

0210

一実施形態では、ポリマー担体材料（ＰＣＭ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて５重量％以下の量でポリプロピレン組成物（Ｃ）中に存在する。

0211

好ましい実施形態では、ポリマー担体材料（ＰＣＭ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて０．８重量％以下の量でポリプロピレン組成物（Ｃ）中に存在する。

0212

物品
本発明はさらに、ポリプロピレン組成物（Ｃ）を含む物品に関する。

0213

物品は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）を、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて少なくとも８０重量％の量、好ましくは少なくとも９０重量％の量、より好ましくは少なくとも９５重量％の量；例えば８０〜９９．９重量％の範囲、好ましくは９０〜９９．９重量％の範囲、より好ましくは９５〜９９．９重量％の範囲の量で含むことができる。

0214

物品は、成形物品または押出物品であってもよく、好ましくは、物品は、射出成形物品または圧縮成形物品のような成形物品である。

0215

一実施形態では、物品は、自動車物品、特に自動車の外装または内装物品、例えば計器キャリア、シュラウド、構造キャリア、バンパー、サイドトリム、ステップアシスト、ボディパネル、スポイラー、ダッシュボード、内装品等である。

0216

使用
本発明は、さらに、上記のような物品の塗料接着性を高めるための、上記のようなポリプロピレン組成物（Ｃ）の使用に関する。

0217

１．定義／測定方法
以下の用語の定義および決定方法は、別段の定義がない限り、本発明の上記の一般的な説明ならびに以下の実施例に適用される。

0218

ＮＭＲ分光法による微細構造の定量
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を用いて、ポリプロピレンホモポリマーのアイソタクチシティおよび位置規則性を定量する。

0219

定量１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルは、１Ｈおよび１３Ｃについてそれぞれ４００．１５および１００．６２ＭＨｚで動作するＢｒｕｋｅｒ Ａｄｖａｎｃｅ ＩＩＩ ４００ ＮＭＲ分光計を用いて溶液状態で記録した。全てのスペクトルは、全ての空気圧について窒素ガスを使用して、１２５℃で、１３Ｃで最適化された１０ｍｍ延長温度プローブヘッドを使用して記録された。

0220

ポリプロピレンホモポリマーについては、約２００ｍｇの材料を、１，２−テトラクロロエタン−ｄ２（ＴＣＥ−ｄ２）に溶解した。均質な溶液を確実にするために、加熱ブロック中での最初の試料調製後、ＮＭＲ管を回転乾燥炉中で少なくとも１時間さらに加熱した。磁石に挿入して、管を１０Ｈｚで回転させた。この設定は、主として、タクチシティ分布定量化に必要な高分解能のために選択された（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．；Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．，Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．，Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３０（１９９７）６２５１）。標準的な単一パルス励起を、ＮＯＥおよび二準位ＷＡＬＴＺ１６デカップリングスキーム（Ｚｈｏｕ，Ｚ．，Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．，Ｑｉｕ，Ｘ．，Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．，Ｃｏｎｇ，Ｒ．，Ｔａｈａ，Ａ．，Ｂａｕｇｈ，Ｄ．Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．，Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ．１８７（２００７）２２５；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．，Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．，Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ Ｃｏｍｍｕｎ．２００７，２８，１１２８９）を利用して使用した。．スペクトル当たり合計８１９２（８ｋ）の過渡現象が得られた。

0221

定量的１３Ｃ｛１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを処理し、積分し、関連する定量的特性を、独自のコンピュータプログラムを用いて積分から決定した。

0222

ポリプロピレンホモポリマーについては、全ての化学シフトは、２１．８５ｐｐｍにおけるメチルアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）を内部的に参照する。

0223

領域欠陥（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．，Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．，Ｆａｉｔ，Ａ．，Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．，Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００，１００，１２５３；；Ｗａｎｇ，Ｗ−Ｊ．，Ｚｈｕ，Ｓ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００），１１５７；Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４），１９５０）またはコモノマーに対応する特徴的なシグナルが観察された。

0224

タクチシティ分布は、対象のステレオ配列に関連しない任意の部位を補正する２３．６〜１９．７ｐｐｍの間のメチル領域の積分によって定量化した（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．，Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．，Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３０（１９９７）６２５１）。

0225

具体的には、立体配列の特定の積分領域から代表的な位置欠陥およびコモノマー積分を差し引くことによって、位置欠陥およびコモノマーのタクチシティ分布の定量化への影響を補正した。

0226

アイソタクチシティは、ペンタッドレベルで決定され、全てのペンタッド配列に対するアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）配列のパーセンテージとして報告された：
［ｍｍｍｍ］％＝１００＊（ｍｍｍｍ／すべてのペンタッドの合計）

0227

２，１エリスロ領域欠損の存在は、１７．７および１７．２ｐｐｍの２つのメチル部位の存在によって示され、他の特徴的な部位によって確認された。他の型の位置欠陥に対応する特徴的なシグナルは観察されなかった（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．，Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．，Ｆａｉｔ，Ａ．，Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．，Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００，１００，１２５３）。

0228

１７．７および１７．２ｐｐｍの２つの特徴的なメチル部位の平均積分を用いて、２，１エリスロ位置欠陥の量を定量化した：
Ｐ２１ｅ＝（Ｉｅ６＋Ｉｅ８）／２

0229

１，２一次挿入プロペンの量を、メチル領域に基づいて定量し、一次挿入に関連しないこの領域に含まれる部位およびこの領域から除外される一次挿入部位について補正を行った：
Ｐ１２＝ＩＣＨ３＋Ｐ１２ｅ

0230

プロペンの総量を、一次挿入プロペンと他の全ての存在する位置欠陥との合計として定量した：
Ｐｔｏｔａｌ＝Ｐ１２＋Ｐ２１ｅ

0231

２，１エリスロ位置欠陥のモルパーセントを、全てのプロペンに関して定量化した：
［２１ｅ］ｍｏｌ．−％＝１００＊（Ｐ２１ｅ／Ｐｔｏｔａｌ）

0232

エチレンの取り込みに対応する特徴的なシグナルが観察され（Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １９８４，１７，１９５０に記載されているように）、コモノマー画分は、ポリマー中のすべてのモノマーに対するポリマー中のエチレンの画分として計算された。

0233

コモノマー画分を、Ｗ−Ｊ．ＷａｎｇおよびＳ．Ｚｈｕ，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ２０００，３３ １１５７の方法を用いて、１３Ｃ｛１Ｈ｝スペクトルにおける全スペクトル域にわたる複数の信号の積分を介して定量した。この方法は、ロバストな性質と、必要なときに位置欠陥の存在を説明する能力とのために選択された。積分領域をわずかに調整して、遭遇するコモノマー含有量の全範囲にわたる利用可能性を増加させた。

0234

モルパーセントのコモノマー取り込みを、モル分率から計算した。

0235

重量パーセントのコモノマー取り込みを、モル分率から計算した。

0236

メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）を、ＩＳＯ １１３３に従って２．１６ｋｇの荷重下で２３０℃で測定した。

0237

メルトフローレートＭＦＲ２（１９０℃）を、ＡＳＴＭＤ１２３８に従って２．１６ｋｇの荷重下で１９０℃で測定した。

0238

キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分を、ＩＳＯ １６１５２；第１版；２００５−０７−０１に従って２５℃で測定した。

0239

固有粘度を、ＤＩＮ ＩＳＯ １６２８／１、１９９９年１０月（Ｄｅｃａｌｉｎ中、１３５℃）に従って測定した。

0240

引張係数；破断点引張応力は、ＥＮ ＩＳＯ １８７３−２（ドッグボーン形状、４ｍｍの厚さ）に記載されているような射出成形された試験片を使用して、ＩＳＯ ５２７−２（クロスヘッド速度＝１ｍｍ／分；２３℃）に従って測定した。

0241

破断点引張伸び；降伏点引張強さは、ＥＮ ＩＳＯ １８７３−２（ドッグボーン形状、４ｍｍの厚さ）に記載されているような射出成形された試験片を使用して、ＩＳＯ ５２７−２（クロスヘッド速度＝５０ｍｍ／分；２３℃）に従って測定した。

0242

＋２３℃でのシャルピーノッチ衝撃強さ（ＮＩＳ＋２３）を、ＥＮ ＩＳＯ １８７３−２に従って製造した８０×１０×４ｍｍ３の射出成形棒試験片を使用して、ＩＳＯ １７９−１ｅＡ：２０００に従って測定した。

0243

−２０℃でのシャルピーノッチ衝撃強さ（ＮＩＳ−２０）を、ＥＮ ＩＳＯ １８７３−２に従って製造した８０×１０×４ｍｍ３の射出成形棒試験片を使用して、ＩＳＯ １７９−１ｅＡ：２０００に従って測定した。

0244

カットオフ粒子径Ｄ９５（沈降）は、ＩＳＯ １３３１７−３（Ｓｅｄｉｇｒａｐｈ）に従い、重力液沈降により測定した粒子径分布［重量％］から計算した。

0245

中央粒子径Ｄ５０（沈降）は、ＩＳＯ １３３１７−３（Ｓｅｄｉｇｒａｐｈ）に従って重力液沈降により測定した粒子径分布［重量％］から計算した。

0246

ＢＥＴ表面積は、窒素（Ｎ２）を用いてＤＩＮ ６６１３１／２に従って測定した。

0247

接着性は、ＤＩＮ ５５６６２（方法Ｃ）による圧力−水噴射に対する予め製造された引っかきテンプレートの抵抗として特徴付けられる。

0248

射出成形したサンプルプレート（１５０ｍｍ×８０ｍｍ×２ｍｍ）を、Ｚｅｌｌｅｒ Ｇｍｅｌｉｎ Ｄｉｖｉｎｏｌ（登録商標）１２６２で洗浄した。続いて、６７０ｍｍ／ｓの速度を有するバーナーが１：２０の比でプロパン（９ｌ／分）と空気（１８０ｌ／分）との混合物をポリマー基材上に広げる火炎処理によって、表面を活性化した。その後、ポリマー基材を、２層、すなわちベースコート（イリジウム銀メタリック１１７３６７）およびクリアコート（Ｃａｒｂｏｎ Ｃｒｅａｔｉｏｎｓ（登録商標）１０７０６２）でコーティングした。火炎処理の工程は、２回行った。

0249

温度Ｔを有する熱水の蒸気を、角度αのもとで試験パネルの表面まで距離ｄで時間ｔの間導いた。ウォータージェットの圧力は、水の流量に起因し、ウォーターパイプの端部に設置されたノズルのタイプによって決定される。

0250

以下のパラメーターを使用した：
Ｔ（水）＝６０℃；ｔ＝６０ｓ；ｄ＝１００ｍｍ、α＝９０°、水流量１１．３ｌ／分、ノズルタイプ＝ＭＰＥＧ２５０６。

0251

接着性は、試験ライン当たりの不合格の、または層間剥離した塗装面積を定量化することによって評価した。各実施例について、５枚のパネル（１５０ｍｍ×８０ｍｍ×２ｍｍ）を試験した。パネルは、２４０℃の溶融温度および５０℃の鋳型温度で射出成形することによって製造した。流動先端速度は、それぞれ１００ｍｍ／ｓおよび４００ｍｍ／ｓであった。各パネル上で、特定の系統を用いて［ｍｍ２］における塗装性不良を評価した。この目的のために、スチームジェット曝露の前後の試験点の画像を撮影した。次に、画像処理ソフトウェアを用いて層間剥離面積を計算した。５つの試験標本上の５つの試験線の平均不合格面積（すなわち、合計で２５の試験点の平均）を、中央不合格面積として報告した。

0252

ＳＤは、以下の式に従って決定される標準偏差である：



式中、
ｘは、観測値であり；



は、観測値の平均値であり、
ｎは、観測の数である。

0253

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）の調製
触媒の調製：
最初に、０．１ｍｏｌのＭｇＣｌ２×３ＥｔＯＨを、大気圧の反応器中で２５０ｍｌのデカン中に不活性条件下で懸濁させた。該溶液を−１５℃に冷却し、温度を前記レベルに維持しながら、３００ｍｌの冷ＴｉＣｌ４を添加した。次に、スラリーの温度を２０℃までゆっくりと上昇させた。この温度で、０．０２ｍｏｌのフタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）をスラリーに添加した。フタレートの添加後、温度を９０分間＋１３５℃に上げ、スラリーを６０分間放置した。次に、さらに３００ｍＬのＴｉＣｌ４を加え、温度を＋１３５℃で１２０分間保持した。この後、触媒を液体から濾過し、８０℃で３００ｍｌのヘプタンで６回洗浄した。固体触媒成分を濾過し、乾燥させた。

0254

触媒およびその調製の一般的概念は、例えば、国際出願第８７／０７６２０号、国際出願第９２／１９６５３号、国際出願第９２／１９６５８号ならびに欧州特許第０ ４９１ ５６６号、欧州特許第５９１２２４号および欧州特許第５８６３９０号に記載されている。

0255

ＶＣＨ修飾：
触媒をさらに修飾した。３５ｍｌの鉱油（Ｐａｒａｆｆｉｎｕｍ ＬｉｑｕｉｄｕｍＰＬ６８）を、１２５ｍｌのステンレス鋼反応器に添加し、続いて０．８２ｇのトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）および０．３３ｇのジシクロペンチルジメトキシシラン（供与体Ｄ）を室温で不活性条件下で添加した。１０分後、５．０ｇの上記の触媒（Ｔｉ含有量１．４重量％）を添加した。２０分後、５．０ｇのビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）を添加した。温度を３０分以内に＋６０℃に上昇させ、２０時間保持した。最後に、温度を＋２０℃に下げ、油／触媒混合物中の未反応ＶＣＨの濃度を分析し、２００重量ｐｐｍであると見出された。外部供与体として、ジ（シクロペンチル）ジメトキシシラン（供与体Ｄ）を使用した。

0256

ポリマーの調製：
異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）は、スラリー反応器（ＳＬ）ならびに直列に連結された複数の気相反応器（第１のＧＰＲ、第２のＧＰＲおよび第３のＧＰＲ）中で調製される。適用した条件および得られた生成物の特性を、表１に要約する。

0257

0258

Ｃ２エチレン含有量
Ｈ２／Ｃ３水素／プロピレン比
Ｃ２／Ｃ３エチレン／プロピレン比
Ｈ２／Ｃ２ 水素／エチレン比
１ｓｔ ２ｎｄ ３ｒｄ ＧＰＲ 第１、第２、第３気相反応器
Ｌｏｏｐループ反応器
ＴＥＡＬ／Ｔｉ ＴＥＡＬ／Ｔｉ比
ＴＥＡＬ／Ｄｏ ＴＥＡＬ／供与体比
ＭＦＲ２メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）
ＸＣＳキシレン低温可溶性画分
Ｃ２（ＸＣＳ） キシレン低温可溶性画分のエチレン含有量
ＩＶ（ＸＣＳ） キシレン低温可溶性画分の固有粘度
ｎｄ 決定されず

0259

個々の反応器から得られる生成物の特性は、当然、均質化された材料からではなく、反応器試料（スポット試料）から決定される。最終樹脂の特性は、均質化された材料について測定される。

0260

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）の調製
触媒の調製：
異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）の調製に適用される触媒は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ１）の調製に適用される触媒と同じ触媒である。

0261

ポリマーの調製：
異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）は、スラリー反応器（ＳＬ）ならびに直列に連結された複数の気相反応器（第１のＧＰＲ、第２のＧＰＲおよび第３のＧＰＲ）中で調製される。適用した条件および得られた生成物の特性を、表２に要約する。

0262

0263

Ｃ２エチレン含有量
Ｈ２／Ｃ３水素／プロピレン比
Ｃ２／Ｃ３エチレン／プロピレン比
Ｈ２／Ｃ２ 水素／エチレン比
１ｓｔ ２ｎｄ ３ｒｄ ＧＰＲ 第１、第２、第３気相反応器
Ｌｏｏｐループ反応器
ＴＥＡＬ／Ｔｉ ＴＥＡＬ／Ｔｉ比
ＴＥＡＬ／Ｄｏ ＴＥＡＬ／供与体比
ＭＦＲ２メルトフローレート
ＸＣＳキシレン低温可溶性画分
Ｃ２（ＸＣＳ） キシレン低温可溶性画分のエチレン含有量
ＩＶ（ＸＣＳ） キシレン低温可溶性画分の固有粘度
ｎｄ 決定されず

0264

個々の反応器から得られる生成物の特性は、当然、均質化された材料からではなく、反応器試料（スポット試料）から決定される。最終樹脂の特性は、均質化された材料について測定される。

0265

実施例の調製
本発明の実施例ＩＥ１ならびに比較例ＣＥ１、ＣＥ２およびＣＥ３は、Ｃｏｐｅｒｉｏｎ ＧｍｂＨからのＷｅｒｎｅｒ ＆ Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ Ｃｏｐｅｒｉｏｎ ＺＳＫ４０二軸押出機などの二軸押出機を用いて溶融ブレンドすることによって調製した。二軸押出機は、１８０〜２５０℃のゾーンの温度プロフィールで４００ｒｐｍの平均スクリュー速度で運転する。

0266

本発明の実施例ＩＥ１ならびに比較例ＣＥ１およびＣＥ２は、表３に要約したレシピに基づく。

0267

0268

＊ １００重量％に対する残りは、ポリマー担体材料、酸化防止剤、およびＵＶ安定剤、例えばＢＡＳＦ、ドイツ、ＣＡＳ番号２０８２−７９−３の市販の酸化防止剤「Ｉｒｇａｎｏｘ １０７６」の形態のオクタデシル３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ．ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、着色剤、例えばＣａｂｏｔ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎのマスターバッチ「Ｃａｂｏｔ Ｐｌａｓｂｌａｋ（登録商標）ＰＥ１６３９（４０％カーボンブラック）」の形態のカーボンブラックを含む通常のレベルの添加剤である。

0269

「ＨＥＣＯ３」は、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販製品ＥＤ００７ＨＰであり、７ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ）と、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ２）の重量に基づいて２７重量％のキシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分とを有し、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）は、６．３ｄｌ／ｇである。

0270

「プラストマー」は、Ｔｈｅ Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙの市販品Ｅｎｇａｇｅ（登録商標）８４２であり、１．０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（１９０℃、２．１６ｋｇ）および０．８５７ｇ／ｃｍ３の密度を有するエチレン／１−オクテンコポリマーである。

0271

「充填剤１」は、ＩｍｅｒｙｓＬＬＣの市販品Ｊｅｔｆｉｎｅ（登録商標）３ＣＡであり、これは、１．０μｍの平均粒子径（Ｄ５０）、３．５μｍのカットオフ粒子径（Ｄ９５）および１４．５ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有するタルクである。

0272

「充填剤２」は、ＩｍｅｒｙｓＬＬＣの市販品Ｌｕｚｅｎａｃ（登録商標）ＨＡＲ Ｔ８４であり、これは、１１．５μｍの平均粒子径（Ｄ５０）および１６．０ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有するタルクである。

0273

本発明の実施例ＩＥ１ならびに比較例ＣＥ１、ＣＥ２およびＣＥ３の特性を、表４に要約する。

0274

0275

＊組成物の総重量に基づいて
「ＭＦＲ」は、メルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃）である。
「ＸＣＳ」は、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分である。
「ＩＶ（ＸＣＳ）」は、キシレン低温可溶性（ＸＣＳ）画分の固有粘度である。
「ＴＳ＠Ｙｉｅｌｄ」は、降伏点引張強さである。
「ＴＳ＠Ｂｒｅａｋ」は、破断点引張応力である。
「ＴＥ＠Ｂｒｅａｋ」は、破断点引張伸びである。
「ＮＩＳ＋２３」は、＋２３℃でのシャルピー切り欠き衝撃強さである。
「ＮＩＳ−２０」は、−２０℃でのシャルピー切り欠き衝撃強さである。

0276

本発明例ＩＥ１ならびに比較例ＣＥ１、ＣＥ２およびＣＥ３の接着性能を、表５に要約する。

0277

0278

「ＭｅａｎＤＡ」は、平均層間剥離面積である。
「ＭｅｄｉａｎＤＡ」は、層間剥離面積の中央値である。
「ＳＤ」は、標準偏差である。