図面 (/)

技術 熱伝導性複合粒子

出願人 日本発條株式会社
発明者 鈴木恒平丸市俊明
出願日 2019年11月7日 (1年1ヶ月経過) 出願番号 2019-202232
公開日 2020年3月26日 (9ヶ月経過) 公開番号 2020-047928
状態 未査定
技術分野 セラミックスの後処理 半導体または固体装置の冷却等 酸化物セラミックスの組成1 半導体または固体装置のマウント
主要キーワード X線回折法 脱泡撹拌 伝熱方向 鱗片状窒化ホウ素 熱伝導パス 超音波照射後 焼結コア 焼結部材
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2020年3月26日)のものです。
また、この項目は機械的に抽出しているため、正しく解析できていない場合があります

図面 (13)

課題

熱伝導性に優れた無機フィラー及びその製造方法を提供する。

解決手段

熱伝導性複合粒子100は、無機粒子からなるコア部101と、そのコア部を被覆するシェル部102を備えている。シェル部102は、窒化物粒子窒化ホウ素)103と焼結助剤由来原子104を含んでいる。焼結により、窒化物粒子(窒化ホウ素)103と焼結助剤由来の原子104を含む層状のシェル部102がコア部(無機粒子)101の表面上で成長して、コア部を隙間なく被覆させる。

概要

背景

近年のエレクトロニクス技術の発達は目覚ましく、電気電子機器高性能化及び小型化は急速に進行している。これに伴い、電気素子及び/又は電子素子実装した部品発熱量は益々大きくなっている。このような背景のもと、典型的にはMOSFET(metal-oxide-semiconductor field-effect transistor)及びIGBT(insulated-gate bipolar transistor)などの所謂パワーデバイスを搭載する金属ベース回路基板には、優れた放熱性が求められている。

金属ベース回路基板は、金属基板上に絶縁層回路パターンとがこの順に積層された構造を有している。金属ベース回路基板の放熱性を高めるために、この絶縁層の母材となる樹脂に、アルミナ粉末マグネシア粉末窒化ホウ素粉末窒化ケイ素粉末などの高熱伝導率電気絶縁性無機粉末フィラーとして一般に使用されている。

無機粉末の中でも特に高い熱伝導性を有するのが窒化ホウ素窒化ケイ素である。しかしながら、窒化ホウ素は六方晶鱗片結晶構造であり、窒化ケイ素は棒状の結晶であることから、熱伝導性に異方性がある上、プレス成形法射出成形法押出成形法カレンダー成形法ロール成形法ドクターブレード成形法等の公知の成形方法によってシート状に無機フィラー含有樹脂組成物成形すると、配向されやすい。このため得られる樹脂成形体の熱伝導性も異方性が生じてしまうという問題があった。

このように無機フィラーの熱伝導性に異方性があり、当該無機フィラーが分散してなる樹脂成形体の熱伝導性にも異方性が生じてしまうという問題を解決するために、種々の技術が開発されている。例えば、特許文献1には、鱗片状窒化ホウ素を使用した無機フィラーとして、酸化アルミニウム又は二酸化ケイ素などの無機粒子コア部とし、その周囲を被覆するシェル部に鱗片状窒化ホウ素と結着樹脂バインダー)を含むコアシェル粒子が開示されている(特許請求の範囲)。同文献には、複数の窒化ホウ素が凝集することにより、コアシェル粒子は球状の粒子となっていることが記載されている(段落0021)。また、特許文献2には、相対的に大寸法のフィラーのまわりに小寸法のフィラーが凝集してなる凝集体粒子が開示されている(特許請求の範囲)。同文献には、大寸法のフィラー外周から小寸法のフィラーがランダムに突出した構造により、伝熱方向が任意の一方向(異方性)を有することなく多様な方向(等方性)となることが記載されている(段落0016)。

概要

熱伝導性に優れた無機フィラー及びその製造方法を提供する。熱伝導性複合粒子100は、無機粒子からなるコア部101と、そのコア部を被覆するシェル部102を備えている。シェル部102は、窒化物粒子(窒化ホウ素)103と焼結助剤由来原子104を含んでいる。焼結により、窒化物粒子(窒化ホウ素)103と焼結助剤由来の原子104を含む層状のシェル部102がコア部(無機粒子)101の表面上で成長して、コア部を隙間なく被覆させる。

目的

本発明は、熱伝導性に優れた無機フィラー及びその製造方法を提供する

効果

実績

技術文献被引用数
0件
牽制数
0件

この技術が所属する分野

ライセンス契約や譲渡などの可能性がある特許掲載中! 開放特許随時追加・更新中 詳しくはこちら

請求項1

粒径が10〜80μmの無機粒子を含むコア部と、窒化物粒子を含み、前記コア部を被覆するシェル部とを備えた焼結体である熱伝導性複合粒子

請求項2

前記窒化物粒子として少なくとも窒化ホウ素又は窒化ケイ素を含む、請求項1に記載の熱伝導性複合粒子。

請求項3

前記シェル部の少なくとも一部は層状であり、前記コア部の形状に沿って前記コア部の少なくとも一部を被覆している、請求項1又は2に記載の熱伝導性複合粒子。

請求項4

前記シェル部は前記窒化物粒子と焼結助剤を含む混合物焼結部材であり、前記シェル部は前記焼結助剤由来原子を含む、請求項1〜3のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子。

請求項5

前記焼結助剤が、Y2O3、CeO2、La2O3、Yb2O3、TiO2、ZrO2、Fe2O3、MoO、MgO、Al2O3、CaO、B4C、およびBから選択される少なくとも1種である、請求項4に記載の熱伝導性複合粒子。

請求項6

前記焼結助剤由来の原子の一部が前記コア部の表面上に偏在している、請求項4又は5に記載の熱伝導性複合粒子。

請求項7

前記シェル部が、前記焼結助剤由来の原子として少なくともイットリウムを含む、請求項4〜6のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子。

請求項8

前記無機粒子、前記窒化物粒子及び前記焼結助剤の体積の合計に対する、前記窒化物粒子及び前記焼結助剤の体積の合計が、30体積%以上である、請求項4〜7のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子。

請求項9

前記窒化物粒子に対する前記焼結助剤の配合比率は5体積%〜10体積%である、請求項4〜8のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子。

請求項10

前記無機粒子が酸化アルミニウム又は酸化マグネシウムである、請求項1〜9のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子。

技術分野

背景技術

0002

近年のエレクトロニクス技術の発達は目覚ましく、電気電子機器高性能化及び小型化は急速に進行している。これに伴い、電気素子及び/又は電子素子実装した部品発熱量は益々大きくなっている。このような背景のもと、典型的にはMOSFET(metal-oxide-semiconductor field-effect transistor)及びIGBT(insulated-gate bipolar transistor)などの所謂パワーデバイスを搭載する金属ベース回路基板には、優れた放熱性が求められている。

0003

金属ベース回路基板は、金属基板上に絶縁層回路パターンとがこの順に積層された構造を有している。金属ベース回路基板の放熱性を高めるために、この絶縁層の母材となる樹脂に、アルミナ粉末マグネシア粉末窒化ホウ素粉末窒化ケイ素粉末などの高熱伝導率電気絶縁性無機粉末フィラーとして一般に使用されている。

0004

無機粉末の中でも特に高い熱伝導性を有するのが窒化ホウ素窒化ケイ素である。しかしながら、窒化ホウ素は六方晶鱗片結晶構造であり、窒化ケイ素は棒状の結晶であることから、熱伝導性に異方性がある上、プレス成形法射出成形法押出成形法カレンダー成形法ロール成形法ドクターブレード成形法等の公知の成形方法によってシート状に無機フィラー含有樹脂組成物成形すると、配向されやすい。このため得られる樹脂成形体の熱伝導性も異方性が生じてしまうという問題があった。

0005

このように無機フィラーの熱伝導性に異方性があり、当該無機フィラーが分散してなる樹脂成形体の熱伝導性にも異方性が生じてしまうという問題を解決するために、種々の技術が開発されている。例えば、特許文献1には、鱗片状窒化ホウ素を使用した無機フィラーとして、酸化アルミニウム又は二酸化ケイ素などの無機粒子コア部とし、その周囲を被覆するシェル部に鱗片状窒化ホウ素と結着樹脂バインダー)を含むコアシェル粒子が開示されている(特許請求の範囲)。同文献には、複数の窒化ホウ素が凝集することにより、コアシェル粒子は球状の粒子となっていることが記載されている(段落0021)。また、特許文献2には、相対的に大寸法のフィラーのまわりに小寸法のフィラーが凝集してなる凝集体粒子が開示されている(特許請求の範囲)。同文献には、大寸法のフィラー外周から小寸法のフィラーがランダムに突出した構造により、伝熱方向が任意の一方向(異方性)を有することなく多様な方向(等方性)となることが記載されている(段落0016)。

先行技術

0006

特開2016−192474号公報
特許第5115029号公報

発明が解決しようとする課題

0007

本発明者等が鋭意研究した結果、特許文献1及び2に開示されているような、コアとなる無機粒子のまわりに熱伝導性に異方性のある無機粒子が凝集してなる無機フィラーによっては、所望とする高い熱伝導性を有する樹脂成形体を得ることは困難であることがわかった。

0008

本発明は、熱伝導性に優れた無機フィラー及びその製造方法を提供することを目的とする。本発明はまた、熱伝導性に優れた無機フィラーを含む絶縁樹脂組成物、絶縁樹脂成形体、回路基板用積層板、金属ベース回路基板、及び、パワーモジュールを提供することを目的とする。

課題を解決するための手段

0009

本発明の一側面によると、無機粒子を含むコア部と、窒化物粒子を含み、上記コア部を被覆するシェル部とを備えた焼結体である熱伝導性複合粒子が提供される。

0010

本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子は、上記窒化物粒子として少なくとも窒化ホウ素又は窒化ケイ素を含む。

0011

更に、本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子において、上記シェル部の少なくとも一部は層状であり、上記コア部の形状に沿って上記コア部の少なくとも一部を被覆している。

0012

更に、本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子において、上記シェル部は上記窒化物粒子と焼結助剤を含む混合物焼結部材であり、上記シェル部は上記焼結助剤由来原子を含む。

0013

更に、本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子において、上記シェル部は、Y2O3、CeO2、La2O3、Yb2O3、TiO2、ZrO2、Fe2O3、MoO、MgO、Al2O3、CaO、B4C、およびBから選択される少なくとも1種の焼結助剤由来の原子を更に含む。

0014

更に、本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子において、上記焼結助剤由来の原子の一部は、上記コア部の表面上に偏在している。

0015

更に、本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子において、上記シェル部は、上記焼結助剤由来の原子として少なくともイットリウムを含む。

0016

更に、本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子において、上記無機粒子、上記窒化物粒子及び上記焼結助剤の体積の合計に対する、上記窒化物粒子及び上記焼結助剤の体積の合計は30体積%以上である。

0017

更に、本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子において、上記窒化物粒子に対する上記焼結助剤の割合は5〜10体積%である。

0018

更に、本発明の他の側面によれば、上記無機粒子は酸化アルミニウム又は酸化マグネシウムである。

0019

また、本発明の他の側面によると、無機粒子を含むコア部と、窒化物粒子を含み、上記コア部を被覆するシェル部とを備えた焼結体である熱伝導性複合粒子の製造方法であり、無機粒子と窒化物粒子を含む原料メカノケミカル処理することにより、上記無機粒子を含むコア部と、上記窒化物粒子を含み、上記コア部を被覆するシェル部とを備えるコアシェル粒子を形成すること、及び上記コアシェル粒子を焼結すること、を含む熱伝導性複合粒子の製造方法が提供される。

0020

更に、本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子の製造方法において、上記熱伝導性複合粒子の上記シェル部は、上記窒化物粒子として、少なくとも窒化ホウ素又は窒化ケイ素を含む。

0021

更に、本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子の製造方法は、上記原料である上記窒化物粒子として、少なくとも、不純物濃度としてのB2O3含有率が1質量%以上、又は、酸素含有率が1質量%以上の窒化ホウ素を使用する。

0022

更に本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子の製造方法において、上記原料は、Y2O3、CeO2、La2O3、Yb2O3、TiO2、ZrO2、Fe2O3、MoO、MgO、Al2O3、CaO、B4C、およびBから選択される少なくとも1種の焼結助剤を更に含み、上記熱伝導性複合粒子の上記シェル部が上記焼結助剤由来の原子を含む。

0023

更に本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子の製造方法において、上記焼結助剤由来の原子の一部が上記熱伝導性複合粒子の上記コア部の表面上に偏在している。

0024

更に本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子の製造方法において、上記原料は上記焼結助剤として少なくともY2O3を含み、上記焼結助剤由来の原子がイットリウムである。

0025

更に本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子の製造方法において、上記原料に含まれる上記無機粒子、上記窒化物粒子及び上記焼結助剤の体積の合計に対する、上記窒化物粒子及び上記焼結助剤の体積の合計は、30体積%以上である。

0026

更に本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子の製造方法において、上記原料に含まれる上記窒化物粒子に対する上記焼結助剤の割合は5〜10体積%である。

0027

更に本発明の他の側面によれば、上記熱伝導性複合粒子の製造方法において、上記無機粒子は酸化アルミニウム又は酸化マグネシウムである。

0028

また、本発明の他の側面によると、上述したいずれかの熱伝導性複合粒子を含有する絶縁樹脂組成物が提供される。

0029

また、本発明の他の側面によると、上記絶縁樹脂組成物を成形してなる絶縁樹脂成形体が提供される。

0030

また、本発明の他の側面によると、金属基板と、該金属基板の少なくとも片面に設けられた絶縁層と、該絶縁層上に設けられた金属箔とを具備する回路基板用積層板であって、上記絶縁層が上述したいずれかの熱伝導性複合粒子を含む回路基板用積層板が提供される。

0031

また、本発明の他の側面によると、金属基板と、該金属基板の少なくとも片面に設けられた絶縁層と、該絶縁層上に設けられた金属パターンとを具備する金属ベース回路基板であって、上記絶縁層が上述したいずれかの熱伝導性複合粒子を含む金属ベース回路基板が提供される。

0032

また、本発明の他の側面によると、上記金属ベース回路基板を備えるパワーモジュールが提供される。

発明の効果

0033

本発明により、熱伝導性に優れた無機フィラー及びその製造方法を提供することが可能となった。また、本発明により、熱伝導性に優れた無機フィラーを含む絶縁樹脂組成物、絶縁樹脂成形体、回路基板用積層板、金属ベース回路基板、及び、パワーモジュールを提供することが可能となった。

図面の簡単な説明

0034

実施形態に係る熱伝導性複合粒子の一例を示すSEM写真
実施形態に係る熱伝導性複合粒子の一例を示すSEM写真。
実施形態に係る熱伝導性複合粒子の断面の一例を示すSEM写真。
実施形態に係る熱伝導性複合粒子の断面の一例を示すSEM写真。
実施形態に係る回路基板用積層板を概略的に示す斜視図。
図5に示す回路基板用積層板のII-II線に沿った断面図。
図5及び図6に示す回路基板用積層板から得られる回路基板の一例を概略的に示す断面図。
実施形態に係るパワーモジュールを概略的に示す断面図。
単純混合により製造された比較用無機フィラーのSEM写真であり、子粒子(BN)が母粒子(Al2O3)に付着しない様子を示すSEM写真。
焼結コアシェル粒子粒度分布を示すグラフ
超音波照射後の未焼結コアシェル粒子の粒度分布を示すグラフ。
超音波照射後の実施形態に係る熱伝導性複合粒子の粒度分布を示すグラフ。

0035

以下、本実施形態について説明する。
<熱伝導性複合粒子>
本実施形態に係る熱伝導性複合粒子は、無機粒子を含むコア部と、このコア部を被覆するシェル部とを含む焼結体であり、シェル部に少なくとも窒化物粒子を含む。ここで窒化物粒子は、無機フィラーとして使用可能な熱伝導性の高い無機化合物であることが好ましい。熱伝導性が高ければ、熱伝導性に異方性がある無機化合物であっても本実施形態に係る窒化物粒子として好適に使用される。詳細は後述する。

0036

本実施形態に係る熱伝導性複合粒子は焼結体であり、無機粒子と窒化物粒子とは複合化している。また、シェル部に焼結助剤由来の原子が含まれている場合、焼結助剤由来の原子は無機粒子及び/又は窒化物粒子と複合化している。このような複合化は、例えば、X線回折法(X-ray diffraction:XRD)による解析、SEM観察、又は粒度分布などにより確認することができる。

0037

図1には、本実施形態に係る熱伝導性複合粒子100のSEM写真が示されており、図2にはそのSEM写真を拡大したものが示されている。図1及び図2に示される熱伝導性複合粒子100は、表面に凹凸を有するが全体的に丸みを帯びた形状となっていることがわかる。

0038

また、図3には、熱伝導性複合粒子100の断面のSEM写真が示されており、図4にはそのSEM写真を拡大したものが示されている。図3及び図4に示される熱伝導性複合粒子100は、無機粒子からなるコア部101と、そのコア部を被覆するシェル部102を備えている。シェル部102は、窒化物粒子(窒化ホウ素)103と焼結助剤由来の原子104を含んでいる。

0039

図3及び図4に示される断面写真から、焼結体である熱伝導性複合粒子100において、無機粒子と窒化物粒子と焼結助剤由来の原子とが複合化していることがわかる。
すなわち、メカノケミカル処理により形成される焼結前のコアシェル粒子は、母粒子である無機粒子の周囲を、窒化物粒子及び必要に応じて添加される焼結助剤などの子粒子の凝集体が被覆した構造を有するため、母粒子と子粒子の間に隙間が存在する。一方、図3及び図4に示される断面写真から、焼結により、窒化物粒子の子粒子が成長して板状(平面状)の窒化物粒子(窒化ホウ素)103が形成され、コア部(無機粒子)101が板状(平面状)の窒化物粒子(窒化ホウ素)103の形状に沿って平面を形成することにより、焼結前のコアシェル粒子における母粒子と子粒子の間の隙間が消失しているのがわかる。その結果、全体的にみると、窒化物粒子(窒化ホウ素)103と焼結助剤由来の原子104を含む層状のシェル部102がコア部(無機粒子)101の表面上で成長して、コア部を隙間なく被覆し、全体的に丸みを帯びた形状になっていることが観察される。これらから無機粒子と窒化物粒子と焼結助剤由来の原子とが複合化していることがわかる。

0040

このように、本実施形態に係る熱伝導性粒子において、窒化物粒子及び必要に応じて使用される焼結助剤由来の原子は無機粒子を被覆する形で存在し、且つ焼結による複合化により無機粒子と強固に結合し、全体的に丸みを帯びた形状をしている。このため、窒化物粒子が、熱伝導性は高いが異方性を有する化合物であったとしても、本実施形態に係る複合粒子においては、異方性が小さい高熱伝導性無機フィラーとして機能する。また、焼結により窒化物粒子(窒化ホウ素)103を含む層上のシェル部102が隙間を形成することなくコア部101(無機粒子)を被覆した構造を有することにより、シェル内での熱伝導パスが確保できることや、シェル部がはがれにくくなるなどの効果ももたらされる。

0041

本実施形態において、コア部を被覆する層状のシェル部の厚さは特に限定されるものではない。シェル部は高熱伝導部であるため、シェル部の厚みの下限は、所望とする熱伝導率の大きさにより適宜設定することができる。また、シェル部の厚みの上限は、後述するメカノケミカル処理により作製することが可能な限界であってよい。また、シェル部はコア部の全表面を被覆している必要はなく、被覆していない部分があってもよい。

0042

また、図3及び図4に示されるシェル部102は、上記の通り、窒化物粒子(窒化ホウ素)103以外に任意成分である焼結助剤由来の原子104を含むが、この焼結助剤由来の原子104は、コア部101の表面上に偏在している。焼結助剤は、焼結によるコア部とシェル部との密着性を更に高め、シェル部の結晶成長を促進する効果があるため、本実施形態に係る熱伝導性複合粒子の製造において好適に使用される化合物である。しかしながら、焼結後において焼結助剤由来の原子が熱伝導性複合粒子のシェル部に存在する場合、シェル部の熱伝導性を低下させる可能性がある。これに対し、焼結助剤由来の原子がコア部の表面に偏在する場合、シェル部の熱伝導性の低下を抑制することができるため好ましい。また、焼結助剤由来の原子が熱伝導性複合粒子を構成するコア部の表面上に偏在するということは、この熱伝導性複合粒子の製造過程において、焼結助剤がコア部表面と先に反応し、その部分が反応場となり焼結の起点となったことが推測される。このため、焼結助剤由来の原子がコア部の表面に偏在しているということからは、焼結助剤が、コア部とシェル部との密着性の向上並びにシェル部の結晶成長の促進により効果的に寄与したことがわかる。

0043

<熱伝導性複合粒子の製造方法>
本実施形態に係る熱伝導性複合粒子の製造方法は、無機粒子からなるコア部と、窒化物粒子を含むシェル部とを備えるコアシェル粒子(但し、無機粒子と窒化物粒子は複合化していない。以下において、「未焼結コアシェル粒子」ということがある。)を形成するためのメカノケミカル処理を含む工程と、コアシェル粒子を焼結して複合粒子(以下において、上記「未焼結コアシェル粒子」に対し「コアシェル複合粒子」ということがある。)を形成する工程とに大きくは分けることができる。より具体的には、以下に説明する3つの工程、すなわち、原料の単純混合工程、メカノケミカル処理工程、及び、焼結工程を含む。但し、原料の単純混合工程は任意であり、無機粒子及び窒化物粒子を含む原料を、単純混合工程を経ることなくメカノケミカル処理に付してもよい。

0044

・原料の単純混合工程
原料を混合する工程であり、具体的には、母粒子である無機粒子と、子粒子である窒化物粒子(及び、必要に応じて後述する焼結助剤等の任意成分)とを混合する。ここで混合は、単純混合を意味し、例えば、容器中に原料を投入して撹拌することにより行うことができる。

0045

・メカノケミカル処理工程
上記単純混合工程で得られた混合物を、高せん断機械的衝撃を与えるメカノケミカル処理することにより、母粒子である無機粒子の周囲を、子粒子が被覆してなるコアシェル粒子を得る。但し、上述の通り、メカノケミカル処理により得られるコアシェル粒子において、母粒子と子粒子は複合化していない。
メカノケミカル処理は、メカノケミカル装置を使用し、公知の手段で行うことができる。例えば、装置最大出力9000rpm、750W、及び3.7Aの各々を超過しないように処理することが好ましい。

0046

・焼結工程
メカノケミカル処理で得られたコアシェル粒子を焼結することにより、母粒子と子粒子とが複合化しているコアシェル構造を含む複合粒子(コアシェル複合粒子)が得られる。焼結のための条件は特に限定されるものではなく、例えば、N2雰囲気下、大気圧において行うことができる。焼結温度は、例えば、1400〜1800℃の範囲を目安とすることができるが、無機粒子の材質や焼結助剤の有無などに応じて適宜設定することが好ましい。

0047

母粒子と子粒子の単純混合のみでメカノケミカル処理を行わない場合(例えば、特許文献2の段落0012を参照)、複合化されること自体が稀であり、複合化されたとしても子粒子の凝集物が残存したり、子粒子が母粒子に不均一に付着するなどの問題が生じ、コアシェル粒子を得ることは困難である。

0048

また、単純混合により得られた混合物を焼結させることなくマトリクスとなる樹脂に分散させた場合(例えば、特許文献2の実施例1(段落0110〜0114)、母粒子と子粒子が離れて樹脂中に分散してしまい、所望とする高熱伝導率が得られない。この問題点については、後掲の比較例2を参照することができる。

0049

また、コアシェル粒子を得るために、シェル部にバインダーとしての結着樹脂を使用した場合であっても、コアシェル粒子を乾燥するのみで焼結することなく無機フィラーとして使用する場合(例えば、特許文献1の段落0043)、子粒子と母粒子との間は単に接触しているのみか、またはバインダ樹脂を介して付着している状態のため、粒界やバインダ樹脂の存在により所望とする熱伝導率を得ることが困難である。また、乾燥後のコアシェル粒子内には、バインダ樹脂やバインダ樹脂の溶剤などが不純物として残存し熱パスの形成を阻害しやすい。また、子粒子のサイズが小さいほど母粒子に凝集しやすくなるが、フィラーが大きいほど熱伝導性はよくなるため、凝集性と熱伝導性を高い水準両立させることは困難である。

0050

(母粒子と子粒子)
コアシェル粒子において、コア部となる母粒子は無機粒子である。また、シェル部に含まれる子粒子は、窒化物粒子、及び、必要に応じて使用される焼結助剤等の任意成分である。

0051

・無機粒子(母粒子)
コア部となる母粒子は、無機粒子である。無機粒子は、熱伝導性無機フィラーとして使用可能な無機化合物であればよい。無機粒子として、具体的には、酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化マグネシウム(MgO)、窒化アルミニウム(AlN)、酸化ケイ素(SiO2)等を挙げることができ、一形態において、酸化アルミニウム又は酸化マグネシウムであることが好ましい。

0052

無機粒子の形状は、特に限定されるものではない。複合粒子のコア部となることや、絶縁樹脂材への充填性の観点からは、球形に近いことが好ましい。
母粒子である無機粒子の粒径は、一形態において、10〜80μmが好ましく、20〜60μmがより好ましい。ここで、母粒子である無機粒子(例えば、粒径が数十μm程度の良分散性粒子)の粒径は、レーザー回折散乱粒子径分布測定装置(粒度分布) La−960 HORIBAにより測定される粒径である。

0053

・窒化物粒子(子粒子)
シェル部に含まれる窒化物粒子は、上述の通り、無機フィラーとして使用可能な、熱伝導性の高い無機化合物であることが好ましい。熱伝導性が高ければ、熱伝導性に異方性がある無機化合物であっても本実施形態に係る窒化物粒子として好適に使用することができる。窒化物粒子として、具体的には、窒化ホウ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウム(Al2O3)等を挙げることができ、一形態において、窒化ホウ素(BN)又は窒化ケイ素(Si3N4)であることが好ましい。

0054

本実施形態において、窒化物粒子として使用される窒化ホウ素は、焼結性の観点から、不純物としてのB2O3又は酸素が多い低結晶窒化ホウ素であることが好ましい。一形態において、窒化物粒子として使用される窒化ホウ素は、不純物濃度としてのB2O3含有率が1質量%以上、又は、酸素含有率が1質量%以上の窒化ホウ素であることが好ましく、B2O3含有率が5質量%以上、又は、酸素含有率が5質量%以上の窒化ホウ素であることがより好ましい。

0055

・焼結助剤(子粒子)
本実施形態に係る熱伝導性複合粒子の製造においては、焼結助剤を使用することが好ましい。上述したように、焼結助剤は、焼結によるコア部とシェル部との密着性を更に高め、シェル部の結晶成長を促進する効果がある。

0056

焼結助剤として、具体的には、Y2O3、CeO2、La2O3、Yb2O3、TiO2、ZrO2、Fe2O3、MoO、MgO、Al2O3、CaO、B4C、およびB(金属)等が挙げられ、これらの中から1種又は2種以上を使用することができる。一形態において、焼結助剤としてY2O3が好ましい。焼結助剤を使用した場合、焼結助剤は、メカノケミカル処理により形成されるコアシェル粒子のシェル中に含まれる。焼結助剤は焼結により反応し、主に本実施形態に係る熱伝導性複合粒子のシェル部に焼結助剤由来の原子として含まれる。例えば、焼結助剤としてY2O3を使用した場合には、熱伝導性複合粒子のシェル部にイットリウム(Y)として含まれる。尚、上述した通り、コアシェル複合粒子のシェル部に焼結助剤由来の原子が含まれる場合、当該原子の一部はコア部である無機粒子の表面上に偏在する。

0057

上記窒化物粒子及び焼結助剤等の子粒子の粒径は、特に限定されるものではなく、コア部を構成する母粒子の粒径に応じて適宜設定することができる。一形態において、子粒子の粒径の上限は、100〜800nmの範囲で設定することができる。

0058

本実施形態において焼結助剤を使用する場合、焼結助剤は、熱伝導率の観点から、原料(子粒子)としての窒化物粒子に対し1〜50体積%の範囲で使用されることが好ましく、3〜30体積%の範囲で使用されることがより好ましく、3〜20体積%の範囲で使用されることが更に好ましく、5〜10体積%の範囲で使用されることが特に好ましい。

0059

また、母粒子と子粒子からなる全原料粒子に占める子粒子の配合比は、以下の形態が好ましい。
すなわち、焼結助剤を使用しない場合において、母粒子である無機粒子と子粒子である窒化物粒子の体積の合計に対する窒化物粒子の体積の割合は、5〜35体積%であることが好ましく、5〜25体積%以下であることがより好ましい。

0060

一方、焼結助剤を使用する場合において、母粒子である無機粒子と子粒子である窒化物粒子並びに焼結助剤との体積の合計に対する、窒化物粒子と焼結助剤の体積の合計の割合は、20〜60体積%であることが好ましく、30〜50体積%であることがより好ましい。

0061

<絶縁樹脂組成物>
本実施形態に係る絶縁樹脂組成物は、マトリクスとしての樹脂と上述した熱伝導性複合粒子とを含有する。
マトリクスとしての樹脂は、熱硬化性樹脂であることが好ましく、具体的には、エポキシ樹脂シアネート樹脂ポリイミド樹脂ベンゾオキサジン樹脂不飽和ポリエステル樹脂フェノール樹脂メラミン樹脂シリコーン樹脂ビスマレイミド樹脂アクリル樹脂等が挙げられる。これらの中の1種類を単独で用いてもよいし、2種類以上を併用してもよい。また、熱硬化性樹脂以外の樹脂を更に含有していてもよい。

0062

本実施形態に係る絶縁樹脂組成物に含有される熱伝導性複合粒子の割合は、樹脂成分の合計体積を基準として10〜90体積%であることが好ましく、50〜80体積%であることがより好ましい。

0063

本実施形態に係る絶縁樹脂組成物は、上述した樹脂及び熱伝導性複合粒子以外に、溶剤、あるいは、硬化剤硬化触媒等の各種添加剤を更に含有していてもよい。また、上述した熱伝導性複合粒子以外の無機フィラーを本発明の効果を損なわない範囲において更に含有していてもよい。

0064

本実施形態に係る絶縁樹脂組成物の製造方法は、特に制限されるものではなく、公知慣用の方法を用いることができる。例えば、熱伝導性複合粒子及び熱硬化性樹脂、必要に応じて硬化剤及びその他の成分を、公知慣用の方法で混合し、作製される。

0065

<絶縁樹脂成形体>
本実施形態に係る絶縁樹脂成形体は、上述した絶縁樹脂組成物を各種の成形法により成形して得られる成形体である。成形法としては、熱硬化性樹脂を成形する公知慣用の方法等を用いることができ、具体的には、プレス成形法、熱成形法ラミネート法等が挙げられる。絶縁樹脂成形体の形状、寸法などは、その用途に応じて適宜設定することができる。

0066

<回路基板用積層板>
本実施形態に係る回路基板用積層板は、金属基板と、この金属基板の少なくとも片面に設けられた絶縁層と、この絶縁層上に設けられた金属箔とを具備し、絶縁層に上述した熱伝導性複合粒子を含むことを特徴とする。
以下、本実施形態に係る回路基板用積層板について、図面を参照しながら詳細に説明する。

0067

図5及び図6に示す回路基板用積層板1は、金属基板2の片面に絶縁層3が形成され、絶縁層3の上に金属箔4が形成された3層構造をしている。本発明の他の形態において、金属板2の両面に絶縁層3が形成され、更に各絶縁層3の上に金属箔4が形成された5層構造をしていてもよい。なお、図5及び図6において、X及びY方向は金属基板2の主面に平行であり且つ互いに直交する方向であり、Z方向はX及びY方向に対して垂直な厚さ方向である。図5には、一例として矩形上の回路基板用積層板1を示しているが、回路基板用積層板1は他の形状を有していてもよい。

0068

絶縁層3は、上述した熱伝導性複合粒子を含み、熱伝導性複合粒子は樹脂中に無機フィラーとして分散している。絶縁層3は、一形態において、上述した絶縁樹脂組成物を用いて形成される。したがって、絶縁層3に含まれる熱伝導性複合粒子以外の成分や、熱伝導性複合粒子と樹脂との配合比については、上述した絶縁樹脂組成物の説明を適用することができる。

0069

金属基板2は、例えば、単体金属又は合金からなる。金属基板2の材料としては、例えば、アルミニウム、鉄、銅、アルミニウム合金、又はステンレスを使用することができる。金属基板2は、炭素などの非金属を更に含んでいてもよい。例えば、金属基板2は、炭素と複合化したアルミニウムを含んでいてもよい。また、金属基板2は、単層構造を有していてもよく、多層構造を有していてもよい。

0070

金属基板2は、高い熱伝導率を有している。典型的には、金属基板2は、60W・m−1・K−1以上の熱伝導率を有している。
金属基板2は、可撓性を有していてもよく、可撓性を有していなくてもよい。金属基板2の厚さは、例えば、0.2〜5mmの範囲内にある。

0071

金属箔4は、絶縁層3上に設けられている。金属箔4は、絶縁層3を間に挟んで金属基板2と向き合っている。
金属箔4は、例えば、単体金属又は合金からなる。金属箔4の材料としては、例えば、銅又はアルミニウムを使用することができる。金属箔4の厚さは、例えば、10〜500μmの範囲である。

0072

この回路基板用積層板1は、絶縁層3に上述した熱伝導性複合粒子を含むため、熱伝導性に優れている。

0073

この回路基板用積層板1は、例えば、以下の方法により製造する。
まず、上述した絶縁樹脂組成物を、金属基板2及び金属箔4の少なくとも一方に塗布する。絶縁樹脂組成物の塗布には、例えば、ロールコート法バーコート法又はスクリーン印刷法を利用することができる。連続式で行ってもよく、単板式で行ってもよい。

0074

必要に応じて塗膜を乾燥させた後、金属基板2と金属箔4とが塗膜を挟んで向き合うように重ね合わせる。さらに、それらを熱プレスする。以上のようにして、回路基板用積層板1を得る。

0075

この方法では、絶縁樹脂組成物を金属板2及び金属箔4の少なくとも一方に塗布することにより塗膜を形成するが、他の態様において、絶縁樹脂組成物をPETフィルム等の基材に塗布し乾燥することにより予め塗膜を形成し、これを金属基板2及び金属箔4の一方に熱転写してもよい。

0076

<金属ベース回路基板>
本実施形態に係る金属ベース回路基板は、金属基板と、この金属基板の少なくとも片面に設けられた絶縁層と、この絶縁層上に設けられた金属パターンとを具備し、絶縁層に上述した熱伝導性複合粒子を含むことを特徴とする。
以下、本実施形態に係る金属ベース回路基板について、図面を参照しながら詳細に説明する。

0077

図7に示す金属ベース回路基板1´は、図5及び図6に示す回路基板用積層板から得られるものであり、金属基板2と、絶縁層3と、回路パターン4´とを含んでいる。回路パターン4´は、図5及び図6を参照しながら説明した回路基板用積層板の金属箔4をパターニングすることにより得られる。このパターニングは、例えば、金属箔4の上にマスクパターンを形成し、金属箔4の露出部をエッチングによって除去することにより得られる。金属ベース回路基板1´は、例えば、先の回路基板用積層板1の金属箔4に対して上記のパターニングを行い、必要に応じて、切断及び穴あけ加工などの加工を行うことにより得ることができる。

0078

この金属ベース回路基板1´は、絶縁層3に上述した熱伝導性複合粒子を含むため、熱伝導性に優れている。

0079

本実施形態に係るパワーモジュールは、上述した金属ベース回路基板を備える。
図8に本実施形態に係るパワーモジュールの一例を示す。図8に示されるパワーモジュール10は、ヒートシンク15と、放熱シート14と、金属ベース回路基板13と、はんだ層12と、パワーデバイス11とがこの順で積層されている。パワーモジュール10が備える金属ベース回路基板13は、金属基板13cと、絶縁層13bと、回路パターン13aとがこの順で積層されてなる。絶縁層13bは、上述した熱伝導性複合粒子を含むため、パワーモジュール10は熱伝導性に優れる。

0080

以下、本実施形態について実施例を用いて具体的に説明する。
<実施例1>
[熱伝導性複合粒子1の製造]
母粒子X:Al2O3(デンカ株式会社製、デンカ球状アルミナDAW−45、D50=45μm);
子粒子a:BN(株式会社MARUKA製、AP−170S、粒径20nm、O2含有率7.2質量%).

0081

上記母粒子X(Al2O3)と上記子粒子a(BN)を、体積比で子粒子a/全粒子(子粒子a+母粒子X)=1/(1+9)=0.10の割合で、ノビルタミニホソカワミクロン株式会社製)に投入し、回転数6000〜8000rpm、3分間のメカノケミカル処理を行い、未焼結コアシェル粒子1aを得た。未焼結コアシェル粒子1aを、大気圧下、N2雰囲気中において1800℃で3時間焼結することにより、熱伝導性複合粒子1を得た。

0082

[絶縁樹脂成形体1の製造]
ビスフェノールA(DIC会社製、EPICLON EXA−850CRP)とアミン系硬化剤(三菱ケミカル社製、jERキュアW)の、ビスフェノールA:アミン系硬化剤=4:1(質量比樹脂組成物中に、含有率が70体積%となるように熱伝導性複合粒子1を混合した。これを脱泡撹拌した後、90℃で2時間乾燥させた。次いで、真空中において12MPaで加圧しながら100℃で2時間加熱し、更に175℃で5時間加熱することにより、絶縁樹脂成形体1を得た。

0083

<実施例2>
[熱伝導性複合粒子2の製造]
母粒子X:Al2O3(デンカ株式会社製、デンカ球状アルミナDAW−45、D50=45μm);
子粒子a:BN(株式会社MARUKA製、AP−170S、粒径20nm、O2含有率7.2質量%);
子粒子b:Y2O3(日本イットリウム株式会社製、微粒品(高BET品)).

0084

子粒子として、上記子粒子a(100体積%)に対し上記子粒子bを5体積%添加し、子粒子比率が0.1となるように母粒子Xの体積を調整したものを使用した以外は、実施例1における未焼結コアシェル粒子1aと同様の条件で未焼結コアシェル粒子2aを得た。次いで、未焼結コアシェル粒子2aを実施例1と同様の焼結条件で焼結し、熱伝導性複合粒子2を得た。

0085

[絶縁樹脂成形体2の製造]
熱伝導性複合粒子1に替えて熱伝導性複合粒子2を使用した以外は、実施例1における絶縁樹脂成形体1と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体2を得た。

0086

<実施例3>
[熱伝導性複合粒子3の製造]
子粒子として、上記子粒子a(100体積%)に対し上記子粒子bを10体積%添加し、子粒子比率が0.1となるように母粒子Xの体積を調整したものを使用した以外は、実施例2における熱伝導性複合粒子2と同様の製造条件で、熱伝導性複合粒子3を得た。

0087

[絶縁樹脂成形体3の製造]
熱伝導性複合粒子2に替えて熱伝導性複合粒子3を使用した以外は、実施例2における絶縁樹脂成形体2と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体3を得た。

0088

<実施例4>
[熱伝導性複合粒子4の製造]
子粒子として、上記子粒子a(100体積%)に対し上記子粒子bを20体積%添加し、子粒子比率が0.1となるように母粒子Xの体積を調整したものを使用した以外は、実施例2における熱伝導性複合粒子2と同様の製造条件で、熱伝導性複合粒子4を得た。

0089

[絶縁樹脂成形体4の製造]
熱伝導性複合粒子2に替えて熱伝導性複合粒子4を使用した以外は、実施例2における絶縁樹脂成形体2と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体4を得た。

0090

<実施例5>
[熱伝導性複合粒子5の製造]
実施例1における熱伝導性複合粒子1の製造において、上記母粒子(Al2O3)と上記子粒子(BN)の配合比(体積比)を、子粒子/全粒子(子粒子+母粒子)=2/(2+8)=0.20の割合に変更した以外は、実施例1における未焼結コアシェル粒子1aと同様の条件で未焼結コアシェル粒子5aを得た。次いで、未焼結コアシェル粒子5aを実施例1と同様の焼結条件で焼結し、熱伝導性複合粒子5を得た。 [絶縁樹脂成形体5の製造]
熱伝導性複合粒子1に替えて熱伝導性複合粒子5を使用した以外は、実施例1における絶縁樹脂成形体1と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体5を得た。

0091

<実施例6>
[熱伝導性複合粒子6の製造]
子粒子として、上記子粒子a(100体積%)に対し上記子粒子bを5体積%添加し、子粒子比率が0.2となるように母粒子Xの体積を調整したものを使用した以外は、実施例5における未焼結コアシェル粒子5aと同様の条件で未焼結コアシェル粒子6aを得た。次いで、未焼結コアシェル粒子6aを実施例5と同様の焼結条件で焼結し、熱伝導性複合粒子6を得た。

0092

[絶縁樹脂成形体6の製造]
熱伝導性複合粒子5に替えて熱伝導性複合粒子6を使用した以外は、実施例5における絶縁樹脂成形体5と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体6を得た。

0093

<実施例7>
[熱伝導性複合粒子7の製造]
子粒子として、上記子粒子a(100体積%)に対し上記子粒子bを10体積%添加し、子粒子比率が0.2となるように母粒子Xの体積を調整したものを使用した以外は、実施例6における熱伝導性複合粒子6と同様の製造条件で、熱伝導性複合粒子7を得た。

0094

[絶縁樹脂成形体7の製造]
熱伝導性複合粒子6に替えて熱伝導性複合粒子7を使用した以外は、実施例6における絶縁樹脂成形体6と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体7を得た。

0095

<実施例8>
[熱伝導性複合粒子8の製造]
子粒子として、上記子粒子a(100体積%)に対し上記子粒子bを20体積%添加し、子粒子比率が0.2となるように母粒子Xの体積を調整したものを使用した以外は、実施例6における熱伝導性複合粒子6と同様の製造条件で、熱伝導性複合粒子8を得た。

0096

[絶縁樹脂成形体8の製造]
熱伝導性複合粒子6に替えて熱伝導性複合粒子8を使用した以外は、実施例6における絶縁樹脂成形体6と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体8を得た。

0097

<実施例9>
[熱伝導性複合粒子9の製造]
実施例1における熱伝導性複合粒子1の製造において、上記母粒子(Al2O3)と上記子粒子(BN)の配合比(体積比)を、子粒子/全粒子(子粒子+母粒子)=3/(3+7)=0.30の割合に変更した以外は、実施例1における未焼結コアシェル粒子1aと同様の条件で未焼結コアシェル粒子9aを得た。次いで、未焼結コアシェル粒子9aを実施例1と同様の焼結条件で焼結し、熱伝導性複合粒子9を得た。

0098

[絶縁樹脂成形体9の製造]
熱伝導性複合粒子1に替えて熱伝導性複合粒子9を使用した以外は、実施例1における絶縁樹脂成形体1と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体9を得た。

0099

<実施例10>
[熱伝導性複合粒子10の製造]
子粒子として、上記子粒子a(100体積%)に対し上記子粒子bを5体積%添加し、子粒子比率が0.3となるように母粒子Xの体積を調整したものを使用した以外は、実施例9における未焼結コアシェル粒子9aと同様の条件で未焼結コアシェル粒子10aを得た。次いで、未焼結コアシェル粒子10aを実施例9と同様の焼結条件で焼結し、熱伝導性複合粒子10を得た。

0100

[絶縁樹脂成形体10の製造]
熱伝導性複合粒子9に替えて熱伝導性複合粒子10を使用した以外は、実施例9における絶縁樹脂成形体9と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体10を得た。

0101

<実施例11>
[熱伝導性複合粒子11の製造]
子粒子として、上記子粒子a(100体積%)に対し上記子粒子bを10体積%添加し、子粒子比率が0.3となるように母粒子Xの体積を調整したものを使用した以外は、実施例10における熱伝導性複合粒子10と同様の製造条件で、熱伝導性複合粒子11を得た。

0102

[絶縁樹脂成形体11の製造]
熱伝導性複合粒子10に替えて熱伝導性複合粒子11を使用した以外は、実施例10における絶縁樹脂成形体10と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体11を得た。

0103

<実施例12>
[熱伝導性複合粒子12の製造]
実施例1における熱伝導性複合粒子1の製造において、上記母粒子(Al2O3)と上記子粒子a(BN)との配合比(体積比)を、子粒子a/全粒子(子粒子a+母粒子X)=5/(5+5)=0.5に対し、更に子粒子a(100体積%)に対し上記子粒子b(Y2O3)を5体積%添加して、子粒子比率が0.5となるように母粒子Xの体積を調整した以外は、実施例1における熱伝導性複合粒子1と同様の製造条件で、熱伝導性複合粒子12を得た。

0104

[絶縁樹脂成形体12の製造]
熱伝導性複合粒子1に替えて熱伝導性複合粒子12を使用した以外は、実施例1における絶縁樹脂成形体10と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体12を得た。

0105

<実施例13>
[熱伝導性複合粒子13の製造]
子粒子として、上記子粒子a(100体積%)に対し上記子粒子bを10体積%添加し、子粒子比率が0.5となるように母粒子Xの体積を調整したものを使用した以外は、実施例12における熱伝導性複合粒子12と同様の製造条件で、熱伝導性複合粒子13を得た。

0106

[絶縁樹脂成形体13の製造]
熱伝導性複合粒子12に替えて熱伝導性複合粒子13を使用した以外は、実施例12における絶縁樹脂成形体12と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体13を得た。

0107

<比較例1>
熱伝導性フィラー1R]
熱伝導性フィラーとして、Al2O3(デンカ株式会社製、デンカ球状アルミナDAW−45、D50=45μm)からなる熱伝導性フィラー1Rを使用した。

0108

[絶縁樹脂成形体1Rの製造]
熱伝導性複合粒子1に替えて、上記Al2O3からなる熱伝導性フィラー1Rを使用した以外は、実施例1における絶縁樹脂成形体1と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体1Rを得た。

0109

<比較例2>
[熱伝導性フィラー2R]
母粒子X:Al2O3(デンカ株式会社製、デンカ球状アルミナDAW−45、D50=45μm);
子粒子a:BN(モメンティブ社製、PT−120、D50=12μm).
上記母粒子X(Al2O3)と上記子粒子a(BN)を、体積比で子粒子a/全粒子(子粒子a+母粒子X)=1/(1+9)=0.10の割合で容器中に投入して撹拌(単純混合)し、熱伝導性フィラー2Rを得た。

0110

[絶縁樹脂成形体2Rの製造]
熱伝導性複合粒子1に替えて、上記熱伝導性フィラー2Rを使用した以外は、実施例1における絶縁樹脂成形体1と同様の製造条件で、絶縁樹脂成形体2Rを得た。

0111

<比較例3>
[熱伝導性フィラー3R]
母粒子X:Al2O3(デンカ株式会社製、デンカ球状アルミナDAW−45、D50=45μm);
子粒子a:BN(株式会社MARUKA製、AP−170S、粒径20nm、O2含有率7.2質量%).
上記母粒子X(Al2O3)と上記子粒子a(BN)を、体積比で子粒子a/全粒子(子粒子a+母粒子X)=1/(1+9)=0.10の割合で容器中に投入して撹拌(単純混合)し、熱伝導性フィラー3Rを得た。
図9に熱伝導性フィラー3RのSEM写真を示す。子粒子のBN粒子112は、母粒子のAl2O3粒子111に付着せず、Al2O3粒子111とBN粒子112とが分離していることがわかる。

0112

<熱伝導性複合粒子における複合化の検証>
焼結体である熱伝導性複合粒子が複合化していることを、実施例2で得られた未焼結コアシェル粒子2aとその焼結体である熱伝導性複合粒子2を用い、超音波照射及び粒度分布測定により検証した。超音波照射及び粒度分布の測定には、「レーザー回析/散乱式粒子径分布測定装置(粒度分布) La−960 HORIBA」を使用した。

0113

図10Aは、実施例2においてメカノケミカル処理により得られた未焼結コアシェル粒子2aの粒度分布を示すグラフである。同グラフにおいて、未焼結コアシェル粒子2aは、粒子径80μm付近ピークAを有している。図10Bは、60秒間超音波照射した後の未焼結コアシェル粒子2aの粒度分布を示すグラフである。同グラフにおいて、超音波照射後の未焼結コアシェル粒子2aは、粒子径80μm付近のピークAと、粒子径10μm付近にピークBを有している。

0114

図10Cは、未焼結コアシェル粒子2aの焼結体である熱伝導性複合粒子2に、60秒間超音波を照射した後の熱伝導性複合粒子2の粒度分布を示すグラフである。同グラフにおいて、超音波照射後の熱伝導性複合粒子2は、粒子径80μm付近にピークAを有している。

0115

図10A図10Bを対比すると、60秒間超音波照射後の図10Bに示す粒度分布においては、図10Aに示す超音波照射前の粒度分布に対し、ピークAが減少し、ピークBが増えていることがわかる。このことから、未焼結コアシェル粒子2aに60秒間超音波を照射した結果、コアシェル構造が一部破壊されていることが確認できた。
一方、図10A図10Cを対比すると、双方の粒度分布は、同じピークAを有していることがわかる。このことから、熱伝導性複合粒子2は、超音波を60秒間照射した後であってもコアシェル構造は破壊されず、複合化していることが確認できた。

0116

<熱伝導性の評価方法
熱伝導性の評価は以下の手順で行った。
得られた各絶縁樹脂成形体を、大きさ10mm×10mmに加工したものを試料とした。熱伝導率は、試料の熱拡散率比重比熱を全て乗じて算出した。
測定装置キセノンフラッシュアナライザ(NETZSCH社製LFA467 HyperFlash(登録商標))を用いた。熱拡散率はレーザーフラッシュ法により求めた。比重はアルキメデス法を用いて求めた。比熱は、示差走査熱量計ティーエイインスツルメント社製、「Q2000」)を用い、窒素雰囲気下、昇温速度10℃/分で室温〜700℃まで昇温させて求めた。
結果を表1に示す。

0117

0118

なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で種々に変形することが可能である。また、各実施形態は適宜組み合わせて実施してもよく、その場合組み合わせた効果が得られる。更に、上記実施形態には種々の発明が含まれており、開示される複数の構成要件から選択された組み合わせにより種々の発明が抽出され得る。例えば、実施形態に示される全構成要件からいくつかの構成要件が削除されても、課題が解決でき、効果が得られる場合には、この構成要件が削除された構成が発明として抽出され得る。

実施例

0119

[付記]
[1]
無機粒子を含むコア部と、窒化物粒子を含み、前記コア部を被覆するシェル部とを備えた焼結体である熱伝導性複合粒子。
[2]
前記窒化物粒子として少なくとも窒化ホウ素又は窒化ケイ素を含む、[1]に記載の熱伝導性複合粒子。
[3]
前記シェル部の少なくとも一部は層状であり、前記コア部の形状に沿って前記コア部の少なくとも一部を被覆している、[1]又は[2]に記載の熱伝導性複合粒子。
[4]
前記シェル部は前記窒化物粒子と焼結助剤を含む混合物の焼結部材であり、前記シェル部は前記焼結助剤由来の原子を含む、[1]〜[3]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子。
[5]
前記焼結助剤が、Y2O3、CeO2、La2O3、Yb2O3、TiO2、ZrO2、Fe2O3、MoO、MgO、Al2O3、CaO、B4C、およびBから選択される少なくとも1種である、[4]に記載の熱伝導性複合粒子。
[6]
前記焼結助剤由来の原子の一部が前記コア部の表面上に偏在している、[4]又は[5]に記載の熱伝導性複合粒子。
[7]
前記シェル部が、前記焼結助剤由来の原子として少なくともイットリウムを含む、[4]〜[6]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子。
[8]
前記無機粒子、前記窒化物粒子及び前記焼結助剤の体積の合計に対する、前記窒化物粒子及び前記焼結助剤の体積の合計が、30体積%以上である、[4]〜[7]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子。
[9]
前記窒化物粒子に対する前記焼結助剤の配合比率は5体積%〜10体積%である、[4]〜[8]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子。
[10]
前記無機粒子が酸化アルミニウム又は酸化マグネシウムである、[1]〜[9]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子。
[11]
無機粒子を含むコア部と、窒化物粒子を含み、前記コア部を被覆するシェル部とを備えた焼結体である熱伝導性複合粒子の製造方法であり、
無機粒子と窒化物粒子を含む原料をメカノケミカル処理することにより、前記無機粒子を含むコア部と、前記窒化物粒子を含み、前記コア部を被覆するシェル部とを備えるコアシェル粒子を形成すること、及び
前記コアシェル粒子を焼結すること、
を含む熱伝導性複合粒子の製造方法。
[12]
前記熱伝導性複合粒子の前記シェル部に含まれる前記窒化物粒子として、少なくとも窒化ホウ素又は窒化ケイ素を含む、[11]に記載の熱伝導性複合粒子の製造方法。
[13]
前記原料である前記窒化物粒子として、少なくとも、不純物濃度としてのB2O3含有率が1質量%以上、又は、酸素含有率が1質量%以上の窒化ホウ素を使用する、[11]又は[12]に記載の熱伝導性複合粒子の製造方法。
[14]
前記原料が、Y2O3、CeO2、La2O3、Yb2O3、TiO2、ZrO2、Fe2O3、MoO、MgO、Al2O3、CaO、B4C、およびBから選択される少なくとも1種の焼結助剤を更に含み、前記熱伝導性複合粒子の前記シェル部が前記焼結助剤由来の原子を含む、[11]〜[13]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子の製造方法。
[15]
前記焼結助剤由来の原子の一部が前記熱伝導性複合粒子の前記コア部の表面上に偏在している、[14]に記載の熱伝導性複合粒子の製造方法。
[16]
前記原料が、前記焼結助剤として少なくともY2O3を含み、前記焼結助剤由来の原子がイットリウムである、[14]又は[15]に記載の熱伝導性複合粒子の製造方法。
[17]
前記原料に含まれる前記無機粒子、前記窒化物粒子及び前記焼結助剤の体積の合計に対する、前記窒化物粒子及び前記焼結助剤の体積の合計が、30体積%以上である、[14]〜[16]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子の製造方法。
[18]
前記原料に含まれる前記窒化物粒子に対する前記焼結助剤の割合は5〜10体積%である、[14]〜[17]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子の製造方法。
[19]
前記無機粒子が酸化アルミニウム又は酸化マグネシウムである、[11]〜[18]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子の製造方法。
[20]
[1]〜[10]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子を含有する絶縁樹脂組成物。
[21]
[20]に記載の絶縁樹脂組成物を成形してなる絶縁樹脂成形体。
[22]
金属基板と、該金属基板の少なくとも片面に設けられた絶縁層と、該絶縁層上に設けられた金属箔とを具備する回路基板用積層板であって、前記絶縁層が[1]〜[10]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子を含む回路基板用積層板。
[23]
金属基板と、該金属基板の少なくとも片面に設けられた絶縁層と、該絶縁層上に設けられた金属パターンとを具備する金属ベース回路基板であって、前記絶縁層が[1]〜[10]のいずれか1項に記載の熱伝導性複合粒子を含む金属ベース回路基板。
[24]
[23]に記載の金属ベース回路基板を備えるパワーモジュール。

0120

1・・・・回路基板用積層板、
1’・・・金属ベース回路基板、
2・・・・金属基板、
3・・・・絶縁層、
4・・・・金属箔、
4’・・・・回路パターン
10・・・・パワーモジュール
11・・・・パワーデバイス
12・・・・はんだ層
13・・・・金属ベース回路基板
13a・・・回路パターン
13b・・・絶縁層
13c・・・金属基板
14・・・・放熱シート
15・・・・ヒートシンク
100・・・・熱伝導性複合粒子
101・・・・コア部(無機粒子)
102・・・・シェル部
103・・・・窒化物粒子(窒化ホウ素)
104・・・・焼結助剤由来の原子
111・・・・Al2O3粒子
112・・・・BN粒子

ページトップへ

この技術を出願した法人

この技術を発明した人物

ページトップへ

関連する挑戦したい社会課題

該当するデータがありません

関連する公募課題

該当するデータがありません

ページトップへ

おススメ サービス

おススメ astavisionコンテンツ

新着 最近 公開された関連が強い技術

  • 株式会社ノリタケカンパニーリミテドの「 セラミックス基材用インクジェットインク」が 公開されました。( 2020/10/29)

    【課題・解決手段】本発明によって、焼成後における印刷層の剥がれを抑制してセラミックス基材上に所望の画像をより良く定着させ得るセラミックス基材用インクジェットインクが提供される。ここで開示されるセラミッ... 詳細

  • 日本精機株式会社の「 放熱構造」が 公開されました。( 2020/10/29)

    【課題・解決手段】熱伝導部材の位置ズレが抑制され、良好な放熱機能を得ることが可能な放熱構造を提供する。所定情報を表示する表示部11aを備えた表示素子11と表示素子11に照明光を供給する発熱電子部品とし... 詳細

  • 株式会社ライジングテクノロジーズの「 電子回路装置及び電子回路装置の製造方法」が 公開されました。( 2020/10/29)

    【課題・解決手段】本発明に係る電子回路装置は、複数層の金属配線層から構成される配線層13と、この配線層13上に形成された感光性樹脂からなる感光性樹脂層21と、この感光性樹脂層21中に配置された第1の電... 詳細

この 技術と関連性が強い技術

関連性が強い 技術一覧

この 技術と関連性が強い人物

関連性が強い人物一覧

この 技術と関連する社会課題

該当するデータがありません

この 技術と関連する公募課題

該当するデータがありません

astavision 新着記事

サイト情報について

本サービスは、国が公開している情報(公開特許公報、特許整理標準化データ等)を元に構成されています。出典元のデータには一部間違いやノイズがあり、情報の正確さについては保証致しかねます。また一時的に、各データの収録範囲や更新周期によって、一部の情報が正しく表示されないことがございます。当サイトの情報を元にした諸問題、不利益等について当方は何ら責任を負いかねることを予めご承知おきのほど宜しくお願い申し上げます。

主たる情報の出典

特許情報…特許整理標準化データ(XML編)、公開特許公報、特許公報、審決公報、Patent Map Guidance System データ