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課題

本発明は、優れた耐エッチング性を有すると同時に、溶解度特性が良好な重合体、前記重合体を含む有機膜組成物、および前記有機膜組成物を用いたパターン形成方法を提供する。

解決手段

本発明に係る重合体は、下記の化学式1で表される構造単位を含む。(前記化学式1の定義は、明細書中の定義と同義である。)

概要

背景

最近、エレクトロニクスデバイスの小型化および複雑化に伴う高集積設計は、より進歩した素材と関連工程の開発を加速化しており、これによって、既存のフォトレジストを利用したリソグラフィも新たなパターニング素材と技法を必要とするようになった。

特許文献1で開示されている方法では、パターニング工程においてフォトレジストの微細パターン崩壊させることなく十分な深さで基板転写させるために硬い中間膜であるハードマスク層と呼ばれる有機膜を形成している。

概要

本発明は、優れた耐エッチング性を有すると同時に、溶解度特性が良好な重合体、前記重合体を含む有機膜組成物、および前記有機膜組成物を用いたパターン形成方法を提供する。本発明に係る重合体は、下記の化学式1で表される構造単位を含む。(前記化学式1の定義は、明細書中の定義と同義である。)

目的

本発明の目的は、スピンオンコーティング法で作製した場合においても、耐エッチング性および耐熱性のうち少なくとも一方に優れる有機膜を提供する

効果

実績

技術文献被引用数
0件
牽制数
0件

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請求項1

下記の化学式1で表される構造単位を含む重合体:前記化学式1中、Aは、下記グループ1に記載された化合物のうち少なくとも一つから誘導される置換または非置換の2価の環基(この際、環基内水素原子は置換されてもよい)であり、Bは、2価の有機基であり、*は、連結地点である;前記グループ1中、R0およびR1は、それぞれ独立して、水素原子、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基である。

請求項2

前記グループ1中、R1は、置換または非置換のフェニル基である、請求項1に記載の重合体。

請求項3

前記化学式1中、Bは、置換もしくは非置換のC1〜C20アルキレン基、置換もしくは非置換のC3〜C20シクロアルキレン基、置換もしくは非置換のC6〜C20アリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20ヘテロアリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルケニレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルキニレン基またはこれらの組み合わせである、請求項1または2に記載の重合体。

請求項4

前記化学式1で表される構造単位は、下記の化学式1−1および1−2のうち少なくとも一方で表される、請求項1〜3のいずれか1項に記載の重合体:前記化学式1−1および1−2中、Z1は、NR10、酸素原子(O)または硫黄原子(S)であり、Z2は、窒素原子(N)であり、R10、R11およびR12は、それぞれ独立して、水素原子、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、R13〜R15は、それぞれ独立して、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、aおよびbは、それぞれ独立して、0〜3の整数であり、cは、0または1であり、*は、連結地点である。

請求項5

下記の化学式2で表される構造単位をさらに含む、請求項1〜4のいずれか1項に記載の重合体:前記化学式2中、Cは、置換もしくは非置換の芳香族環含有基であり、Dは、2価の有機基であり、*は、連結地点である。

請求項6

前記化学式2中、Cは、下記グループ2に記載された化合物のうち少なくとも一つから誘導される置換または非置換の2価の環基(この際、環基内の水素原子は置換されてもよい)である、請求項5に記載の重合体:前記グループ2中、Q1およびQ2は、それぞれ独立して、単結合、置換もしくは非置換のC1〜C20アルキレン基、置換もしくは非置換のC3〜C20シクロアルキレン基、置換もしくは非置換のC6〜C20アリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20ヘテロアリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルケニレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルキニレン基、C=O、NRa、酸素原子(O)または硫黄原子(S)であり、Q3は、窒素原子(N)またはCRbであり、前記RaおよびRbは、それぞれ独立して、水素原子、置換もしくは非置換のC1〜C10アルキル基またはハロゲン原子である。

請求項7

前記化学式2中、Dは、置換もしくは非置換のC1〜C20アルキレン基、置換もしくは非置換のC3〜C20シクロアルキレン基、置換もしくは非置換のC6〜C20アリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20ヘテロアリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルケニレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルキニレン基またはこれらの組み合わせである、請求項5または6に記載の重合体。

請求項8

前記化学式2で表される構造単位は、下記の化学式2−1〜2−3のうち少なくとも一つで表される、請求項5〜7のいずれか1項に記載の重合体:前記化学式2−1〜2−3中、R21およびR22は、それぞれ独立して、水素原子、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、R23〜R26は、それぞれ独立して、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、e〜hは、それぞれ独立して、0〜2の整数であり、*は、連結地点である。

請求項9

重量平均分子量が500〜200,000である、請求項1〜8のいずれか1項に記載の重合体。

請求項10

請求項1〜9のいずれか1項に記載の重合体と、溶媒と、を含む有機膜組成物

請求項11

基板上に材料層を形成する段階と、前記材料層上に請求項10に記載の有機膜組成物を塗布する段階と、前記有機膜組成物を熱処理してハードマスク層を形成する段階と、前記ハードマスク層上にシリコン含有薄膜層を形成する段階と、前記シリコン含有薄膜層上にフォトレジスト層を形成する段階と、前記フォトレジスト層を露光および現像してフォトレジストパターンを形成する段階と、前記フォトレジストパターンを用いて前記シリコン含有薄膜層および前記ハードマスク層を選択的に除去して前記材料層の一部を露出する段階と、前記材料層の露出した部分をエッチングする段階と、を含むパターン形成方法

請求項12

前記有機膜組成物を塗布する段階は、スピンオンコーティング法により行う、請求項11に記載のパターン形成方法。

技術分野

0001

本発明は、重合体、当該重合体を含む有機膜組成物、および当該有機膜組成物を用いたパターン形成方法に関する。

背景技術

0002

最近、エレクトロニクスデバイスの小型化および複雑化に伴う高集積設計は、より進歩した素材と関連工程の開発を加速化しており、これによって、既存のフォトレジストを利用したリソグラフィも新たなパターニング素材と技法を必要とするようになった。

0003

特許文献1で開示されている方法では、パターニング工程においてフォトレジストの微細パターン崩壊させることなく十分な深さで基板転写させるために硬い中間膜であるハードマスク層と呼ばれる有機膜を形成している。

先行技術

0004

大韓民国特許第0500453号明細書

発明が解決しようとする課題

0005

ハードマスク層は、選択的エッチング過程を通じてフォトレジストの微細パターンを材料層に転写する中間膜としての役割を果たす。したがって、ハードマスク層は多重エッチング処理に耐えられるように、耐エッチング性耐熱性などの特性が求められる。

0006

一方、近年、ハードマスク層は、化学気相蒸着方法の代わりに、スピンオンコーティング(spin−on coating)法により形成することが提案されている。一般に、耐熱性および耐エッチング性は、スピンオン特性(スピンオンコーティング法でコーティングした際に組成物ギャップフィルが良好になされること)と相反関係にあるため、これらの物性をすべて満足することができる有機膜材料が要求されている。

0007

したがって、本発明の目的は、スピンオンコーティング法で作製した場合においても、耐エッチング性および耐熱性のうち少なくとも一方に優れる有機膜を提供する重合体を提供することにある。

0008

また、本発明の他の目的は、膜密度平坦化特性およびギャップフィル特性のうち少なくとも一つに優れる有機膜を提供する重合体を提供することにある。

0009

また、本発明の他の目的は、溶解度特性が良好な重合体を提供することにある。

0010

さらに、本発明の他の目的は、前記重合体を含む有機膜組成物を提供することにある。

0011

くわえて、本発明の他の目的は、前記有機膜組成物を用いたパターン形成方法を提供することにある。

課題を解決するための手段

0012

本発明者らは、前記課題を達成するために鋭意検討した結果、以下の構成を有する重合体、前記重合体を含む有機膜組成物、および前記有機組成物を用いたパターン形成方法により達成できることを見出し、本発明を完成させた。

0013

1.下記の化学式1で表される構造単位を含む重合体:

0014

0015

前記化学式1中、
Aは、下記グループ1に記載された化合物のうち少なくとも一つから誘導される置換または非置換の2価の環基(この際、環基内水素原子は置換されてもよい)であり、
Bは、2価の有機基であり、
*は、連結地点である;

0016

0017

前記グループ1中、
R0およびR1は、それぞれ独立して、水素原子、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基である。

0018

2.前記グループ1中、R1は、置換または非置換のフェニル基である、上記1.に記載の重合体。

0019

3.前記化学式1中、前記Bは、置換もしくは非置換のC1〜C20アルキレン基、置換もしくは非置換のC3〜C20シクロアルキレン基、置換もしくは非置換のC6〜C20アリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20ヘテロアリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルケニレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルキニレン基またはこれらの組み合わせである、上記1.または2.に記載の重合体。

0020

4.前記化学式1で表される構造単位は、下記の化学式1−1および1−2のうち少なくとも一方で表される、上記1.〜3.のいずれかに記載の重合体:

0021

0022

前記化学式1−1および1−2中、
Z1は、NR10、酸素原子(O)または硫黄原子(S)であり、Z2は、窒素原子(N)であり、
R10、R11およびR12は、それぞれ独立して、水素原子、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、
R13〜R15は、それぞれ独立して、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、
aおよびbは、それぞれ独立して、0〜3の整数であり、
cは、0または1であり、
*は、連結地点である。

0023

5.前記重合体は、下記の化学式2で表される構造単位をさらに含む、上記1.〜4.のいずれかに記載の重合体:

0024

0025

前記化学式2中、
Cは、置換もしくは非置換の芳香族環含有基であり、
Dは、2価の有機基であり、
*は、連結地点である。

0026

6.前記化学式2中、前記Cは、下記グループ2に記載された化合物のうち少なくとも一つから誘導される置換もしくは非置換の2価の環基(この際、環基内の水素原子は置換されてもよい)である、上記5.に記載の重合体:

0027

0028

前記グループ2中、
Q1およびQ2は、それぞれ独立して、単結合、置換もしくは非置換のC1〜C20アルキレン基、置換もしくは非置換のC3〜C20シクロアルキレン基、置換もしくは非置換のC6〜C20アリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20ヘテロアリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルケニレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルキニレン基、C=O、NRa、酸素原子(O)または硫黄原子(S)であり、
Q3は、窒素原子(N)またはCRbであり、
前記RaおよびRbは、それぞれ独立して、水素原子、置換もしくは非置換のC1〜C10アルキル基またはハロゲン原子である。

0029

7.前記化学式2中、前記Dは、置換もしくは非置換のC1〜C20アルキレン基、置換もしくは非置換のC3〜C20シクロアルキレン基、置換もしくは非置換のC6〜C20アリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20ヘテロアリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルケニレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルキニレン基またはこれらの組み合わせである、上記5.または6.に記載の重合体。

0030

8.前記化学式2で表される構造単位は、下記の化学式2−1〜2−3のうち少なくとも一つで表される、上記5.〜7.のいずれかに記載の重合体:

0031

0032

前記化学式2−1〜2−3中、
R21およびR22は、それぞれ独立して、水素原子、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、
R23〜R26は、それぞれ独立して、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、
e〜hは、それぞれ独立して、0〜2の整数であり、
*は、連結地点である。

0033

9.前記重合体は、重量平均分子量が500〜200,000である、上記1.〜8.のいずれかに記載の重合体。

0034

10.上記1.〜9.のいずれかに記載の重合体と、溶媒とを含む有機膜組成物。

0035

11.基板上に材料層を形成する段階と、前記材料層上に上記10.に記載の有機膜組成物を塗布する段階と、前記有機膜組成物を熱処理してハードマスク層を形成する段階と、前記ハードマスク層上にシリコン含有薄膜層を形成する段階と、前記シリコン含有薄膜層上にフォトレジスト層を形成する段階と、前記フォトレジスト層を露光および現像してフォトレジストパターンを形成する段階と、前記フォトレジストパターンを用いて前記シリコン含有薄膜層および前記ハードマスク層を選択的に除去して前記材料層の一部を露出する段階と、前記材料層の露出した部分をエッチングする段階と、を含むパターン形成方法。

0036

12.前記有機膜組成物を塗布する段階は、スピンオンコーティング方法により行う、上記11.に記載のパターン形成方法。

発明の効果

0037

本発明によれば、スピンオンコーティング法で作製した場合においても、耐エッチング性および耐熱性のうち少なくとも一方に優れる有機膜が提供される。また、本発明によれば、膜密度、ギャップフィル特性および平坦化特性のうち少なくとも一つに優れる有機膜が提供される。

図面の簡単な説明

0038

平坦化特性を評価するための計算式3を説明するための参考図である。

0039

以下、本発明の実施形態について本発明が属する技術分野における通常の知識を有する者が容易に実施することができるように詳しく説明する。しかし、本発明は、多様な異なる形態に実現することができ、ここで説明する実施形態に限定されない。

0040

本明細書で別途の定義がない限り、「置換」とは、化合物中の水素原子がハロゲン原子(F、Br、Cl、またはI)、ヒドロキシ基、C1〜C30アルコキシ基、ニトロ基シアノ基アミノ基、アジド基アミジノ基ヒドラジノ基ヒドラゾノ基、カルボニル基カルバミル基、チオール基エステル基カルボキシル基やその塩、スルホン酸基やその塩、リン酸基やその塩、C1〜C30アルキル基、C2〜C30アルケニル基、C2〜C30アルキニル基、C6〜C30アリール基、C7〜C30アリールアルキル基、C1〜C30ヘテロアルキル基、C2〜C30ヘテロアリール基、C3〜C30ヘテロアリールアルキル基、C3〜C30シクロアルキル基、C3〜C15シクロアルケニル基、C6〜C15シクロアルキニル基、C2〜C30ヘテロシクロアルキル基およびこれらの組み合わせから選択された置換基で置換されたことを意味する。

0041

また、本明細書で別途の定義がない限り、「ヘテロ」とは、N、O、SおよびPからなる群より選択されるヘテロ原子を1〜3個含有するものを意味する。

0042

また、「A化合物から誘導される1価の基」とは、A化合物内の1個の水素原子が除去されて形成された1価の基を意味する。例えば、ベンゼンから誘導された1価の基はフェニル基となる。また、「A化合物から誘導される2価の基」とは、A化合物内の2個の水素原子が除去されて2個の連結地点が形成された2価の基を意味する。例えば、ベンゼンから誘導された2価の基はフェニレン基となる。

0043

また、本明細書において、層、膜、領域、板などの部分が他の部分の「上」にあるとする時、これは、他の部分の「直上」にある場合のみならず、その中間にさらに他の部分がある場合も含む。逆に、ある部分が他の部分の「直上」にあるとする時には、中間に他の部分がないことを意味する。

0044

また、本明細書において、範囲を示す「X〜Y」は、XおよびYを含み、「X以上Y以下」を意味する。また、特記しない限り、操作および物性等の測定は室温(20〜25℃)/相対湿度40〜50%の条件で行う。

0045

<重合体>
以下、本発明に係る重合体について説明する。

0046

本発明に係る重合体は、下記の化学式1で表される構造単位を含む。

0047

0048

前記化学式1中、
Aは、少なくとも一つのヘテロ原子を含有する置換または非置換の炭化水素環基であって、下記グループ1に記載された化合物のうち少なくとも一つから誘導される2価の基であり、Bは、2価の有機基であり、*は、連結地点である。

0049

0050

前記グループ1中、
R0およびR1は、それぞれ独立して、水素原子、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子(F、Br、ClもしくはI)、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基である。R0およびR1が置換されている場合、置換基の種類は、特に制限されないが、ハロゲン原子が好ましい。

0051

非置換のC1〜C30アルコキシ基の例としては、メトキシ基エトキシ基プロポキシ基、ブトキシ基ヘキシルオキシ基、オクチルオキシ基、2−エチルヘキシルオキシ基等の直鎖状または分岐状のものが挙げられる。

0052

非置換のC1〜C30アルキル基の例としては、メチル基エチル基、n−プロピル基イソプロピル基n−ブチル基、イソブチル基、sec−ブチル基、tert−ブチル基、n−ペンチル基ネオペンチル基、イソアミル基、n−へキシル基、n−ヘプチル基n−オクチル基、2−エチルヘキシル基等の直鎖状または分岐状のものが挙げられる。

0053

非置換のC6〜C30アリール基は、一つ以上の芳香族環を含むC6〜C30炭素環芳香族系を有する1価(monovalent)基を意味する。なお、芳香族基が2以上の環を含む場合には、前記2以上の環は、互いに融合されてもよい。なお、アリール基が2以上の環を含む場合には、前記2以上の環は、互いに融合されてもよい。具体例としては、フェニル基、ナフチル基ビフェニル基フルオレニル基アンスリル基、ピレニル基アズレニル基、アセナフチニル基ターフェニル基フェナンスリル基等が挙げられる。

0054

前記グループ1に記載された化合物から誘導される2価の基が前記化学式1の構造単位内で連結される地点は特に制限されない。また、前記グループ1に記載された化合物は、環基内の水素原子が置換されていてもよく、この際、置換基の種類および個数は特に制限されないが、下記のR13またはR15で表される置換基が好ましい。

0055

すなわち、本発明に係る重合体は、前記化学式1で表される構造単位内にヘテロ原子を含む炭化水素環基を含む。

0056

本発明に係る重合体は、その構造単位内に窒素原子、酸素原子、または硫黄原子のようなヘテロ原子を含むことによって、重合体の耐エッチング性を確保できるだけでなく、前記ヘテロ原子により重合体の極性が高くなることで、特に極性溶媒に対する溶解度を向上させることができる。また、構造単位内に上記の炭化水素環基を含む重合体を用いた有機膜は、優れた膜密度を確保することができる。

0057

前記化学式1中、前記Aは、インドール環構造を有する化合物から誘導される2価の基であることが好ましく(この際、窒素原子以外のヘテロ原子が環員としてインドール環構造に含まれていてもよく)、下記グループ1’に記載された化合物のうち少なくとも一つから誘導される2価の基であることがより好ましい。グループ1’中、R0は水素原子であることが好ましい。また、下記グループ1’中、前記R1は、置換もしくは非置換の芳香族環基であることが好ましく、置換または非置換のC6〜C30アリール基であることがより好ましく、置換もしくは非置換のフェニル基であることがさらにより好ましい。

0058

0059

一方、前記化学式1において前記Bで表される2価の有機基は、置換もしくは非置換のC1〜C20アルキレン基、置換もしくは非置換のC3〜C20シクロアルキレン基、置換もしくは非置換のC6〜C20アリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20ヘテロアリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルケニレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルキニレン基、またはこれらの組み合わせであることが好ましい。

0060

非置換のC1〜C20アルキレン基の例としては、メチレン基エチレン基メチルメチレン基、プロピレン基ジメチルメチレン基、メチルエチレン基等が挙げられる。

0061

非置換のC3〜C20シクロアルキレン基の例としては、シクロプロピレン基、シクロブチレン基、シクロペンチレン基、シクロヘキシレン基等が挙げられる。

0062

非置換のC6〜C20アリーレン基の例としては、フェニレン基、ナフチレン基アンスリレン基、フェナントレニレン基、ピレニレン基、ペリレニレン基、フルオレニレン基ビフェニレン基等が挙げられる。

0063

非置換のC2〜C20ヘテロアリーレン基の例としては、チエニレン基、ピリジニレン基、フリレン基等が挙げられる。

0064

非置換のC2〜C20アルケニレン基の例としては、ビニレン基プロペニレン基ブテニレン基等が挙げられる。

0065

非置換のC2〜C20アルキニレン基の例としては、エチニレン基プロピニレン基、ブチニレン基等が挙げられる。

0066

前記化学式1中、前記Bは、非置換のC1〜C20アルキレン基、または、少なくとも一つの水素原子がヒドロキシ基、C1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、C1〜C30アルキル基およびC6〜C30アリール基からなる群より選択される基で置換されたC1〜C20アルキレン基であることが好ましい。中でも、非置換のC1〜C20アルキレン基であることが好ましく、非置換のC1〜C8アルキル基であることがより好ましく、非置換のC1〜C4アルキレン基であることがさらにより好ましく、非置換のメチレン基であることが特に好ましい。

0067

前記化学式1で表される構造単位は、下記の化学式1−1および1−2のうち少なくとも一つで表されることが好ましい。

0068

0069

前記化学式1−1および1−2中、
Z1は、NR10、酸素原子(O)または硫黄原子(S)であり、Z2は、窒素原子(N)であり、
R10、R11およびR12は、それぞれ独立して、水素原子、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、
R13〜R15は、それぞれ独立して、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、
aおよびbは、それぞれ独立して、0〜3の整数であり、
cは、0または1であり、
*は、連結地点である。

0070

化学式1−1中、Z1はNR10であることが好ましく、この際、R10は水素原子であるとより好ましい。また、化学式1−1中、R11およびR12のうち少なくとも一方は水素原子であることが好ましく、R11およびR12はいずれも水素原子であることがより好ましい。また、化学式1−1中、aおよびcは、それぞれ独立して、0または1であることが好ましく、0であることがより好ましい。

0071

化学式1−2中、Z1は酸素原子(O)または硫黄原子(S)であることが好ましい。また、化学式1−2中、R11およびR12のうち少なくとも一方は水素原子であることが好ましく、R11およびR12のいずれも水素原子であることがより好ましい。また、化学式1−2中、aおよびbは、それぞれ独立して、0〜2の整数であることが好ましく、0または1であることがより好ましく、0であることがさらにより好ましい。

0072

本発明に係る重合体において、化学式1で表される構造単位の含有量は、全構造単位に対して、1〜100モル%であることが好ましく、10〜90モル%であることがより好ましく、30〜70モル%であることがさらにより好ましく、40〜50モル%であることが特に好ましい。なお、当該含有量は、重合体製造時において、原料モノマー全量に対する化学式1で表される構造単位を誘導する原料モノマーの仕込み量を上記範囲内とすることによって、制御することができる。

0073

本発明に係る重合体は、下記の化学式2で表される構造単位をさらに含むことが好ましい。

0074

0075

前記化学式2中、
Cは、置換もしくは非置換の芳香族環含有基であり、
Dは、2価の有機基であり、
*は、連結地点である。

0076

前記化学式2中、前記Cは、下記グループ2に記載された化合物のうち少なくとも一つから誘導される置換もしくは非置換の2価の環基であることが好ましい。

0077

0078

前記グループ2中、
Q1およびQ2は、それぞれ独立して、単結合、置換もしくは非置換のC1〜C20アルキレン基、置換もしくは非置換のC3〜C20シクロアルキレン基、置換もしくは非置換のC6〜C20アリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20ヘテロアリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルケニレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルキニレン基、C=O、NRa、酸素原子(O)または硫黄原子(S)であり、
Q3は、窒素原子(N)またはCRbであり、
前記RaおよびRbは、それぞれ独立して、水素原子、置換もしくは非置換のC1〜C10アルキル基またはハロゲン原子である。

0079

前記グループ2に記載された化合物から誘導される2価の基が前記化学式1の構造単位内で連結される地点は特に制限されない。また、前記グループ2に記載された化合物は、環基内の水素原子が置換されていてもよい。この際、置換基の種類としては、特に制限されないが、ヒドロキシ基、C1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、C1〜C30アルキル基およびC6〜C30アリール基からなる群より選択される基であることが好ましく、ヒドロキシ基であることがより好ましい。また、置換基の個数としては、特に制限されないが、好ましくは0〜6個であり、より好ましくは0〜4個であり、さらにより好ましくは0〜3個であり、特に好ましくは0〜2個である。かような範囲であれば、重合体の溶解性と有機膜の耐エッチング性とを良好に両立することができる。

0080

前記化学式2中、Cは、下記グループ2’に記載された化合物のうち少なくとも一つから誘導される2価の基であることが好ましく、耐エッチング性を一層向上させる観点から、ナフタレンまたはピレンのうち少なくとも一方から誘導される2価の基であることがより好ましい。

0081

0082

前記化学式2中、Dは、置換もしくは非置換のC1〜C20アルキレン基、置換もしくは非置換のC3〜C20シクロアルキレン基、置換もしくは非置換のC6〜C20アリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20ヘテロアリーレン基、置換もしくは非置換のC2〜C20アルケニレン基および置換もしくは非置換のC2〜C20アルキニレン基からなる群より選択される基であることが好ましい。

0083

前記化学式2中、前記Dは、非置換のC1〜C20アルキレン基、または少なくとも一つの水素原子がヒドロキシ基、C1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、C1〜C30アルキル基およびC6〜C30アリール基からなる群より選択される基で置換されたC1〜C20アルキレン基であることが好ましい。中でも、非置換のC1〜C20アルキレン基であることが好ましく、非置換のC1〜C8アルキレン基であることがより好ましく、非置換のC1〜C4アルキレン基であることがさらにより好ましく、非置換のメチレン基であることが特に好ましい。

0084

前記化学式2で表される構造単位は、下記の化学式2−1〜2−3のうち少なくとも一つで表されることが好ましい。

0085

0086

前記化学式2−1〜2−3中、
R21およびR22は、それぞれ独立して、水素原子、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、
R23〜R26は、それぞれ独立して、ヒドロキシ基、置換もしくは非置換のC1〜C30アルコキシ基、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のC1〜C30アルキル基または置換もしくは非置換のC6〜C30アリール基であり、
e〜hは、それぞれ独立して、0〜2の整数であり、
*は、連結地点である。

0087

前記化学式2−1中、R21およびR22のうち少なくとも一方は水素原子であることが好ましく、R21およびR22はいずれも水素原子であることがより好ましい。また、前記化学式2−1中、R23およびR24はヒドロキシ基であることが好ましい。また、前記化学式2−1中、eおよびfの合計は、好ましくは1〜4の整数であり、より好ましくは1〜3の整数であり、さらにより好ましくは1または2であり、特に好ましくは1である。

0088

前記化学式2−2中、R21およびR22のうち少なくとも一方は水素原子であることが好ましく、R21およびR22はいずれも水素原子であることがより好ましい。また、前記化学式2−2中、R23〜R26はヒドロキシ基であることが好ましい。また、前記化学式2−2中、e〜fの合計は、好ましくは0〜4の整数であり、より好ましくは0〜3の整数であり、さらにより好ましくは0〜2の整数であり、特に好ましくは0または1である。

0089

前記化学式2−3中、R21およびR22のうち少なくとも一方は水素原子であることが好ましく、R21およびR22はいずれも水素原子であることがより好ましい。また、前記化学式2−3中、R23〜R26はヒドロキシ基であることが好ましい。また、前記化学式2−3中、eおよびfの合計は、好ましくは0〜4の整数であり、より好ましくは0〜2の整数であり、さらにより好ましくは0または1であり、特に好ましくは0である。また、前記化学式2−3中、gおよびhの合計は、好ましくは2〜4の整数であり、より好ましくは2または3であり、さらにより好ましくは2である。この際、gおよびfはいずれも1以上であると特に好ましい。

0090

前記重合体は、前記化学式2で表される構造単位をさらに含むことによって、重合体の耐エッチング性をさらに向上させることができる。

0091

本発明に係る重合体は、特に制限されないが、上記グループ1に記載されたヘテロ芳香族環構造を有する化合物を求核剤とし、上記グループ2に記載された多環芳香族環構造を有する化合物を求電子剤として縮重合により製造してもよい。前記化学式1で表される構造単位内に含まれている窒素原子、酸素原子または硫黄原子のようなヘテロ原子は、縮重合時に還元剤としての役割を果たすだけでなく、重合体の形成後には難燃剤のような役割を果たすことで、重合体の耐エッチング性を向上させることができる。

0092

本発明に係る重合体において、化学式2で表される構造単位の含有量は、全構造単位に対して、0〜80モル%であることが好ましく、10〜70モル%であることがより好ましく、20〜60モル%であることがさらにより好ましく、30〜50モル%であることが特に好ましい。なお、当該含有量は、重合体製造時において、原料モノマー全量に対する化学式2で表される構造単位を誘導する原料モノマーの仕込み量を上記範囲内とすることによって、制御することができる。

0093

本発明に係る重合体は、上記化学式1で表される構造単位、および必要に応じて上記化学式2で表される構造単位を含むが、これら以外に他の構造単位をさらに含有してもよい。

0094

本発明に係る重合体の重量平均分子量は、500〜200,000であることが好ましく、1,000〜20,000であることがより好ましく、1,500〜5,000であることがさらにより好ましい。かような範囲であれば、重合体を含む有機膜組成物(例えば、ハードマスク組成物)の炭素含有量および溶媒に対する溶解度を調節して最適化することができる。また、耐熱性を一層向上させる観点から、重量平均分子量は、2,000超4,000未満であると特に好ましい。

0095

<有機膜組成物>
本発明に係る重合体を有機膜組成物として用いる場合、ベーク工程中にピンホールおよびボイドの形成や厚さのばらつきをほとんど生じることなく、均一な薄膜を形成することができるだけでなく、下部基板(あるいは膜)に段差が存在する場合、あるいはパターンを形成する場合、優れたギャップフィル特性および平坦化特性を有する有機膜を得ることができる。

0096

すなわち、本発明は、上記の重合体と、溶媒とを含む有機膜組成物についても提供する。

0098

前記重合体は、前記有機膜組成物の総量に対して0.1〜50重量%含まれることが好ましく、1〜30重量%含まれることがより好ましく、3〜15重量%含まれることがさらにより好ましい。前記範囲で重合体が含まれることによって、有機膜の厚さ、表面粗さおよび平坦化程度を調節することができる。

0099

前記有機膜組成物は、追加的に界面活性剤架橋剤、熱酸発生剤可塑剤などの添加剤をさらに含むことができる。

0100

前記界面活性剤は、例えば、アルキルベンゼンスルホン酸塩アルキルピリジニウム塩ポリエチレングリコール、第4級アンモニウム塩などを用いることができるが、これに限定されない。

0101

前記架橋剤は、例えば、メラミン系、置換尿素系、またはこれらポリマー系などが挙げられる。好ましくは、少なくとも2個の架橋形成置換基を有する架橋剤であり、例えば、メトキシメチルグリコルリルブトキシメチル化グリコルリル、メトキシメチル化メラミン、ブトキシメチル化メラミン、メトキシメチル化ベンゾグアナミン、ブトキシメチル化ベンゾグアナミン、メトキシメチル化尿素、ブトキシメチル化尿素、メトキシメチル化チオ尿素、またはブトキシメチル化チオ尿素などの化合物を用いることができる。

0102

また、前記架橋剤としては、耐熱性の高い架橋剤を用いることができる。耐熱性の高い架橋剤としては、分子内に芳香族環(例えば、ベンゼン環ナフタレン環)を有する架橋形成置換基を含有する化合物を用いることができる。

0103

前記熱酸発生剤は、例えば、p−トルエンスルホン酸トリフルオロメタンスルホン酸ピリジニウムp−トルエンスルホン酸、サリチル酸スルホサリチル酸クエン酸安息香酸ヒドロキシ安息香酸ナフタレンカルボン酸などの酸性化合物または/および2,4,4,6−テトラブロモシクロヘキサジエノンベンゾイントシレート、2−ニトロベンジルトシレート、その他に有機スルホン酸アルキルエステルなどを用いることができるが、これに限定されない。

0104

前記添加剤は、前記有機膜組成物100重量部に対して約0.001〜40重量部で含まれてもよい。前記範囲で含むことによって有機膜組成物の光学的特性を変更させずに溶解度を向上させることができる。

0105

<有機膜>
本発明は、上述した有機膜組成物を使用して製造された有機膜についても提供する。前記有機膜は、上述した有機膜組成物を、例えば、基板上にコーティングした後、熱処理過程を通じて硬化した形態であってもよく、例えば、ハードマスク層、平坦化膜犠牲膜充填剤など電子デバイスに使用される有機薄膜を含むことができる。

0106

<パターン形成方法>
本発明は、上記の有機膜組成物を用いてパターンを形成する方法についても提供する。

0107

本発明の一実施形態に係るパターン形成方法は、基板上に材料層を形成する段階と、上記の有機膜組成物を塗布する段階と、前記有機膜組成物を熱処理してハードマスク層を形成する段階と、前記ハードマスク層上にシリコン含有薄膜層を形成する段階と、前記シリコン含有薄膜層上にフォトレジスト層を形成する段階と、前記フォトレジスト層を露光および現像してフォトレジストパターンを形成する段階と、前記フォトレジストパターンを用いて前記シリコン含有薄膜層および前記ハードマスク層を選択的に除去して前記材料層の一部を露出する段階と、前記材料層の露出した部分をエッチングする段階と、を含む。

0108

前記基板は、例えば、シリコンウエハーガラス基板または高分子基板であってもよい。

0109

前記材料層は、最終的にパターン化しようとする材料であり、例えば、アルミニウム、銅などのような金属層シリコンのような半導体層または酸化ケイ素窒化ケイ素などのような絶縁層であってもよい。前記材料層は、例えば、化学気相蒸着方法により形成されてもよい。

0110

前記有機膜組成物は、前述したとおりであり、成膜性膜欠陥を低減できることから、溶液形態で製造されてスピンオンコーティング法により塗布されることが好ましい。この時、前記有機膜組成物の塗布厚さは、特に限定されないが、例えば、50〜100,000Åの厚さに塗布されてもよい。

0111

前記有機膜組成物を熱処理する段階において、処理温度は、100〜500℃であることが好ましく、200〜400℃であることがより好ましい。また、処理時間は、10秒〜1時間であることが好ましく、30秒〜10分であることがより好ましい。

0112

前記シリコン含有薄膜層は、例えば、SiCN、SiOC、SiON、SiOCN、SiC、SiOおよび/またはSiNなどの物質で形成することができる。

0113

また前記フォトレジスト層を形成する段階の前に、前記シリコン含有薄膜層上部に底面反射防止層(bottom anti−reflective coating、BARC)をさらに形成することもできる。ここで、「〜上部」とは、直上を指すものに限らず、他の層を介在するものであってもよい。

0114

前記フォトレジスト層を露光する段階は、例えば、ArF、KrFまたはEUVなどを用いて行うことができる。また露光後、約100〜500℃で熱処理工程を行うことができる。

0115

前記材料層の露出した部分をエッチングする段階は、エッチングガスを用いた乾式エッチングで行うことができ、エッチングガスは、例えば、CHF3、CF4、N2、O2、Cl2、BCl3およびこれらの混合ガスを用いることができる。

0116

前記エッチングされた材料層は、複数のパターンで形成されてもよく、前記複数のパターンは、金属パターン半導体パターン絶縁パターンなど多様化することができ、例えば半導体集積回路デバイス内の多様なパターンで適用可能である。

0117

以下、実施例を通じて上述した本発明の実施形態をより詳細に説明する。ただし、下記の実施例は単に説明の目的のためのものに過ぎず、本発明の範囲を制限するものではない。

0118

(合成例)
合成例1
250mlフラスコインドール(3.5g、30mmol)、ピレン(6g、30mmol)およびパラホルムアルデヒド(1.8g、20mmol)を投入した。次に、p−トルエンスルホン酸一水和物(0.57g、3mmol)をプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)100gに溶かした後、前記溶液をフラスコに投入して90℃で攪拌した。1時間間隔で前記重合反応物から試料を取って、重量平均分子量が約2,000〜4,000となった時点で反応を完了した。

0119

上記反応完了後反応物常温で冷却し、反応物を蒸留水300gおよびメタノール300gに投入して強く攪拌後に静置した。上清を除去し、沈殿物をプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)100gに溶かした後、メタノール300gおよび蒸留水300gを用いて強く攪拌後に静置した(1次工程)。この時に得られる上清を再び除去し、沈殿物をプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)80gに溶かした(2次工程)。前記1次および2次工程を1回の精製工程とし、この精製工程を計3回実施した。

0120

精製後の重合体をプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)80gに溶かした後、減圧下で残留しているメタノールおよび蒸留水を除去して下記の化学式1aで表される重合体を得た。得られた重合体について、重量平均分子量(Mw)および分散度(Mw/Mn)を測定した。(合成例2〜8についても同様に測定した。)

0121

0122

(重量平均分子量:2,800、分散度:1.51)。

0123

合成例2
合成例1においてピレン30mmolの代わりに1−ヒドロキシピレン30mmolを用いたことを除き、合成例1と同様にして、下記の化学式1bで表される重合体を得た。

0124

0125

(重量平均分子量:3,150、分散度:1.59)。

0126

合成例3
合成例1においてピレン30mmolの代わりに1−ナフトール30mmolを用いたことを除き、合成例1と同様にして、下記の化学式1cで表される重合体を得た。

0127

0128

(重量平均分子量:1,890、分散度:1.45)。

0129

合成例4
合成例1においてインドール30mmolの代わりに2−フェニルベンゾオキサゾール30mmolを、ピレン30mmolの代わりに1−ナフトール30mmolを用いたことを除き、合成例1と同様にして、下記の化学式1dで表される重合体を得た。

0130

0131

(重量平均分子量:2,630、分散度:1.70)。

0132

合成例5
合成例1においてインドール30mmolの代わりに2−フェニルベンゾオキサゾール30mmolを、ピレン30mmolの代わりにヒドロキシピレン30mmolを用いたことを除き、合成例1と同様にして、下記の化学式1eで表される重合体を得た。

0133

0134

(重量平均分子量:3,080、分散度:1.41)。

0135

合成例6
合成例1においてインドール30mmolの代わりに2−フェニルベンゾチアゾール30mmolを、ピレン30mmolの代わりに1−ナフトール30mmolを用いたことを除き、合成例1と同様にして、下記の化学式1fで表される重合体を得た。

0136

0137

(重量平均分子量:3,650、分散度:1.38)。

0138

合成例7
合成例1においてインドール30mmolの代わりに2−フェニルベンゾチアゾール30molを、ピレン30mmolの代わりにヒドロキシピレン30mmolを用いたことを除き、合成例1と同様にして、下記の化学式1gで表される重合体を得た。

0139

0140

(重量平均分子量:3,810、分散度:1.72)。

0141

合成例8
合成例1においてピレン30mmolの代わりに4,4'−(9H−フルオレン−9,9−ジイルジフェノール30mmolを用いたことを除き、合成例1と同様にして、下記の化学式1hで表される重合体を得た。

0142

0143

(重量平均分子量:3,900、分散度:1.69)。

0144

上記の合成例1〜8で得られた重合体はいずれも、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)およびエチルラクテート(EL)の混合溶媒(7:3(v/v))に対して良好な溶解性を示した。

0145

比較合成例1
500mlフラスコに9,9−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−9H−フルオレン(21g、0.057mol)、4,4−メトキシメチルベンゼン(9.6g、0.057mol)を順次に入れてプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)51gに溶かした後、p−トルエンスルホン酸一水和物(0.001mol)を投入した後、100℃で5時間攪拌した。1時間間隔で前記重合反応物から試料を取って、重量平均分子量が約2,000〜4,000となった時点で反応を完了した。以降、精製工程は比較合成例1と同様な過程で精製して下記の化学式Xで表される重合体を得た。

0146

0147

比較合成例2
500mlフラスコに9,9−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−9H−フルオレン(35g、0.1mol)、1−ナフトール(14.4g、0.1mol)、パラホルムアルデヒド(1.2g、0.034mol)を投入した。次に、p−トルエンスルホン酸一水和物(0.19g、0.001mol)をプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)162gに溶かした後、反応器に投入した。100℃で5時間攪拌した。1時間間隔で前記重合反応物から試料を取って、重量平均分子量が約2,000〜4,000となった時点で反応を完了した。以降、精製工程は比較合成例1と同様にして下記の化学式Yで表される重合体を得た。

0148

0149

(ハードマスク組成物の製造)
実施例1
合成例1で得られた重合体をプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)およびエチルラクテート(EL)の混合溶媒(7:3(v/v))に溶かした後、0.1μmテフロン登録商標フィルター濾過してハードマスク組成物を製造した。目的とする厚さにより前記重合体の重量は前記ハードマスク組成物の総重量に対して3.0重量%〜15.0重量%に調節した。

0150

実施例2〜8
合成例1で得られた重合体の代わりに合成例2〜8で得られた重合体をそれぞれ用いたことを除き、実施例1と同様の方法により、ハードマスク組成物を製造した。

0151

比較例1〜2
合成例1で得られた重合体の代わりに比較合成例1および2で得られた重合体をそれぞれ用いたことを除き、実施例1と同様の方法により、ハードマスク組成物を製造した。

0152

評価1:膜密度の評価
シリコンウエハーの上に実施例1〜8および比較例1〜2のハードマスク組成物をスピンオンコーティング法により塗布した後、400℃で2分間熱処理して1,000Åの厚さの薄膜を形成した。前記薄膜の膜密度をPANalytical社のX線回折分析(X−ray diffraction)装備を用いて測定した。

0153

その結果は表1のとおりである。

0154

0155

表1を参照すると、実施例1〜8のハードマスク組成物から形成された薄膜は、比較例1〜2のハードマスク組成物から形成された薄膜と比較して膜密度が高いことが分かる。

0156

つまり、実施例1〜8のハードマスク組成物は、比較例1および2のハードマスク組成物と比較して、コンパクトで硬い薄膜が形成可能であることが分かる。

0157

評価2:アウトガスの評価
シリコンウエハーの上に実施例1〜8および比較例1〜2のハードマスク組成物を約2000Åの厚さに塗布し、400℃で5分間ベーク時に生成されるアウトガスをQCM(水晶発振子マイクロバランス)を用いて測定した後、下記の計算式1に基づいてアウトガス量(ng)を計算した。

0158

0159

上記計算式1において、Δmassは重量変化、Δfreqは共鳴振動数変化、Aは活性表面面積(0.198cm2)、μqはATカット水晶定数(2.947×1011cm・s2)、ρqは水晶密度(2.65g/cm3)、Fqは参照振動数(9.00MHz)を、それぞれ表す。

0160

その結果は下記表2のとおりである。

0161

0162

表2を参照すると、実施例1〜8のハードマスク組成物から形成された薄膜は、比較例1および2のハードマスク組成物から形成された薄膜と比較して、400℃の高温でベークが進行される間のアウトガス発生量が相対的に少ないことが分かる。この結果より、実施例1〜8のハードマスク組成物は、耐熱性に優れており、高温工程への適用時に有利であることが分かる。

0163

評価3:耐エッチング性の評価
シリコンウエハーの上に実施例1〜5、7、8および比較例1〜2のハードマスク組成物をそれぞれスピンオンコーティング法により、ホットプレートの上で400℃で2分間ベークして約4000Åの厚さに薄膜を形成した。K−MAC社の薄膜厚さ測定器で前記薄膜の厚さを測定した。

0164

次に、前記薄膜にCF4気体およびN2/O2混合気体を用いてそれぞれ60秒および100秒間にかけて乾式エッチングした後、薄膜の厚さを測定した。

0165

薄膜の耐エッチング性を計算式2のようにバルクエッチング率(bulk etch rate、BER)から比較した。

0166

0167

その結果は下記表3のとおりである。

0168

0169

表3を参照すると、実施例1〜5、7、8のハードマスク組成物から形成された薄膜は、比較例1および2のハードマスク組成物から形成された薄膜と比較してバルクエッチング率が低いことが分かる。この結果より、実施例1〜5、7、8のハードマスク組成物は、比較例1および2のハードマスク組成物と比較して薄膜の耐エッチング性が高いことが分かる。

0170

評価4:ギャップフィルおよび平坦化特性の評価
アスペクト比1:2あるいは1:10でパターン化されたシリコンウエハーに、実施例1〜8および比較例1〜2のハードマスク組成物を、ベーク後の厚さが2000Åとなるようスピンオンコーティングし、400℃で2分間ベークした後、FE−SEM装備を用いてギャップフィル特性および平坦化特性を観察した。

0171

ギャップフィル特性は、パターン断面を電子走査顕微鏡(SEM)で観察してボイド(void)発生の有無を判別した。平坦化特性は、SEMで観察されたパターン断面のイメージからハードマスク層の厚さを測定して図1に示す計算式3により数値化した。なお、計算式3において、h1はペリ(peri)部分での膜厚さを意味し、h2はセル(cell)部分での膜厚さを意味する。ここで、セル部分とは基板においてパターンが形成された部分の任意の一地点を意味し、ペリ部分とは基板においてパターンが形成されていない部分の中央地点を意味する。平坦化特性は、h1およびh2の差が小さいほど優れたものであるため、その数値が小さいほど平坦化特性に優れている。

0172

前記評価結果を表4に示す。

0173

0174

表4を参照すると、実施例1〜8のハードマスク組成物を用いた場合、比較例1〜2のハードマスク組成物を用いた場合と比較して平坦化特性に優れており、パターンの深さが深い条件(アスペクト比1:10)でもボイドが観察されず、優れたギャップフィル特性を示すことが分かる。

実施例

0175

以上で、本発明の好ましい実施例について詳細に説明したが、本発明の権利範囲はこれに限定されず、特許請求の範囲で定義している本発明の基本概念を利用した当業者の多様な変形および改良形態も本発明の権利範囲に属する。

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