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図面 (9)

課題

より簡易な工程でプルトニウム238を得ることができ、製造コストの低減と環境負荷の低減を図ることのできるプルトニウム同位体分離方法を提供する。

解決手段

軽水炉使用済み燃料再処理し、化学的操作によりプルトニウムと、キュリウムとを分離する分離工程と、前記分離工程にて分離したキュリウムを、冷却しつつ貯蔵し、キュリウム242のアルファ崩壊によりプルトニウム238を生成させる貯蔵工程と、前記貯蔵工程によって生成したプルトニウム238を化学的操作により抽出してキュリウムと分離する抽出工程とを具備している。

概要

背景

軽水炉から発生する使用済み燃料は、長期間にわたり放射能をもつため、地層処分など適切な処分方法が必要とされるが、処分地の選定は極めて困難である。一方、使用済み燃料中には産業利用上価値の高い核種も含まれる。

プルトニウム同位体の一つであるプルトニウム238は、半減期87.7年で5.5MeVのα線を放出する。プルトニウム238は、経口接収した場合の毒性が極めて強い高放射性毒性物質であるため、環境負荷低減の観点からは低減が望まれる。一方、プルトニウム238の発生するα線は物質中で熱に変換されるため、長期間にわたる発熱源ともいえる。また、プルトニウム238は、γ線の発生が少ないため、プルトニウム238を利用するにあたっては、放射線に対する遮蔽を少なくすることができる。

プルトニウム238と熱電素子とを組み合わせた放射性同位体熱電発電機(Radioisotope thermo electric generator,RTG)は、宇宙開発に利用されており、ボイジャー1号、2号に代表される惑星探査機にも搭載されている。RTG電池としてのプルトニウム238は現在も需要がある。RTG電池は原子炉のような可動部分はなく、運転操作は不要である。また小型の熱源としても利用可能で、2.7gで1W程度の出力が可能である。

プルトニウム238の製造は、使用済み燃料の再処理で得られる同位体であるネプツニウム237(半減期2.14×106年)を原子炉で中性子照射することによって行われている。これは、使用済み燃料の再処理で得られるプルトニウムには、プルトニウム239,240,241などの同位体が含まれ、プルトニウム238のみを同位体分離することは困難なためである。

プルトニウムとネプツニウムの分離は、ピューレックス法に代表される化学的分離法で行うことができる。しがって、プルトニウム238の製造のためには、ネプツニウムの抽出・精製、さらに照射炉への装荷、ネプツニウムとプルトニウムの分離操作が必要である。このように、プルトニウム238の製造には、多くの工程を必要とし環境負荷が高くなり、製造コストも高くなるという課題があった。

概要

より簡易な工程でプルトニウム238を得ることができ、製造コストの低減と環境負荷の低減をることのできるプルトニウム同位体分離方法を提供する。軽水炉使用済み燃料を再処理し、化学的操作によりプルトニウムと、キュリウムとを分離する分離工程と、前記分離工程にて分離したキュリウムを、冷却しつつ貯蔵し、キュリウム242のアルファ崩壊によりプルトニウム238を生成させる貯蔵工程と、前記貯蔵工程によって生成したプルトニウム238を化学的操作により抽出してキュリウムと分離する抽出工程とを具備している。

目的

本発明の目的は、より簡易な工程でプルトニウム238を得ることができ、製造コストの低減と環境負荷の低減を図ることのできるプルトニウム同位体の分離方法を提供する

効果

実績

技術文献被引用数
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牽制数
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請求項1

軽水炉使用済み燃料再処理し、化学的操作によりプルトニウムと、キュリウムとを分離する分離工程と、前記分離工程にて分離したキュリウムを、冷却しつつ貯蔵し、キュリウム242のアルファ崩壊によりプルトニウム238を生成させる貯蔵工程と、前記貯蔵工程によって生成したプルトニウム238を化学的操作により抽出してキュリウムと分離する抽出工程とを具備したことを特徴とするプルトニウム同位体分離方法

請求項2

請求項1記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記貯蔵工程を、キュリウム242の半減期以上の期間行うことを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。

請求項3

請求項2記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記貯蔵工程を、約2年の期間行うことを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。

請求項4

請求項1〜3何れか1項に記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記分離工程をピューレックス法によって行うことを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。

請求項5

請求項1〜4何れか1項に記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記抽出工程をピューレックス法によって行うことを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。

請求項6

請求項1〜5何れか1項に記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記分離工程で、プルトニウム及びウランと、キュリウム及びアメリシウムとを分離することを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。

請求項7

請求項6に記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記抽出工程の後、残ったアメリシウムを原子炉装荷することを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。

技術分野

0001

本発明の実施形態は、プルトニウム同位体分離方法に関する。

背景技術

0002

軽水炉から発生する使用済み燃料は、長期間にわたり放射能をもつため、地層処分など適切な処分方法が必要とされるが、処分地の選定は極めて困難である。一方、使用済み燃料中には産業利用上価値の高い核種も含まれる。

0003

プルトニウム同位体の一つであるプルトニウム238は、半減期87.7年で5.5MeVのα線を放出する。プルトニウム238は、経口接収した場合の毒性が極めて強い高放射性毒性物質であるため、環境負荷低減の観点からは低減が望まれる。一方、プルトニウム238の発生するα線は物質中で熱に変換されるため、長期間にわたる発熱源ともいえる。また、プルトニウム238は、γ線の発生が少ないため、プルトニウム238を利用するにあたっては、放射線に対する遮蔽を少なくすることができる。

0004

プルトニウム238と熱電素子とを組み合わせた放射性同位体熱電発電機(Radioisotope thermo electric generator,RTG)は、宇宙開発に利用されており、ボイジャー1号、2号に代表される惑星探査機にも搭載されている。RTG電池としてのプルトニウム238は現在も需要がある。RTG電池は原子炉のような可動部分はなく、運転操作は不要である。また小型の熱源としても利用可能で、2.7gで1W程度の出力が可能である。

0005

プルトニウム238の製造は、使用済み燃料の再処理で得られる同位体であるネプツニウム237(半減期2.14×106年)を原子炉で中性子照射することによって行われている。これは、使用済み燃料の再処理で得られるプルトニウムには、プルトニウム239,240,241などの同位体が含まれ、プルトニウム238のみを同位体分離することは困難なためである。

0006

プルトニウムとネプツニウムの分離は、ピューレックス法に代表される化学的分離法で行うことができる。しがって、プルトニウム238の製造のためには、ネプツニウムの抽出・精製、さらに照射炉への装荷、ネプツニウムとプルトニウムの分離操作が必要である。このように、プルトニウム238の製造には、多くの工程を必要とし環境負荷が高くなり、製造コストも高くなるという課題があった。

先行技術

0007

特開2013−64710号公報

発明が解決しようとする課題

0008

上述したとおり、従来の技術においては、ネプツニウム237を原子炉で中性子照射することによってプルトニウム238を製造しており、多くの工程を必要とし製造コストも高くなるという課題があった。また、使用済み燃料からプルトニウム238を抽出することができれば、環境負荷を低減することができるとともに、宇宙産業等への利用が可能となる。

0009

本発明の目的は、より簡易な工程でプルトニウム238を得ることができ、製造コストの低減と環境負荷の低減を図ることのできるプルトニウム同位体の分離方法を提供することにある。

課題を解決するための手段

0010

実施形態のプルトニウム同位体の分離方法は、軽水炉使用済み燃料を再処理し、化学的操作によりプルトニウムと、キュリウムとを分離する分離工程と、前記分離工程にて分離したキュリウムを、冷却しつつ貯蔵し、キュリウム242のアルファ崩壊によりプルトニウム238を生成させる貯蔵工程と、前記貯蔵工程によって生成したプルトニウム238を化学的操作により抽出してキュリウムと分離する抽出工程とを具備したことを特徴とする。

図面の簡単な説明

0011

軽水炉中での核種の燃焼チェーンを示す図。
ピューレックス法の工程を示すフロー図。
第1実施形態の工程を示すフロー図。
プルトニウム238、キュリウム242の生成量を示す図。
プルトニウム238の生成量の時間的変化を示すグラフ
同位体中のプルトニウム238の重量割合の時間的変化を示すグラフ。
第2実施形態の工程を示すフロー図。
第3実施形態の工程を示すフロー図。

実施例

0012

以下、実施形態のプルトニウム同位体の分離方法を、図面を参照して説明する。

0013

従来、プルトニウム238は、プルトニウム同位体の一つとしてみなされ、同位体分離の困難さから、使用済み燃料からのプルトニウム238の分離は事実上不可能とされていた。

0014

しかしながら、本発明者等は、アメリシウム及びキュリウムと、プルトニウムとの化学的分離特性、キュリウム242のプルトニウム238への核変換特性に着目し、使用済み燃料からプルトニウム238を分離する方法を完成した。

0015

図1は、軽水炉中での核種の燃焼チェーンの要部を示すものである。図1中に(n,γ)と示したものが中性子吸収である。図1に示されるとおり、プルトニウム238は、ネプツニウム237の中性子吸収で生成する。すなわち、ネプツニウム237(n,γ)ネプツニウム238→β崩壊→プルトニウム238で生成するが、これの他に、キュリウム242のアルファ崩壊で生成する。キュリウム242は、アメリシウム242のβ崩壊で生成する。

0016

キュリウム242の半減期は163日であり、キュリウム242は、2年程度でほぼプルトニウム238に核変換する。なお、プルトニウム238の半減期は前述したとおり、87.7年であり、キュリウム242の半減期に比べて十分に長い。

0017

プルトニウム238が他のプルトニウム同位体と混合した場合、化学特性が同じであるためこれらの同位体を分離することは極めて困難である。一方、図2に示した代表的な再処理方法であるピューレックス法の流れのように、アメリシウム及びキュリウムと、プルトニウム及びウランとを分離することは、溶媒抽出に代表される化学的操作により容易に行うことができる。

0018

すなわち、図2に示すように、ピューレックス法による再処理では、軽水炉から取り出した使用済み燃料をせん断し(101)、硝酸に溶解する(102)。この際、不溶解残渣ハルエンドピースは、除かれる。

0019

次に、TBP(リン酸トリブチル)、ドデカン等を用いた溶媒抽出により、ウラン及びプルトニウムを、他の核分裂生成物、アメリシウム及びキュリウム等と分離する(103)。なお、アメリシウムとキュリウムは化学的特性が似ており、これらを相互に分離することは困難であるが、プルトニウムとの分離は容易である。

0020

次に、ウランとプルトニウムとを分離する(104)。この後、ウランは、硝酸ウラニルの状態で精製し(105)、しかる後、酸化物転換し(106)、ウラン酸化物とする。一方、プルトニウムは、硝酸プルトニウムの状態で精製し(107)、しかる後、酸化物に転換し(108)、プルトニウム酸化物とする。

0021

図3は、第1実施形態におけるプルトニウム同位体の分離方法の工程を示すフロー図である。図3に示すように、軽水炉から取り出した軽水炉使用済み燃料10を、使用済み燃料再処理設備等によって再処理(せん断、溶解、溶媒抽出)し、ウラン及びプルトニウムと、キュリウムとを分離する分離工程を行う(201)。

0022

上記キュリウムの分離の際には、キュリウム242の他に、キュリウム244等の他の同位体及びアメリシウムも、ウラン及びプルトニウムと分離される。

0023

次に、分離したキュリウム及びアメリシウムを冷却しつつ所定期間貯蔵する(202)。この冷却・貯蔵の間に、キュリウム242は、アルファ崩壊により、プルトニウム238に変換する。この貯蔵期間については、例えば2年程度とする。この貯蔵期間については後で詳述する。

0024

この後、キュリウム及びアメリシウムからプルトニウムを分離し、プルトニウム238を抽出する抽出工程を行う(203)。キュリウム及びアメリシウムからのプルトニウム238の分離抽出は、化学操作、例えば前述したピューレックス法により行うことができる。

0025

図4は、BWR燃料の取り出し燃焼度45GWd/t時の取り出し直後のプルトニウム238量とキュリウム242量を、核種ごとに示している。図4中に示す3.8%ウランは、初期に3.8重量%のウラン235を含む燃料のことを示しており、現在の標準的な燃料に近い。この場合、初期1トン当たりの燃料から約20gのキュリウム242を得ることできる。この場合、既に生成している約210gのプルトニウム238は、他のプルトニウム同位体と混合しているため分離は困難である。

0026

初期にプルトニウムを装荷するMOX燃料を用いた場合、取り出し燃焼度45GWd/t時で、初期1トン当たりの燃料から170gと、より多くのキュリウム242を得ることができる。

0027

図5のグラフは、縦軸をプルトニウム238の生成量(g)、横軸を冷却・貯蔵の日数として、図4に示した3.8%ウラン使用済み燃料から抽出したキュリウム242からのプルトニウム238の生成量の推移を示したものである。前述したとおり、キュリウム242の半減期は163日であり、プルトニウム238の量は、600〜700日でほぼ飽和する。

0028

したがって、プルトニウム238の生成量の観点からは、キュリウムを冷却しつつ貯蔵する期間は、少なくともキュリウム242の半減期である163日以上とすることが好ましく、300日以上とすることがさらに好ましく、700日程度(約2年程度)とすることが特に好ましい。

0029

また、図1に示されるように、キュリウム244は、半減期18.1年でプルトニウム240に変換する。キュリウム244の半減期は、キュリウム242の半減期163日に比べ長いため、長期間経過すると徐々にプルトニウム240の量が増加し、総プルトニウム量に占めるプルトニウム238の割合が減少する。

0030

図6のグラフは、縦軸を総プルトニウム量に占めるプルトニウム238の割合(Pu238/(Pu238+Pu240))、横軸を冷却・貯蔵の日数としてその推移を示したものである。図6のグラフに示されるように、日数の経過に従い、総プルトニウム量に占めるプルトニウム238の割合が徐々に減少するが、700日程度(約2年程度)では、プルトニウム238の割合が80%程度を維持している。したがって、総プルトニウム量に占めるプルトニウム238の割合の観点からは、キュリウムを冷却しつつ貯蔵する期間は、700日程度(約2年程度)を上限とすることが好ましい。

0031

以上のように、プルトニウム238の生成量の観点と、総プルトニウム量に占めるプルトニウム238の割合の観点とから、キュリウムを冷却しつつ貯蔵する期間は、約2年程度とすることが好ましい。なお、プルトニウム240は、半減期が6564年と長く、γ線放出も少ないので、プルトニウム238に少量混合しても、プルトニウム238を発熱源として使用する場合、その性能に与える影響は少ないと考えられる。また、プルトニウム240は、核分裂性物質でもないため、核兵器への転用もできない。

0032

なお、図2に示したピューレックス法は、最もスタンダード化学抽出法であり、六ヶ所再処理工場においても採用されており、実績のある方法である。ピューレックス法では溶媒抽出の段階でアメリシウム及びキュリウムが、ウラン及びプルトニウムからから分離される。このピューレックス法は湿式法と呼ばれる再処理方法の一つである。他に乾式再処理法も利用することができる。

0033

前述したとおり、図3に示した、ウラン及びプルトニウムからキュリウムを分離する分離工程(201)では、キュリウムの他に、アメリシウムも分離され抽出される。アメリシウムとキュリウムは化学的特性が似ており、これらを分離することは困難である。

0034

このため、抽出したキュリウム242を冷却しつつ貯蔵する際には、同時に抽出されたアメリシウムも冷却しつつ貯蔵されることになる。アメリシウム同位体のプルトニウム同位体への変換の寄与は、前述したキュリウム244のプルトニウム240への変換の寄与に比べれば小さい。したがって、キュリウムの他にアメリシウムが混在した状態であっても、アメリシウムの存在が、抽出したプルトニウムに与える影響はほとんどない。

0035

図7は、図3に示した第1実施形態のプルトニウム同位体の分離方法において、さらにアメリシウム同位体の影響を軽減した第2実施形態の工程を示すものである。この第2実施形態では、図3に示した第1実施形態のプルトニウム同位体の分離方法の工程に加えて、再処理してキュリウム及びアメリシウムを分離する分離工程(201)の前に、軽水炉使用済み燃料10を、1週間以上冷却しつつ貯蔵する貯蔵工程(301)を加えたものである。

0036

アメリシウム242の生成量はわずかではあるが、図1に示すように、アメリシウム242は、β崩壊によりキュリウム242に、内部転換でプルトニウム242に変換する。半減期は16時間であり、この変換は1週間程度でほぼ完了する。そして、この後に再処理を行うことによって、アメリシウム242から発生したプルトニウム242を再処理によってキュリウム及びアメリシウムと分離することができ、その影響を軽減することができる。また、再処理時に、アメリシウム242から発生したキュリウム242の分、キュリウム242の総量を増加させることができる。

0037

次に、図8を参照して、第3実施形態のプルトニウム同位体の分離方法について説明する。図8に示すように、第3実施形態では、図3に示した第1実施形態のプルトニウム同位体の分離方法において、キュリウム242から転換したプルトニウム238を、キュリウム及びアメリシウムと分離して抽出する抽出工程(203)の後に、残ったキュリウム及びアメリシウムを原子炉に再装荷する再装荷工程を実施し(204)、キュリウム242を生成させる。なおこの際、可能であれば、アメリシウム242のみを原子炉に再装荷してもよい。

0038

キュリウム242を生成させた後は、これを原子炉から取り出し(205)、再処理してウラン及びプルトニウムと、キュリウム及びアメリシウムを分離する分離工程に戻し(201)、生成させたキュリウム242からプルトニウム238を得る。

0039

キュリウム242は、アメリシウム241の中性子吸収、中性子吸収により生成したアメリシウム242のβ崩壊によって生成される。アメリシウム241は放射性廃棄物の中でも長期にわたり放射性毒性に寄与する核種であり、またγ線の放出も多いので、核変換で低減することは環境負荷低減にも有効である。また、母材にはウランやプルトニウムを含まない方が効率的に核変換できる。

0040

再装荷する原子炉は、商用炉である必要はなく、RI製造用研究炉でもよい。プルトニウム238の売却で得られる利益を研究炉の運転に充てれば、発電炉でなくても維持が可能である。研究炉であれば、小規模再処理施設を敷設すれば、使用済み燃料の輸送費用を低減することができる。

0041

以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

0042

10……軽水炉使用済み燃料、201……分離工程、202……貯蔵工程、203……抽出工程。

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