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課題・解決手段

本発明は、プロセスオフガスまたはエンジン排気ガス中に存在する、灰、および、金属若しくは金属化合物をNOxおよびSOxとともに除去する方法に関する。

概要

背景

これらの粒子含有ガスは、地域の法律において取り除かれる必要がある濃度で、NOx、揮発性有機化合物(VOC)、SO2、CO、Hg、NH3、多環芳香族炭化水素(PAH’s)、ダイオキシン類およびフラン類などの複数の汚染物質をしばしば含む。そのために幾つかの従来技術が利用可能である。

および灰は、典型的には、排気または排気システムに配置された1つまたは複数のフィルタガスを通過させることによって捕捉され除去される。流れにおいて一定時間の経過の後に捕捉された煤および灰分の量は、フィルタ上の圧力損失を増加させ、フィルタは、圧縮空気または他の手動の手段によって、煤を霧散させ、灰および他の無機粒子を霧散させることで再生させる必要がある。

既知微粒子フィルタシステムは、硫黄化合物および微粒子物質含有量が比較的少ないオフガスおよび排気ガス用に開発されている。これらのシステムは、例えば、重質燃料油燃料補給される海上エンジンセメントガラス生産からの、いわゆるバンカー油および微粒子物質の含有率が高いオフガスを処理する。

バンカー油は、非常に重質の炭化水素および多環芳香族化合物を含有する。当該油は、燃焼せずに排気ガス中に灰として終わる化合物でひどく汚染されている。バンカー油に含まれるさらなる汚染物質には、ナトリウム(Na)、カリウム(K)、カルシウム(Ca)、鉄(Fe)、金属硫酸塩(MeSO4)などの水溶性金属塩だけでなく、油溶性金属バナジウム(V)、鉛(Pb)、ニッケル(Ni)などが挙げられる。

NOx、VOC、PAH、ダイオキシンフランなどのガス状汚染物質の除去は、触媒との接触によって効果的に行うことができる。特に、バナジウム酸化物ベースの触媒は、定置及び自動車用途において、NH3を用いてNOxを選択的に還元することによってNOx低減のために一般的に使用される触媒である。

概要

本発明は、プロセスオフガスまたはエンジン排気ガス中に存在する煤、灰、および、金属若しくは金属化合物をNOxおよびSOxとともに除去する方法に関する。

目的

本発明の一般的な目的は、オフガスまたは排気ガス中のNOxおよびVOCの除去と共に灰および煤の形態の微粒子物質を減少させる方法を提供する

効果

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請求項1

、灰、金属および金属化合物の形態の微粒子物質を、プロセスオフガスまたはエンジン排気ガス中に存在する炭化水素および窒素酸化物と共に除去するための方法であって、窒素還元剤を含むプロセスオフガスまたはエンジン排気ガスを提供するか、または窒素還元剤をオフガスまたは排気ガスに添加するステップと;少なくとも1つの微粒子フィルタをそれぞれ含む少なくとも1つのフィルタユニットに225℃〜550℃のガス温度で前記オフガスまたは前記排気ガスを通過させ、そして、前記微粒子物質を捕捉するステップと;前記少なくとも1つの微粒子フィルタに捕捉された煤の量を減少させ、そして、前記窒素還元剤による選択的接触還元SCR)および前記微粒子フィルタに配置されている少なくとも一つの第一のSCRと酸化触媒組合せとの接触による酸化によって前記オフガスまたは排気ガス中の窒素酸化物および炭化水素の量を減少させるステップと;前記少なくとも1つのフィルタユニットをオフガスまたは排気ガスの流れから定期的に切り離すステップと;前記少なくとも1つの微粒子フィルタの出口に前記排気ガスの先の流れとは逆に空気をパルス噴射することによって、前記出口に空気パルスを適用し、前記少なくとも1つの微粒子フィルタから前記重金属および金属化合物と共に前記捕捉された微粒子物質を吹き飛ばし、前記少なくとも1つの微粒子フィルタの入口に吸引を適用し、そして、任意に外部補助フィルタユニットを介して、少なくとも1つの微粒子フィルタからの吹き飛ばされた微粒子物質および重金属および金属化合物を容器運ぶステップとを含み、ここで前記の少なくとも一つの第一のSCRと酸化触媒の組合せが、二酸化チタンバナジウム及びタングステン酸化物から成る、前記方法。

請求項2

前記少なくとも1つの微粒子フィルタがウォールフローフィルタの形態である、請求項1に記載の方法。

請求項3

前記の少なくとも一つの第一のSCRと酸化触媒の組合せが、前記ウォールフローフィルタのガス入口側の壁面又はその内側にコーティングされる、請求項2に記載の方法。

請求項4

酸化バナジウムおよび金属および/または酸化物形態パラジウムおよびチタニアから成るか、または、酸化バナジウム、酸化タングステンおよび金属および/または酸化物の形態のパラジウムおよびチタニアから成る第二の酸化触媒が、前記少なくとも一つの微粒子フィルタのガス出口側にコーティングされる、請求項1〜3のいずれか一つに記載の方法。

請求項5

前記少なくとも一つの微粒子フィルタの本体が、炭化ケイ素コーディエライトムライトチタン酸アルミニウムまたは焼結金属から製造される、請求項1〜4のいずれか一つに記載の方法。

請求項6

前記空気が、10〜600msec、好ましくは300msecの噴射パルス持続時間でパルス噴射される、請求項1〜5のいずれか一つに記載の方法。

請求項7

前記パルス噴射のための空気が、圧力4〜10barabs、好ましくは6.5barabsの圧縮空気蓄圧タンクから引き出される、請求項1〜6のいずれか一つに記載の方法。

請求項8

前記少なくとも1つのフィルタユニットが、エンジンターボチャージャ上流圧力容器内に配置される、請求項1〜7のいずれか一つに記載の方法。

請求項9

前記排気ガスが、0〜3barabsの間の圧力で前記少なくとも1つのフィルタユニットを通過する、請求項8に記載の方法。

請求項10

前記少なくとも1つのフィルタユニットの下流において、前記オフガスまたは排気ガス中の窒素酸化物のさらなる選択的触媒還元の追加のステップを含む、請求項1〜9のいずれか一つに記載の方法。

請求項11

前記少なくとも1つのフィルタユニットの下流で、開ループまたは閉ループにおいて、アルカリ溶液または水により排気ガスを洗浄することで、前記排気ガス中に含まれる硫黄酸化物の量を低減する追加のステップを含む、請求項1〜10のいずれか一つに記載の方法。

技術分野

0001

本発明は、プロセスオフガスまたはエンジン排気ガス中に存在する灰、重金属、金属および金属化合物および窒素酸化物(NOx)の形態の微粒子物質を除去する方法に関する。特に、本発明は、セメントまたはガラスの製造からのプロセスオフガスまたは重質燃料油で作動するエンジン排気ガスからのこれらの成分の除去に有用である。

背景技術

0002

これらの粒子含有ガスは、地域の法律において取り除かれる必要がある濃度で、NOx、揮発性有機化合物(VOC)、SO2、CO、Hg、NH3、多環芳香族炭化水素(PAH’s)、ダイオキシン類およびフラン類などの複数の汚染物質をしばしば含む。そのために幾つかの従来技術が利用可能である。

0003

煤および灰は、典型的には、排気または排気システムに配置された1つまたは複数のフィルタガスを通過させることによって捕捉され除去される。流れにおいて一定時間の経過の後に捕捉された煤および灰分の量は、フィルタ上の圧力損失を増加させ、フィルタは、圧縮空気または他の手動の手段によって、煤を霧散させ、灰および他の無機粒子を霧散させることで再生させる必要がある。

0004

既知微粒子フィルタシステムは、硫黄化合物および微粒子物質の含有量が比較的少ないオフガスおよび排気ガス用に開発されている。これらのシステムは、例えば、重質燃料油で燃料補給される海上エンジン、セメントとガラスの生産からの、いわゆるバンカー油および微粒子物質の含有率が高いオフガスを処理する。

0005

バンカー油は、非常に重質の炭化水素および多環芳香族化合物を含有する。当該油は、燃焼せずに排気ガス中に灰として終わる化合物でひどく汚染されている。バンカー油に含まれるさらなる汚染物質には、ナトリウム(Na)、カリウム(K)、カルシウム(Ca)、鉄(Fe)、金属硫酸塩(MeSO4)などの水溶性金属塩だけでなく、油溶性金属バナジウム(V)、鉛(Pb)、ニッケル(Ni)などが挙げられる。

0006

NOx、VOC、PAH、ダイオキシンフランなどのガス状汚染物質の除去は、触媒との接触によって効果的に行うことができる。特に、バナジウム酸化物ベースの触媒は、定置及び自動車用途において、NH3を用いてNOxを選択的に還元することによってNOx低減のために一般的に使用される触媒である。

発明が解決しようとする課題

0007

本発明の一般的な目的は、オフガスまたは排気ガス中のNOxおよびVOCの除去と共に灰および煤の形態の微粒子物質を減少させる方法を提供することであり、この方法で使用される微粒子フィルタを再生する必要がある場合でさえ、効果的にクリーニングでき、連続的に運転できる方法を提供することである。

0008

上記のように、プロセスおよびエンジン排気ガスからのオフガス中の微粒子物質は、燃焼させることができない無機灰をさらに含み、したがって、時間の経過とともにフィルタ内に蓄積し、圧力損失を増大させる。従って、無機灰及び煤の残量は、フィルタを通る排気ガスの流れ方向を周期的に逆転させることによって、又は空気の衝撃噴射によって灰及び煤を吹き飛ばして除去する必要がある。

課題を解決するための手段

0009

本発明の本質的な特徴は、NOxの選択的接触還元SCR)において活性であり、かつ煤の燃焼及びVOC酸化を促進する触媒を用いてフィルタを触媒することにより、微粒子フィルタの受動的な煤の再生と共にガス状不純物を連続的に除去することであり、微粒子フィルタの圧力損失を低く抑え、フィルタの出口への空気のパルス噴射による定期的かつ効果的に微粒子の吹き飛ばしを行うことにより、濾過処理を改善する。

0010

要約すると、本発明は、煤、灰、金属および金属化合物の形態の微粒子物質を、プロセスオフガスまたはエンジン排気ガス中に存在する炭化水素および窒素酸化物と共に除去する方法を提供し、
窒素還元剤を含むプロセスオフガスまたはエンジン排気ガスを提供するか、または窒素還元剤をオフガスまたは排気ガスに添加するステップ
少なくとも1つの微粒子フィルタをそれぞれ含む少なくとも1つのフィルタユニットに225℃〜550℃のガス温度でオフガスまたは排気ガスを通過させ、微粒子物質を捕捉するステップと;
前記少なくとも1つの微粒子フィルタに捕捉された煤の量を減少させ、前記窒素還元剤による選択的接触還元(SCR)および前記微粒子フィルタに配置されているSCRと酸化触媒組合せとの接触による酸化によって前記オフガスまたは排気ガス中の窒素酸化物および炭化水素の量を減少させるステップと;
前記少なくとも1つのフィルタユニットをオフガスまたは排気ガスの流れから定期的に切り離すステップと;
前記少なくとも1つの微粒子フィルタの出口に前記排気ガスの先の流れとは逆に空気をパルス噴射することによって、前記出口に空気パルスを適用し、前記少なくとも1つの微粒子フィルタから前記重金属と共に捕捉された微粒子物質を吹き飛ばし、前記少なくとも1つの微粒子フィルタの入口に吸引を適用し、そして、任意に外部補助フィルタユニットを介して、少なくとも1つの微粒子フィルタからの吹き飛ばされた微粒子物質および重金属を容器運ぶステップとを含み、
前記のSCRと酸化触媒の組合せが、二酸化チタンバナジウム及びタングステン酸化物から成ることを特徴とする方法である。

実施例

0011

好ましい実施形態を以下に開示する。これらの実施形態は、それぞれ単独で、またはそれらの組み合わせで使用することができる。

0012

本発明に使用される微粒子フィルタは、炭化ケイ素コーディエライト(菫青石;cordierite)、ムライトチタン酸アルミニウムまたは焼結金属から製造されることが好ましい。

0013

典型的には、本発明に使用されるフィルタは、最高クリーニング効率保証するウォールフローフィルタとして形成されるが、他のフィルタタイプを採用することもできる。

0014

触媒は、フィルタ壁面および/または内側にコーティング被覆)される。

0015

触媒活性材料は、以下に「V/W/Ti触媒」と呼ばれる、酸化バナジウム酸化タングステンおよびチタニアからなる触媒組成物である。

0016

用語「バナジウム酸化物」または「バナジウム酸化物」は、
酸化バナジウム(II)(一酸化バナジウム)、VO;または
バナジウム(III)酸化物(バナジウムセスキオキサイドまたは三酸化物)、V2O3;または
酸化バナジウム(IV)(二酸化バナジウム)、VO2;または
酸化バナジウム(V)五酸化バナジウム、V2O5を示す。

0017

好ましくは、本発明で使用するための酸化バナジウムは、酸化バナジウム(V)(五酸化バナジウム)、V2O5を含む、または、それからなるものである。

0018

タングステンはいくつかの酸化状態を有し、したがって酸化物:
酸化タングステン(III)
酸化タングステン(IV)
酸化タングステン(VI)
五酸化タングステンである。

0019

本発明に使用するのに好ましい酸化タングステンは、酸化タングステン(VI)WO3を含むか、または、それからなるものである。

0020

用語「チタニア」は、二酸化チタン(TiO2)を示す。

0021

この触媒は、炭化水素の除去(VOC)およびNH3とのSCR反応によるNOxの除去の両方において活性がある。

0022

さらに別の実施形態では、V/W/TiSCR触媒は、ガス入口側およびウォールフローフィルタの壁内に被覆され、ここで、酸化バナジウムおよび金属および/または酸化物形態パラジウムおよびチタニアから成るか、または、酸化バナジウム、酸化タングステンおよび金属および/または酸化物の形態のパラジウムおよびチタニアから成るさらなる触媒組成物が、ウォールフローフィルタのガス出口側でコーティングされる。

0023

V/W/Ti/Pd触媒またはV/Ti/Pd触媒をフィルタの出口側に設ける利点は、フィルタからのアンモニアおよび一酸化炭素のより低いスリップである。

0024

上記のように、本発明のさらなる本質的な特徴は、重油の燃焼中に形成される捕捉された微粒子物質の除去である。微粒子フィルタは、排気ガスの流れからフィルタを遮断することによって定期的にクリーニングしなければならない。

0025

オフガスまたは排気ガスは、複数のフィルタユニットを通過することが好ましい。次いで、以下でより詳細に説明するように、本発明による方法により、すべてのフィルタユニットを循環洗浄ループ洗浄することができる。少なくとも1つのフィルタユニットが濾過モードのままであるため、エンジンは連続運転状態を維持することができます。

0026

微粒子フィルタのクリーニング中、空気は、10〜600msec、好ましくは300msecの噴射パルス持続時間で排気ガスの先の流れとは逆に噴射される。

0027

クリーニングサイクルでは、微粒子フィルタまたはフィルタユニットの部分(フィルタ表面全体の5〜50%)を出口において閉じことができ、空気を、例えば、閉じられたバルブにおいてまたはその近くの位置のバルブまたはノズルにより出口に注入することができる。これにより、微粒子フィルタ内捕集された灰、未燃焼の煤および重金属、金属、金属化合物を含む微粒子物質を吹き飛ばすことが効果的になる。なぜなら、出口が開放されている場合と比べて微粒子フィルタに注入される空気パルスの量がより少ないからである。後者の場合、空気パルスは微粒子フィルタを包むフィルタユニット全体にわたって伝播し、したがって洗浄効果を制限する。

0028

あるいは、各微粒子フィルタの出口は、より強力な空気噴射パルスを使用してクリーニングサイクルの間に開くことができる。この実施形態の利点は、単純かつよりコンパクトフィルタ構成である。

0029

洗浄(クリーニング)される微粒子フィルタへの空気噴射パルスの間に、微粒子フィルタの入口側から高濃度の微粒子物質を含むクリーニング空気流が出て、空気流が適切な吸引システムによって捕捉される。吹き飛ばされた微粒子物質を含む空気流は、微粒子フィルタの入口から、微粒子フィルタの入口にまたはその近傍に設置された穿孔されたグリッド任意選択的に備えた吸引パイプを通して運ばれる。吸引パイプは、吸引ポンプなどの吸引源に接続され、それは微粒子フィルタの出口への空気パルスの噴射中または後に作動する。

0030

微粒子物質は、外部補助低温フィルタまたは補助高温フィルタまたはその両方を介して吸引パイプ内に吸引されてもよく、必要に応じて上述のような煤燃焼触媒で触媒される。これにより、メインの微粒子フィルタから除去され清浄空気流中に含まれる微粒子物質は、補助フィルタ内の流れから分離され、その後、将来の処分のために貯蔵容器に放出される。

0031

吸引源は、小さな補助フィルタを備えた外部吸引ポンプによって代替的に構成することができる。補助フィルタは、吸引ガス流路内の空気流に担持された粒子収集する。

0032

あるいは、吸引流は、微粒子フィルタを横切る圧力損失を利用して生成することもできる。この実施形態では、吸引パイプは、フィルタユニットまたは微粒子フィルタの排気ガス入口側とフィルタユニットまたは微粒子フィルタからの排気ガス出口側を接続し、吸引パイプに設けられた補助フィルタを介して、微粒子フィルタから吹き飛ばされた微粒子物質が吸引される。クリーニングサイクルが休止状態にあるとき、捕捉された微粒子物質を補助フィルタから除去することができる。

0033

吸引パイプ内の圧力は、吸引パイプ内の微粒子物質の効率的な輸送を保証するのに十分低くなければならない。

0034

好ましくは、吸引パイプ内の圧力は、微粒子フィルタ内部の圧力より30〜300mbar低い範囲にある。

0035

本発明のさらに別の実施形態では、パルス噴射のための空気は、圧力4〜10バール(bar abs)、好ましくは6.5バール(bar abs)の圧縮空気で蓄圧タンクから引き出される。

0036

さらに一実施形態では、前記ユニットは、エンジンターボチャージャ上流圧力容器内に配置される。前記排気ガスは、0〜3bar absの間の圧力で前記フィルタユニットを通過することができる。

0037

この実施形態では、煤の燃焼温度は、追加の排気ガス加熱なしに、約400℃でより最適なレベルに保つことができる。さらなる利点として、排気ガスの圧力および温度を上昇させると、微粒子フィルタの圧力損失が減少する。この結果、効果的な濾過に必要とされる微粒子フィルタの容積が減少し、例えば、排気ガス処理のためのスペースが限られている船舶に設置することが有利となる。

0038

上記に開示した本発明のさらなる特徴は、エンジンにおいて重質燃料油をさせる場合、プロセスオフガス中で形成される硫黄酸化物を除去することができる。前記フィルタにおける上流SCRおよび酸化触媒は硫黄化合物に対して耐性であり、SO2およびSO3の酸化電位が制限され、SO2およびSO3除去のためのSOX洗浄装置(scrubber)の使用を促進する。

0039

したがって、さらなる実施形態では、この方法は、少なくとも1つのフィルタユニットの下流で、アルカリ性水溶液または海水アルカリ溶液を含むスクラブ液(洗浄液)で開ループまたは閉ループの前記ガスを洗浄することによってガス中に含まれる硫黄酸化物の量を低減する追加のステップを含む。アルカリ性スクラブ液では、硫黄酸化物は無害アルカリ金属硫酸塩または亜硫酸塩に変換される。これにより、硫黄酸化物は、硫酸ミストなしでオフガスからほぼ完全に除去され、透明な低濁度使用済み溶液は、後の処分のために貯蔵される。

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