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技術 電気化学反応セルスタックの製造方法および電気化学反応セルスタック

出願人 日本特殊陶業株式会社
発明者 高木千寛伊藤洋介
出願日 2015年6月23日 (4年9ヶ月経過) 出願番号 2015-125674
公開日 2017年1月12日 (3年2ヶ月経過) 公開番号 2017-010804
状態 特許登録済
技術分野 燃料電池(本体)
主要キーワード 導電性部材間 各導電性部材 中点付近 ガラス材料内 ガス通路部材 中空筒 シール対象 構造接着
関連する未来課題
重要な関連分野

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図面 (10)

課題

ガラスシール材の内部に気泡が形成されてガラスシール材のガスシール性が低下することを抑制する。

解決手段

複数の単セルと、複数の導電性部材と、第1の方向において互いに隣り合う少なくとも1対の導電性部材の間の第1の空間に配置されたガラスシール材とを備える電気化学反応セルスタックの製造方法は、第1の空間にガラス材料を配置する第1の工程と、ガラス材料に対して第1の方向の一方側に位置する第1の導電性部材と、ガラス材料に対して第1の方向の他方側に位置する第2の導電性部材とを短絡させた状態で、ガラス材料の軟化点以上の温度でガラス材料を加熱してガラス材料を結晶化させることによってガラスシール材を形成する第2の工程とを含む。

概要

背景

水素酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の1つとして、固体酸化物を含む電解質層を備える固体酸化物形の燃料電池(以下、「SOFC」ともいう)が知られている。SOFCは、一般に、所定の方向(以下、「配列方向」ともいう)に並べて配置された複数の単セルを備える燃料電池スタックの形態で利用される。単セルは、電解質層と、電解質層を挟んで配列方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含んでいる。

燃料電池スタックは、さらに、配列方向に並べて配置された複数の導電性部材を備える。例えば、燃料電池スタックは、導電性部材として、空気極に面する空気室と燃料極に面する燃料室とを仕切セパレータや、配列方向においてセパレータと隣り合い、空気室または燃料室に面するインターコネクタを備える。

また、配列方向において互いに隣り合う2つの導電性部材(例えば、上記セパレータとインターコネクタ)の間の空間に、2つの導電性部材を電気的に絶縁しつつガスシール性を確保するために、ガラス材料結晶化して形成されたガラスシール材が配置される場合がある(例えば特許文献1参照)。ガラスシール材は、2つの導電性部材の間の空間にガラス材料を配置し、ガラス材料の軟化点以上の温度でガラス材料を加熱して結晶化させることにより形成される。

概要

ガラスシール材の内部に気泡が形成されてガラスシール材のガスシール性が低下することを抑制する。複数の単セルと、複数の導電性部材と、第1の方向において互いに隣り合う少なくとも1対の導電性部材の間の第1の空間に配置されたガラスシール材とを備える電気化学反応セルスタックの製造方法は、第1の空間にガラス材料を配置する第1の工程と、ガラス材料に対して第1の方向の一方側に位置する第1の導電性部材と、ガラス材料に対して第1の方向の他方側に位置する第2の導電性部材とを短絡させた状態で、ガラス材料の軟化点以上の温度でガラス材料を加熱してガラス材料を結晶化させることによってガラスシール材を形成する第2の工程とを含む。

目的

なお、このような課題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル(以下、「SOEC」ともいう)の一形態である電解セルスタックの製造の際にも共通の課題である

効果

実績

技術文献被引用数
0件
牽制数
0件

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請求項1

固体酸化物を含む電解質層と前記電解質層を挟んで第1の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第1の方向に並べて配置された複数の単セルと、前記第1の方向に並べて配置され、前記第1の方向に延びるガス流路を構成するとともに導電性を有する複数の導電性部材と、前記複数の導電性部材の内、前記第1の方向において互いに隣り合う少なくとも1対の前記導電性部材の間の第1の空間に配置され、前記少なくとも1対の前記導電性部材に接するガラスシール材と、を備える電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記第1の空間に前記ガラスシール材の結晶化前ガラス材料を配置する第1の工程と、前記ガラス材料に対して前記第1の方向の一方側に位置する第1の導電性部材と、前記ガラス材料に対して前記第1の方向の他方側に位置する第2の導電性部材とを、前記ガラス材料を介さずに短絡させた状態で、前記ガラス材料の軟化点以上の温度で前記ガラス材料を加熱して前記ガラス材料を結晶化させることによって前記ガラスシール材を形成する第2の工程と、を含むことを特徴とする、電気化学反応セルスタックの製造方法。

請求項2

請求項1に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記少なくとも1対の前記導電性部材は、前記複数の単セルの前記第1の方向の一端側に配置され、前記空気極または前記燃料極に電気的に接続された集電部材と、前記集電部材に対して前記複数の単セルとは反対側に配置された平板状の部材と、であり、前記第2の工程において前記集電部材と前記平板状の部材とを短絡させることを特徴とする、電気化学反応セルスタックの製造方法。

請求項3

請求項1に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記少なくとも1対の前記導電性部材は、前記空気極が面する空気室と前記燃料極が面する燃料室とを仕切セパレータと、前記空気室および前記燃料室の一方に面し、前記第1の方向において前記セパレータと隣り合う第1のインターコネクタと、であり、前記第2の工程において前記第1のインターコネクタと、前記空気室および前記燃料室の他方に面する第2のインターコネクタとを短絡させることを特徴とする、電気化学反応セルスタックの製造方法。

請求項4

請求項1に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記第1の空間は、2つ以上であり、前記第1の工程において、少なくとも2つの前記第1の空間に前記ガラス材料を配置し、前記第1の導電性部材は、前記少なくとも2つの前記第1の空間のそれぞれに配置された複数の前記ガラス材料に対して前記第1の方向の前記一方側に位置する導電性部材であり、前記第2の導電性部材は、前記複数のガラス材料に対して前記第1の方向の前記他方側に位置する導電性部材であり、前記第2の工程において、前記第1の導電性部材と前記第2の導電性部材とを短絡させた状態で、前記複数のガラス材料のそれぞれを加熱することを特徴とする、電気化学反応セルスタックの製造方法。

請求項5

請求項1から請求項4までのいずれか一項に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記電気化学反応セルスタックは、発電を行う燃料電池スタックであることを特徴とする、電気化学反応セルスタックの製造方法。

請求項6

固体酸化物を含む電解質層と前記電解質層を挟んで第1の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第1の方向に並べて配置された複数の単セルと、前記第1の方向に並べて配置され、前記第1の方向に延びるガス流路を構成するとともに導電性を有する複数の導電性部材と、前記複数の導電性部材の内、前記第1の方向において互いに隣り合う少なくとも1対の前記導電性部材の間の第1の空間に配置され、前記少なくとも1対の前記導電性部材に接するガラス材料で形成されたガラスシール材と、を備える電気化学反応セルスタックにおいて、前記1対の導電性部材を離間させたときにおける前記1対の導電性部材の一方の導電性部材の表面に付着した前記ガラスシール材の表面粗さRkuは、前記一方の導電性部材の表面の内、前記ガラスシール材の付着部分の周囲の部分の表面粗さRkuより小さいことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。

請求項7

請求項6に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、前記電気化学反応セルスタックは、発電を行う燃料電池スタックであることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。

技術分野

0001

本明細書によって開示される技術は、電気化学反応セルスタックの製造方法に関する。

背景技術

0002

水素酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の1つとして、固体酸化物を含む電解質層を備える固体酸化物形の燃料電池(以下、「SOFC」ともいう)が知られている。SOFCは、一般に、所定の方向(以下、「配列方向」ともいう)に並べて配置された複数の単セルを備える燃料電池スタックの形態で利用される。単セルは、電解質層と、電解質層を挟んで配列方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含んでいる。

0003

燃料電池スタックは、さらに、配列方向に並べて配置された複数の導電性部材を備える。例えば、燃料電池スタックは、導電性部材として、空気極に面する空気室と燃料極に面する燃料室とを仕切セパレータや、配列方向においてセパレータと隣り合い、空気室または燃料室に面するインターコネクタを備える。

0004

また、配列方向において互いに隣り合う2つの導電性部材(例えば、上記セパレータとインターコネクタ)の間の空間に、2つの導電性部材を電気的に絶縁しつつガスシール性を確保するために、ガラス材料結晶化して形成されたガラスシール材が配置される場合がある(例えば特許文献1参照)。ガラスシール材は、2つの導電性部材の間の空間にガラス材料を配置し、ガラス材料の軟化点以上の温度でガラス材料を加熱して結晶化させることにより形成される。

先行技術

0005

特表2010−512626号公報

発明が解決しようとする課題

0006

ガラス材料を加熱してガラスシール材を形成する際に、空気極側燃料極側との間に酸素濃度差が存在すると、濃淡電池の作用により、ガラス材料を挟む2つの導電性部材間電位差が発生する。この電位差によって、ガラス材料内部で酸素イオンの移動(すなわち、通電)が発生することにより、ガラス材料が発泡する。ガラス材料が発泡した状態で結晶化すると、内部に気泡を含むガラスシール材が形成される。ガラスシール材の内部に気泡が存在すると、例えば外部からの衝撃等によって内部の複数の気泡が連なり、ガラスシール材のガスシール性が低下するおそれがある。なお、空気極側と燃料極側との間の酸素濃度差は、例えば、燃料極側を還元雰囲気にした状態で空気極側に空気を導入することにより発生する。この酸素濃度差を解消するために、燃料極側に空気を導入することも考えられるが、燃料極側に空気を導入することは好ましくない。

0007

なお、このような課題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル(以下、「SOEC」ともいう)の一形態である電解セルスタックの製造の際にも共通の課題である。なお、本明細書では、燃料電池スタックと電解セルスタックとをまとめて、電気化学反応セルスタックと呼ぶ。

0008

本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。

課題を解決するための手段

0009

本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。

0010

(1)本明細書に開示される電気化学反応セルスタックの製造方法は、固体酸化物を含む電解質層と前記電解質層を挟んで第1の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第1の方向に並べて配置された複数の単セルと、前記第1の方向に並べて配置され、前記第1の方向に延びるガス流路を構成するとともに導電性を有する複数の導電性部材と、前記複数の導電性部材の内、前記第1の方向において互いに隣り合う少なくとも1対の前記導電性部材の間の第1の空間に配置され、前記少なくとも1対の前記導電性部材に接するガラスシール材と、を備える電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記第1の空間に前記ガラスシール材の結晶化前のガラス材料を配置する第1の工程と、前記ガラス材料に対して前記第1の方向の一方側に位置する第1の導電性部材と、前記ガラス材料に対して前記第1の方向の他方側に位置する第2の導電性部材とを、前記ガラス材料を介さずに短絡させた状態で、前記ガラス材料の軟化点以上の温度で前記ガラス材料を加熱して前記ガラス材料を結晶化させることによって前記ガラスシール材を形成する第2の工程と、を含む。本電気化学反応セルスタックの製造方法によれば、ガラス材料を加熱して結晶化させる際に、少なくとも1対の導電性部材の間の電位差を低減することができ、当該電位差によってガラス材料の内部で酸素イオンの移動が発生してガラス材料が発泡することを抑制することができ、ガラスシール材の内部に気泡が形成されることを抑制することができ、ガラスシール材のガスシール性が低下することを抑制することができる。

0011

(2)上記電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記少なくとも1対の前記導電性部材は、前記複数の単セルの前記第1の方向の一端側に配置され、前記空気極または前記燃料極に電気的に接続された集電部材と、前記集電部材に対して前記複数の単セルとは反対側に配置された平板状の部材と、であり、前記第2の工程において前記集電部材と前記平板状の部材とを短絡させるとしてもよい。本電気化学反応セルスタックの製造方法によれば、集電部材と平板状の部材との間を短絡させることにより、集電部材と平板状の部材とを互いに略同電位とすることができ、集電部材と平板状の部材との間に配置されるガラス材料の発泡をより確実に抑制して、ガラスシール材の内部に気泡が形成されることをより確実に抑制することができる。

0012

(3)上記電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記少なくとも1対の前記導電性部材は、前記空気極が面する空気室と前記燃料極が面する燃料室とを仕切るセパレータと、前記空気室および前記燃料室の一方に面し、前記第1の方向において前記セパレータと隣り合う第1のインターコネクタと、であり、前記第2の工程において前記第1のインターコネクタと、前記空気室および前記燃料室の他方に面する第2のインターコネクタとを短絡させるとしてもよい。本電気化学反応セルスタックの製造方法によれば、セパレータを挟んで第1の方向に互いに対向する第1のインターコネクタと第2のインターコネクタとの間を短絡させることにより、セパレータと第1のインターコネクタとを互いに略同電位とすることができ、セパレータと第1のインターコネクタとの間に配置されるガラス材料の発泡をより確実に抑制して、ガラスシール材の内部に気泡が形成されることをより確実に抑制することができる。

0013

(4)上記電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記第1の空間は、2つ以上であり、前記第1の工程において、少なくとも2つの前記第1の空間に前記ガラス材料を配置し、前記第1の導電性部材は、前記少なくとも2つの前記第1の空間のそれぞれに配置された複数の前記ガラス材料に対して前記第1の方向の前記一方側に位置する導電性部材であり、前記第2の導電性部材は、前記複数のガラス材料に対して前記第1の方向の前記他方側に位置する導電性部材であり、前記第2の工程において、前記第1の導電性部材と前記第2の導電性部材とを短絡させた状態で、前記複数のガラス材料のそれぞれを加熱するとしてもよい。本電気化学反応セルスタックの製造方法によれば、各第1の空間を挟む導電性部材間を個別に短絡させることなく、各ガラスシール材に気泡が形成されることを抑制することができ、製造工程の効率化を実現することができる。

0014

(5)また、本明細書に開示される電気化学反応セルスタックは、固体酸化物を含む電解質層と前記電解質層を挟んで第1の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含み、前記第1の方向に並べて配置された複数の単セルと、前記第1の方向に並べて配置され、前記第1の方向に延びるガス流路を構成するとともに導電性を有する複数の導電性部材と、前記複数の導電性部材の内、前記第1の方向において互いに隣り合う少なくとも1対の前記導電性部材の間の第1の空間に配置され、前記少なくとも1対の前記導電性部材に接するガラス材料で形成されたガラスシール材と、を備える電気化学反応セルスタックにおいて、前記1対の導電性部材を離間させたときにおける前記1対の導電性部材の一方の導電性部材の表面に付着した前記ガラスシール材の表面粗さRkuは、前記一方の導電性部材の表面の内、前記ガラスシール材の付着部分の周囲の部分の表面粗さRkuより小さい。本電気化学反応セルスタックによれば、ガラスシール材の表面粗さRkuが導電性部材の表面粗さRkuより大きい場合と比較して、ガラスシール材の内部に気泡が少なくすることができ、ガラスシール材のガスシール性を向上させることができる。

0015

なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、複数の電気化学反応単セルを備える電気化学反応セルスタック(燃料電池スタックまたは電解セルスタック)、その製造方法等の形態で実現することが可能である。

図面の簡単な説明

0016

本実施形態における燃料電池スタック100の外観構成を示す斜視図である。
図1のII−IIの位置における燃料電池スタック100のXZ断面構成を示す説明図である。
図1のIII−IIIの位置における燃料電池スタック100のYZ断面構成を示す説明図である。
図2に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のXZ断面構成を示す説明図である。
図3に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のYZ断面構成を示す説明図である。
燃料電池スタック100の製造方法を示すフローチャートである。
短絡対象対の間の短絡方法の一例を示す説明図である。
本実施形態の製造方法によって形成された第3のガラスシール材56に対する引張試験の様子を模式的に示す説明図である((a):引張試験前、(b):引張試験後)。
比較例の製造方法によって形成された第3のガラスシール材56Xに対する引張試験の様子を模式的に示す説明図である((a):引張試験前、(b):引張試験後)。

実施例

0017

A.実施形態:
A−1.構成:
(燃料電池スタック100の構成)
図1は、本実施形態における燃料電池スタック100の外観構成を示す斜視図であり、図2は、図1のII−IIの位置における燃料電池スタック100のXZ断面構成を示す説明図であり、図3は、図1のIII−IIIの位置における燃料電池スタック100のYZ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するXYZ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Z軸正方向を上方向と呼び、Z軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック100は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図4以降についても同様である。

0018

燃料電池スタック100は、複数の(本実施形態では7つの)発電単位102と、第1のエンドプレート104と、第2のエンドプレート106と、集電板18とを備える。7つの発電単位102は、所定の配列方向(本実施形態では上下方向(Z軸方向))に並べて配置されている。集電板18は、最も下に位置する発電単位102の下側に配置されている。第1のエンドプレート104は、最も上に位置する発電単位102の上側に配置され、第2のエンドプレート106は、集電板18の下側に配置されている。なお、上記配列方向(上下方向)は、特許請求の範囲における第1の方向に相当する。

0019

燃料電池スタック100を構成する各層(発電単位102、第1および第2のエンドプレート104,106、集電板18)のZ方向回り周縁部には、上下方向に貫通する複数の(本実施形態では8つの)孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、第1のエンドプレート104から第2のエンドプレート106にわたって上下方向に延びる貫通孔108を構成している。以下の説明では、貫通孔108を構成するために燃料電池スタック100の各層に形成された孔も、貫通孔108と呼ぶ場合がある。なお、後述するように、これらの貫通孔108は、特許請求の範囲におけるガス流路に相当するということができる。

0020

各貫通孔108には上下方向に延びるボルト22が挿入されており、ボルト22とボルト22の両側に嵌められたナット24とによって、燃料電池スタック100は締結されている。

0021

各ボルト22の軸部の外径は各貫通孔108の内径より小さい。そのため、各ボルト22の軸部の外周面と各貫通孔108の内周面との間には、空間が確保されている。図1および図2に示すように、燃料電池スタック100のZ方向回りの外周における1つの辺(Y軸に平行な2つの辺の内のX軸正方向側の辺)の中点付近に位置するボルト22(ボルト22A)と、そのボルト22Aが挿入された貫通孔108とにより形成された空間は、燃料電池スタック100の外部から酸化剤ガスOGが導入され、その酸化剤ガスOGを各発電単位102に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド161として機能し、該辺の反対側の辺(Y軸に平行な2つの辺の内のX軸負方向側の辺)の中点付近に位置するボルト22(ボルト22B)と、そのボルト22Bが挿入された貫通孔108とにより形成された空間は、各発電単位102の空気室166から排出されたガスである酸化剤オフガスOOGを燃料電池スタック100の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド162として機能する。なお、本実施形態では、酸化剤ガスOGとして、例えば空気が使用される。

0022

また、図1および図3に示すように、燃料電池スタック100のZ方向回りの外周における1つの辺(X軸に平行な2つの辺の内のY軸正方向側の辺)の中点付近に位置するボルト22(ボルト22D)と、そのボルト22Dが挿入された貫通孔108とにより形成された空間は、燃料電池スタック100の外部から燃料ガスFGが導入され、その燃料ガスFGを各発電単位102に供給する燃料ガス導入マニホールド171として機能し、該辺の反対側の辺(X軸に平行な2つの辺の内のY軸負方向側の辺)の中点付近に位置するボルト22(ボルト22E)と、そのボルト22Eが挿入された貫通孔108とにより形成された空間は、各発電単位102の燃料室176から排出されたガスである燃料オフガスFOGを燃料電池スタック100の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド172として機能する。なお、本実施形態では、燃料ガスFGとして、例えば都市ガス改質した水素リッチなガスが使用される。

0023

燃料電池スタック100には、4つのガス通路部材27が設けられている。各ガス通路部材27は、金属により形成されており、中空筒状の本体部28と、本体部28の側面から分岐した中空筒状の分岐部29とを有している。分岐部29の孔は本体部28の孔と連通している。各ガス通路部材27の分岐部29には、ガス配管(図示せず)が接続される。また、図2に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド161を形成するボルト22Aの位置に配置されたガス通路部材27の本体部28の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド161に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド162を形成するボルト22Bの位置に配置されたガス通路部材27の本体部28の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド162に連通している。また、図3に示すように、燃料ガス導入マニホールド171を形成するボルト22Dの位置に配置されたガス通路部材27の本体部28の孔は、燃料ガス導入マニホールド171に連通しており、燃料ガス排出マニホールド172を形成するボルト22Eの位置に配置されたガス通路部材27の本体部28の孔は、燃料ガス排出マニホールド172に連通している。

0024

図2および図3に示すように、ボルト22の一方の側(上側)に嵌められたナット24と燃料電池スタック100の上端を構成する第1のエンドプレート104の上側表面との間、および、ボルト22の他方の側(下側)に嵌められたナット24と燃料電池スタック100の下端を構成する第2のエンドプレート106の下側表面との間には、ガラス材料が結晶化して形成された第1のガラスシール材52が介在している。ただし、ガス通路部材27が設けられた箇所では、ナット24と第2のエンドプレート106の表面との間に、ガス通路部材27とガス通路部材27の上側および下側のそれぞれに配置された第1のガラスシール材52とが介在している。第1のガラスシール材52には、上述した各貫通孔108やガス通路部材27の本体部28の孔に連通する孔が形成されている。第1のガラスシール材52により、第1のガラスシール材52を挟んで配列方向に互いに隣り合う2つの導電性部材(例えば、ナット24と第1のエンドプレート104)が電気的に絶縁され、かつ、2つの導電性部材間のガスシール性が確保される。なお、本実施形態において、例えば第1のエンドプレート104の上側に配置されるナット24の表面の内、第1のエンドプレート104側の表面は、ガス流路161,162を構成するということができる。

0025

(エンドプレート104,106の構成)
第1および第2のエンドプレート104,106は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。第2のエンドプレート106は、特許請求の範囲における平板状の部材に相当する。第1のエンドプレート104は、配列方向に略直交する方向(例えばX軸負方向)に突出する第1の突出部14を備える。第1のエンドプレート104の第1の突出部14は、燃料電池スタック100のプラス側の出力端子として機能する。なお、本実施形態において、第1および第2のエンドプレート104,106には、貫通孔108が形成されており、これらの貫通孔108は、特許請求の範囲におけるガス流路に相当する。

0026

(集電板18の構成)
集電板18は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。集電板18は、特許請求の範囲における集電部材に相当する。集電板18は、配列方向に略直交する方向(例えばX軸正方向)に突出する第2の突出部16を備える。集電板18の突出部16は、燃料電池スタック100のマイナス側の出力端子として機能する。

0027

集電板18と第2のエンドプレート106との間には、ガラス材料が結晶化して形成された第2のガラスシール材54と、マイカ等の絶縁材57とが介在している。絶縁材57には、上記各貫通孔108に対応する位置に孔が形成されており、この孔の内側に、第2のガラスシール材54が配置されている。第2のガラスシール材54には、上述した各貫通孔108に連通する孔が形成されている。第2のガラスシール材54により、第2のガラスシール材54を挟んで配列方向に互いに隣り合う2つの導電性部材である集電板18と第2のエンドプレート106とが電気的に絶縁され、かつ、集電板18と第2のエンドプレート106との間のガスシール性が確保される。

0028

(発電単位102の構成)
図4は、図2に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のXZ断面構成を示す説明図であり、図5は、図3に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のYZ断面構成を示す説明図である。

0029

図4および図5に示すように、発電の最小単位である発電単位102は、単セル110と、セパレータ120と、空気極側フレーム130と、空気極側集電体134と、燃料極側フレーム140と、燃料極側集電体144と、発電単位102の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ150とを備えている。セパレータ120、空気極側フレーム130、燃料極側フレーム140、インターコネクタ150におけるZ方向回りの周縁部には、上述したボルト22が挿入される貫通孔108に対応する孔が形成されている。なお、本実施形態において、セパレータ120やインターコネクタ150に形成されている貫通孔108は、特許請求の範囲におけるガス流路に相当する。

0030

インターコネクタ150は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ150は、発電単位102間の電気的導通を確保すると共に、発電単位102間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、2つの発電単位102が隣接して配置されている場合、1つのインターコネクタ150は、隣接する2つの発電単位102に共有されている。すなわち、ある発電単位102における上側のインターコネクタ150は、その発電単位102の上側に隣接する他の発電単位102における下側のインターコネクタ150と同一部材である。そのため、あるインターコネクタ150は、ある発電単位102における後述する空気極114に面する空気室166に面し、かつ、その発電単位102の上側に隣接する他の発電単位102における後述する燃料極116に面する燃料室176に面する。また、燃料電池スタック100は第1のエンドプレート104および集電板18を備えているため、燃料電池スタック100において最も上に位置する発電単位102は上側のインターコネクタ150を備えておらず、最も下に位置する発電単位102は下側のインターコネクタ150を備えていない(図2および図3参照)。上側のインターコネクタ150は、特許請求の範囲における第1のインターコネクタに相当し、下側のインターコネクタ150は、特許請求の範囲における第2のインターコネクタに相当する。

0031

単セル110は、電解質層112と、電解質層112を挟んで上下方向(発電単位102が並ぶ配列方向)に互いに対向する空気極114および燃料極116とを備える。なお、本実施形態の単セル110は、燃料極116で電解質層112および空気極114を支持する燃料極支持形の単セルである。

0032

電解質層112は、矩形の平板形状部材であり、例えば、YSZ(イットリア安定化ジルコニア)、ScSZ(スカンジア安定化ジルコニア)、SDC(サマリウムドープセリア)、GDC(ガドリニウムドープセリア)、ペロブスカイト型酸化物等の固体酸化物により形成されている。空気極114は、矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物(例えばLSCF(ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物)、LSM(ランタンストロンチウムマンガン酸化物)、LNF(ランタンニッケル鉄))により形成されている。燃料極116は、矩形の平板形状部材であり、例えば、Ni(ニッケル)、Niとセラミック粒子からなるサーメットNi基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル110(発電単位102)は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池(SOFC)である。

0033

セパレータ120は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔121が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ120における孔121の周囲部分は、電解質層112における空気極114の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ120は、その対向した部分に配置されたロウ材(例えばAgロウ)により形成された接合部124により、電解質層112(単セル110)と接合されている。セパレータ120により、空気極114に面する空気室166と燃料極116に面する燃料室176とが区画され、単セル110の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。なお、セパレータ120が接合された単セル110をセパレータ付き単セルともいう。

0034

空気極側フレーム130は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔131が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム130の孔131は、空気極114に面する空気室166を構成する。空気極側フレーム130は、セパレータ120における電解質層112に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ150における空気極114に対向する側の表面の周縁部とに接触している。すなわち、空気極側フレーム130は、配列方向に隣り合うセパレータ120とインターコネクタ150との間に配置されている。また、空気極側フレーム130によって、発電単位102に含まれる一対のインターコネクタ150間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム130には、酸化剤ガス導入マニホールド161と空気室166とを連通する酸化剤ガス供給連通孔132と、空気室166と酸化剤ガス排出マニホールド162とを連通する酸化剤ガス排出連通孔133とが形成されている。

0035

空気極側フレーム130における各貫通孔108の内側には、ガラス材料が結晶化して形成された第3のガラスシール材56が配置されている。すなわち、空気極側フレーム130を挟んで隣り合うセパレータ120とインターコネクタ150との間には、各マニホールドを取り囲むように第3のガラスシール材56が配置されている。第3のガラスシール材56により、第3のガラスシール材56を挟んで配列方向に互いに隣り合う2つの導電性部材であるセパレータ120とインターコネクタ150とが電気的に絶縁され、かつ、セパレータ120とインターコネクタ150との間のガスシール性が確保される。

0036

燃料極側フレーム140は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔141が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム140の孔141は、燃料極116に面する燃料室176を構成する。燃料極側フレーム140は、セパレータ120における電解質層112に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ150における燃料極116に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム140には、燃料ガス導入マニホールド171と燃料室176とを連通する燃料ガス供給連通孔142と、燃料室176と燃料ガス排出マニホールド172とを連通する燃料ガス排出連通孔143とが形成されている。

0037

燃料極側集電体144は、燃料室176内に配置されている。燃料極側集電体144は、インターコネクタ対向部146と、電極対向部145と、電極対向部145とインターコネクタ対向部146とをつなぐ連接部147とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。電極対向部145は、燃料極116における電解質層112に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部146は、インターコネクタ150における燃料極116に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック100において最も下に位置する発電単位102は下側のインターコネクタ150を備えていないため、当該発電単位102におけるインターコネクタ対向部146は、集電板18の表面に接触している。燃料極側集電体144は、このような構成であるため、燃料極116とインターコネクタ150(または集電板18)とを電気的に接続する。なお、電極対向部145とインターコネクタ対向部146との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー149が配置されている。そのため、燃料極側集電体144が温度サイクル反応ガス圧力変動による発電単位102の変形に追随し、燃料極側集電体144を介した燃料極116とインターコネクタ150との電気的接続が良好に維持される。

0038

空気極側集電体134は、空気室166内に配置されている。空気極側集電体134は、複数の略四角柱状集電体要素135から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。空気極側集電体134は、空気極114における電解質層112に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ150における空気極114に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック100において最も上に位置する発電単位102は上側のインターコネクタ150を備えていないため、当該発電単位102の空気極側集電体134は、第1のエンドプレート104の表面に接触している。このように、空気極側集電体134は、空気極114とインターコネクタ150(または第1のエンドプレート104)とを電気的に接続する。なお、空気極側集電体134とインターコネクタ150とが一体の部材として形成されていてもよい。

0039

A−2.燃料電池スタック100の動作:
図2および図4に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド161の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して酸化剤ガスOGが供給されると、酸化剤ガスOGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド161に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド161から各発電単位102の酸化剤ガス供給連通孔132を介して、空気室166に供給される。また、図3および図5に示すように、燃料ガス導入マニホールド171の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して燃料ガスFGが供給されると、燃料ガスFGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して燃料ガス導入マニホールド171に供給され、燃料ガス導入マニホールド171から各発電単位102の燃料ガス供給連通孔142を介して、燃料室176に供給される。

0040

各発電単位102の空気室166に酸化剤ガスOGが供給され、燃料室176に燃料ガスFGが供給されると、単セル110において酸化剤ガスOGおよび燃料ガスFGの電気化学反応による発電が行われる。この発電反応発熱反応である。各発電単位102において、単セル110の空気極114は空気極側集電体134を介して一方のインターコネクタ150に電気的に接続され、燃料極116は燃料極側集電体144を介して他方のインターコネクタ150に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック100に含まれる複数の発電単位102は、電気的に直列に接続されている。そのため、出力端子として機能する第1のエンドプレート104の第1の突出部14と集電板18の第2の突出部16とから、各発電単位102において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、SOFCは、比較的高温(例えば700℃から1000℃)で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック100が加熱器(図示せず)により加熱されてもよい。

0041

各発電単位102の空気室166から排出された酸化剤オフガスOOGは、図2および図4に示すように、酸化剤ガス排出連通孔133を介して酸化剤ガス排出マニホールド162に排出され、さらに酸化剤ガス排出マニホールド162の位置に設けられたガス通路部材27の本体部28および分岐部29の孔を経て、当該分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して燃料電池スタック100の外部に排出される。また、各発電単位102の燃料室176から排出された燃料オフガスFOGは、図3および図5に示すように、燃料ガス排出連通孔143を介して燃料ガス排出マニホールド172に排出され、さらに燃料ガス排出マニホールド172の位置に設けられたガス通路部材27の本体部28および分岐部29の孔を経て、当該分岐部29に接続されたガス配管(図示しない)を介して燃料電池スタック100の外部に排出される。

0042

A−3.燃料電池スタック100の製造方法:
図6は、上述した構成の燃料電池スタック100の製造方法を示すフローチャートである。まず、上述した第1のガラスシール材52と第2のガラスシール材54と第3のガラスシール材56とが形成されるべき位置に、各ガラスシール材52,54,56の結晶化前のガラス材料が配置される(S110)。各ガラスシール材52,54,56が形成されるべき位置とは、燃料電池スタック100において各ガラスシール材52,54,56を挟んで隣り合う2つの導電性部材の間の空間である。具体的には、第1のガラスシール材52が形成されるべき位置とは、ナット24と第1のエンドプレート104または第2のエンドプレート106との間の空間や、ガス通路部材27とナット24または第2のエンドプレート106との間の空間である。また、第2のガラスシール材54が形成されるべき位置とは、第2のエンドプレート106と集電板18との間の空間である。また、第3のガラスシール材56が形成されるべき位置とは、各発電単位102において空気極側フレーム130を挟んで隣り合うセパレータ120とインターコネクタ150との間の空間である。これらの空間は、特許請求の範囲における第1の空間に相当する。また、S110の工程は、特許請求の範囲における第1の工程に相当する。以下の説明では、各ガラスシール材52,54,56を挟んで隣り合う2つの導電性部材を、「シール対象対」という。

0043

次に、燃料電池スタック100を構成する各部材が組み立てられ、ボルト22およびナット24によって締結される(S120)。この際には、各部材に形成された貫通孔108にボルト22が挿通される。

0044

次に、S110で配置されたガラス材料に対して配列方向の一方側に位置する第1の導電性部材と、ガラス材料に対して配列方向の他方側に位置する第2の導電性部材との間が、ガラス材料を介さずに短絡される(S130)。以下の説明では、第1の導電性部材と第2の導電性部材との組を、「短絡対象対」という。

0045

図7は、短絡対象対の間の短絡方法の一例を示す説明図である。図7に示すように、第1のガラスシール材52に関しては、ナット24と第1のエンドプレート104との間や、ガス通路部材27とナット24または第2のエンドプレート106との間が、第1の短絡配線SC1によって短絡される。すなわち、第1のガラスシール材52に関しては、シール対象対自身が短絡対象対とされる。シール対象対の間を短絡させることにより、シール対象対の電位が互いに略同一となる。

0046

同様に、第2のガラスシール材54に関しては、第2のエンドプレート106と集電板18との間が、第2の短絡配線SC2によって短絡される。すなわち、第2のガラスシール材54に関しては、シール対象対自身が短絡対象対とされ、シール対象対の電位が互いに略同一となる。

0047

また、第3のガラスシール材56に関しては、第1のエンドプレート104と集電板18との間が、第3の短絡配線SC3によって短絡される。すなわち、第3のガラスシール材56に関しては、シール対象対(セパレータ120およびインターコネクタ150)と短絡対象対とが異なる。第1のエンドプレート104と集電板18との間を短絡させることにより、両者の電位が互いに略同一となり、その結果、第1のエンドプレート104と集電板18との間に介在している各導電性部材(例えばセパレータ120およびインターコネクタ150)の電位差が低減される。

0048

次に、S120において各部材が組み立てられてできた構成体が、ガラス材料の軟化点以上の温度(例えば770℃以上)で加熱される。これにより、構成体に含まれる各ガラス材料が加熱されて結晶化し、上述した構成のガラスシール材52,54,56が形成される(S140)。S130およびS140の工程は、特許請求の範囲における第2の工程に相当する。なお、この後、冷却処理や短絡配線SCの撤去等が適宜行われる。以上の工程により、上述した構成の燃料電池スタック100が製造される。

0049

A−4.本実施形態の効果:
上述したように、本実施形態の燃料電池スタック100の製造方法では、配列方向に互いに隣り合う少なくとも1対の導電性部材(シール対象対)の間の空間にガラス材料が配置され、各部材の組み立てに伴いシール対象対に形成された各貫通孔108にボルト22が挿通され、ガラス材料に対して配列方向の一方側に位置する第1の導電性部材とガラス材料に対して配列方向の他方側に位置する第2の導電性部材との間(短絡対象対の間)がガラス材料を介さずに短絡された状態で、ガラス材料の軟化点以上の温度でガラス材料が加熱されることにより、ガラス材料が結晶化して各ガラスシール材52,54,56が形成される。そのため、ガラス材料を加熱して結晶化させる際に、シール対象対の間の電位差を低減することができ、当該電位差によってガラス材料の内部で酸素イオンの移動が発生してガラス材料が発泡することを抑制することができる。これにより、各ガラスシール材52,54,56の内部に気泡が形成されることを抑制することができ、各ガラスシール材52,54,56のガスシール性が低下することを抑制することができる。

0050

また、本実施形態の燃料電池スタック100の製造方法では、第2のガラスシール材54に関しては、シール対象対である第2のエンドプレート106および集電板18自身が短絡対象対とされる。すなわち、第2のガラスシール材54の形成のためのガラス材料の加熱の際に、第2のエンドプレート106と集電板18との間がガラス材料を介さずに短絡される。そのため、第2のエンドプレート106と集電板18とを互いに略同電位とすることができ、ガラス材料の発泡をより確実に抑制して、第2のガラスシール材54の内部に気泡が形成されることをより確実に抑制することができる。なお、この点は、第1のガラスシール材52に関しても同様である。

0051

また、本実施形態の燃料電池スタック100の製造方法では、第3のガラスシール材56に関しては、複数の発電単位102のそれぞれのセパレータ120とインターコネクタ150との間にガラス材料が配置され、配置された複数のガラス材料に対して配列方向の一方側に位置する導電性部材(第1のエンドプレート104)と、複数のガラス材料に対して配列方向の他方側に位置する導電性部材(集電板18)との間がガラス材料を介さずに短絡された状態で、複数のガラス材料が加熱されることにより、各第3のガラスシール材56が形成される。そのため、各発電単位102のセパレータ120を挟んで上下方向(Z方向)に互いに対向する一対のインターコネクタ150の間を個別に短絡させることなく、各第3のガラスシール材56に気泡が形成されることを抑制することができ、製造工程の効率化を実現することができる。

0052

A−5.各ガラスシール材52,54,56の内部の気泡について:
上述したように、本実施形態の燃料電池スタック100の製造方法によれば、各ガラスシール材52,54,56の内部に気泡が形成されることを抑制することができる。各ガラスシール材52,54,56の内部に気泡が少ないことは、以下に説明するように、試験片に対する引張試験を行った際の各部材の表面粗さRku(JIS B 601:2013に規定される表面の鋭さ(度)を表す指標値)によって表される。

0053

図8は、本実施形態の製造方法によって形成された第3のガラスシール材56に対する引張試験の様子を模式的に示す説明図であり、図9は、比較例の製造方法によって形成された第3のガラスシール材56Xに対する引張試験の様子を模式的に示す説明図である。ここで、比較例の製造方法は、短絡対象対の間を短絡させることなく、第3のガラスシール材56Xを形成するためのガラス材料の加熱を行う方法である。

0054

上述したように、第3のガラスシール材56は、シール対象対であるセパレータ120とインターコネクタ150との間に配置されているため、引張試験には、図8,9に示すセパレータ120とインターコネクタ150と第3のガラスシール材56とを備える試験片が用いられる。具体的には、試験片に対してセパレータ120とインターコネクタ150とを互いに離間させるような引張荷重を与え、第3のガラスシール材56の位置で破断させる。図8(a)および図9(a)は、引張試験前の試験片を模式的に示し、図8(b)および図9(b)は、引張試験後の試験片を模式的に示す。この結果、第3のガラスシール材56の一部はセパレータ120に付着し、第3のガラスシール材56の他の一部はインターコネクタ150に付着した状態となる。この状態で、第3のガラスシール材56の破断面の表面粗さRkuと、セパレータ120またはインターコネクタ150における第3のガラスシール材56が付着した部分の周囲の部分の表面粗さRkuとを比較するものとする。なお、引張荷重を与える速度(引張速度)は、JIS K 6868−2(接着剤構造接着せん断挙動の測定 第2部:厚肉被着材を用いた引張り試験方法)に規定された条件に準拠するものとし、試験片サイズや固定方法などは、製品サイズに応じて適宜設定するものとする。

0055

本実施形態の製造方法によって形成された第3のガラスシール材56の内部には、気泡が存在しないか、存在するとしてもその数は比較的少ない。そのため、セパレータ120とインターコネクタ150とを互いに離間させたときの第3のガラスシール材56の破断面の表面粗さRkuは、比較的小さくなる。具体的には、第3のガラスシール材56の破断面の表面粗さRkuは、セパレータ120またはインターコネクタ150における第3のガラスシール材56が付着した部分の周囲の部分の表面粗さRkuより小さくなる。

0056

一方、比較例の製造方法によって形成された第3のガラスシール材56Xの内部には、比較的多くの気泡ABが存在する。そのため、セパレータ120とインターコネクタ150とを互いに離間させたときの第3のガラスシール材56Xの破断面の表面粗さRkuは、比較的大きくなる。具体的には、第3のガラスシール材56Xの破断面の表面粗さRkuは、セパレータ120またはインターコネクタ150における第3のガラスシール材56Xが付着した部分の周囲の部分の表面粗さRkuより大きくなる。

0057

なお、図8および図9では、第3のガラスシール材56について説明したが、第1,2のガラスシール材52,54についても同様の試験によって、内部に気泡が少ないことを検証することができる。

0058

このように、シール対象対を互いに離間させたときにおけるシール対象対を構成する一方の導電性部材に付着した各ガラスシール材52,54,56の表面粗さRkuが、上記一方の導電性部材の表面の内、各ガラスシール材52,54,56の付着部分の周囲の部分の表面粗さRkuより小さいと、各ガラスシール材52,54,56の表面粗さRkuが導電性部材の表面粗さRkuより大きい場合と比較して、各ガラスシール材52,54,56の内部に気泡が少なく、各ガラスシール材52,54,56のガスシール性が高いと言える。

0059

B.変形例:
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。

0060

上記実施形態では、ガラス材料の加熱の際に、第3のガラスシール材56に関しては、シール対象対(セパレータ120およびインターコネクタ150)ではなく、第1のエンドプレート104と集電板18との間を短絡させるとしているが、これに代えて、例えば、シール対象対のセパレータ120を挟んで上下方向(Z方向)に互いに対向するインターコネクタ150(各発電単位102における下側のインターコネクタ150と上側のインターコネクタ150)との間を短絡配線SCにより接続して短絡させてもよい。このようにしても、下側のインターコネクタ150と上側のインターコネクタ150との電位が互いに略同一となり、その結果、下側のインターコネクタ150と上側のインターコネクタ150との間に介在しているセパレータ120との電位差が低減されるため、第3のガラスシール材56の内部に気泡が形成されることを抑制することができる。

0061

また、上記実施形態では、第3のガラスシール材56に関しては、第1のエンドプレート104と集電板18との間を短絡させ、第2のガラスシール材54に関しては、集電板18と第2のエンドプレート106との間を短絡させるとしているが、これに代えて、第1のエンドプレート104と第2のエンドプレート106との間を短絡させるとしてもよい。このようにしても、第1のエンドプレート104と第2のエンドプレート106との電位が互いに略同一となり、その結果、第1のエンドプレート104と第2のエンドプレート106との間に介在している各導電性部材(例えばセパレータ120、インターコネクタ150、集電板18)の電位差が低減されるため、第3のガラスシール材56および第2のガラスシール材54の内部に気泡が形成されることを抑制することができる。

0062

また、ガラスシール材52,54,56の内の一部がガラス以外の材料で形成されていてもよい。また、ガラスシール材52,54,56に加えて、または、ガラスシール材52,54,56の一部または全部に代えて、1対の導電性部材の間に配置された他のガラスシール材が設けられているとしてもよい。

0063

上記実施形態では、ガラスシール材に接する1対の導電性部材として、ナット24と第1のエンドプレート104または第2のエンドプレート106、ガス通路部材27とナット24または第2のエンドプレート106、第2のエンドプレート106と集電板18、セパレータ120とインターコネクタ150としているが、これに限定されない。要するに、上記1対の導電性部材は、次のような組み合わせであれば、濃淡電池の作用により電位差が生じ得るため、本発明を適用することにより、ガラスシール材の内部に気泡が形成されてガラスシール材のガスシール性が低下することを抑制することができる。
(1)1対の導電性部材の内、一方が、空気室166に面する部材(インターコネクタ150等)である場合、他方は、上記空気室166と同じ単セル110の燃料室176に面する部材(セパレータ120等)、または、燃料電池スタック100の外部に面する部材(第1のエンドプレート104やナット24等)
(2)1対の導電性部材の内、一方が、燃料室176に面する部材(集電板18等)である場合、他方は、燃料電池スタック100の外部に面する部材(第2のエンドプレート106等)

0064

また、上記実施形態において、燃料電池スタック100に含まれる発電単位102の個数は、あくまで一例であり、発電単位102の個数は燃料電池スタック100に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。

0065

また、上記実施形態では、各ボルト22の軸部の外周面と各貫通孔108の内周面との間の空間を各マニホールドとして利用しているが、これに代えて、各ボルト22の軸部に軸方向の孔を形成し、その孔を各マニホールドとして利用してもよい。また、各マニホールドを各ボルト22が挿入される各貫通孔108とは別に設けてもよい。

0066

また、上記実施形態では、2つの発電単位102が隣接して配置されている場合には、1つのインターコネクタ150が隣接する2つの発電単位102に共有されるとしているが、このような場合でも、2つの発電単位102がそれぞれのインターコネクタ150を備えてもよい。また、上記実施形態では、燃料電池スタック100において最も上に位置する発電単位102の上側のインターコネクタ150や、最も下に位置する発電単位102の下側のインターコネクタ150は省略されているが、これらのインターコネクタ150を省略せずに設けてもよい。

0067

また、上記実施形態において、燃料極側集電体144は、空気極側集電体134と同様の構成であってもよく、燃料極側集電体144と隣接するインターコネクタ150とが一体部材であってもよい。また、空気極側フレーム130ではなく燃料極側フレーム140が絶縁体であってもよい。また、空気極側フレーム130や燃料極側フレーム140は、多層構成であってもよい。

0068

また、上記実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。

0069

また、上記実施形態において、都市ガスを改質して水素リッチな燃料ガスFGを得るとしているが、LPガス灯油メタノールガソリン等の他の原料から燃料ガスFGを得るとしてもよいし、燃料ガスFGとして純水素を利用してもよい。

0070

本明細書において、部材(または部材のある部分、以下同様)Aを挟んで部材Bと部材Cとが互いに対向するとは、部材Aと部材Bまたは部材Cとが隣接する形態に限定されず、部材Aと部材Bまたは部材Cとの間に他の構成要素が介在する形態を含む。例えば、電解質層112と空気極114との間に他の層が設けられた構成であっても、空気極114と燃料極116とは電解質層112を挟んで互いに対向すると言える。

0071

また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うSOFCを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル(SOEC)の最小単位である電解セル単位や、複数の電解セル単位を備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開2014−207120号に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック100と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック100を電解セルスタックと読み替え、発電単位102を電解セル単位と読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極114がプラス(陽極)で燃料極116がマイナス(陰極)となるように両電極間電圧印加されると共に、貫通孔108を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室176で水素ガスが発生し、貫通孔108を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セル単位および電解セルスタックを製造する際にも、上記実施形態と同様に、配列方向に互いに隣り合う少なくとも1対の導電性部材(シール対象対)の間の空間にガラス材料が配置され、各部材の組み立てに伴いシール対象対に形成された各貫通孔108にボルト22が挿通され、ガラス材料に対して配列方向の一方側に位置する第1の導電性部材とガラス材料に対して配列方向の他方側に位置する第2の導電性部材との間(短絡対象対の間)がガラス材料を介さずに短絡された状態で、ガラス材料の軟化点以上の温度でガラス材料が加熱されることにより、ガラス材料が結晶化して各ガラスシール材52,54,56が形成されれば、各ガラスシール材52,54,56の内部に気泡が形成されることを抑制することができ、各ガラスシール材52,54,56のガスシール性が低下することを抑制することができる。また、このような構成の電解セル単位および電解セルスタックについても、上記実施形態と同様に、シール対象対を互いに離間させたときにおけるシール対象対を構成する一方の導電性部材に付着した各ガラスシール材52,54,56の表面粗さRkuが、上記一方の導電性部材の表面の内、各ガラスシール材52,54,56の付着部分の周囲の部分の表面粗さRkuより小さいと、各ガラスシール材52,54,56の表面粗さRkuが導電性部材の表面粗さRkuより大きい場合と比較して、各ガラスシール材52,54,56の内部に気泡が少なく、各ガラスシール材52,54,56のガスシール性が高い。

0072

14:第1の突出部 16:第2の突出部 18:集電板22:ボルト24:ナット27:ガス通路部材28:本体部 29:分岐部52:第1のガラスシール材54:第2のガラスシール材 56:第3のガラスシール材 100:燃料電池スタック102:発電単位104:第1のエンドプレート106:第2のエンドプレート 108:貫通孔110:単セル112:電解質層114:空気極116:燃料極120:セパレータ121:孔 124:接合部 130:空気極側フレーム131:孔 132:酸化剤ガス供給連通孔133:酸化剤ガス排出連通孔134:空気極側集電体135:集電体要素 140:燃料極側フレーム 141:孔 142:燃料ガス供給連通孔143:燃料ガス排出連通孔144:燃料極側集電体145:電極対向部 146:インターコネクタ対向部147:連接部149:スペーサー150:インターコネクタ 161:酸化剤ガス導入マニホールド162:酸化剤ガス排出マニホールド166:空気室171:燃料ガス導入マニホールド172:燃料ガス排出マニホールド176:燃料室

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