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課題

耐久性気密性に優れたバッテリーハウジングを実現可能な貫通部を提供する。

解決手段

ガラス材料10中の少なくとも1つの導体金属ピン3)が貫通している少なくとも1つの開口部7を有する少なくとも1つの支持体5を備えた貫通部1であって、支持体が、アルミニウムマグネシウム、AlSiC、アルミニウム合金またはマグネシウム合金チタンチタン合金または鋼、ステンレス鋼または工具鋼を含み、ガラス材料が下記成分を下記mol%で含み、不純物に至るまでPbOを含まない、貫通部。:P2O535〜50mol%、Al2O32〜12mol%、B2O32〜10mol%、Na2O0〜30mol%、M2O0〜20mol%(ここで、M=K、Cs、Rbであってよい)、Li2O0〜45mol%、BaO0〜20mol%、Bi2O30〜10mol%。

概要

背景

特に金属ピンの形態の導体を、アルミニウムなどの軽金属からなる支持体に導入することはこれまで、バッテリー貫通部では不可能であった。

アルミニウム、アルミニウム合金、銅および銅合金などの熱によって非常に著しく膨張する材料を用いる貫通部は、高周波数貫通部(HF貫通部)の範囲でのみ知られている。アルミニウム−リン酸塩ガラスベースとするその種のHF貫通部およびガラス材料は例えば、米国特許第5,262,364号、米国特許第5,965,469号および米国特許第6,037,539号から公知となっている。

特に米国特許第6,037,539号は、アルミニウム−リン酸塩ガラス組成物中の鉄を含有するか、または鉄を含有しない導体が、アルミニウムを含むハウジング部分を貫通するHF貫通部を示している。米国特許第6,037,539号から公知のHF貫通部は本質的に使用目的に対して最適化されている。好ましくは、その種の貫通部を用いて、8〜1000MHzの周波数中継される。高圧の使用も米国特許第6,037,539号には記載されている。しかし、米国特許第6,037,539号には、バッテリー貫通部は記載されていない。

本発明の意味におけるバッテリーとは、放電し終わったら廃棄され、かつ/またはリサイクルされる使い捨てバッテリーとも、蓄電池とも理解される。好ましくはリチウムイオン蓄電池用の材料として、軽金属、特にアルミニウム、アルミニウム合金またはAlSiCも検討される。リチウムイオン蓄電池は、種々の用途、例えば、ポータブル型電子機器携帯電話工作機械および特に電気自動車などのために設計されている。該バッテリーは、従来のエネルギー源、例えば鉛酸バッテリー、ニッケルカドミウムバッテリーまたはニッケル金属水素化物バッテリーの代わりとなり得る。

リチウムイオンバッテリーは多年にわたって知られている。このことに関しては例えば、「Handbook of Batteries」、David Linden編、第2版、McGrawhill、1995年、第36および39章を参照されたい。

リチウムイオン蓄電池の種々の態様が、多数の特許文献に記載されている。例えば米国特許第961,672号、米国特許第5,952,126号、米国特許第5,900,183号、米国特許第5,874,185号、米国特許第5,849,434号、米国特許第5,853,914号および米国特許第5,773,959号を挙げることができる。

バッテリー、好ましくはリチウムイオン蓄電池を自動車環境で使用するためには特に、耐食性耐事故性(Bestaendigkeit bei Unfall)または振動強度などの多数の問題を解決しなければならない。さらなる問題は、長期間にわたってのバッテリー、特にリチウムイオンバッテリーの気密性である。例えばバッテリーの電極またはバッテリーの電極貫通部の範囲での緩みによって、気密性は損なわれ得る。バッテリーのショートまたは温度変化は、バッテリー寿命を短くし得る。バッテリー貫通部のさらなる問題は、腐食性のバッテリー電解質に対する、特に、例えばリチウムイオン蓄電池において使用されるような非水性電解質に対する不安定性である。

より良好な耐事故性を保証するために、ドイツ特許第101 05 877(A1)号は例えば、リチウムイオンバッテリーのためのハウジングを提案しており、その場合、そのハウジングは、両側が開いていて、閉じられるようになっている金属製ジャケットを含んでいる。電流接続は、プラスチックによって絶縁されている。そのプラスチック絶縁の欠点は、温度耐久性が限られること、寿命を通じて気密性が不確実であること、バッテリー電解質に対する化学的耐久性が低いことである。

概要

耐久性、気密性に優れたバッテリーハウジングを実現可能な貫通部を提供する。ガラス材料10中の少なくとも1つの導体(金属ピン3)が貫通している少なくとも1つの開口部7を有する少なくとも1つの支持体5を備えた貫通部1であって、支持体が、アルミニウム、マグネシウム、AlSiC、アルミニウム合金またはマグネシウム合金チタンチタン合金または鋼、ステンレス鋼または工具鋼を含み、ガラス材料が下記成分を下記mol%で含み、不純物に至るまでPbOを含まない、貫通部。:P2O535〜50mol%、Al2O32〜12mol%、B2O32〜10mol%、Na2O0〜30mol%、M2O0〜20mol%(ここで、M=K、Cs、Rbであってよい)、Li2O0〜45mol%、BaO0〜20mol%、Bi2O30〜10mol%。

目的

本発明の課題は、従来技術の問題を回避する貫通部、特にバッテリー貫通部を提供する

効果

実績

技術文献被引用数
1件
牽制数
0件

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請求項1

ガラス材料中の少なくとも1つの導体が貫通している少なくとも1つの開口部を有する少なくとも1つの支持体を備えた貫通部であって、支持体が、アルミニウムマグネシウム、AlSiC、アルミニウム合金またはマグネシウム合金チタンチタン合金または鋼、ステンレス鋼または工具鋼を含み、ガラス材料が以下の成分を以下のmol%で含み、不純物に至るまでPbOを含まない、ことを特徴とする貫通部:P2O535〜50mol%、Al2O32〜12mol%、B2O32〜10mol%、Na2O0〜30mol%、M2O0〜20mol%(ここで、M=K、Cs、Rbであってよい)、Li2O0〜45mol%、BaO0〜20mol%、Bi2O30〜10mol%。

請求項2

ガラス材料が、以下の成分を以下のmol%で含むことを特徴とする、請求項1に記載の貫通部:P2O538〜50mol%、Al2O33〜14mol%、B2O34〜10mol%、Na2O10〜30mol%、K2O10〜20mol%。

請求項3

導体が、銅、CuSiC、アルミニウム、AlSiC、マグネシウム、銀、金、アルミニウム合金、マグネシウム合金、銅合金銀合金金合金、NiFe合金を含むことを特徴とする、請求項1または2に記載の貫通部。

請求項4

ガラス材料が、20℃〜300℃の範囲で>14×10−6/Kの膨張係数αを有することを特徴とする、請求項1乃至3のいずれか1項に記載の貫通部。

請求項5

ガラス材料が、Fe、Cr、Mn、Co、Vまたは顔料を含むことを特徴とする、請求項1乃至4のいずれか1項に記載の貫通部。

請求項6

ガラス材料が標準大気下で、支持体および/または導体と合体可能であることを特徴とする、請求項1乃至5のいずれか1項に記載の貫通部。

請求項7

請求項1乃至6のいずれか1項に記載の貫通部を備えている蓄電池装置

請求項8

蓄電池装置が、非水性電解質電導度塩と共に含むことを特徴とする、請求項7に記載の蓄電池装置。

請求項9

貫通部を収めるハウジングを含むことを特徴とする、請求項7乃至8のいずれか1項に記載の蓄電池装置。

請求項10

支持体が、特殊鋼、鋼、ステンレス鋼、アルミニウム、AlSiC、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、チタンまたはチタン合金を含むことを特徴とする、請求項7乃至8のいずれか1項に記載の蓄電池装置。

請求項11

ハウジングが、特殊鋼、鋼、ステンレス鋼、アルミニウム、AlSiC、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、チタンまたはチタン合金を含むことを特徴とする、請求項9から10のいずれか1項に記載の蓄電池装置。

請求項12

非水性電解質を電導度塩と共に含むバッテリーのハウジングに導体を貫通させるための、以下の成分を以下のmol%で含み、不純物に至るまでPbOを含まないガラス組成物の使用:P2O535〜50mol%、Al2O32〜12mol%、B2O32〜10mol%、Na2O0〜30mol%、M2O0〜20mol%(ここで、M=K、Cs、Rbであってよい)、Li2O0〜45mol%、BaO0〜20mol%、Bi2O30〜10mol%。

請求項13

ガラス組成物がP2O538〜50mol%、Al2O33〜14mol%、B2O34〜10mol%、Na2O10〜30mol%、K2O10〜20mol%を含むことを特徴とする、請求項12に記載の使用。

請求項14

導体が、アルミニウム、AlSiC、銅、CuSiC、マグネシウム、銀、金、アルミニウム合金、マグネシウム合金、銅合金、銀合金、金合金またはNiFe合金を含むことを特徴とする、請求項12または13に記載の使用。

請求項15

支持体が、特殊鋼、鋼、ステンレス鋼、アルミニウム、AlSiC、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、チタンまたはチタン合金を含むことを特徴とする、請求項12乃至14のいずれか1項に記載の使用。

技術分野

0001

本発明は、特にリチウムイオンバッテリー、好ましくはリチウムイオン蓄電池蓄電池装置、特にバッテリー、好ましくはリチウムイオンバッテリー用の貫通部、特にバッテリー貫通部、およびバッテリー、特にリチウムイオンバッテリーのハウジング金属導体を貫通させるためのガラス組成物の使用に関する。

背景技術

0002

特に金属ピンの形態の導体を、アルミニウムなどの軽金属からなる支持体に導入することはこれまで、バッテリー貫通部では不可能であった。

0003

アルミニウム、アルミニウム合金、銅および銅合金などの熱によって非常に著しく膨張する材料を用いる貫通部は、高周波数貫通部(HF貫通部)の範囲でのみ知られている。アルミニウム−リン酸塩ガラスベースとするその種のHF貫通部およびガラス材料は例えば、米国特許第5,262,364号、米国特許第5,965,469号および米国特許第6,037,539号から公知となっている。

0004

特に米国特許第6,037,539号は、アルミニウム−リン酸塩ガラス組成物中の鉄を含有するか、または鉄を含有しない導体が、アルミニウムを含むハウジング部分を貫通するHF貫通部を示している。米国特許第6,037,539号から公知のHF貫通部は本質的に使用目的に対して最適化されている。好ましくは、その種の貫通部を用いて、8〜1000MHzの周波数中継される。高圧の使用も米国特許第6,037,539号には記載されている。しかし、米国特許第6,037,539号には、バッテリー貫通部は記載されていない。

0005

本発明の意味におけるバッテリーとは、放電し終わったら廃棄され、かつ/またはリサイクルされる使い捨てバッテリーとも、蓄電池とも理解される。好ましくはリチウムイオン蓄電池用の材料として、軽金属、特にアルミニウム、アルミニウム合金またはAlSiCも検討される。リチウムイオン蓄電池は、種々の用途、例えば、ポータブル型電子機器携帯電話工作機械および特に電気自動車などのために設計されている。該バッテリーは、従来のエネルギー源、例えば鉛酸バッテリー、ニッケルカドミウムバッテリーまたはニッケル金属水素化物バッテリーの代わりとなり得る。

0006

リチウムイオンバッテリーは多年にわたって知られている。このことに関しては例えば、「Handbook of Batteries」、David Linden編、第2版、McGrawhill、1995年、第36および39章を参照されたい。

0007

リチウムイオン蓄電池の種々の態様が、多数の特許文献に記載されている。例えば米国特許第961,672号、米国特許第5,952,126号、米国特許第5,900,183号、米国特許第5,874,185号、米国特許第5,849,434号、米国特許第5,853,914号および米国特許第5,773,959号を挙げることができる。

0008

バッテリー、好ましくはリチウムイオン蓄電池を自動車環境で使用するためには特に、耐食性耐事故性(Bestaendigkeit bei Unfall)または振動強度などの多数の問題を解決しなければならない。さらなる問題は、長期間にわたってのバッテリー、特にリチウムイオンバッテリーの気密性である。例えばバッテリーの電極またはバッテリーの電極貫通部の範囲での緩みによって、気密性は損なわれ得る。バッテリーのショートまたは温度変化は、バッテリー寿命を短くし得る。バッテリー貫通部のさらなる問題は、腐食性のバッテリー電解質に対する、特に、例えばリチウムイオン蓄電池において使用されるような非水性電解質に対する不安定性である。

0009

より良好な耐事故性を保証するために、ドイツ特許第101 05 877(A1)号は例えば、リチウムイオンバッテリーのためのハウジングを提案しており、その場合、そのハウジングは、両側が開いていて、閉じられるようになっている金属製ジャケットを含んでいる。電流接続は、プラスチックによって絶縁されている。そのプラスチック絶縁の欠点は、温度耐久性が限られること、寿命を通じて気密性が不確実であること、バッテリー電解質に対する化学的耐久性が低いことである。

0010

米国特許第5,262,364号
米国特許第5,965,469号
米国特許第6,037,539号
米国特許第961,672号
米国特許第5,952,126号
米国特許第5,900,183号
米国特許第5,874,185号
米国特許第5,849,434号
米国特許第5,853,914号
米国特許第5,773,959号
ドイツ特許第101 05 877(A1)号
ドイツ特許第10 2009 011 182(A1)号

先行技術

0011

「Handbook of Batteries」、David Linden編、第2版、McGrawhill、1995年、第36および39章
R.Goerke、K.−J.Leers:Keram.Z.48(1996年)300〜305
「Schott Guide to Glass」、第2版、1996年、Chapman&Hall、18〜21頁

発明が解決しようとする課題

0012

したがって本発明の課題は、従来技術の問題を回避する貫通部、特にバッテリー貫通部を提供することである。

課題を解決するための手段

0013

本発明では、この課題を、請求項1による貫通部、特にバッテリー貫通部、請求項8による蓄電池装置および請求項10による使用によって解決する。

0014

本発明の有利な変形形態は、従属請求項の目的である。

0015

本発明の第1の態様では、特にリチウムイオンバッテリー用、好ましくはリチウムイオン蓄電池用の貫通部、特にバッテリー貫通部を支持体と共に提供し、その際、支持体は、ガラス材料中の導体、特に本質的にピン形の導体が貫通する少なくとも1つの開口部を有し、支持体は、低温溶融する材料、特に軽金属、好ましくはアルミニウムまたはAlSiC、アルミニウム合金、マグネシウムまたはマグネシウム合金を含む。同様に、Ti6246および/またはTi6242などのチタン−および/またはチタン合金からなる支持体も可能であり、本発明に包含される。チタンは、身体相容性な材料であるので、医学的用途のために、例えばプロテーゼで使用されている。同様に、特殊な強度、耐性および僅かな重量に基づき、特殊な用途で、例えばレース、しかし他にも航空および宇宙での用途のために好んで使用されている。

0016

支持体および/またはバッテリーハウジングのためのさらなる材料は、後で熱処理企図されている金属、特に鋼、ステンレス鋼特殊鋼または工具鋼である。特殊鋼として使用可能であるのは、特殊鋼は例えば、X12CrMoS17、X5CrNi1810、XCrNiS189、X2CrNi1911、X12CrNi177、X5CrNiMo17−12−2、X6CrNiMoTi17−12−2、X6CrNiTi1810およびX15CrNiSi25−20、X10CrNi1808、X2CrNiMo17−12−2、X6CrNiMoTi17−12−2である。特に良好な溶接性レーザー溶接の際にも抵抗溶接の際にも提供することができるように、支持体および/またはハウジング部分、特にバッテリーセルハウジングのための材料として、特に特殊鋼、特にEuro−Norm(EN)による材料番号(WNr.)1.4301、1.4302、1.4303、1.4304、1.4305、1.4306、1.4307を有するCr−Ni鋼を使用する。標準鋼として、St35、St37またはSt38を使用することができる。

0017

本発明では、導体が貫通しているガラス材料は、少なくとも下記の成分を下記のmol%で含む:
P2O5 35〜50mol%、特に39〜48mol%、
Al2O3 0〜14mol%、特に2〜12mol%、
B2O3 2から10mol%、特に4〜8mol%、
Na2O 0〜30mol%、特に0〜20mol%、
M2O 0〜20mol%、特に12〜20mol%(ここで、M=K、Cs、Rbであってよい)、
PbO 0〜10mol%、特に0〜9mol%、
Li2O 0〜45mol%、特に0〜40mol%、特に好ましくは17〜40mol%、
BaO 0〜20mol%、特に0〜20mol%、特に好ましくは5〜20mol%、
Bi2O3 0〜10mol%、特に1〜5mol%、特に好ましくは2〜5mol%。

0018

特に好ましいのは、下記の成分を含む組成物である:
P2O5 38〜50mol%、特に39〜48mol%、
Al2O3 3〜14mol%、特に4〜12mol%、
B2O3 4〜10mol%、特に4〜8mol%、
Na2O 10〜30mol%、特に14〜20mol%、
K2O 10〜20mol%、特に12〜19mol%、
PbO 0〜10mol%、特に0〜9mol%。

0019

示されているガラス組成物は、従来技術から知られているアルカリ金属リン酸塩ガラスよりもかなり低い全アルカリ分を有する安定的なリン酸塩ガラスである。

0020

意外にも、45mol%まで、特に35mol%までのLi割合を有する本発明によるガラス組成物は、結晶化安定性を有し、即ち、後続焼結ステップにおいて、障害となる結晶化を示さないことが判明している。特に好ましいのはこの場合、Li2O35mol%までを有し、重大な結晶化を示さないガラス組成物である。

0021

リン酸塩ガラスの通常は高い結晶化安定性によって、温度<600℃でもガラスの融解は通常は妨げられないことが保証されている。このことによって、ガラス組成物の融解が通常は温度<600℃でも妨げられないので、示されているガラス組成物の多くを、温度不安定な材料および/または部品接合するためのガラスはんだまたは溶融ガラスとして使用することができるようになる。

0022

示されているガラス組成物は、ガラス材料が、20℃〜300℃の範囲で>14×10−6/K、特に>15×10−6/K、好ましくは15×10−6/K〜25×10−6/Kの範囲であり、したがってガラス材料を貫通するアルミニウムなどの軽金属、しかし他にも導体として一般的な金属、即ち銅の熱膨張率の範囲である非常に高い熱膨張率αを有することによって際だっている。例えば、アルミニウムは室温で、23×10−6/K、銅は16.5×10−6/Kの熱膨張率αを有する。

0023

シーリングの際に、支持体の軽金属、場合によっては他にも金属ピンが溶融または変形することを防ぐために、支持体および/または導体の材料とのガラス材料の融解温度は、支持体または導体の材料の溶融温度未満である。示されているガラス組成物の融解温度は、350℃〜650℃の範囲である。融解温度は例えば、半球温度を介して、その開示全体が本出願に組み込まれるR.Goerke、K.−J.Leers:Keram.Z.48(1996年)300〜305に、またはDIN 51730、ISO540またはCEN/TS 15404および15370−1に記載されているとおりに決定することができる。半球温度の測定は、その開示全体が本出願に組み込まれるドイツ特許第10 2009 011 182(A1)号に詳細に記載されている。ドイツ特許第10 2009 011 182(A1)号によると、半球温度は、加熱載物台顕微鏡を用いる顕微鏡法で決定することができる。それらは、元の円柱状試験片がまとまって溶融して半球形状の塊になる温度を示す。対応する専門文献から推論することができるように、半球温度を、約log η=4.6dPasの粘度と関連させることができる。結晶不含のガラスを例えばガラス粉末の形態で溶融させ、再び冷却して凝固させると、通常、同じ溶融温度で、再び溶融させることができる。このことは、結晶不含のガラスでの接合では、接合が長時間さらされ得る運転温度が融解温度以下でなければならないことを意味している。本発明で使用されるようなガラス組成物は一般に多くの場合に、溶融されて、熱作用下で接合すべき部品との接合を生じるガラス粉末から製造される。融解温度または溶融温度は通常、ガラスのいわゆる半球温度の高さにほぼ対応する。低い融解温度または溶融温度を有するガラスは、ガラスはんだとも称される。そのような場合には、融解温度または溶融温度の代わりに、はんだ温度またははんだ付け温度が述べられる。融解温度またははんだ温度は、半球温度から±20Cほど偏差し得る。

0024

開口部への導体のシーリングは、次のとおりに実施され得る:

0025

先ず、ガラス材料をピン形の導体と一緒に、支持体内の開口部に導入する。ガラスが導体、特にピン形の導体と一緒にガラスの融解温度または半球温度に加温されると、ガラス材料は軟化して、開口部内で導体、特にピン形の導体を包囲し、支持体に付着することとなる。支持体でも、導体、特にピン形の導体でも、それらの材料の溶融温度は、ガラス材料の融解温度を上回るので、支持体も、ピン形の導体も、固体状態で存在する。好ましくは、ガラス材料の融解温度は、支持体またはピン形の導体の材料の溶融温度を20〜150C下回る。例えばアルミニウムがT溶融=660.32℃の融点を有する軽金属として使用される場合、ガラス材料の融解温度またははんだ温度は、350℃〜640℃の範囲、好ましくは350℃〜600℃の範囲、特に好ましくは350℃〜<550℃の範囲、殊に450℃〜<550℃の範囲である。例えばアルミニウムまたはアルミニウム合金などの軽金属の代わりに、支持体のための材料として、Alが浸潤しているSiCマトリックスも使用することができる。その種の材料は、AlSiCとも称される。AlSiCは、SiC核を有し、その中にAlが拡散導入されている。Alの割合によって、特性、特に膨張係数を調整することができる。特にAlSiCは、純粋なアルミニウムよりも低い熱膨張率を有する。

0026

支持体および/またはバッテリーハウジングのために使用することができる他の材料は例えば、マグネシウムまたはマグネシウム合金である。支持体では、チタンまたはチタン合金も可能である。他にも金属、特に鋼、ステンレス鋼、特殊鋼または工具鋼が可能な材料であろう。

0027

導体、特にピン形の導体の材料は、支持体の材料と同一であってよく、即ち例えばアルミニウム、AlSiC、アルミニウム合金、マグネシウムまたはマグネシウム合金であってよい。このことは、支持体および金属ピンの膨張係数が同一であるという利点を有する。ガラス材料またはガラスセラミック材料の膨張係数αを、1種の材料に合わせるだけでよい。その種の場合のために、加圧ガラス貫通部を提供するためには、αガラスを、α支持体またはα金属ピンとは異なるように選択する。

0028

その代わりに、ピン形の導体はCu、銅合金、CuSiCまたはNiFe合金、銀、銀合金、金、金合金銅芯、即ち、銅内部を有するNiFeジャケットおよびコバルト鉄合金を材料として含んでよい。

0029

導体用のアルミニウムまたはアルミニウム合金として好ましくは:
EN AW−1050 A
EN AW−1350
EN AW−2014
EN AW−3003
EN AW−4032
EN AW−5019
EN AW−5056
EN AW−5083
EN AW−5556A
EN AW−6060
EN AW−6061を使用する。

0030

導体用の銅または銅合金として好ましくは:
Cu−PHC 2.0070
Cu−OF 2.0070
Cu−ETP2.0065
Cu−HCP 2.0070
Cu−DHP2.0090を使用する。

0031

支持体および金属ピンが異なる材料を有する場合、例えばα支持体≧αガラス≧α金属ピンが当てはまる。材料の膨張係数が異なることで、ガラス材料と周囲の材料との間の圧力嵌めによる接合が得られる加圧シーリングが可能となる。

0032

本発明によるバッテリー貫通部は、シーリング、特に加圧シーリングが低温で溶融する支持体で可能であるということにおいてだけではなく、バッテリー電解質に対して優れた耐久性が得られるということにおいても優れている。

0033

特に本発明によって、非水性で、通常は腐食性のバッテリー電解質に対して十分な化学的安定性が得られる。非水性バッテリー電解質は典型的には、炭酸エステルから、特に例えば炭酸エチレンまたは炭酸ジメチルからなる混合物などの炭酸エステル混合物からなり、その際、腐食性で非水性のバッテリー電解質は、電導度塩、例えば電導度塩LiPF6を例えば1モル溶液の形で有する。意外にも、示されているガラス組成物は、α(20℃〜300℃)>14×10−6/K、特に好ましくは15×10−6/K〜25×10−6/Kの範囲の高い熱膨張率、低い融解温度または半球温度の他に、前記で挙げられた固体バッテリー電解質に対する十分な耐久性も有する。

0034

バッテリー貫通部のためのガラス組成物は好ましくは、ガラス構造に組み込まれているLiを有する。Liは、Liイオン蓄電池装置のために使用されるように電解質中にも同様に含有されているので、この処理によって、バッテリー効率が損なわれることはない。

0035

特に好ましいのは、ナトリウムが少ないか、またはナトリウム不含のガラス組成である。それというのも、アルカリイオンの拡散はNa+>K+>Cs+の順番で生じ、したがって、ナトリウムが少ないか、ナトリウム不含のガラスは、電解質、特にLiイオン蓄電池装置で使用されるようなものに対して特に耐久性があるためである。

0036

バッテリー電解質に対する本発明による組成物の耐久性は、ガラス組成物を粒径d50=10μmのガラス粉末の形態に粉砕し、電解質中で規定の時間にわたって、例えば1週間にわたって脱インターカレーションさせることによって試験することができる。d50は、ガラス粉末の全部の粒子または粒のうちの50%が10μmの直径以下であることを意味する。非水性電解質として例えば、1:1の比で炭酸エチレンおよび炭酸ジメチルからなる炭酸エステル混合物を電導度塩としての1モルのLiPF6と共に使用する。ガラス粉末を電解質に曝露した後に、ガラス粉末を濾別し、電解質を、ガラスから脱塩されたガラス成分について調べる。この場合、必要とされる組成範囲の本発明によって使用されるガラスでは意外にも、その種の脱塩は、20質量パーセント未満の低い質量でのみ存在し、特には、20℃〜300℃の温度範囲で>14×10−6/K、特に15×10−6/K〜25×10−6/Kの熱膨張率αで<5質量パーセントの脱塩も達成されることが判明している。特にアルミニウムまたはアルミニウム合金からなる1つまたは複数のピンを有するバッテリー貫通部で使用される本発明によるガラス組成物のさらなる利点は、保護ガス雰囲気ではないガス雰囲気下でも、ガラスを周囲の軽金属または特には金属ピンの形態の導体の金属と合体させることができることにある。従来の方法とは異なり、Al融解のために真空も必要ない。むしろ、その種の融解を空気下でも行うことができる。両方の種類の融解のために、保護ガスとしてN2またはArを利用することができる。融解のための前処理として、所定に酸化またはコーティングが必要な場合には金属を清浄化し、かつまたはエッチングする。プロセスの間、300〜600℃の間の温度を0.1〜30C/分の加熱速度および1〜60分の保持時間で使用する。

0037

示されているガラス組成物は意外にも同時に、好ましくは非水性電解質に対する高い化学的安定性と、高い熱膨張係数とを示す。このことは特に、熱膨張係数が高くなるほど、ガラスは不安定になると想定されるので意外である。したがって、膨張係数が高く、融解温度が低いにも関わらず、示されているガラス組成物が優れた安定性を有することは意外である。

0038

29mol%まで、特に20mol%までのNa2O含有率でも、非常に耐久性のあるガラスが得られる。

0039

示されている本発明によるガラス組成物は、膨張率適合のために、即ち、膨張係数を適合させるために、さらに充填剤が加えられていてよい。

0040

ガラス組成物をIR加熱することができるようにするために、前記で挙げられたガラスに、赤外線、特にIR線源のIR線の範囲に最大放射を有するドーピング物質を加えることができる。このための例示的な材料は、Fe、Cr、Mn、Co、V、顔料である。赤外線によって、そうして処理されたガラス材料を局所的に所定に加熱することができる。

0041

本発明によって、バッテリー貫通部が提供され、この貫通部は、従来技術の貫通部、特にシーリング材料としてプラスチックを用いるものに対して、高い温度耐久性、特に温度交互変化耐久性によって際だっている。さらに、温度が変化するか、または温度が交互変化する場合にも、液体、特にバッテリー液が流出してしまうことを、かつ/または水分がハウジング内に進入することを妨げる気密性が得られる。気密性とは、1barの圧力差で、<1×10−8mbarls−1、好ましくは<1×10−9mbarls−1のヘリウム漏出速度であることと理解される。

0042

さらに、バッテリー貫通部は、特に非水性バッテリー電解質に対して十分な化学的耐久性を有する。

0043

バッテリー貫通部に施すことができる予備処理は、酸洗である。

0044

貫通部の他に、本発明は第2の態様によって、本発明による貫通部を有する電気的蓄電池装置、特にバッテリー、好ましくはバッテリーセルも提供する。ハウジングは好ましくは、支持体と同じ材料、特に軽金属からなる。支持体は、バッテリーセルでは好ましくは、バッテリーハウジングの部分である。好ましくは、バッテリーは、リチウムイオンバッテリーである。

0045

ハウジングまたは支持体のための材料も好ましくは同様に、鋼、ステンレス鋼、特殊鋼、好ましくは軽金属、特にチタン、チタン合金、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウムまたはマグネシウム合金などの金属であるが、これらに限らない。

0046

本出願では、軽金属とは、5.0kg/dm3未満の比重量を有する金属と理解される。特に軽金属の比重量は、1.0kg/dm3から3.0kg/dm3の範囲である。

0047

加えて、軽金属が導体、例えばピン形の導体または電極接合部品のための材料として使用される場合、その軽金属はさらになお、5×106Sm−1〜50×106Sm−1の範囲の導電率を特徴とする。

0048

加えて加圧ガラス貫通部において使用する場合には、20℃〜300℃の範囲での軽金属の膨張係数αは、18×10−6/K〜30×10−6/Kである。

0049

一般に、軽金属は、350℃〜800℃の範囲の溶融温度を有する。

0050

バッテリーは好ましくは、特に炭酸エステルをベースとする非水性電解質、好ましくは炭酸エステル混合物を有する。炭酸エステル混合物は、炭酸ジメチルと混合されている炭酸エチレンを電導度塩、例えばLiPF6と共に含んでよい。

0051

さらに、本発明は第3の態様では、蓄電池装置のハウジングに金属製導体を貫通させるための、以下の成分を以下のmol%で含むガラス材料を提供する:
P2O5 35〜50mol%、特に39〜48mol%、
Al2O3 0〜14mol%、特に2〜12mol%、
B2O3 2〜10mol%、特に4〜8mol%、
Na2O 0〜30mol%、特に0〜20mol%、
M2O 0〜20mol%、特に12〜20mol%(ここで、M=K、Cs、Rbであってよい)、
PbO 0〜10mol%、特に0〜9mol%、
Li2O 0〜45mol%、特に0〜40mol%、特に好ましくは17〜40mol%、
BaO 0〜20mol%、特に5〜20mol%、特に好ましくは5〜20mol%、
Bi2O3 0〜10mol%、特に1〜5mol%、特に好ましくは2〜5mol%。

0052

特に好ましいのは、蓄電池装置、好ましくはバッテリー、特にリチウムイオンバッテリーのハウジングに金属製導体を貫通させるための、以下の成分を以下のmol%で含むガラス材料である:
P2O5 38〜50mol%、特に39〜48mol%、
Al2O3 3〜14mol%、特に4〜12mol%、
B2O3 4〜10mol%、特に5〜8mol%、
Na2O 10〜30mol%、特に14〜20mol%、
K2O 10〜20mol%、特に12〜19mol%、
PbO 0〜10mol%、特に0〜9mol%。
好ましい形態では、蓄電池装置の金属製導体は、特にアルミニウム、アルミニウム合金、銅または銅合金を含んでよい軽金属である。支持体およびハウジングも同様に、軽金属から、例えばアルミニウムまたはアルミニウム合金から形成されていてよい。

0053

本発明を以下では図面および実施例で記載するが、これらは、本発明を制限するものではない。

図面の簡単な説明

0054

図1は本発明による貫通部を示す図である。

実施例

0055

図1には、本発明による貫通部1が示されている。貫通部1は、導体として、特にピン形の導体として、好ましくは1つの材料、例えばアルミニウム、アルミニウム合金、銅合金または銅からなる金属ピン3と、支持体5として、本発明では低温で溶融する金属、即ち、軽金属、特にアルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、チタンまたはチタン合金からなる金属部分とを含む。金属ピン3は、金属部分5を貫通している開口部7を貫通している。開口部を通る単独の金属ピンの貫通のみが示されているが、複数の金属ピンが開口部を貫通してもよく、それは本発明からの逸脱ではない。

0056

開口部7の外側輪郭は好ましくは円形で、しかし他にも、楕円形で形成されていてよい。開口部7は、支持体または金属部分5の全厚Dを貫通している。金属ピン1は、ガラス材料10中でシーリングされていて、ガラス材料10中で、支持体5を通る開口部7を貫通する。支持体5では、開口部7を、例えば分離プロセス、好ましくは打ち抜きによって導入する。開口部7を通る金属ピン3の気密な貫通部を提供するために、金属ピン3を、本発明によるガラス材料からなるガラス栓に溶融封入する。開口部7を通る金属ピン3の気密な貫通部を提供するために、金属ピン3をガラス材料またはガラスセラミック材料からなるガラス栓に溶融封入する。この製造方法の本質的な利点は、ガラス栓への高い負荷下でも、例えば、圧力負荷の際にも、ガラス栓が金属ピンと共に開口部7から圧出することが回避されることにある。支持体を有する本発明によるガラス材料の融解温度は、支持体5および/または導体、特にピン形の導体の材料の溶融温度を20C〜100C下回る。

0057

以下で、8つの実施例を表1中に、本発明によるガラス組成物のために示し、これらを表2において、比較ガラス(VB1〜VB9)と対比する。

0058

0059

脱塩の他に、個々のガラスの耐水性も決定した。

0060

ガラスの低温融解物を作り(2×2cm、高さ:約0.5cm)、これを水200ml中に、25℃および70℃で70時間入れておくことで、耐水性試験を行った。その後、材料損失を重量%で決定し、表に示した。

0061

表1中の実施例1(AB1)は特に、アルミニウム/アルミニウム−シーリングに、即ち、導体としてのアルミニウムピンを周囲のアルミニウム支持体にシーリングするために適している。

0062

表1中の実施例6は特に、Cu/Al−シーリングに、即ち、導体としての銅ピンを周囲のアルミニウム支持体にシーリングするために適している。

0063

実施例のうちのいくつかは、Cuと接合するには傾向として低すぎる膨張係数を有するが、高いLi割合は融解物に溶解され得て、そのようなガラス組成を有するガラスが不安定であることはないことが明らかとなっている。

0064

実施例7および8(AB7およびAB8)は、Bi2O3を、例えば実施例6(AB6)におけるPbOの代わりに含有することを特徴とする。

0065

意外にも、Bi2O3によって、耐水性が明らかに高まり得ることが判明している。1mol%のBi2O3を供給することによって、本質的に同じアルカリ分で、実施例1(AB1)に対して例えば10倍高い耐水性を実施例8(AB8)では達成することができた。このことは、当業者には意外である。

0066

Bi2O3は特に、実施例6(AB6)ではPbOの代わりに使用することもできる。鉛は環境を害するので、不純物に至るまでPbOを含まない、即ち、PbOを0mol%に設定し得るガラス組成物が特に好ましい。不純物に至るまで含まないとは、本出願では、100ppm未満、好ましくは10ppm未満、特に1ppm未満の個々の物質、例えば鉛がガラス中に含有されていることである。

0067

以下の表2には、前記で挙げられた本発明による実施例AB1およびAB8と比較して調査された従来のガラス組成物(VB1〜VB9)が示されている。

0068

表1および2には、mol%での組成、例えば「Schott Guide to Glass」、第2版、1996年、Chapman&Hall、18〜21頁に定義されているとおりの変態温度Tg、質量%(Ma%)での全脱塩分、20℃〜300℃の範囲での10−6K−1での膨張係数αおよびg/cm3での密度が示されている。全脱塩は導入部に記載されているとおりに決定される。即ち、ガラス組成物を粒径d50=10μmを有するガラス粉末に粉砕し、1週間にわたって、その中に溶けた電導度塩としての1モルのLiPF6を含む1:1の比の炭酸エチレン/炭酸ジメチルからなる電解質にさらし、この時間の後に、その中に溶けた電導度塩としての1モルのLiPF6を含む1:1の比の炭酸エチル/炭酸ジメチルからなる電解質を、ガラスから脱塩されたガラス成分について調べる。表1において、n.b.は、不明の特性を示している。

0069

0070

表2に示されている比較例VB1、VB2およびVB6は、実施例AB1〜AB8による組成物に対して高すぎる変態温度Tgおよび低すぎる熱膨張係数αを示している。比較例VB3は、確かに十分に低いTg、20℃〜300℃の範囲で比較的良好だが、十分ではない膨張係数αを有するが、バッテリー電解質に対して高い不安定性を有する。比較例VB4は有利なTgを有するが、耐久性および膨張係数αは十分ではない。比較例VB5は優れた耐久性を有し、Tgは満足なものであるが、膨張係数αが不十分である。

0071

意外にも、表1による実施例AB1〜AB8は、請求項1に記載の本発明による組成範囲において本発明による高い膨張係数α、低いTgおよび高い化学的耐久性を示す。したがって本発明によるガラス組成物は、低いプロセス温度、軽金属、特にアルミニウムの融点よりも低い融解温度、高い膨張係数αおよびバッテリー電解質に対する優れた耐久性を有するバッテリー貫通部用の融解ガラスまたは溶融ガラスまたははんだガラスを提供する。

0072

本発明を用いることで初めて、軽金属、特にアルミニウム(Al)、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、チタンまたはチタン合金からなるバッテリーセルハウジングのハウジング部分中で使用するのに適しているハウジング、特にバッテリーセルハウジング用、好ましくはリチウムイオンバッテリー用の貫通部が提供される。しかし、バッテリーセルハウジング用の材料として、鋼または特殊鋼、特にステンレス特殊鋼も可能である。そのような場合、ヘッド部分および場合によって支持体を備えたピン形の導体の材料を、対応して選択し、適合させる。

0073

本発明による貫通部品を用いると、亀裂を形成する傾向のあるプラスチック製貫通部とは異なり、バッテリーハウジングが変形する場合にも気密なバッテリーハウジングを提供することができる。このことによって、本発明による貫通部を有するバッテリーハウジングを備えたバッテリーでは特に、車両事故の際に高い耐炎性が提供される。このことは特に、バッテリー、好ましくはLiイオンバッテリーを自動車分野で使用する場合には重要である。

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