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技術 熱電変換モジュール及びその製造方法

出願人 株式会社テックスイージー学校法人育英学院
発明者 小林隆秀井上裕之加藤雅彦
出願日 2015年6月23日 (5年4ヶ月経過) 出願番号 2015-125366
公開日 2017年1月12日 (3年10ヶ月経過) 公開番号 2017-011109
状態 特許登録済
技術分野 熱電素子 はんだ付・ろう付材料
主要キーワード マンガンシリサイド 活性銀ろう 加圧用治具 ブレイズ 熱電変換部材 低温面 電極用パターン バインダー剤
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2017年1月12日)のものです。
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図面 (4)

課題

製造工程を簡略化することが可能な熱電変換モジュール及びその製造方法を提供する。

解決手段

複数の熱電素子110(111,112)と、複数の熱電素子110を電気的に接続するための複数の電極120(121,122)と、複数の熱電素子110及び複数の電極120を挟むように配置された一対の絶縁基板131,132とを備えた熱電変換モジュール100において、前記複数の電極120を、活性金属ろう(例えば、チタンを含有する活性銀ろう)で構成する。

概要

背景

従来より、熱電発電用の熱電変換モジュールが知られている。このような熱電変換モジュールは、一般に、複数の熱電素子n型半導体素子及びp型半導体素子)と、複数の熱電素子を電気的に接続するための複数の金属電極と、複数の熱電素子及び複数の金属電極を挟持する一対の絶縁基板(例えば、セラミック基板)とによって構成されている。

熱電発電用の熱電変換モジュールは、一般に、高温(例えば、600℃程度)の環境下で使用されるため、熱電素子と金属電極との接合や、金属電極と絶縁基板との接合は、ろう付で行われている。しかしながら、熱電素子や絶縁基板は、一般に、ろうをぬれさせるのが困難な材料で構成されており、直接のろう付が困難であることから、熱電素子や絶縁基板の接合箇所に、予めメタライズ等により金属層を設けてから、ろう付が行われている。

なお、特開2004−342879号公報には、両端に鉄およびニッケル積層状態でメタライズされた熱電変換部材を作製すると共に、ニッケル製の電極部材を用意し、熱電変換部材と電極部材との間にろう材を介在させて、100%水素雰囲気ろう付けを行うことにより、熱電変換部材の両端に電極部材を接合することが記載されている。

概要

製造工程を簡略化することが可能な熱電変換モジュール及びその製造方法を提供する。複数の熱電素子110(111,112)と、複数の熱電素子110を電気的に接続するための複数の電極120(121,122)と、複数の熱電素子110及び複数の電極120を挟むように配置された一対の絶縁基板131,132とを備えた熱電変換モジュール100において、前記複数の電極120を、活性金属ろう(例えば、チタンを含有する活性銀ろう)で構成する。

目的

本発明の目的は、製造工程を簡略化することが可能な熱電変換モジュール及びその製造方法を提供する

効果

実績

技術文献被引用数
0件
牽制数
0件

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請求項1

複数の熱電素子と、前記複数の熱電素子を電気的に接続するための複数の電極と、前記複数の熱電素子及び前記複数の電極を挟むように配置された一対の絶縁基板とを備え、前記複数の電極は、活性金属ろうで構成されていることを特徴とする熱電変換モジュール

請求項2

前記複数の電極は、活性銀ろうで構成されていることを特徴とする請求項1に記載の熱電変換モジュール。

請求項3

前記活性銀ろうは、チタンを含有することを特徴とする請求項2に記載の熱電変換モジュール。

請求項4

前記複数の熱電素子は、n型熱電素子及びp型熱電素子によって構成されており、前記n型熱電素子は、鉄シリサイド及びコバルトシリサイドのいずれかで構成されており、前記p型熱電素子は、鉄シリサイド及びマンガンシリサイドのいずれかで構成されていることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の熱電変換モジュール。

請求項5

前記絶縁基板は、酸化アルミニウム及び窒化アルミニウムのいずれかで構成されていることを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載の熱電変換モジュール。

請求項6

複数の熱電素子と、前記複数の熱電素子を電気的に接続するための複数の電極と、前記複数の熱電素子及び前記複数の電極を挟むように配置された一対の絶縁基板とを備えた熱電変換モジュールの製造方法であって、前記絶縁基板の表面に、前記電極用パターンを活性金属ろうで形成する電極パターン形成工程と、前記複数の熱電素子と、前記電極用のパターンが形成された一対の絶縁基板とを組み立てる組み立て工程と、前記組み立て工程で組み立てられた熱電変換モジュールを加熱してろう付するろう付工程とを備えたことを特徴とする熱電変換モジュールの製造方法。

請求項7

前記電極用のパターンを、活性銀ろうで形成することを特徴とする請求項6に記載の熱電変換モジュールの製造方法。

請求項8

前記活性銀ろうは、チタンを含有することを特徴とする請求項7に記載の熱電変換モジュールの製造方法。

請求項9

前記複数の熱電素子は、n型熱電素子及びp型熱電素子によって構成されており、前記n型熱電素子は、鉄シリサイド及びコバルトシリサイドのいずれかで構成されており、前記p型熱電素子は、鉄シリサイド及びマンガンシリサイドのいずれかで構成されていることを特徴とする請求項6〜8のいずれか一項に記載の熱電変換モジュールの製造方法。

請求項10

前記絶縁基板は、酸化アルミニウム及び窒化アルミニウムのいずれかで構成されていることを特徴とする請求項6〜9のいずれか一項に記載の熱電変換モジュールの製造方法。

技術分野

0001

本発明は、熱電変換モジュール及びその製造方法に関する。

背景技術

0002

従来より、熱電発電用の熱電変換モジュールが知られている。このような熱電変換モジュールは、一般に、複数の熱電素子n型半導体素子及びp型半導体素子)と、複数の熱電素子を電気的に接続するための複数の金属電極と、複数の熱電素子及び複数の金属電極を挟持する一対の絶縁基板(例えば、セラミック基板)とによって構成されている。

0003

熱電発電用の熱電変換モジュールは、一般に、高温(例えば、600℃程度)の環境下で使用されるため、熱電素子と金属電極との接合や、金属電極と絶縁基板との接合は、ろう付で行われている。しかしながら、熱電素子や絶縁基板は、一般に、ろうをぬれさせるのが困難な材料で構成されており、直接のろう付が困難であることから、熱電素子や絶縁基板の接合箇所に、予めメタライズ等により金属層を設けてから、ろう付が行われている。

0004

なお、特開2004−342879号公報には、両端に鉄およびニッケル積層状態でメタライズされた熱電変換部材を作製すると共に、ニッケル製の電極部材を用意し、熱電変換部材と電極部材との間にろう材を介在させて、100%水素雰囲気ろう付けを行うことにより、熱電変換部材の両端に電極部材を接合することが記載されている。

先行技術

0005

特開2004−342879号公報

発明が解決しようとする課題

0006

本発明の目的は、製造工程を簡略化することが可能な熱電変換モジュール及びその製造方法を提供することにある。

課題を解決するための手段

0007

本発明に係る熱電変換モジュールは、複数の熱電素子と、前記複数の熱電素子を電気的に接続するための複数の電極と、前記複数の熱電素子及び前記複数の電極を挟むように配置された一対の絶縁基板とを備え、前記複数の電極は、活性金属ろうで構成されていることを特徴とする。

0008

この場合において、前記複数の電極は、活性銀ろうで構成されているようにしてもよい。更に、前記活性銀ろうは、チタンを含有するようにしてもよい。

0009

また、以上の場合において、前記複数の熱電素子は、n型熱電素子及びp型熱電素子によって構成されており、前記n型熱電素子は、鉄シリサイド及びコバルトシリサイドのいずれかで構成されており、前記p型熱電素子は、鉄シリサイド及びマンガンシリサイドのいずれかで構成されているようにしてもよい。

0010

また、以上の場合において、前記絶縁基板は、酸化アルミニウム及び窒化アルミニウムのいずれかで構成されているようにしてもよい。

0011

本発明に係る熱電変換モジュールの製造方法は、複数の熱電素子と、前記複数の熱電素子を電気的に接続するための複数の電極と、前記複数の熱電素子及び前記複数の電極を挟むように配置された一対の絶縁基板とを備えた熱電変換モジュールの製造方法であって、前記絶縁基板の表面に、前記電極用パターンを活性金属ろうで形成する電極パターン形成工程と、前記複数の熱電素子と、前記電極用のパターンが形成された一対の絶縁基板とを組み立てる組み立て工程と、前記組み立て工程で組み立てられた熱電変換モジュールを加熱してろう付するろう付工程とを備えたことを特徴とする。

0012

この場合において、前記電極用のパターンを、活性銀ろうで形成するようにしてもよい。更に、前記活性銀ろうは、チタンを含有するようにしてもよい。

0013

また、以上の場合において、前記複数の熱電素子は、n型熱電素子及びp型熱電素子によって構成されており、前記n型熱電素子は、鉄シリサイド及びコバルトシリサイドのいずれかで構成されており、前記p型熱電素子は、鉄シリサイド及びマンガンシリサイドのいずれかで構成されているようにしてもよい。

0014

また、以上の場合において、前記絶縁基板は、酸化アルミニウム及び窒化アルミニウムのいずれかで構成されているようにしてもよい。

発明の効果

0015

本発明によれば、熱電変換モジュールの製造工程を簡略化することが可能となる。

図面の簡単な説明

0016

本発明による熱電変換モジュールの構成を説明するための図である。
本発明による熱電変換モジュールの製造方法を説明するための図(その1)である。
本発明による熱電変換モジュールの製造方法を説明するための図(その2)である。

0017

以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しつつ詳細に説明する。

0018

図1は、本発明による熱電変換モジュールの構成を説明するための図である。同図(a)は平面図を示し、同図(b)は正面図を示し、同図(c)は右側面図を示す。

0019

同図に示すように、本発明による熱電変換モジュール100は、複数の熱電素子110(111,112)と、複数の熱電素子110を電気的に接続するための複数の電極120(121,122)と、複数の熱電素子110及び複数の電極120を挟むように配置された一対の絶縁基板131,132とを備える。

0020

同図に示した熱電変換モジュール100は、一対の絶縁基板131,132の間に温度差が与えられると、ゼーベック効果により、起電力を生じさせる熱電発電用の熱電変換モジュールである。

0021

複数の熱電素子110は、複数のn型熱電素子(n型半導体素子)111と、複数のp型熱電素子(p型半導体素子)112とによって構成されており、隣接する一対のn型熱電素子111及びp型熱電素子112の一端が一方側(同図(c)における左側)の電極121で電気的に接続されることで、複数のπ型熱電素子が構成されている。そして、板状に並べられた複数のπ型熱電素子は、他方側(同図(c)における右側)の電極122によって、電気的には直列に、熱的には並列に接続されている。

0022

本実施形態においては、n型熱電素子111は、鉄シリサイド(FeSi2)又はコバルトシリサイド(CoSi)によって構成される。一方、p型熱電素子112は、鉄シリサイド(FeSi2)又はマンガンシリサイド(MnSi1.73)によって構成される。

0023

複数の電極120は、複数の熱電素子110を電気的に直列に接続するものであって、活性金属ろうで構成されている。本実施形態においては、複数の電極120を構成する活性金属ろうとして、チタンを含有する銀ろう(活性銀ろう)を使用する。チタンを含有する活性銀ろうとしては、例えば、東京ブレイズ株式会社(東京都世田谷区)製の活性銀ろうTB−608T又はTB−629Tを使用することができる。TB−608Tは、その成分として、銀(Ag)70%、銅(Cu)28%、チタン(Ti)2%を含有するものである。また、TB−629Tは、その成分として、銀(Ag)60%、銅(Cu)24%、チタン(Ti)2%、インジウム(In)14%を含有するものである。

0024

一対の絶縁基板131,132は、複数の熱電素子110及び複数の電極120を挟むように配置されて、熱電変換モジュールの高温面加熱面)及び低温面放熱面)を構成するものである。本実施形態においては、絶縁基板131,132は、セラミックス、より具体的には、酸化アルミニウム(Al2O3)又は窒化アルミニウム(AlN)によって構成される。

0025

次に、以上のような構成を有する熱電変換モジュールの製造方法について説明する。

0026

図2及び図3は、本発明による熱電変換モジュールの製造方法を説明するための図である。図2(a)及び図3(a)は平面図を示し、図2(b)及び図3(b)は正面図を示す。

0027

まず、熱電変換モジュール100の高温面及び低温面を構成する一対の絶縁基板131,132を用意し、図2に示すように、各絶縁基板131,132の表面(組み立てられた際に、熱電素子110と対向する面)に、電極120用のパターン220を活性銀ろうで形成する(電極パターン形成工程)。電極用パターン220の形成は、例えば、ペースト状の活性銀ろうを、スクリーン印刷で、各絶縁基板131,132の表面の電極形成箇所に塗布することで行われる。

0028

次に、図3に示すように、複数の熱電素子110を、電極用パターン220が形成された一方の絶縁基板132上の所定位置に載置し、更にその上に、図1に示すように、電極用パターン220が形成された他方の絶縁基板131を載置して、熱電変換モジュール100を組み立てる(組み立て工程)。

0029

次に、組み立てられた熱電変換モジュールに対して、雰囲気ろう付を行う(ろう付工程)。本実施形態においては、炉内の雰囲気は、アルゴン(Ar)又は真空(10-1〜10-3Pa程度)としている。また、組み立てられた熱電変換モジュールに対して、加圧用治具を取り付けて、500kPa程度の加圧力を加えた状態で、雰囲気ろう付を行う。

0030

ろう付用の加熱をする際は、例えば、200〜400℃/hで昇温させ、活性銀ろうが、TB−608Tの場合は、800〜850℃程度、TB−629Tの場合は、720〜780℃程度に5分間程度保持し、その後、自然冷却させる。

0031

以上のような工程を経ることにより、図1に示したような熱電変換モジュール100が作製されることになる。

0032

以上説明したように、本発明による熱電変換モジュール100においては、電極120を活性金属ろうで構成するようにしており、電極120の構成材としての活性金属ろうが接合材としても機能するので、熱電素子110や絶縁基板131,132に対してろう付用の金属層を別途設ける必要がなく、製造工程を簡略化することが可能となっている。

0033

すなわち、一対の絶縁基板131,132の表面に活性金属ろうで電極用パターン220を形成し、電極用パターン220が形成された一対の絶縁基板131,132で熱電素子110を挟み込んだ上で、雰囲気ろう付をするだけで、熱電変換モジュール100を作製することが可能となっている。

0034

次に、本発明の実施例について説明する。

0035

まず、以下に示すようにして、n型熱電素子として、鉄シリサイド製のもの(n型FeSi2熱電素子)と、コバルトシリサイド製のもの(n型CoSi熱電素子)を作製した。また、p型熱電素子として、鉄シリサイド製のもの(p型FeSi2熱電素子)と、マンガンシリサイド製のもの(p型MnSi1.73熱電素子)を作製した。

0036

《n型FeSi2熱電素子》
所定量のFe、Si、CoをFe0.96Si2Co0.04となるように量し、秤量したものに対して、更に、0.5質量%のCuを追加して、これらの原料を混合し、アーク炉内の水冷されている銅製ハース装填し、減圧Ar雰囲気でアーク溶解して、インゴットを作製した。

0037

作製したインゴットを乳鉢を用いて粗粉砕した後、大気中で30μm以下の粒径微粉砕し、粉砕した粉末に対し1質量%となるようにバインダー剤であるPVA(ポリビニールアルコール)を添加し、180〜355μm程度の粒径に造粒を行った。造粒した粉末を大気中にて300MPaの加圧力でコールドプレス成形体を得た。

0038

そして、得られた成形体を1173℃で5時間焼結した後、800℃で25時間β化処理を行い、得られた焼結体を素子の形に加工して熱電素子を得た。

0039

《p型FeSi2熱電素子》
所定量のFe、Si、MnをFe0.92Si2Mn0.08となるように秤量し、秤量したものに対して、更に、0.5質量%のCuを追加し、これらの原料を混合した。以後は、前述したn型FeSi2熱電素子の場合と同様の処理により、熱電素子を得た。

0040

《p型MnSi1.73熱電素子》
所定量のMn、SiをMnSi1.73となるように秤量し、これらの原料を混合した上で、前述したn型FeSi2熱電素子の場合と同様の処理により、インゴットを作製し、作製したインゴットを適宜粉末化し、得られた粉末をコールドプレスして成形体を得た。

0041

そして、得られた成形体を1130℃で5時間焼結し、得られた焼結体を素子の形に加工して熱電素子を得た。

0042

《n型CoSi熱電素子》
所定量のCo、Si、NiをCo0.97Si2Ni0.03となるように秤量し、これらの原料を混合した上で、前述したn型FeSi2熱電素子の場合と同様の処理により、インゴットを作製し、作製したインゴットを適宜粉末化し、得られた粉末をコールドプレスして成形体を得た。

0043

そして、得られた成形体を1300℃で5時間焼結し、得られた焼結体を素子の形に加工して熱電素子を得た。

0044

次に、上記のようにして作製された各熱電素子の両端に、活性銀ろう(TB−608T又はTB−629T)を介して一対のニッケル電極を接合したもの(接合体)を用意し、内部抵抗を測定した後、接合体を縦方向ダイヤモンドソーで切断し、接合面を光学顕微鏡で観察したところ、活性銀ろうと各熱電素子間での破断は見られなかった。更に、接合体に対して、一対のニッケル電極を引き離す方向に力を加えたところ、接合面より各熱電素子内部の破断が先に起こることが確認できた。

0045

また、n型FeSi2熱電素子と、p型FeSi2熱電素子又はp型MnSi1.73熱電素子と、アルミナ又は窒化アルミニウムで構成された絶縁基板とを組み合わせて、計4種類の熱電変換モジュールを作製した。

0046

活性銀ろうとしては、TB−608T又はTB−629Tを使用し、雰囲気ろう付は、アルゴン雰囲気で行った。TB−608Tの場合は、炉内温度を、200℃/hで820℃まで昇温させ、820℃を5分間保持させた後、自然冷却させた。一方、TB−629Tの場合は、炉内温度を、200℃/hで750℃まで昇温させ、750℃を5分間保持させた後、自然冷却させた。

実施例

0047

そして、作製した各熱電変換モジュールの高温面を600℃程度に加熱して動作させたところ、200時間程度動作させても、接合状態に変化はなく、内部抵抗にも変化はなかった。

0048

100熱電変換モジュール
110熱電素子
111 n型熱電素子
112 p型熱電素子
120,121,122電極
131,132絶縁基板
220 電極用パターン

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