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技術 燃料電池

出願人 トヨタ自動車株式会社
発明者 稲田大輝
出願日 2016年4月7日 (3年11ヶ月経過) 出願番号 2016-077084
公開日 2017年10月12日 (2年5ヶ月経過) 公開番号 2017-188346
状態 特許登録済
技術分野 無消耗性電極 燃料電池(本体)
主要キーワード 周側側面 塗工部材 微細多孔質 エストラマー 塗布範囲 マイクロポーラス層 樹脂フレーム 拡散層用基材
関連する未来課題
重要な関連分野

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図面 (7)

課題

ガス拡散層に発生する変形を抑制する。

解決手段

燃料電池は、膜電極接合体202と、膜電極接合体202の一方の面の外周縁部に枠状に形成された接着剤層400と、枠形状を有する樹脂フレーム部材であって、樹脂フレーム部材の内周縁部が接着剤層400の外周縁部と接触した状態で重なるように積層された樹脂フレーム部材300と、樹脂フレーム部材300の内周縁部よりも内側に配置されたガス拡散層であって、ガス拡散層の外周縁部が接着剤層400の内周縁部と接触した状態で重なるように積層されたガス拡散層206とを備える。ガス拡散層206は、ガス拡散層206の外周縁部に設けられた樹脂製で枠状のマイクロポーラス層210を有し、マイクロポーラス層210は接着剤層400の内周縁部と接触しており、マイクロポーラス層210の内周端は接着剤層400の内周端よりも内側に突出して延びている。

概要

背景

特許文献1には、膜電極ガス拡散層接合体(MEGA:Membrane Electrode &Gas Diffusion Layer Assembly)の周縁部に枠状の樹脂フレーム部材を有する樹脂フレーム部材付きのMEGA(以下、「MEGAシート」とも呼ぶ)が開示されている。樹脂フレーム部材は、膜電極接合体MEA:Membrane Electrode Assembly)の一方の面の周縁部に枠状に塗布した接着剤外周縁部に、樹脂フレーム部材の内周縁部を貼り付け、接着剤を硬化させることにより、MEAの一方の面の周縁部にMEAと一体に形成されている。樹脂フレーム部材が配置された側のガス拡散層は、硬化により形成された接着剤層の内周縁部にガス拡散層の周縁部が重なるように配置されて押圧されることにより圧着されて、MEAと一体に形成されている。

概要

ガス拡散層に発生する変形を抑制する。燃料電池は、膜電極接合体202と、膜電極接合体202の一方の面の外周縁部に枠状に形成された接着剤層400と、枠形状を有する樹脂フレーム部材であって、樹脂フレーム部材の内周縁部が接着剤層400の外周縁部と接触した状態で重なるように積層された樹脂フレーム部材300と、樹脂フレーム部材300の内周縁部よりも内側に配置されたガス拡散層であって、ガス拡散層の外周縁部が接着剤層400の内周縁部と接触した状態で重なるように積層されたガス拡散層206とを備える。ガス拡散層206は、ガス拡散層206の外周縁部に設けられた樹脂製で枠状のマイクロポーラス層210を有し、マイクロポーラス層210は接着剤層400の内周縁部と接触しており、マイクロポーラス層210の内周端は接着剤層400の内周端よりも内側に突出して延びている。

目的

効果

実績

技術文献被引用数
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請求項1

燃料電池であって、電解質膜の両面に電極触媒層が形成された膜電極接合体と、前記膜電極接合体の一方の面の外周縁部に枠状に形成された接着剤層と、枠形状を有する樹脂フレーム部材であって、前記樹脂フレーム部材の内周縁部が前記接着剤層の外周縁部と接触した状態で重なるように積層された樹脂フレーム部材と、前記樹脂フレーム部材の前記内周縁部よりも内側に配置されたガス拡散層であって、前記ガス拡散層の外周縁部が前記接着剤層の内周縁部と接触した状態で重なるように積層されたガス拡散層と、を備え、前記ガス拡散層は、前記ガス拡散層の前記外周縁部に設けられた樹脂製で枠状のマイクロポーラス層を有し、前記マイクロポーラス層は前記接着剤層の前記内周縁部と接触しており、前記マイクロポーラス層の内周端は前記接着剤層の内周端よりも内側に突出して延びている、燃料電池。

技術分野

0001

本発明は、燃料電池に関する。

背景技術

0002

特許文献1には、膜電極ガス拡散層接合体(MEGA:Membrane Electrode &Gas Diffusion Layer Assembly)の周縁部に枠状の樹脂フレーム部材を有する樹脂フレーム部材付きのMEGA(以下、「MEGAシート」とも呼ぶ)が開示されている。樹脂フレーム部材は、膜電極接合体MEA:Membrane Electrode Assembly)の一方の面の周縁部に枠状に塗布した接着剤外周縁部に、樹脂フレーム部材の内周縁部を貼り付け、接着剤を硬化させることにより、MEAの一方の面の周縁部にMEAと一体に形成されている。樹脂フレーム部材が配置された側のガス拡散層は、硬化により形成された接着剤層の内周縁部にガス拡散層の周縁部が重なるように配置されて押圧されることにより圧着されて、MEAと一体に形成されている。

先行技術

0003

特開2015−215958号公報

発明が解決しようとする課題

0004

しかしながら、従来のMEGAシートにおいて、硬化された接着剤層にガス拡散層を押圧して圧着させる際に、ガス拡散層に折れや曲り等の変形が発生する可能性があった。

課題を解決するための手段

0005

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。

0006

(1)本発明の一形態によれば、燃料電池が提供される。この燃料電池は、電解質膜の両面に電極触媒層が形成された膜電極接合体と;前記膜電極接合体の一方の面の外周縁部に枠状に形成された接着剤層と;枠形状を有する樹脂フレーム部材であって、前記樹脂フレーム部材の内周縁部が前記接着剤層の外周縁部と接触した状態で重なるように積層された樹脂フレーム部材と;前記樹脂フレーム部材の前記内周縁部よりも内側に配置されたガス拡散層であって、前記ガス拡散層の外周縁部が前記接着剤層の内周縁部と接触した状態で重なるように積層されたガス拡散層と;を備える。前記ガス拡散層は、前記ガス拡散層の前記外周縁部に設けられた樹脂製で枠状のマイクロポーラス層を有し;前記マイクロポーラス層は前記接着剤層の前記内周縁部と接触しており、前記マイクロポーラス層の内周端は前記接着剤層の内周端よりも内側に突出して延びている。
この形態の燃料電池によれば、マイクロポーラス層が、ガス拡散層の外周端から内側に向かって接着剤層の内周端よりも内側に突出して延びるように形成されているので、接着剤層にガス拡散層を押圧する圧力の応力に対するガス拡散層の強度を向上させることができる。このため、接着剤層に積層されたガス拡散層の折れや曲り等の変形の発生を抑制することができる。

0007

なお、本発明は、種々の態様で実現することが可能であり、例えば、燃料電池や樹脂フレーム部材を有するMEGAシート、燃料電池の製造方法、MEGAシートの製造方法等の態様で実現することができる。

図面の簡単な説明

0008

本発明の一実施形態として樹脂フレーム部材を有するMEGAシートを用いた燃料電池の構成を示す説明図である。
MEGAシートの一部を拡大して示す説明図である。
MEGAシートの製造工程の一例を示す説明図である。
MEGAシートの構造上の特徴を示す説明図である。
PLによる効果を示す説明図である。
MPLによる他の効果を示す説明図である。

実施例

0009

図1は、本発明の一実施形態として樹脂フレーム部材300を有するMEGAシート100を用いた燃料電池700の構成を示す説明図である。図1では、燃料電池スタック800の断面構成の一部を図示している。燃料電池スタック800は、積層された複数の燃料電池700を積層方向に一定の荷重掛けた状態で締結部材(不図示)によって締結することにより一体化したスタック構造を有する。各燃料電池700は、いわゆる固体高分子型燃料電池である。なお、以下では、一つの燃料電池700を「単セル700」と呼ぶ。

0010

単セル700は、MEGAシート100と、MEGAシート100を挟持するアノード側セパレータ500及びカソード側セパレータ600と、を備えている。MEGAシート100は、矩形状の膜電極ガス拡散層接合体(MEGA)200と、MEGA200の外周側に配置された矩形枠状の樹脂フレーム部材300と、を備えている。MEGA200は、矩形状の膜電極接合体(MEA)202と、MEA202を挟持する矩形状のアノード側ガス拡散層204及びカソード側ガス拡散層206と、を備えている。なお、以下では、ガス拡散層を「GDL」とも呼ぶ。

0011

樹脂フレーム部材300は、後述するように、MEA202のカソード側GDL206が配置されている側の面の外周縁部でMEGA200と一体化されている。なお、以降の説明において、MEA202のカソード側GDL206が配置されている側を単に「カソード側」、MEA202のアノード側GDL204が配置されている側を単に「アノード側」と呼ぶ場合もある。

0012

アノード側セパレータ500には、MEGA200のアノードに対して燃料ガスとしての水素ガスを供給するための流路502が形成されている。カソード側セパレータ600には、MEGA200のカソードに対して酸化ガスとしての空気を供給するための流路602が形成されている。単セル700のアノード側セパレータ500と隣接する単セル700のカソード側セパレータ600の間には、冷却媒体としての水の流路504,604が形成されている。

0013

図2は、MEGAシート100の一部(図1破線枠部分)を拡大して示す説明図である。MEGAシート100は、枠状の樹脂フレーム部材300の内周縁部がMEGA200の一方の面の外周縁部に接着剤層400を介して接着された構造を有している。

0014

MEGA200は、MEA202のアノード側の面(図2の下面)に矩形状のアノード側GDL204が積層され、MEA202のカソード側の面(図2の上面)に矩形状のカソード側GDL206が積層された構造を有している。MEA202は、矩形状の電解質膜22のアノード側の面に矩形状のアノード側電極触媒層24が形成され、電解質膜22のカソード側の面に矩形状のカソード側電極触媒層26が形成された構造を有している。電解質膜22は、固体高分子材料、例えばパーフルオロカーボンスルホン酸を備えるフッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性を有するイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。アノード側電極触媒層24およびカソード側電極触媒層26は、いずれも白金白金合金等の触媒担持した触媒担持カーボンを含んでいる。

0015

アノード側GDL204およびカソード側GDL206は、いずれも多孔質拡散層用基材で構成されている。拡散層用基材としては、例えば、カーボン多孔質体(例えば、カーボンペーパーカーボンクロス等)を用いることができる。アノード側GDL204は、平面視において、MEA202と同様の大きさの矩形状に形成されている。一方、カソード側GDL206は、MEA202よりも一回り小さい大きさの矩形状に形成されている。このため、MEA202は、MEA202とアノード側GDL204およびカソード側GDL206とが組み合わせられた状態において、カソード側GDL206の外側に突出した突出部201を有する。換言すれば、図2に示すMEGAシート100の断面において、MEGA200の外周縁部の形状は、カソード側GDL206に対してMEA202が外側に突出した段状となる。

0016

樹脂フレーム部材300には、例えば、熱可塑性のPP(ポリプロピレン、polypropylene)等の樹脂部材が用いられる。樹脂フレーム部材300は、その内周縁部がMEGA200の外周縁部に重なるような枠形状に形成されている。樹脂フレーム部材300には、PPに代えて例えば、フェノール樹脂エポキシ樹脂、PE(ポリエチレン、polyethylene)、PET(ポリエチレンテレフタラート、Polyethylene terephthalate)等や、複数の樹脂が積層された樹脂部材、例えば、PEN(ポリエチレンナフタレート、Polyethylene naphthalate)の両面にPPが積層された3層樹脂部材が用いられてもよい。また、樹脂フレーム部材300には、熱硬化性樹脂を使用してもよい。

0017

接着剤層400は、MEGA200の突出部201から突出部201よりも内側のカソード側GDL206の外周縁部にまで亘って形成されている。接着剤層400は、側面接着部分401と、フレーム部材接着部分402と、拡散層接着部分403と、を有する。側面接着部分401は、樹脂フレーム部材300の内周側側面及びカソード側GDL206の外周側側面を接着する部分である。フレーム部材接着部分402は、樹脂フレーム部材300の内周縁部を接着する部分である。拡散層接着部分403は、カソード側GDL206の外周縁部を接着する部分である。また、樹脂フレーム部材300は、その内周縁部が接着剤層400の外周縁部であるフレーム部材接着部分402に接触した状態で重なるように積層されて、フレーム部材接着部分402及び側面接着部分401を介してMEA202のカソード側の面の外周縁部に接着されている。

0018

カソード側GDL206は、その外周縁部が接着剤層400の内周縁部である拡散層接着部分403に接触した状態で重なるように積層されて、拡散層接着部分403及び側面接着部分401を介してMEA202のカソード側の面の外周縁部に接着されている。また、カソード側GDL206は、拡散層接着部分403及び側面接着部分401と接触する位置に、樹脂製のマイクロポーラス層(以下、「MPL」とも呼ぶ)210を有する。MPL210は、カソード側GDL206の孔よりも小さな径の微細な孔で構成された微細多孔質構造を有している。MPL210は、MPL平面部211とMPL側面部212とを有する。MPL平面部211は、カソード側GDL206のMEA202側を向く平面207の外周端209から内側に枠状に形成された部分である。MPL側面部212は、側面208上にMPL平面部211に連続して枠状に形成された部分である。MPL平面部211の内周端は接着剤層400の拡散層接着部分403の内周端よりも内側に突出し延びている。

0019

なお、図2に示すように、MEA202とカソード側GDL206との間には、接着剤層400の拡散層接着部分403及びMPL210のMPL平面部211の厚さに応じた隙間が存在している。但し、この隙間は、MEGAシート100をセパレータ500,600で挟持して単セル700を組み付ける際に加えられる荷重や、複数の単セル700を積層して燃料電池スタック800を組み付ける際に加えられる荷重によってほぼ解消される。

0020

図3は、MEGAシート100の製造工程の一例を示す説明図である。なお、図3は、MEA202とGDL204,206の積層方向の断面を表している。

0021

工程1では、MPL210が形成されたカソード側GDL206を用意する。例えば、MPL210は、カソード側GDL206の外周端209の近傍の領域にMPL塗工部材を塗布し、乾燥することにより形成される。塗工方法としては、例えば、スクリーン印刷方法を用いることができる。但し、これに限定されるものではなく種々の塗工方法を用いて行うことができる。MPL塗工部材としては、例えば、導電性材料バインダー分散剤溶剤とを混合分散させたペースト部材が用いられる。導電性材料としては、カーボン、例えば、カーボンブラックが用いられる。バインダーとしては、ポリテトラフルオロエチレンPTFE)等のフッ素系の高分子材料や、ポリプロピレン、ポリエチレン等の樹脂部材が用いられる。そして、これらの材料のうち、フッ素系の高分子材料、特に、PTFEが好ましく用いられる。溶剤としては、特に制限されず、水、メタノールエタノール等の種々の液剤が用いられる。分散剤である界面活性剤も、特に制限されず、エステル型エーテル型エステル・エーテル型等の種々の非イオン系界面活性剤等の種々の界面活性剤が用いられる。

0022

工程2では、アノード側の面にアノード側GDL204が形成されたMEA202を用意する。例えば、MEA202のアノード側の面にアノード側GDL204を配置して熱プレスすることにより、アノード側GDL204が形成されたMEA202を用意することができる。

0023

工程3では、アノード側GDL204が形成されたMEA202のカソード側の外周縁部に、スクリーン印刷等の種々の塗工方法の何れかを用いて枠状に接着剤を塗布することにより接着剤層400を形成する。接着剤層400を構成する接着剤は、例えば、UV(紫外線硬化型の接着剤であり、塗布部位に所定の波長UV照射をすることで、硬化する性質を有する接着剤である。また、接着剤は、硬化後もタック性粘着性)を有するポリイソブチレン(PIB:Polyisobutylene)を含む接着剤であることが好ましい。なお、接着剤には、PIBを含む接着剤に代えてブチルゴム等のUV硬化型の弾力性を有するエストラマー系の材料の接着剤や、熱硬化性の接着剤等の種々の接着剤を使用してもよい。工程3では、接着剤層400はまだ未硬化な状態である。

0024

工程4では、枠状の樹脂フレーム部材300の内周縁部が枠状の接着剤層400の外周縁部と接触した状態で重なるように、樹脂フレーム部材300を接着剤層400に押し付けて配置し、接着剤層400へ向けてUVを照射する。これにより、UV照射された接着剤層400が硬化し、樹脂フレーム部材300が、接着剤層400のフレーム部材接着部分402及び側面接着部分401を介してMEA202に固定されて一体化される。なお、硬化後の接着剤層400は、上記したようにタック性(粘着性)を有していることが好ましい。

0025

工程5では、カソード側GDL206を、工程1とは上下を反転した状態で、かつ、MPL210が形成されたカソード側GDL206の外周縁部が接着剤層400の内周縁部と接触した状態で重なるように配置し、常温プレスする。これにより、カソード側GDL206のMPL210によって接着剤層400の内周縁部が押し潰されて拡散層接着部分403及び側面接着部分401が形成され、形成された拡散層接着部分403及び側面接着部分401を介して、カソード側GDL206がMEA202に接着されて一体化され、MEGAシート100が作製される。

0026

図4は、MEGAシート100の構造上の特徴を示す説明図である。図4(A)は、カソード側GDL206の外周縁部を拡大して示す図であり、図2と同様の断面図である。MPL210のMPL平面部211の内周端は、接着剤層400の拡散層接着部分403の内周端よりも内側に突出するように延びる状態(両者のクリアランスCwが0よりも大きい)とされている。Cw>0の状態は、MPL平面部211の幅を調整すること、あるいは、接着剤層400の塗布範囲を調整することにより調整が可能である。

0027

図4(B)は、第1の比較例を示している。図4(B)に示すように、接着剤層400をカソード側GDL206の側面のみに形成した場合、MPL平面部211の内周端がカソード側GDL206に喰い込む込む恐れが大きい。また、接着剤層400に接触する領域がカソード側GDL206の側面のみとなるので、接着強度が減少する。

0028

図4(C)は、第2の比較例を示している。図4(C)に示すように、拡散層接着部分403の内周端の方がMPL平面部211の内周端よりも内側に突出している場合にも、MPL平面部211の内周端がカソード側GDL206に喰い込む込む恐れが大きい。

0029

これに対して、本実施形態では、図4(A)に示すように、MPL平面部211の内周端が接着剤層400の拡散層接着部分403の内周端よりも内側に突出している状態(Cw>0)である。このため、カソード側GDL206に加わる圧力に対する応力がMPL平面部211に対応する部分に分散され、MPL平面部211の内周端がカソード側GDL206に喰い込む恐れが小さい。これにより、カソード側GDL206に加わる圧力に対する強度を高めることができる。

0030

また、図4(A)に示すように、接着剤層400の側面接着部分401のMEA202からの高さは、カソード側GDL206のMEA202からの高さよりも低くなった状態(両者のクリアランスChが0よりも大きい)とされている。Ch>0の状態は、接着剤層400の塗布量(厚さ)を調整することにより調整が可能である。これは、接着剤層400がカソード側GDL206よりも高い場合に、接着剤層400がカソード側セパレータ600(図1)に貼り付いて、ガスの流路602を閉塞してしまうことを防止するためである。

0031

図5は、MPL210による効果を示す説明図である。図5(A)は、第3の比較例としてMPL210が形成されていないカソード側GDL206を用いた場合について示している。カソード側GDL206の外周縁部が接着剤層400の内周縁部と重なるようにカソード側GDL206を配置して常温でプレスした場合、圧力に対する応力によってカソード側GDL206に折れや曲り等の変形が発生する可能性がある。

0032

これに対して、MPL210が形成されているカソード側GDL206を用いた場合には、図4で説明したように、MPL210によって応力が分散されるので、カソード側GDL206の強度を向上させることが可能である。これにより、図5(B)に示すように、カソード側GDL206の変形を抑制しつつ、接着剤層400の内周縁部を押し潰すことにより形成された拡散層接着部分403及びフレーム部材接着部分402を介してカソード側GDL206をMEA202に貼り付けることが可能である。

0033

図6は、MPL210による他の効果を示す説明図である。図6(A)は、第4の比較例としてMPL210が形成されていないカソード側GDL206を用いた場合について示している。カソード側GDL206の外周縁部が接着剤層400の内周縁部と重なるようにカソード側GDL206を配置して常温でプレスした場合、接着剤層400がカソード側GDL206にめり込む場合がある。この場合、MEGAシート100が組み込まれた単セル700中のガス流路を流れるガスによって発生する応力に対する接着強度が不足し、カソード側GDL206が剥離してしまう場合がある。

0034

これに対して、MPL210が形成されているカソード側GDL206を用いた場合には、図6(B)に示すように、MPL210が壁となって、接着剤層400がカソード側GDL206にめり込むことを抑制することができる。また、接着剤層400を押し潰して拡散層接着部分403を形成することによって、カソード側GDL206と接着剤層400との接着面積が減少することを抑制することができ、接着強度が減少することを抑制することができる。そして、ガスの流れによって発生する応力によってカソード側GDL206が剥離してしまうことを抑制することができる。

0035

以上説明したように、本実施形態のMEGAシート100を用いた単セル700では、カソード側GDL206の変形や剥離の問題を抑制することが可能である。

0036

なお、MPL210のうちのMPL側面部212(図2)は省略してもよい。MPL側面部212が省略されていても、カソード側GDL206の変形を抑制する効果は同様である。但し、MPL側面部212が形成されている方が、カソード側GDL206の側面に接着剤層400がめり込むことを抑制する効果が高まる点で好ましい。

0037

また、上述した実施形態では、MEGAシート100は、MEA202のカソード側に突出部201を有し、カソード側のMEA202の外周縁部に樹脂フレーム部材300が設けられる構成であった(図2)。しかし、MEGAシートは、MEAのアノード側に突出部を有し、アノード側のMEAの外周縁部に樹脂フレーム部材が設けられる構成としてもよい。この場合には、アノード側GDL204に対して、図2に示したカソード側GDL206と同様にMPL210を設ければよい。また、MEGAシートは、MEAの両側に突出部を有し、それぞれのMEAの外周縁部に樹脂フレーム部材が設けられる構成としてもよい。この場合には、アノード側GDL204及びカソード側GDL206の両方にMPL210を設ければよい。

0038

また、上述した実施形態では、MEGAシート100は、MEA202のカソード側の突出部201にカソード側電極触媒層26が形成されており、カソード側電極触媒層26の外周縁部に樹脂フレーム部材300が設けられる構成であった。しかし、MEGAシートは、突出部201の外周縁部にカソード側電極触媒層26が形成されておらず、電解質膜22の外周縁部に樹脂フレーム部材300が設けられる構成としてもよい。

0039

本発明は、上述の実施形態や実施例、変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、実施例、変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部または全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部または全部を達成するために、適宜、差し替えや組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。

0040

22…電解質膜
24…アノード側電極触媒層
26…カソード側電極触媒層
100…MEGAシート
200…膜電極ガス拡散層接合体(MEGA)
201…突出部
202…膜電極接合体(MEA)
204…アノード側ガス拡散層(アノード側GDL)
206…カソード側ガス拡散層(カソード側GDL)
207…平面
208…側面
209…外周端
210…マイクロポーラス層(MPL)
211…MPL平面部
212…MPL側面部
300…樹脂フレーム部材
400…接着剤層
401…側面接着部分
402…フレーム部材接着部分
403…拡散層接着部分
500…アノード側セパレータ
502…流路
600…カソード側セパレータ
602…流路
504,604…流路
700…単セル(燃料電池)
800…燃料電池スタック

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