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課題・解決手段

本発明は、ポリマー組成物と、層エレメント、好ましくはポリマー組成物を含む光起電モジュールの少なくとも1つの層エレメントと、好ましくは層エレメントの、好ましくは光起電モジュールの層エレメントの前記少なくとも1つの層である物品とに関する。

概要

背景

太陽電池モジュールとも呼ばれる光起電モジュールは、光から電気を作り、当該分野において周知の様々な種類の用途に使用される。光起電モジュールの種類は、様々であり得る。こうしたモジュールは典型的には、多層構造、すなわち異なる機能を有するいくつかの異なる層エレメントを有する。光起電モジュールの層エレメントは、層材料および層構造に関して様々であり得る。最終光起電モジュールは、リジッドでもあるいはフレキシブルでもよい。リジッド光起電モジュールは、たとえば、リジッドなガラス上面エレメント、フロント封入層エレメント、コネクタ一緒になった光起電セルの少なくとも1つのエレメント、リヤ封入層エレメント、バックシート層エレメント、および、たとえばアルミニウムフレームを含んでもよい。前記用語はすべて、当該技術分野における周知の意味を有する。フレキシブルモジュールでは、上面層エレメントが、たとえばポリビニルフルオリドPVF:polyvinylfluorideまたはポリビニリデンフルオリド(PVDF:polyvinylidenefluoride)ポリマーから作られたフッ素化層であってもよい。封入層は典型的には、エチレン酢酸ビニルEVA:ethylene vinyl acetate)から作られる。

上記の例示した層エレメントは、単層エレメントでも、あるいは多層エレメントでもよい。さらに、エレメントの層間、または異なる層エレメントの間に接着層(単数または複数)が存在してもよい。

概要

本発明は、ポリマー組成物と、層エレメント、好ましくはポリマー組成物を含む光起電モジュールの少なくとも1つの層エレメントと、好ましくは層エレメントの、好ましくは光起電モジュールの層エレメントの前記少なくとも1つの層である物品とに関する。なし

目的

本発明は、ポリマー組成物であって、
i)極性コモノマーを有するエチレンのポリマー(a)
を含み、
極性コモノマーは、「決定法」に基づき上記のような「コモノマー含量」に従い測定した場合、4.5〜18mol%の量でエチレンのポリマー(a)中に存在し、かつ
極性コモノマーは、不飽和カルボキシル酸エステルの群から選択され、かつ
エチレンのポリマー(a)は任意に、前記極性コモノマー以外の官能基を含む単位を持ち、さらに
ii)シラン基(単数または複数)を含む単位(b)
を含み、
10〜70℃の温度領域内のポリマー組成物の屈折率の差が、「屈折率」に従い測定した場合、0.0340未満である、ポリマー組成物を提供する

効果

実績

技術文献被引用数
0件
牽制数
3件

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請求項1

ポリマー組成物であって、i)極性コモノマーを有するエチレンポリマー(a)を含み、前記極性コモノマーは、「決定法」に基づき上記のような「コモノマー含量」に従い測定した場合、4.5〜18mol%の量でエチレンの前記ポリマー(a)中に存在し、かつ前記極性コモノマーは、不飽和カルボキシル酸エステルの群から選択され、かつエチレンの前記ポリマー(a)は任意に、前記極性コモノマー以外の官能基を含む単位を持ち、さらにii)シラン基を含む単位(b)を含み、10〜70℃の温度領域内の前記ポリマー組成物の屈折率の差が、「決定法」に基づき本明細書に記載されているような「屈折率」測定に従い測定した場合、0.0340未満である、ポリマー組成物。

請求項2

前記ポリマー組成物は、「決定法」に基づき本明細書に記載されているような「レオロジー特性:動的剪断測定(周波数掃引測定)」に従い測定した場合、下記レオロジー特性a)およびb)、a)10.0〜35.0、好ましくは10.0〜30.0の剪断減指数、SHI0.05/300、および/またはb)2000〜5000kPa、好ましくは2500〜4000kPaのG’(5kPaで)の1つまたは2つ、好ましくはレオロジー特性a)およびb)の両方を有する、請求項1に記載のポリマー組成物。

請求項3

前記ポリマー組成物は、「決定法」に基づき本明細書に記載されているような「透過率」に従い測定した場合、少なくとも88.2%、好ましくは88.3〜95.0%、好ましくは88.3〜92.0%、一層好ましくは88.3〜91.0%の透過率を有する、請求項1または2に記載のポリマー組成物。

請求項4

10〜70℃の前記温度領域内の前記ポリマー組成物の屈折率の差は、「決定法」に基づき本明細書に記載されているような「屈折率」測定に従い測定した場合、0.0330未満、好ましくは0.0320未満である、請求項1〜3のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項5

エチレンの前記ポリマー(a)は、「決定法」に基づき本明細書に記載されているような「分子量、分子量分布(Mn、Mw、MWD)−GPC」に従い測定した場合、少なくとも70,000、好ましくは80,000〜300,000、好ましくは90,000〜200,000の重量平均分子量Mwを有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項6

前記ポリマー組成物、好ましくはエチレンの前記ポリマー(a)のMFR2は、13〜70g/10min、好ましくは13〜50g/10min、好ましくは13〜45g/10min、一層好ましくは15〜40g/10min(190℃および2.16kgの荷重でISO1133に従う)である、請求項1〜5のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項7

エチレンの前記ポリマー(a)中に存在する極性コモノマーの含量は、「決定法」に基づき本明細書に記載されているような「コモノマー含量」に従い測定した場合、5.0〜18.0mol%、好ましくは6.0〜18.0mol%である、請求項1〜6のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項8

「決定法」に基づき「透水性」法で本明細書に記載されているようなISO15106−3:2003に従い38℃で測定した場合、20,000mg・mm/(m2・day)またはそれ未満の透水性を有する、請求項1〜7のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項9

「決定法」に基づき本明細書に記載されているような「引張弾性率ASTMD882−A」に従い測定した場合、1)6〜30MPaの引張弾性率MD、または2)5〜30MPaの引張弾性率TDを有し、好ましくは1)6〜30MPaの引張弾性率MD、および2)5〜30MPaの引張弾性率TDを有する、請求項1〜8のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項10

エチレンの前記ポリマー(a)の密度は、930〜957kg/m3、好適には940〜957kg/m3である、請求項1〜9のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項11

前記極性コモノマーとして前記不飽和カルボキシル酸エステルを有するエチレンの前記ポリマー(a)は、C1〜C6アクリレートおよびC1〜C6アルキルメタクリレートの群、一層好ましくはアクリル酸メチルメタクリル酸メチルアクリル酸エチルメタクリル酸エチルアクリル酸ブチルおよびメタクリル酸ブチルの群、一層好ましくはアクリル酸メチルおよびメタクリル酸メチルの群、最も好ましくはアクリル酸メチルから選択されるコモノマーを有するエチレンのポリマーであり、任意に官能基を含む単位を持つ、請求項1〜10のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項12

前記極性コモノマーを有するエチレンの前記ポリマー(a)は、官能基を含む単位を持ち、好ましくは、前記極性コモノマーを有するエチレンの前記ポリマー(a)は、前記官能基を含む単位としてのシラン基を含む単位(b)を持ち、一層好ましくは前記極性コモノマーを有するエチレンの前記ポリマー(a)は、シラン基を含む単位(b)を持ち、エチレンの前記ポリマー(a)中の前記シラン基を含む単位(b)の量は、「決定法」に基づき下記のような「コモノマー含量」に従い測定した場合、0.01〜1.00mol%である、請求項1〜11のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項13

官能基を持つ単位としてのシラン基を含む単位(b)は、コモノマー単位の形態でエチレンの前記ポリマー(a)中に存在する、請求項1〜12のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項14

シラン基を含む単位(b)としての前記シラン基を含むコモノマー単位または化合物は、下記式で表される加水分解性不飽和シラン化合物であり、R1SiR2qY3−q(I)式中、R1は、エチレン性不飽和ヒドロカルビル基ヒドロカルビルオキシ基または(メタアクリルオキシヒドロカルビル基であり、R2は各々独立に脂肪族飽和ヒドロカルビル基であり、同一でもまたは異なっていてもよいYは加水分解性有機基であり、かつqは0、1または2である、請求項1〜13のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項15

エチレンの極性ポリマー(a)は、アクリル酸メチルコモノマーおよび加水分解性シラン基を含むコモノマーを有するエチレンのコポリマー、好ましくはアクリル酸メチルコモノマーおよび加水分解性シラン基を含むコモノマーを有するエチレンのターポリマーである、請求項1〜14のいずれか一項に記載のポリマー組成物。

請求項16

請求項1〜15のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む物品

請求項17

好ましくは光起電モジュールの層エレメントの層エレメントであって、前記層エレメントは、請求項1〜15のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む少なくとも1つの層を含む層エレメントである、請求項16に記載の物品。

請求項18

少なくとも1つの光起電エレメントと、請求項1〜15のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む少なくとも1つの層を含む少なくとも1つの層エレメントとを含む光起電モジュールである、請求項16または17のいずれか一項に記載の物品。

請求項19

少なくとも1つの光起電エレメントと、請求項1〜15のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む単層エレメント、または少なくとも1つの層が請求項1〜15のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む2つ以上の層を含む多層エレメントである少なくとも1つの層エレメントと、を含む光起電モジュール。

請求項20

前記少なくとも1つの層エレメントは、請求項1〜15のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む封入単層エレメント、または請求項1〜15のいずれか一項に記載のポリマー組成物を含む少なくとも1つの層を含む封入多層エレメントである、請求項19に記載の光起電モジュール。

技術分野

0001

本発明は、ポリマー組成物と、層エレメント、好ましくはポリマー組成物を含む光起電モジュールの少なくとも1つの層エレメントと、好ましくは層エレメントの、好ましくは光起電モジュールの層エレメントの前記少なくとも1つの層である物品とに関する。

背景技術

0002

太陽電池モジュールとも呼ばれる光起電モジュールは、光から電気を作り、当該分野において周知の様々な種類の用途に使用される。光起電モジュールの種類は、様々であり得る。こうしたモジュールは典型的には、多層構造、すなわち異なる機能を有するいくつかの異なる層エレメントを有する。光起電モジュールの層エレメントは、層材料および層構造に関して様々であり得る。最終光起電モジュールは、リジッドでもあるいはフレキシブルでもよい。リジッド光起電モジュールは、たとえば、リジッドなガラス上面エレメント、フロント封入層エレメント、コネクタ一緒になった光起電セルの少なくとも1つのエレメント、リヤ封入層エレメント、バックシート層エレメント、および、たとえばアルミニウムフレームを含んでもよい。前記用語はすべて、当該技術分野における周知の意味を有する。フレキシブルモジュールでは、上面層エレメントが、たとえばポリビニルフルオリドPVF:polyvinylfluorideまたはポリビニリデンフルオリド(PVDF:polyvinylidenefluoride)ポリマーから作られたフッ素化層であってもよい。封入層は典型的には、エチレン酢酸ビニルEVA:ethylene vinyl acetate)から作られる。

0003

上記の例示した層エレメントは、単層エレメントでも、あるいは多層エレメントでもよい。さらに、エレメントの層間、または異なる層エレメントの間に接着層(単数または複数)が存在してもよい。

発明が解決しようとする課題

0004

成長し、さらに発展している光起電モジュール産業で必要とされる様々な需要を満たす、光起電モジュールの層エレメント(単数または複数)のための新規なポリマー組成物が引き続き求められている。

課題を解決するための手段

0005

したがって、本発明は、ポリマー組成物であって、
i)極性コモノマーを有するエチレンのポリマー(a)
を含み、
極性コモノマーは、「決定法」に基づき上記のような「コモノマー含量」に従い測定した場合、4.5〜18mol%の量でエチレンのポリマー(a)中に存在し、かつ
極性コモノマーは、不飽和カルボキシル酸エステルの群から選択され、かつ
エチレンのポリマー(a)は任意に、前記極性コモノマー以外の官能基を含む単位を持ち、さらに
ii)シラン基(単数または複数)を含む単位(b)
を含み、
10〜70℃の温度領域内のポリマー組成物の屈折率の差が、「屈折率」に従い測定した場合、0.0340未満である、ポリマー組成物を提供する。

図面の簡単な説明

0006

光起電モジュールの1つの例を模式的に図示する。

0007

本発明のポリマー組成物は、層エレメントの少なくとも1つの層に非常に有利である。

0008

上記または下記で定義したような本発明のポリマー組成物は、本明細書では簡潔に「ポリマー組成物」または「組成物」ともいう。上記、下記または特許請求の範囲で定義したような「極性コモノマー(単数または複数)を有するエチレンのポリマー(a)」は、本明細書では簡潔に「エチレンのポリマー(a)」または「極性ポリマー」ともいう。

0009

「極性コモノマー(単数または複数)を有する」という表現は、本明細書においてエチレンが1種または複数種の異なる極性コモノマーを含んでもよいことを意味する。

0010

エチレンのポリマー(a)は好ましくは、極性コモノマー(単数または複数)として1種の極性コモノマーを含む。

0011

周知のように「コモノマー」とは、共重合可能コモノマー単位をいう。

0012

驚くべきことに、特許請求の範囲に記載された極性コモノマー含量を有するエチレンのポリマー(a)を含み、加えて、特許請求の範囲または下記に定義されたようなシラン基(単数または複数)を含む単位(b)を含むポリマー組成物は、優れた接着特性を維持しながら、特定の温度領域での屈折率(RI)の差で表される良好な熱安定性を有することが見出された。RIは、周知の意味を有し、光が材料に入るとき、どのくらい曲がるか、すなわち屈折するかを決定する。屈折率はさらに、たとえば界面に達したとき反射する光の量のほか、内部全反射臨界角も決定する。

0013

この物性バランスは、工業的に実現可能性が高いが、従来技術から予測できない。

0014

そのうえ驚くべきことに、本発明のポリマー組成物は好ましくは、光学的特性と、機械的特性と、接着特性との間に、たとえば光起電モジュール用途に非常に有利である予想外の物性バランスを示す。

0015

さらに、本発明のポリマー組成物はまた、通常使用される任意の縮合触媒または架橋剤としてのペルオキシドを導入することにより、追加の架橋ステップを全く行うことなく、必要に応じて非常に有利な物性バランスを得ることができるため、非常に有利な保存安定性も得ることができる。

0016

好ましくは、極性ポリマーを有する本発明のポリマー組成物はさらにレオロジー特性も有する。

0017

そのうえ、極性ポリマーを有する本発明のポリマー組成物は好ましくは、すべての温度で予想外に良好であり、かつ非極性エチレンコポリマーと比較してより高い温度で一層向上し得る、たとえば体積抵抗率として表される電気的特性を有する。

0018

本発明はさらに、上記、下記または特許請求の範囲で定義したような本発明のポリマー組成物を含む物品も提供する。物品は好ましくは、上記、下記または特許請求の範囲で定義したような本発明のポリマー組成物を含む少なくとも1つの層を含む層エレメントを含む。層エレメントは、単層エレメントでもあるいは多層エレメントでもよい。さらに、本物品は、2つ以上の層エレメントを含んでもよい。

0019

層エレメントの「少なくとも1つの層」という表現は、多層エレメントが、本発明のポリマー組成物の2つ以上の層を含んでもよいことを意味し、2つ以上の層エレメントが物品に存在する場合、2つ以上の層エレメントが本発明のポリマー組成物の層(単数または複数)を含んでもよいこともさらに意味する。さらに、任意の単層エレメントの場合、少なくとも1つの層が前記任意の単層エレメントを形成する(である)ことも明らかである。

0020

本発明の層エレメントの少なくとも1つの層は、典型的には単層フィルムエレメントまたは多層フィルムエレメントの少なくとも1つのフィルム層である。

0021

本発明のポリマー組成物は、光起電モジュール用途、好ましくは光起電モジュールの層エレメントの少なくとも1つの層に非常に有用である。

0022

したがって、本発明の好ましい物品は、光起電エレメントと、上記、下記または特許請求の範囲で定義したような本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる少なくとも1つの層を含む層エレメントとを含む光起電モジュールである。前記好ましい光起電モジュールの層エレメントは、単層エレメントでも、あるいは多層エレメントでもよい。光起電モジュールは典型的には、1つまたは複数の光起電エレメントおよび1つまたは複数の層エレメントを含み、少なくとも1つの層エレメントは本発明の層エレメントである。

0023

本発明の「少なくとも1つの層」は、特性、好ましくはPVモジュールの層エレメントに要求されるかまたは必要とされる機械的特性、光学的特性、電気的特性(たとえば絶縁または導電)または防火特性の任意の1つまたは複数に寄与する。

0024

本発明の好ましい実施形態では、少なくとも1つの層は、封入エレメントの層またはバックシートエレメントの層、好ましくは封入エレメントの層である。

0025

隣接する層または隣接するエレメントのそれぞれの接着を促進するため、多層エレメントの任意の2層の間または2つの機能的に異なる層エレメントの間に、接着層(たとえば、結合またはシール層とも呼ばれる)が存在し得ることが理解されよう。こうした接着層は典型的には、当該技術分野において周知のようにグラフトした無水マレイン酸(MAH:maleic anhydride)であるポリマー成分を含む。本明細書では接着層は、「少なくとも1つの層」の意味の範囲内に含まれない。したがって、本発明の「少なくとも1つの層」は、MAHグラフトポリマー成分を含む前記接着層以外である。

0026

好ましくは本発明の少なくとも1つの層の厚さは、少なくとも100μmである。本発明の少なくとも1つの層の厚さは、典型的には100μm〜2mmである。

0027

光起電モジュールは、本発明の「少なくとも1つの層」でない層、または本発明の「少なくとも1つの層」を含まない層エレメント(単数または複数)をさらに含んでもよい。たとえば、光起電モジュールは、層エレメント内または2つの層エレメントの間に、MAH基をグラフトすることによりさらに修飾した本発明のポリマー組成物をさらに含んでもよい層エレメントの層または接着層を含んでもよい。

0028

「光起電エレメント」は、エレメントが光起電能を有することを意味する。光起電エレメントは、たとえば当該技術分野において周知の意味を有する、光起電セル(単数または複数)のエレメントであってもよい。光起電セル(単数または複数)に使用される材料の非限定的な例には、シリコン系材料、たとえば結晶シリコンがある。結晶シリコン材料は、当業者によく知られているように結晶化度および結晶の大きさに関して異なってもよい。あるいは、光起電エレメントは、光起電能を有するさらなる層または堆積物を片面に施した基板層、たとえばその一方の側に光起電能を有するインク材料印刷されたガラス層であっても、あるいはその一方の側に光起電能を有する材料を堆積させた基板層であってもよい。たとえば、光起電エレメントのよく知られた薄膜解決策では、たとえば、典型的にはガラス基板である基板の一方の側に、光起電能を有するインクが印刷される。したがって、本発明の少なくとも1つの層はまた、薄膜系光起電モジュールの任意の層エレメント中の層であってもよい。

0029

光起電エレメントは、最も好ましくは光起電セル(単数または複数)のエレメントである。

0030

「光起電セル(単数または複数)」は、本明細書において、上記で説明したようにコネクタと一緒になった光起電セルの層エレメント(単数または複数)を意味する。

0031

シラン基(単数または複数)を含む単位(b)およびエチレンのポリマー(a)は、本発明のポリマー組成物において別々の成分として、すなわちブレンドとして存在してもよいし、あるいはシラン基(単数または複数)を含む単位(b)は、エチレンのポリマー(a)のコモノマーとして存在しても、またはエチレンのポリマー(a)に化学的にグラフトされた化合物として存在してもよい。

0032

ブレンドの場合、エチレンのポリマー(a)およびシラン基(単数または複数)を含む単位(b)成分(化合物)は、少なくとも一部を、化学的に反応させてもよい、たとえば任意にたとえばペルオキシドなどのラジカル形成剤を用いてグラフトさせてもよい。こうした化学反応は、物品の、好ましくは本発明の層の製造プロセスの前に行っても、あるいは製造プロセス中に行ってもよい。

0033

エチレンのポリマー(a)は好ましくは、官能基(単数または複数)を含む単位を持つ。

0034

好ましくはシラン基(単数または複数)を含む単位(b)は、エチレンのポリマー(a)中に存在する。したがって、最も好ましくはエチレンのポリマー(a)は、官能基(単数または複数)を含む単位を持ち、前記官能基(単数または複数)を含む単位は、前記シラン基(単数または複数)を含む単位(b)である。

0035

シラン基(単数または複数)を含む単位(b)は好ましくは、架橋性である加水分解性シラン基(単数または複数)を含む単位である。

0036

必要に応じてポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)は、好ましくは前記任意の好ましい官能基(単数または複数)を含む単位としてエチレンのポリマー(a)中に存在する、シラン基(単数または複数)を含む単位(b)を介して架橋していてもよい。

0037

任意の架橋は、通常のシラノール縮合触媒(SCC:silanol condensation catalyst)の存在下で行われる。したがって、任意の架橋中に、エチレンのポリマー(a)中に存在する、好ましい加水分解性シラン基(単数または複数)を含む単位(b)は、シラノール縮合触媒(SCC)の存在下、水の影響を受けて加水分解され、アルコールの分離およびシラノール基の形成が起こり、次いでシラノール基は、水が分離し、エチレンの前記ポリマー(a)中に存在する加水分解された他のシラン基間にSi−O−Si結合が形成されるその後の縮合反応において架橋する。シラン架橋法は公知であり、たとえば米国特許第4,413,066号、米国特許第4,297,310号、米国特許第4,351,876号、米国特許第4,397,981号、米国特許第4,446,283号および米国特許第4,456,704号に記載されている。架橋したポリマー組成物は、当該分野において周知のように典型的な網目構造、とりわけ共重合体架橋(ブリッジ)を有する。本発明に好適なシラノール縮合触媒(SCC)は、周知であり市販されているか、あるいは当該分野で記載された文献に従いまたは準じて製造することができる。

0038

シラノール縮合触媒(SCC)は、存在する場合、好ましくはスズ、亜鉛、鉄、鉛およびコバルトなどの金属のカルボキシレートブレンステッド酸に加水分解される基を持つチタン化合物(好ましくは欧州特許出願公開第10166636.0号に記載されているような)、または芳香族有機スルホン酸などの芳香族有機酸の群Cから選択される。シラノール縮合触媒(SCC)は、存在する場合、一層好ましくはDBTL(dibutyl tin dilaurate:ジブチル錫ジラウレート)、DOTL(dioctyl tin dilaurate:ジオクチル錫ジラウレート)、特にDOTL;上記で定義したようなブレンステッド酸に加水分解される基を持つチタン化合物;または周知の意味を有する芳香族有機スルホン酸から選択される。

0039

シラノール縮合触媒(SCC)の量は、存在する場合、典型的には0.00001〜0.1mol/kgポリマー組成物、好ましくは0.0001〜0.01mol/kgポリマー組成物、一層好ましくは0.0005〜0.005mol/kgポリマー組成物である。SCCの選択およびその実行可能な量は、最終用途によって異なり、十分に当業者技術の範囲内である。

0040

ポリマー組成物は、ポリマー組成物を使用して物品、好ましくは層エレメントの少なくとも1つの層、好ましくは光起電モジュールの層エレメントの少なくとも1つの層を形成する前にSCCを含んでいてもよいし、あるいはSCCは、物品、好ましくは層エレメントの少なくとも1つの層、好ましくは光起電モジュールの層エレメントの少なくとも1つの層の形成後にポリマー組成物に導入してもよいことが理解されよう。たとえば少なくとも1つの層は、本発明の前記少なくとも1つの層に隣接し直接接触している層中にSCCが存在する多層エレメントの一部であり、SCCは、形成される物品の架橋ステップ中に本発明の少なくとも1つの層に移動する。

0041

最も好ましい実施形態では、最終物品、好ましくは光起電モジュールの層エレメントの少なくとも1つの層におけるポリマー組成物は、上記で定義したようなSCC、好ましくは上記の好ましい群Cから選択される架橋触媒が全く存在しない(すなわち含まない)。

0042

さらに、最終物品、好ましくは光起電モジュールの層エレメントの少なくとも1つの層におけるポリマー組成物は、上記で定義したような前記SCC、好ましくはシラン架橋剤として従来から供給されているまたは知られているSCCの好ましい群Cから選択される架橋触媒で架橋していないこと、すなわち非架橋であることが好ましい。一実施形態では、最終物品、好ましくは光起電モジュールの層エレメントの少なくとも1つの層におけるポリマー組成物は、ペルオキシドまたは上記の群Cから好適に選択されるSCCを用いて架橋していない、すなわち非架橋である。

0043

ポリマー組成物は、エチレンのポリマー(a)と異なるさらなるポリマー成分(単数または複数)などのさらなる成分(単数または複数)と、任意に添加剤(単数または複数)および/または充填剤とを含んでもよい。

0044

任意の添加剤に関しては、本発明のポリマー組成物は好ましくは、以下に限定されるものではないが、酸化防止剤紫外線安定剤造核剤清澄剤光沢剤酸スカベンジャー、加工剤のほか、スリップ剤を含む光起電モジュール用途向けの通常の添加剤、好ましくは酸化防止剤、紫外線安定剤、造核剤、清澄剤、光沢剤、酸スカベンジャー、加工剤およびスリップ剤の群Aから少なくとも選択される1種または複数種の添加剤を含む。添加剤は通常の量で使用することができる。

0045

本発明のポリマー組成物は、本発明の物品に応じて、好ましくは層エレメントに応じて、前記添加剤と異なる充填剤をさらに含んでもよい。典型的には、充填剤の量は上記で定義したような添加剤の量より多い。非限定的な例として、たとえば難燃剤(FR:flame retardant)、カーボンブラックおよび酸化チタンを挙げることができる。前記充填剤としての難燃剤の例として、たとえば水酸化マグネシウムおよびポリリン酸アンモニウム(ammounium polyphosphate)を挙げることができる。好ましくは任意の充填剤は、好ましくは水酸化マグネシウムおよびポリリン酸アンモニウム(ammounium polyphosphate)、酸化チタンおよびカーボンブラックであるFRの群Fの1つまたは複数から選択される。充填剤の量は一般に、当業者に明らかなように、充填剤および所望の最終用途によって異なる。

0046

こうした添加剤および充填剤は一般に市販されており、たとえば、「Plastic Additives Handbook」,5th edition,2001 of Hans Zweifelに記載されている。シラノール縮合触媒、特に酸性シラノール縮合触媒で架橋した加水分解性シラン基を含むポリオレフィンの安定化のための添加剤として好適な酸化防止剤の例は、欧州特許第1254923号に開示されている。他の好ましい酸化防止剤は、国際公開第2005003199A1号に開示されている。さらに、上記の添加剤は、シラン縮合触媒(SCC)の定義から除外される。

0047

上記で定義したような添加剤および充填剤は、いくつかの機能活性を有し、たとえば安定化活性、着色活性、清澄活性、造核活性または架橋活性の任意の1つまたは複数に寄与し得る。

0048

したがって、一実施形態では 本発明のポリマー組成物は好ましくは、上述の添加剤を含み、その場合本発明のポリマー組成物は、ポリマー組成物の総量(100wt%)に対して、
85〜99.99wt%のエチレンのポリマー(a)、
好ましくは好ましい官能基(単数または複数)を含む単位としてエチレンのポリマー(a)中に存在する、後に下記で定義される量のシラン基(単数または複数)を含む単位(b)、および
0.01〜15wt%の添加剤(単数または複数)
を含む。

0049

任意の好ましい添加剤の総量は、ポリマー組成物の総量(100wt%)に対して好ましくは0.1〜10wt%、一層好ましくは0.2〜10wt%、一層好ましくは0.4〜10wt%、一層好ましくは0.5〜10wt%である。

0050

既に述べたように、本発明のポリマー組成物は、上記で定義したような任意の好ましい添加剤に加えて、任意にさらに充填剤、たとえばFR、酸化チタンまたはカーボンブラックを含んでもよく、その場合本発明のポリマー組成物は、ポリマー組成物の総量(100wt%)に対して、
15〜94.99wt%のエチレンのポリマー(a)、
好ましくは好ましい官能基(単数または複数)を含む単位としてエチレンのポリマー(a)中に存在する、後に下記で定義される量のシラン基(単数または複数)を含む単位(b)、
0.01〜15wt%の添加剤(単数または複数)、および
5〜70wt%の任意の充填剤
を含む。

0051

任意の充填剤の総量は、ポリマー組成物の総量(100wt%)に対して好ましくは10〜70wt%、一層好ましくは20〜60wt%である。

0052

本発明の好ましい実施形態では、ポリマー組成物は、添加剤、好ましくは上記の群Aの少なくとも1種または複数種の添加剤、および任意に充填剤を含む。

0053

一層好ましくは、ポリマー組成物は、添加剤、好ましくは上記群Aの少なくとも1種または複数種の添加剤を含み、充填剤を含まない。したがってより好ましい実施形態では、充填剤、好ましくは上記の群Fの充填剤は、ポリマー組成物中に存在しない。

0054

本発明のポリマー組成物中のエチレンのポリマー(a)の量は、ポリマー組成物中に存在するポリマー成分(単数または複数)の総量に対して、好ましくは少なくとも35wt%、好ましくは少なくとも40wt%、好ましくは少なくとも50wt%、好ましくは少なくとも75wt%、好ましくは80〜100wt%、好ましくは85〜99.99wt%、好ましくは90〜99.9wt%、一層好ましくは90〜99.8wt%、一層好ましくは90〜99.6wt%、一層好ましくは90〜99.5wt%の量である。好ましいポリマー組成物は、唯一のポリマー成分(単数または複数)としてエチレンのポリマー(a)からなる。この表現は、ポリマー組成物がさらなるポリマー成分(単数または複数)を含まずに、唯一のポリマー成分としてエチレンのポリマー(a)を含むことを意味する。しかしながら、本明細書ではポリマー組成物は、キャリアポリマーと一緒になった添加剤(単数または複数)および/または充填剤(単数または複数)の混合物であるいわゆるマスターバッチ(MB)に任意に加えてもよい好ましい添加剤(単数または複数)および/または充填剤(単数または複数)など、エチレンのポリマー(a)成分以外のさらなる成分(単数または複数)を含んでもよいことが理解されよう。キャリアポリマーと一緒になったMBとして任意の添加剤または充填剤を加える場合、キャリアポリマーの量はそれぞれ、添加剤の総量または充填剤の総量に対して計算される。すなわち任意のMBのキャリアポリマーの量は、ポリマー成分(単数または複数)の量に対して計算されない。

0055

好ましい実施形態では、ポリマー組成物は、エチレンのポリマー(a)、好ましい官能基(単数または複数)を含む単位としてエチレンのポリマー(a)中に存在するシラン基(単数または複数)を含む単位(b)、および添加剤(単数または複数)、好ましくは上述のような量である群Aの少なくとも1種または複数種の添加剤を含み、好ましくはそれからなる。

0056

本発明の最も好ましい実施形態では、少なくとも1つの層は、光起電層エレメント、好ましくは封入エレメントの少なくとも1つの層であり、前記少なくとも1つの層は、好ましくはエチレンのポリマー(a)、好ましい官能基(単数または複数)を含む単位としてエチレンのポリマー(a)中に存在するシラン基(単数または複数)を含む単位(b)、および添加剤(単数または複数)、好ましくは上述のような量である群Aの少なくとも1種または複数種の添加剤からなるポリマー組成物を含む。

0057

ポリマー組成物およびその成分、すなわちエチレンのポリマー(a)と、その好ましい実施形態を含む物品との以下の好ましい実施形態、特性およびサブグループは、独立に一般化でき、したがって本発明のポリマー組成物および物品の好ましい実施形態をさらに定義するため、任意の順序または組み合わせで使用してもよい。さらに、他に記載がない限り、エチレンのポリマー(a)の上記および下記の特性、特性の好ましい範囲ならびに好ましいサブグループが、任意の架橋前のポリオレフィンに当てはまることは明らかである。

0058

ポリマー組成物、エチレンのポリマー(a)およびシラン基(単数または複数)を含む単位(b)
本発明のポリマー組成物は、
i)極性コモノマー(単数または複数)を有するエチレンのポリマー(a)
を含み、
極性コモノマーは、「決定法」に基づき上記のような「コモノマー含量」に従い測定した場合、4.5〜18mol%の量でエチレンのポリマー(a)中に存在し、かつ
極性コモノマーは、不飽和カルボキシル酸エステルの群から選択され、かつ
エチレンのポリマー(a)は任意に、前記極性コモノマー以外の官能基(単数または複数)を含む単位を持ち、さらに
ii)シラン基(単数または複数)を含む単位(b)
を含み、
ポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)は、
10〜70℃の温度領域内のポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)の屈折率の差が、「屈折率」に従い測定した場合、0.0340未満である。

0059

エチレンのポリマー(a)中に存在する極性コモノマーの含量は、「決定法」に基づき下記のような「コモノマー含量」に従い測定した場合、好ましくは5.0〜18.0mol%、好ましくは6.0〜18.0mol%、好ましくは6.0〜16.5mol%、一層好ましくは6.8〜15.0mol%、一層好ましくは7.0〜13.5mol%である。

0060

好ましくは、10〜70℃の温度領域内のポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)の屈折率の差は、「決定法」に基づき下記のような「屈折率」測定に従い測定した場合、0.0330未満、好ましくは0.0320未満、一層好ましくは0.0100〜0.0310である。

0061

ポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)は、好ましくは「決定法」に基づき下記のような「透過率」に従い測定した場合、少なくとも88.2%、好ましくは少なくとも88.3〜95.0%、88.3〜92.0%、88.3〜91.0%、88.4〜90.0%の透過率を有する。

0062

ポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)は、好ましくは「決定法」に基づき下記のような「レオロジー特性:動的剪断測定(周波数掃引測定)」に従い測定した場合、10.0〜35.0、好ましくは10.0〜30.0、一層好ましくは11.0〜28.0、最も好ましくは12.0〜25.0の剪断減指数(SHI:Shear Thinning Index)、SHI0.05/300を有する。

0063

ポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)のMFR(melt flow rate)2は、好ましくは13〜70g/10min、好ましくは13〜50g/10min、好ましくは13〜45g/10min、一層好ましくは15〜40g/10minである(190℃および2.16kgの荷重でISO 1133に従う)。この好ましいMFR範囲は有利なレオロジー特性に十分に寄与する。

0064

ポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)は、「決定法」に基づき下記のような「レオロジー特性:動的剪断測定(周波数掃引測定)」に従い測定した場合、好ましくは2000〜5000kPa、好ましくは2500〜4000kPa、好ましくは2400〜3800kPa、一層好ましくは2500〜3600kPaのG’(5kPaで)を有する。

0065

エチレンのポリマー(a)は、好ましくは「決定法」に基づき下記のような「分子量、分子量分布(Mn、Mw、MWD)−GPC」に従い測定した場合、少なくとも70,000、好ましくは80,000〜300,000、好ましくは90,000〜200,000、一層好ましくは91,000〜180,000、最も好ましくは92,000〜150,000の重量平均分子量Mwを有する。エチレンのポリマー(a)の長鎖分枝の存在と一緒になった、特許請求の範囲に記載されたMw範囲は、有利なレオロジー特性に寄与する。

0066

さらにポリマー組成物は、良好な透水度特性を有する。ポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)は、好ましくは「決定法」に基づき「透水性」法で下記のようなISO 15106−3:2003に従い38℃で測定した場合、20,000mg・mm/(m2・day)またはそれ未満、好ましくは100〜18,000mg・mm/(m2・day)、一層好ましくは200〜15,000mg・mm/(m2・day)の透水性を有する。

0067

ポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)は、「決定法」に基づき下記のような「引張弾性率ASTMD 882−A」に従い測定した場合、好ましくは1)6〜30MPaの引張弾性率MD、または2)5〜30MPaの引張弾性率TDを有し、好ましくは1)6〜30MPaの引張弾性率MD、および2)5〜30MPaの引張弾性率TDを有する。

0068

エチレンのポリマー(a)は、好ましくは「決定法」に基づき下記のようなISO 3146に従い測定した場合、70℃またはそれ以上、好ましくは75℃またはそれ以上、一層好ましくは78℃またはそれ以上の溶融温度を有する。好ましくは溶融温度の上限は100℃またはそれ以下である。

0069

そのうえ、ポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)は、好ましくは体積抵抗率として表される電気的特性を有し、この電気的特性は意外にも広い温度範囲で優れている、すなわち非極性エチレンポリマーの体積抵抗率性能と同等である。さらに、ポリマー組成物、好ましくはエチレンのポリマー(a)の体積抵抗率は、非極性エチレンポリマーと比較して、より高い温度で一層高くなり得る。さらにいわゆる表面抵抗率も、非極性エチレンポリマーと比較して驚くほど高い。体積抵抗率の決定に使用した電圧は、1000Vである。サンプルのプレコンディショニングは、乾燥条件相対湿度5%未満の周囲温度にて48時間行われる。

0070

極性コモノマー(単数または複数)として不飽和カルボキシル酸エステル(単数または複数)、および任意に前記極性コモノマー(単数または複数)以外の官能基を含む単位を有するエチレンのポリマー(a)は、好ましくはC1〜C6アクリレートおよびC1〜C6アルキルメタクリレートの群から、一層好ましくはアクリル酸メチルメタクリル酸メチルアクリル酸エチルメタクリル酸エチルアクリル酸ブチルおよびメタクリル酸ブチルの群から、一層好ましくはアクリル酸メチルおよびメタクリル酸メチルの群から、最も好ましくはアクリル酸メチルから選択されるコモノマーを有するエチレンのポリマーであり、任意に、好ましくはエチレンの前記ポリマー(a)は官能基(単数または複数)を含む単位を持つ。

0071

好ましくは上記、下記または特許請求の範囲で定義したような1種以下の極性コモノマーは、極性ポリマー中に存在する。したがって、最も好ましくは、極性コモノマーはアクリル酸メチルである。シラン基(単数または複数)を含む単位をさらに有する極性ポリマーの、上記、下記または特許請求の範囲で定義したような量の好ましいアクリル酸メチルは、意外にも透過度および屈折率などの優れた光学的特性、および意外にも優れたレオロジー特性に寄与する。

0072

既に述べたように、極性ポリマーは、好ましくは上記または下記で定義したような前記極性コモノマーと異なる官能基(単数または複数)を含む単位を持つ。こうした官能基(単数または複数)を含む単位は、官能基(単数または複数)を含むコモノマーを共重合させることにより、または官能基(単数または複数)を含む化合物をグラフトさせることにより、極性ポリマーに組み込むことができる。

0073

好ましい実施形態では、前記極性ポリマーは、アクリル酸メチルコモノマー、および好ましくは官能基(単数または複数)を含む単位を有するエチレンのポリマーである。

0074

上記のように、最も好ましくはポリマー組成物のシラン基(単数または複数)を含む単位(b)は、好ましい官能基(単数または複数)を含む単位としてエチレンのポリマー(a)中に存在する。したがって極性コモノマー(単数または複数)を有する、好ましくは上記または特許請求の範囲で定義したような1種の極性コモノマーを有するエチレンの前記ポリマー(a)は、前記シラン基(単数または複数)を含む単位(b)である、官能基(単数または複数)を含む単位をさらに持つ。こうしたシラン基(単数または複数)を含む単位(b)は、極性コモノマー(単数または複数)およびシラン基(単数または複数)を含むコモノマーと共にエチレンを共重合させることにより、または極性コモノマー(単数または複数)と共にエチレンを共重合させ、次いで得られた極性ポリマーを、シラン基(単数または複数)を含む化合物とグラフトさせることにより、極性ポリマーに組み込んでもよい。グラフト処理は、通常、当該技術分野において周知のラジカル反応でシラン基を含む化合物を加えることによるポリマーの化学修飾である。

0075

シラン基(単数または複数)を含む単位(b)は、共重合コモノマー単位の形態でエチレンのポリマー(a)中に存在することが好ましい。共重合により単位(b)の組み込みがより均一になり、得られる側枝は、同じ単位のグラフトと比較して立体的障害が少なくなる(グラフトにより得られる単位の分枝の長さは、1炭素原子長くなる)。

0076

任意の好ましい官能基(単数または複数)を含む単位として、グラフト化合物の形態でまたは一層好ましくは共重合コモノマー単位の形態で、エチレン(a)の好ましいポリマー中に存在するシラン基(単数または複数)を含む単位(b)は、好ましくは加水分解性であり、当該技術分野において公知のやり方で、下記のようなシラノール縮合触媒とH2Oとの存在下での加水分解、およびその後の縮合により架橋可能である。

0077

そのうえ、エチレンのポリマー(a)中に存在するシラン基(単数または複数)を含む単位(b)は、好ましくは加水分解性シラン化合物の形態、または好ましくは後に下記で定義される式(I)の加水分解性シランコモノマー単位の形態である。なお一層好ましくはエチレンのポリマー(a)中に存在する式(I)の前記好ましい加水分解性シラン基(単数または複数)を含む単位は、加水分解性シラン化合物の形態、または好ましくは好ましいサブグループおよびその実施形態を含む、後に下記で定義される式(II)の加水分解性シランコモノマー単位の形態である。

0078

エチレンのポリマー(a)の任意の好ましい官能基(単数または複数)としてシラン基(単数または複数)を含む単位(b)をグラフトさせるための加水分解性シラン基(単数または複数)を含む化合物、または好ましくは、エチレンのポリマー(a)に官能基(単数または複数)を含む単位としてシラン基(単数または複数)を含む単位(b)を共重合させるための加水分解性シラン基(単数または複数)を含むコモノマー単位は、好ましくは下記式(I)の不飽和シラン化合物、または好ましくはコモノマー単位であり、
R1SiR2qY3−q (I)
式中、
R1は、エチレン性不飽和ヒドロカルビル基ヒドロカルビルオキシ基または(メタアクリルオキシヒドロカルビル基であり、
R2は各々独立に脂肪族飽和ヒドロカルビル基であり、
同一でもまたは異なっていてもよいYは加水分解性有機基であり、かつ
qは0、1または2である。

0079

不飽和シラン化合物の特別な例には、R1がビニルアリル、イソプロペニルブテニルシクロヘキサニルまたはγ−(メタ)アクリルオキシプロピルであり;Yがメトキシエトキシホルミルオキシアセトキシプロピオニルオキシ、またはアルキルもしくはアリールアミノ基であり;かつR2が、存在する場合、メチル基エチル基プロピル基デシル基またはフェニル基であるものがある。

0080

さらなる好適なシラン化合物、または好ましくはコモノマーには、たとえばγ−(メタ)アクリル−オキシプロピルトリメトキシシラン、γ(メタ)アクリロキシプロピルトリエトキシシランおよびビニルトリアセトキシシラン、またはこれらの2つ以上の組み合わせがある。

0081

式(I)の単位の好ましいサブグループとして、下記式(II)の不飽和シラン化合物、または好ましくはコモノマーがあり、
CH2=CHSi(OA)3 (II)
式中、Aは各々独立に1〜8個の炭素原子、好ましくは1〜4個の炭素原子を有するヒドロカルビル基である。

0082

式(II)の好ましいコモノマー/化合物には、ビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシランがあり、ビニルトリメトキシシランが最も好ましい。

0083

ポリマー組成物中に、好ましくはエチレンのポリマー(a)中に存在するシラン基(単数または複数)を含む単位(b)(好ましくは、好ましい官能基(単数または複数)を含む単位としてエチレンのポリマー(a)中に存在する)の量は、「決定法」に基づき下記のような「コモノマー含量」に従い決定した場合、0.01〜1.00mol%、好ましくは0.05〜0.80mol%、一層好ましくは0.10〜0.60mol%、一層好ましくは0.10〜0.50mol%である。

0084

前記好ましい官能基(単数または複数)を含む単位としてのシラン基(単数または複数)を含む単位(b)は、エチレンおよび極性コモノマー(単数または複数)と、コモノマーとして共重合されることが好ましい。すなわち好ましい官能基(単数または複数)を含む単位としての、下記または特許請求の範囲で定義されるシラン基(単数または複数)を含む単位(b)は、エチレンのポリマー(a)中に存在するコモノマーの形態である。

0085

好ましくは任意の好ましい官能基(単数または複数)を含む単位としてのシラン基(単数または複数)を含む単位(b)を含む最も好ましい極性ポリマーは、アクリル酸メチルコモノマー、および上記または特許請求の範囲で定義したようなシラン基(単数または複数)を含むコモノマー、好ましくはビニルトリメトキシシランコモノマーであるシラン基(単数または複数)を含むコモノマーを有するエチレンのポリマーである。

0086

極性ポリマー、好ましくは本発明の光起電モジュールの物品の層エレメントの少なくとも1つの層の極性ポリマーは、無水マレイン酸(MAH)グラフト官能基(単数または複数)を含む単位が存在しない、すなわち含まない、好ましくはグラフト官能基(単数または複数)を含む単位が存在しないことが好ましい。

0087

物品、好ましくは本発明の層に好適な本発明の極性ポリマーは、たとえば商業的に入手することができるか、または化学文献に記載された公知の重合プロセスに従いもしくは準じて調製することができる。

0088

本発明のエチレンのポリマー(a)は、1種または複数種の開始剤(単数または複数)の存在下でフリーラジカル重合を用い、さらに任意にポリマーのMFRを制御するため連鎖移動剤(CTA:chain transfer agent)を用いて高圧(HP:high pressure)法で、1種または複数種の極性コモノマー、好ましくは1種の極性コモノマー、および好ましくは上記で定義したような前記シラン基(単数または複数)を含むコモノマーとエチレンを重合させることにより製造されることが好ましい。HP反応器は、たとえば周知の管型反応器もしくはオートクレーブ反応器またはそれらを組み合わせたもの、好ましくは管型反応器であってもよい。高圧(HP)重合、および所望の最終用途に応じてポリオレフィンの他の特性をさらに合わせるためのプロセス条件の調整は、周知であり、文献に記載されており、当業者が容易に使用することができる。好適な重合温度は、400℃まで、好ましくは80〜350℃の範囲であり、圧力は70MPa〜、好ましくは100〜400MPa、一層好ましくは100〜350MPaの範囲である。高圧重合は、一般に100〜400MPaの圧力、および80〜350℃の温度で行われる。こうしたプロセスは周知で文献によく論じられおり、後に下記でさらに記載する。

0089

極性コモノマー(単数または複数)および任意の好ましい加水分解性シラン基(単数または複数)を含むコモノマー(ならびに任意の他のコモノマー(単数または複数))の組み込み、および前記(加水分解性)シラン基(単数または複数)を含む単位の所望の最終含量を得るために供給されるコモノマーの制御は、周知のやり方で行うことができ、当業者の技術の範囲内である。

0090

高圧ラジカル重合によるエチレン(コ)ポリマーの製造のさらなる詳細は、とりわけEncyclopedia of Polymer Science and Engineering,Vol.6(1986),pp 383−410 and Encyclopedia of Materials:Science and Technology,2001 Elsevier Science Ltd.:’’Polyethylene:High−pressure’’,R.Klimesch,D.Littmann and F.−O.Mahling pp.7181−7184に掲載されている。

0091

こうしたHP重合により、上記で定義したような極性コモノマー(単数または複数)、および任意に、好ましくはシラン基(単数または複数)を含む単位(b)としてシラン基(単数または複数)を含むコモノマーを有する、いわゆるエチレンの低密度ポリマー(LDPE:low density polymer of ethylene)が得られる。LDPEという用語は、ポリマー分野における周知の意味を有し、オレフィン重合触媒配位触媒とも呼ばれる)の存在下で製造されたPEとLDPEを区別するため、異なる分枝構造などHPで製造されたポリエチレン性質、すなわち(i.e)典型的な特徴を説明するものである。LDPEという用語は、低密度ポリエチレン略語であるけれども、この用語は、密度範囲を限定しない一方、低密度、中密度およびより高い密度を有するLDPE様のHPポリエチレンを包含するものと理解される。

0092

本発明の最も好ましい極性ポリマーは、アクリル酸メチルコモノマーと、好ましい官能基(単数または複数)を含む単位としての、コモノマーの形態の、好ましくはビニルトリメトキシシランコモノマーの形態の、シラン基(単数または複数)を含む単位(b)とを有するエチレンのポリマーであって、高圧重合(HP)により製造されるポリマーである。

0093

最も好ましくは極性ポリマーは、アクリル酸メチルコモノマー、および上記または特許請求の範囲で定義したような加水分解性シラン基(単数または複数)を含むコモノマーを有するエチレンのターポリマーである。前記ターポリマーは、より高い圧力重合により製造されることが好ましい。

0094

典型的には、および好ましくはエチレンのポリマー(a)の密度は、860kg/m3より高い。好ましくはこうしたLDPEポリマーの密度は、「決定法」に基づき下記のようなISO 1872−2に従い970kg/m3より高くなく、好ましくは920〜960kg/m3である。

0095

本発明の1つの好適な実施形態では、エチレンのポリマー(a)の密度は930〜957kg/m3、好適には940〜957kg/m3である。

0096

ポリマー組成物の最終用途
光起電モジュール
本発明の好ましい物品は、少なくとも1つの光起電エレメントと、上記、下記または特許請求の範囲で定義したような本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる少なくとも1つの層を含む層エレメントとを含む光起電モジュールである。前記好ましい光起電モジュールの層エレメントは、単層エレメントでも、あるいは多層エレメントでもよい。

0097

1つの好ましい実施形態では、ポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる、光起電モジュールの層エレメントの前記少なくとも1つの層は、積層単層エレメントまたは積層多層エレメントである。

0098

別の同等に好ましい実施形態では、ポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる、光起電モジュールの層エレメントの前記少なくとも1つの層は、押出、任意に共押出の単層エレメントまたは多層エレメントである。

0099

ポリマー組成物を含む前記少なくとも1つの層は、光起電モジュールの封入エレメントの層であることが好ましい。一層好ましくは前記少なくとも1つの層は、光起電モジュールの封入エレメントの層であり、本発明のポリマー組成物からなる。

0100

本発明の前記少なくとも1つの層を含む封入エレメントは、フロント封入エレメントもしくはリヤ封入エレメントまたは両方であってもよい。

0101

本発明の前記少なくとも1つの層を含み、好ましくはそれらからなる封入エレメントは、最も好ましくは本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなるフロントおよび/またはリヤ封入単層エレメントである。本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる前記フロントおよび/またはリヤ封入単層エレメントは、好ましくは隣接する層エレメントに押出されるもしくは積層されるか、または隣接する層エレメントの層(単数または複数)と共押出される。

0102

最も好ましくは本発明の光起電モジュールは、フロントおよびリヤ封入エレメント、好ましくは本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなるフロント封入単層エレメントおよびリヤ封入単層エレメントを含む。

0103

好ましい封入単層または多層エレメントの厚さは、当業者に公知のように光起電モジュールの種類に応じて異なってもよい。好ましくは、封入単層または多層エレメントの厚さは、少なくとも100μm、一層好ましくは少なくとも150μm、なお一層好ましくは0.02〜2mm、一層好ましくは0.1〜1mm、一層好ましくは0.2〜0.6mm、最も好ましくは0.3〜0.6mmである。

0104

周知のように、本発明の光起電モジュールのエレメントおよび層構造は、モジュールの所望の種類によって異なってもよい。光起電モジュールは、リジッドでもあるいはフレキシブルでもよい。図1は、保護上面エレメント、たとえばガラスフロントシート(ガラスフロントカバー)、フロント封入エレメント(フロント封止材)、光起電セル(単数または複数)エレメント(単数または複数)(光起電セル+コネクタ)、リヤ封入エレメント(リヤ封止材)、バックシートエレメント、好ましくはバックシート多層エレメント、および任意にアルミニウムフレーム(ジャンクションボックスを含む)などの金属フレームのような保護カバーを含む本発明の1つの好ましい光起電モジュールを図示する。さらに、上記のエレメントは、単層エレメントでも、あるいは多層エレメントでもよい。好ましくは前記フロントまたはリヤ封入エレメントの少なくとも1つ、または、好ましくはフロント封入エレメントおよびリヤ封入エレメントの両方は、本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる少なくとも1つの層を含む。一層好ましくは、前記フロント封入エレメントまたはリヤ封入エレメントの少なくとも1つ、または、好ましくはフロント封入エレメントおよびリヤ封入エレメントの両方は、本発明のポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる単層エレメントである。周知のように上記の光起電モジュールは、上述のエレメントに加えてさらなる層エレメント(単数または複数)を有してもよい。

0105

さらに層エレメントのいずれかは、多層エレメントであり、多層エレメントの層の接着を向上させるため先に上述したように接着層をさらに含んでもよい。接着層はさらに、異なるエレメントの間に存在してもよい。前述のように、本発明の少なくとも1つの層は、MAHグラフトしたエチレンのポリマー(a)を構成する任意の接着層を意味しない。しかしながら、本発明の光モジュールは、たとえば本発明の無水マレイン酸(MAH)グラフト組成物を含む接着層(単数または複数)をさらに含んでもよい。

0106

ガラスシート、光起電エレメント(単数または複数)、および本発明のポリマー組成物の少なくとも1つの層以外の層エレメントの任意のさらなる層(バックシートエレメントなど)の材料は、たとえば光起電モジュール分野において周知であり、市販されているか、または光起電モジュール分野の文献で公知の方法に従いまたは準じて製造することができる。

0107

本発明の光起電モジュールは、光起電モジュールの当該分野において周知のやり方で製造することができる。重合性層エレメントは、たとえば通常の押出機およびフィルム形成機器を用いて通常のやり方で押出、好ましくはキャストフィルム押出により製造することができる。任意の多層エレメント(単数または複数)および/または2つの層エレメントの間の任意の隣接する層(単数または複数)の層は、一部または全部を共押出しても、あるいは積層してもよい。

0108

光起電モジュールの異なるエレメントは典型的には、最終光起電モジュールを製造するため、通常の手段により一緒に組み立てられる。各エレメントは、そうした組み立てステップに別々に供してもよいし、あるいは、たとえば2つのエレメントは、当該技術分野において周知のように全部または一部が統合形態であってもよい。次いで異なるエレメント部分は、当該分野の通常の積層技術を用いた積層により一緒に結合してもよい。光起電モジュールの組み立ては、光起電モジュールの分野において周知である。

0109

決定法
本説明または実施例の部に他に記載がない限り、本文または実施例の部に明記したポリマー組成物、極性ポリマーの特性決定および/またはそれらの任意のサンプル調製には、以下の方法を使用した。

0110

メルトフローレート
メルトフローレート(MFR)はISO 1133に従い決定され、g/10min単位で表される。MFRは、ポリマーの流動性、よって加工性指標である。メルトフローレートが高いほど、ポリマーの粘度は低くなる。ポリエチレンのMFRは、190℃で決定される。MFRは、2.16kg(MFR2)または5kg(MFR5)など異なる負荷で決定してもよい。

0111

密度
低密度ポリエチレン(LDPE):ポリマーの密度は、ISO 1183−2に従い測定した。サンプル調製は、ISO 1872−2 表3Q(圧縮成形)に従い実行した。

0112

分子量、分子量分布(Mn、Mw、MWD)−GPC
屈折率(RI)、オンラインキャピラリーブリッジ粘度計PL−BV 400−HT)、および角度15°および90°のデュアル光散乱検出器(PL−LS 15/90光散乱検出器)を備えたPL 220(アジレント(Agilent))GPCを使用した。固定相としてアジレント製の3×Olexisおよび1×Olexisガードカラムと、1mL/minの一定の流速の160℃の移動相として1,2,4−トリクロロベンゼン(TCB、250mg/Lの2,6−ジtertブチル−4−メチルフェノールで安定化)とを使用した。解析ごとに200μLのサンプル溶液注入した。サンプルはすべて、8.0〜12.0mgのポリマーを10mL(160℃で)の安定化TCB(移動相と同じ)にPPについて2.5時間、またはPEについて3時間、緩やかに振盪しながら160℃で溶解させることにより調製した。160℃でのポリマー溶液注入濃度(c160℃)は、以下のように決定した。

0113

0114

ただし、w25(ポリマー重量)およびV25(25℃でのTCBの体積)。

0115

対応する検出器定数のほか、検出器間遅れ容量は、132900g/molのモル質量および0.4789dl/gの粘度を有する分子量分布の狭いPS標準(MWD=1.01)を用いて決定した。TCBに使用したPS標準の対応するdn/dcは、0.053cm3/gである。計算は、Cirrus Multi−Offline SEC−Software Version 3.2(アジレント)を用いて行った。

0116

溶出スライスにおけるモル質量は、光散乱角15°を用いて計算した。データ収集データ処理および計算は、Cirrus Multi SEC−Software Version3.2を用いて行った。分子量は、フィールド「sample calculation options subfield slice MW data from」におけるCirrusソフトウェアオプション「use LS 15 angle」を用いて計算した。分子量の決定に使用したdn/dcは、RI検出器の検出器定数、サンプルの濃度cおよび解析したサンプルの検出器応答面積から計算した。

0117

各スライスにおけるこの分子量は、C.Jackson and H.G.Barth(C.Jackson and H.G.Barth,’’Molecular Weight Sensitive Detectors’’in:Handbook of Size Exclusion Chromatography and related techniques,C.−S.Wu,2nd ed.,Marcel Dekker,New York,2004,p.103)に記載されているようなやり方で低角度にて計算される。得られたLS検出器またはRI検出器のシグナルがそれぞれ弱くなった低および高分子領域では、線形近似を使用して溶出体積を対応する分子量に相関させた。サンプルに応じて線形近似の領域を調整した。

0118

分子量平均(Mz、MwおよびMn)、分子量分布(MWD)、および多分散度PDI(polydispersity index)=Mw/Mn(Mnは数平均分子量、Mwは重量平均分子量である)で表されるその広がりは、以下の式を用いてISO 16014−4:2003およびASTMD 6474−99に従いゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC:Gel Permeation Chromatography)により決定した。

0119

0120

溶出体積の間隔ΔViが一定の場合、AiおよびMiは、GPC−LSにより決定されるクロマトグラフピークスライス面積およびポリオレフィン分子量(MW)である。

0121

コモノマー含量:
ポリマー中に存在する極性コモノマーの含量(wt%およびmol%)およびポリマー組成物中(好ましくはポリマー中に)に存在するシラン基(単数または複数)を含む単位(好ましくはコモノマー)の含量(wt%およびmol%):
この文脈において上記または下記に示したポリマー組成物またはポリマーのコモノマー含量の定量には、定量核磁気共鳴(NMR:nuclear−magnetic resonance)分光法を使用した。

0122

定量1HNMRスペクトルは、400.15MHzで作動するBruker Advance III 400 NMRスペクトロメーターを用いて溶液状態で記録した。スペクトルはすべて、全空気に対して窒素ガスを用いて100℃で標準的な5mmの広帯域インバースプローブヘッドを使用して記録した。約200mgの材料を、安定剤としてジ第三級ブチルヒドロキシトルエン(BHT:ditertiarybutylhydroxytoluen)(CAS 128−37−0)を用いて1,2−テトラクロロエタン−d2(TCE−d2)に溶解させた。標準的なシングルパルス励起を、30°パルス、3sの待ち時間を利用し、サンプル回転なしで使用した。2回のダミースキャンを用いて1スペクトルあたり合計16トランジエント(transient)を取得した。約20ppmのスペクトル窓に相当した60μsのドエルタイム(dwell time)で1FIDあたり合計32kのデータポイントを集めた。次いでFIDを64kのデータポイントにゼロフィリングし、指数窓関数に0.3Hzの線幅増大を適用した。この設定は、主に同じポリマー中に存在するアクリル酸メチルおよびビニルトリメチルシロキサンの共重合に起因する定量シグナルの分解能のため選択した。

0123

定量1HNMRスペクトルは、特注スペクトル解析自動化プログラムを用いて処理、積分を行い、定量特性を決定した。化学シフトはすべて、5.95ppmの残留プロトン化溶媒のシグナルを内部標準とした。

0124

様々なコモノマー配列においてビニルアシテート(VA:vinylacytate)、アクリル酸メチル(MA:methyl acrylate)、アクリル酸ブチル(BA:butylacrylate)およびビニルトリメチルシロキサン(VTMS:vinyltrimethylsiloxane)が存在する場合、それらの組み込みに起因する特徴的なシグナルが観察された(Randell89)。コモノマー含量はすべて、ポリマー中に存在するすべての他のモノマーに関して計算した。

0125

ビニルアシテート(VA)の組み込みは、コモノマーあたりの報告される核の数を説明する、*VA部位に帰属される4.84ppmのシグナルの積分値を用い、BHTが存在する場合、BHTに由来するOHプロトンの重なりを補正して定量した:
VA=(I*VA−(IArBHT)/2)/1

0126

アクリル酸メチル(MA)の組み込みは、コモノマーあたりの報告される核の数を説明する、1MA部位に帰属される3.65ppmのシグナルの積分値を用いて定量した:
MA=I1MA/3

0127

アクリル酸ブチル(BA)の組み込みは、コモノマーあたりの報告される核の数を説明する、4BA部位に帰属される4.08ppmのシグナルの積分値を用いて定量した:
BA=I4BA/2

0128

ビニルトリメチルシロキサンの組み込みは、コモノマーあたりの報告される核の数を説明する、1VTMS部位に帰属される3.56ppmのシグナルの積分値を用いて定量した:
VTMS=I1VTMS/9

0129

安定剤としてのBHTの追加使用に起因する特徴的なシグナルが観察された。BHT含量は、分子あたりの報告される核の数を説明する、ArBHT部位に帰属される6.93ppmのシグナルの積分値を用いて定量した:
BHT=IArBHT/2

0130

エチレンコモノマー含量は、0.00〜3.00ppmのバルク脂肪族(バルク)シグナルの積分値を用いて定量した。この積分値は、単離されたビニルアセテートの組み込み由来の1VA(3)部位およびαVA(2)部位、単離されたアクリル酸メチルの組み込み由来の*MA部位およびαMA部位、単離されたアクリル酸ブチルの組み込み由来の1BA(3)部位、2BA(2)部位、3BA(2)部位、*BA(1)部位およびαBA(2)部位、単離されたビニルシランの組み込み由来の*VTMS部位およびαVTMS部位、およびBHT由来の脂肪族部位のほか、ポリエチレン配列由来の部位を含んでいてもよい。総エチレンコモノマー含量は、バルク積分値と観察されたコモノマー配列およびBHTの補正とに基づき計算した:
E=(1/4)*[Iバルク−5*VA−3*MA−10*BA−3*VTMS−21*BHT]

0131

バルクシナルにおけるαシグナルの半分はエチレンを表し、コモノマーを表さないこと、および結合分枝部位を含まない2つの飽和鎖末端(S)を補正できないためわずかな誤差が生じることに留意されたい。

0132

ポリマー中のあるモノマー(M)の総モル分率は、下記のように計算した:
fM=M/(E+VA+MA+BA+VTMS)

0133

あるモノマー(M)のモルパーセント単位の総コモノマー組み込み率は、標準的なやり方でモル分率から計算した:
M[mol%]=100*fM

0134

あるモノマー(M)の重量パーセント単位の総コモノマー組み込み率は、標準的なやり方でモル分率およびモノマーの分子量(MW)から計算した:
M[wt%]=100*(fM*MW)/((fVA*86.09)+(fMA*86.09)+(fBA*128.17)+(fVTMS*148.23)+((1−fVA−fMA−fBA−fVTMS)*28.05))

0135

randall89
J.Randall,Macromol.Sci.,Rev.Macromol.Chem.Phys.1989,C29,201。

0136

他の特定の化学種由来の特徴的なシグナルが観察される場合、定量および/または補正の論理を、具体的に記載された化学種に使用される論理に同様のやり方で拡張してもよい。すなわち、特徴的なシグナルを同定し、特定のシグナル(単数または複数)の積分により定量し、報告された核の数を決定し、バルク積分値および関連する計算結果を補正する。このプロセスは対象の特定の化学種に特有のものであるが、このアプローチは、ポリマーの定量NMR分光法の基本原理に基づくものであり、よって当業者により必要に応じて実行され得る。

0137

接着:
フィルムサンプルの調製:
接着測定のため、50mm幅および0.45mm厚さの寸法を有する試験ポリマー組成物(発明例および比較例の)のテープフィルム)を、Collin teach−line E 20T押出機で押出した。テープは、以下の設定温度:150/150/150℃および50rpmを用いて製造した。

0138

接着測定:
接着測定のため、0,45mmの厚さを有する試験サンプルの、得られた押出フィルムを使用した。接着強度は、標準的な窓ガラス上で測定した。接着サンプルを、接着試験測定のためガラスとフィルムとの間にテフロン登録商標)片を有するガラス板(寸法30×300×4mm(幅*長さ*厚さ))上への2つのフィルムの積層により調製した。積層前に2つのフィルムの上面にさらにバックシートを配置した。積層は、完全自動のPVモジュールラミネーターP.Energy L036LABを用いて15分間150℃、および800mbarの圧力で行った。積層後、剥離強度測定のため15mmの幅を有するサンプルガラスから検体をスライスした。接着は、90°の剥離角および100mm/minの剥離速度を有するAlwetron TCT 25引張試験機で測定した。

0139

透過率
フィルムサンプルの調製:
透過率測定のため、50mm幅および0.45mm厚さの寸法を有する試験ポリマー組成物(発明例および比較例の)のテープ(フィルム)を、Collin teach−line E 20T押出機で押出した。テープは、以下の設定温度:150/150/150℃および50rpmを用いて製造した。

0140

透過率測定:
400nm〜1150nmの透過率を、150mm積分球を備えたPerkin Elmer Lambda 900 UV/VIS/NIRスペクトロメーターを用いて記録した。400nm〜1150nm の太陽加重透過率は、IEC60904−3に示された基準スペクトル光子照度(reference spectral photon irradiance)を用い、規格案IEC 82/666/NPに従い式1を用いて計算した。

0141

透過率は、散乱透過率および平行透過率(直接)を含む、サンプルを通過する光の総量と見ることができる。

0142

引張弾性率、ASTMD 882−A
フィルムサンプルの調製:
引張弾性率測定のため、50mm幅および0.45mm厚さの寸法を有する試験ポリマー組成物(発明例および比較例の)のテープ(フィルム)を、Collin teach−line E 20T押出機で押出した。テープは、以下の設定温度:150/150/150℃および50rpmを用いて製造した。

0143

引張弾性率の測定:ASTMD 882−Aに従い測定した。試験速度は5mm/minである。試験温度は23℃である。フィルムの幅は25mmであった。

0144

屈折率(RI)
フィルムサンプルの調製:
RI測定のため、50mm幅および0.45mm厚さの寸法を有する試験ポリマー組成物(発明例および比較例の)のテープ(フィルム)を、Collin teach−line E 20T押出機で押出した。テープは、以下の設定温度:150/150/150℃および50rpmを用いて製造した。

0145

RI測定
装置:Anton Paar Abbemat屈折計
条件:
波長:589,3nm
・フィルムごとに3測定
・温度範囲:10℃刻みで10〜70℃

0146

レオロジー特性:
動的剪断測定(周波数掃引測定)
この文脈で上記または下記に示したポリマー組成物またはポリマーの溶融体の、動的剪断測定による特性評価は、ISO規格6721−1および6721−10に従う。測定は、25mmパラレルプレートジオメトリーを備えたAnton PaarMCR501応力制御型回転レオメーターで行った。窒素雰囲気を用い、歪みを線形粘弾性領域内に設定して圧縮成形板上で測定を実施した。振動剪断試験は、0.01〜600rad/sの周波数範囲を適用し、1.3mmのギャップを設定して190℃で行った。

0147

動的剪断実験ではプローブは、正弦波的に変化する剪断歪みまたは剪断応力(それぞれ歪みおよび応力制御モード)で均一な変形を受ける。制御歪み実験では、プローブは、下記
γ(t)=γ0sin(ωt) (1)
により表すことができる正弦波歪みを受ける。
印加される歪みが線形粘弾性領域内であれば、得られる正弦波応力応答は、下記
σ(t)=σ0sin(ωt+δ) (2)
により与えられ
ここで、
σ0およびγ0はそれぞれ応力振幅および歪み振幅であり、
ωは角周波数であり、
δは、位相差(印加歪みと応力応答との間の損失角)であり、
tは時間である。

0148

動的試験の結果は典型的には、いくつかの異なるレオロジー関数、すなわち以下の通り表すことができる剪断貯蔵弾性率G’、剪断損失弾性率G’’、複素剪断弾性率G*、複素剪断粘度η*、動的剪断粘度η’、複素剪断粘度の異相成分η’’および損失正接tanδによって表される:

0149

0150

上述のレオロジー関数以外に、いわゆる弾性指標EI(x)など他のレオロジーパラメーターも決定することができる。弾性指標EI(x)は、xkPaの損失弾性率G’’の値に対して決定される貯蔵弾性率G’の値であり、式(9)で記載することができる。
EI(x)=(G’’=xkPa)に対するG’[Pa] (9)

0151

たとえば、EI(5kPa)は、5kPaと等しいG’’の値に対して決定される貯蔵弾性率G’の値により(the)定義される。

0152

剪断減粘指数(SHI0.05/300)は、周波数0.05rad/sおよび300rad/sで測定された2つの粘度の比、μ0.05/μ300と定義される。

0153

参考文献:
[1]「Rheological characterization of polyethylene fractions」Heino,E.L.,Lehtinen,A.,Tanner J.,Seppala,J.,Neste Oy,Porvoo,Finland,Theor.Appl.Rheol.,Proc.Int.Congr.Rheol,11th (1992),1,360−362
[2]「The influence of molecular structure on some rheological properties of polyethylene」,Heino,E.L.,Borealis Polymers Oy,Porvoo,Finland,Annual Transactions of the Nordic Rheology Society,1995.).
[3]Definition of terms relating to the non−ultimate mechanical properties of polymers,Pure & Appl.Chem.,Vol.70,No.3,pp.701−754,1998.

0154

透水性
フィルムサンプルの調製
40mm幅および0.45mm厚さの寸法を有する試験ポリマー組成物(発明例および比較例の)のテープ(フィルム)を、battenfield60押出機のキャストフィルム押出ラインで押出した。テープは、112rpmで以下の設定温度:50/120/130℃を用いて製造した。

0155

透水性の測定:規格ISO 15106−3:2003に従い測定した。
装置:Mocon Aquatran
温度:38℃±0.3℃。
相対湿度:0/100%
サンプル面積:5cm2

0156

体積抵抗率
相対湿度(RH)<5%で48時間乾燥状態調節後、20℃でテープサンプルからIEC60093に従い測定した。

0157

実施例の調製
本発明の実施例1、実施例2および実施例3ならびに比較例1のポリマーの重合:
本発明のポリマーおよび比較ポリマーは、通常のペルオキシド開始剤(initiatior)を用いて通常のやり方にて高圧管型反応器で製造した。エチレンモノマー、表1に示した極性コモノマー、およびビニルトリメトキシシラン(VTMS)コモノマー(シラン基(単数または複数)を含むコモノマー(b))を、通常のやり方で反応器系に加えた。CTAを使用して当業者に周知のようにMFRを調節した。

0158

ビニルトリメトキシシラン単位、VTMS(=シラン基(単数または複数)を含む単位)の量、MAの量およびMFR2を表2に示す。

0159

下記表の特性は、反応器から得られたポリマー、または下記に示すようなポリマーのフィルムサンプルから測定した。

0160

0161

上記の表1において、MAは、ポリマー中に存在するアクリル酸メチルコモノマーの含量を示し、BAは、ポリマー中に存在するアクリル酸ブチルコモノマーの含量をそれぞれ示す。VTMS含量は、ポリマー中に存在するビニルトリメトキシシランの含量を示す。

0162

0163

MFRの上昇からわかるように、本発明の実施例のポリマーのコモノマー含量が高くなると、透過度も高くなる。

0164

0165

比較例2:33wt%の酢酸ビニル含量および40g/10minのMFR2を有するエチレン酢酸ビニル(EVA)基準コポリマー
RIは、温度10℃、20℃、30℃、40℃、50℃、60℃および70℃で試験フィルムサンプルから測定した。10〜70℃の温度範囲内の本発明の実施例のポリマーの屈折率の差は、比較例2のそれより明らかに小さい。

0166

本発明の実施例のポリマーのRIはまた、EVAのRIより高い。

0167

0168

保存安定性:
下記の保存安定性の測定結果およびレオロジーデータは、反応器から得られた本発明の実施例3および本発明の実施例4のポリマーから決定した。

0169

本発明の実施例4は、12.3mol%のMA含量、0.48mol%のシラン含量、34g/10minのMFR2、密度960kg/m3および81℃のTmを得る公知のやり方で重合条件を調節して本発明の実施例1〜3のように製造した。本発明の実施例4のポリマーの体積抵抗率は、20℃で2,59E+15Ω・cmであった。本発明の実施例4のポリマーは、通常の酸化防止剤(CAS番号32687−78−8)およびUV安定ヒンダードアミン化合物(CAS番号71878−19−8、70624−18−9(米国における))、と通常の量で配合し、配合したポリマー組成物から接着試験用のフィルムサンプルを作製した。

0170

試験例ポリマーについて、製造後14週の期間保存安定性を解析した。トリプル検出器(RI−粘度計−光散乱、または決定法に基づき定義されるような)を用いたGPCにてMn値、Mw値およびMz値ならびに多分散度を、湿度20%および温度22℃で測定し、下記に示す。表5はそれぞれ、14週の期間の本発明の実施例4および本発明の実施例3のポリマーのGPC解析を示す。表5から、14週以内のMn、MwおよびMzに大きな差がないことが示される。

0171

0172

0173

0174

0175

0176

比較例4は、0.35mol%のシラン(VTMSコモノマー単位由来の)含量および1g/10minのMFR2を有するエチレンシランコポリマーである市販の基準物質である。

実施例

0177

上記の結果から分かるように、本発明の実施例は、非極性エチレンシランコポリマーと比較して優れた接着特性を有する。

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