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技術 リチウムマンガン系酸化物及びそれを含む正極活物質

出願人 エルジー・ケム・リミテッド
発明者 ボ・ラム・イヒェ・リム・ジョンスン・シク・シンサン・ウーク・イワン・モ・ジュン
出願日 2014年4月8日 (6年8ヶ月経過) 出願番号 2015-559204
公開日 2016年5月12日 (4年7ヶ月経過) 公開番号 2016-513067
状態 特許登録済
技術分野 重金属無機化合物(II) 電池の電極及び活物質
主要キーワード 区間特性 層間構造 小型デバイス ポリプロピレンオキシド誘導体 水素金属 コイン形状 リチウム前駆体 遷移金属前駆体
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この項目の情報は公開日時点(2016年5月12日)のものです。
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課題・解決手段

本発明は、必須の遷移金属としてMnを含み、層状結晶構造を有するリチウムマンガン系酸化物であって、前記Mnの含量がその他の遷移金属の含量よりも多く、4.4V以上の高電圧の範囲での最初の充電時にリチウム脱離と共に酸素が放出される平坦準位の区間特性を有し、前記Mnを含む遷移金属層及び/又は酸素層ピラー元素置換またはドープされていることを特徴とするリチウムマンガン系酸化物を提供する。

概要

背景

モバイル機器に対する技術開発及び需要の増加に伴い、エネルギー源としての二次電池の需要が急増しており、そのような二次電池の中でも、高いエネルギー密度作動電位を示し、サイクル寿命が長く、自己放電率の低いリチウム二次電池が商用化されて広く使用されている。

また、環境問題への関心が高まるにつれて、大気汚染の主要原因の一つであるガソリン車両、ディーゼル車両などの化石燃料を使用する車両を代替し得る電気自動車ハイブリッド電気自動車に対する研究が多く行われている。このような電気自動車、ハイブリッド電気自動車などの動力源としては、主にニッケル水素金属二次電池が使用されているが、高いエネルギー密度と放電電圧のリチウム二次電池を使用する研究が盛んに行われており、一部は商用化段階にある。

従来の小型電池に使用されるリチウムイオン二次電池は、正極に層状構造リチウムコバルト複合酸化物を使用し、負極に黒鉛系材料を使用することが一般的であるが、リチウムコバルト複合酸化物の場合、主構成要素であるコバルトが非常に高価であり、安全性の面で電気自動車用には不向きであるという欠点がある。したがって、電気自動車用リチウムイオン電池の正極としては、安価且つ安全性に優れたマンガンで構成されたスピネル構造リチウムマンガン複合酸化物が好適である。

一般に、スピネル構造のリチウムマンガン系酸化物は、熱的安全性に優れ、安価且つ合成が容易であるという利点があるが、容量が小さく、副反応による寿命特性の低下があり、高温特性が劣悪であり、伝導性が低いという問題があった。

このような問題を解決するために、一部の金属を置換したスピネル構造のリチウムマンガン複合酸化物を使用する試みがあった。例えば、特許文献1には、熱的安全性に優れたスピネル構造のリチウムマンガン複合酸化物が開示されているが、電池の容量が少ないだけでなく、高温貯蔵特性及びサイクル寿命が劣るという問題を有している。

スピネルの少ない容量の問題を補完し、マンガン系活物質の優れた熱的安全性を確保するために、層状構造のリチウムマンガン複合酸化物を使用する試みが多かった。この場合には構造が不安定であるため、充放電時に相転移が起こり、容量が急速に減少し、寿命特性の低下が生じる。

また、高温での保存時に、電解液の影響によってマンガンが電解液に溶出されて電池特性退化させるため、これを防止するための改善策が必要である。また、既存のリチウムコバルト複合酸化物やリチウムニッケル複合酸化物に比べて、単位重量当たりの容量が小さいという欠点を有しているため、電池重量当たりの容量の増加に限界があり、これを改善する電池の設計が並行して行われないと、電気自動車の電源として実用化することができない。

したがって、電池特性の低下なしに高電圧正極活物質構造的安全性を向上させる技術に関する必要性が高い実情である。

概要

本発明は、必須の遷移金属としてMnを含み、層状結晶構造を有するリチウムマンガン系酸化物であって、前記Mnの含量がその他の遷移金属の含量よりも多く、4.4V以上の高電圧の範囲での最初の充電時にリチウム脱離と共に酸素が放出される平坦準位の区間特性を有し、前記Mnを含む遷移金属層及び/又は酸素層ピラー元素が置換またはドープされていることを特徴とするリチウムマンガン系酸化物を提供する。

目的

本発明は、上記のような従来技術の問題点及び過去から要請されてきた技術的課題を解決することを目的とする

効果

実績

技術文献被引用数
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請求項1

必須の遷移金属としてMnを含み、層状結晶構造を有するリチウムマンガン系酸化物であって、前記Mnの含量がその他の遷移金属の含量よりも多く、4.4V以上の高電圧の範囲での最初の充電時にリチウム脱離と共に酸素が放出される平坦準位の区間特性を有し、前記Mnを含む遷移金属層及び/又は酸素層ピラー元素置換またはドープされていることを特徴とする、リチウムマンガン系酸化物。

請求項2

前記リチウムマンガン系酸化物が、下記化学式1で表されることを特徴とする、請求項1に記載のリチウムマンガン系酸化物:xLi2MnO3・(1−x)LiMO2(1)上記式中、0<x<1、Mが、Ni、Co及びMnからなる群から選択される1つ以上の元素である。

請求項3

前記ピラー元素が、V、Na、Fe、Ba、Sr、Zr及びCaからなる群から選択される1つ以上であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウムマンガン系酸化物。

請求項4

前記ピラー元素の含量が、リチウムマンガン系酸化物の全量を基準にして0.02〜0.1モル%であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウムマンガン系酸化物。

請求項5

前記Mnの含量が、遷移金属の全量を基準にして50モル%以上であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウムマンガン系酸化物。

請求項6

前記リチウムマンガン系酸化物が、ピラー元素を含む化合物を、遷移金属前駆体及びリチウム前駆体乾式混合した後、熱処理して製造されることを特徴とする、請求項1に記載のリチウムマンガン系酸化物。

請求項7

前記熱処理の温度が800〜1000℃の範囲であることを特徴とする、請求項6に記載のリチウムマンガン系酸化物。

請求項8

前記熱処理が空気雰囲気で行われることを特徴とする、請求項6に記載のリチウムマンガン系酸化物。

請求項9

請求項1から8のいずれかに記載のリチウムマンガン系酸化物を含むことを特徴とする、二次電池用正極活物質

請求項10

請求項9に記載の正極活物質を含むことを特徴とする、二次電池用正極合剤

請求項11

請求項10に記載の二次電池用正極合剤が集電体上に塗布されていることを特徴とする、二次電池用正極

請求項12

請求項11に記載の二次電池用正極を含むことを特徴とする、リチウム二次電池

請求項13

請求項12に記載のリチウム二次電池を単位電池として含むことを特徴とする、電池モジュール

請求項14

請求項13に記載の電池モジュールを含むことを特徴とする、電池パック

請求項15

請求項14に記載の電池パックを電源として使用することを特徴とする、デバイス

技術分野

0001

本発明は、リチウムマンガン系酸化物及びそれを含む正極活物質係り、より詳細には、必須の遷移金属としてMnを含み、層状結晶構造を有するリチウムマンガン系酸化物であって、Mnの含量がその他の遷移金属の含量よりも多く、4.4V以上の高電圧の範囲での最初の充電時にリチウム脱離と共に酸素が放出される平坦準位の区間特性を有し、前記Mnを含む遷移金属層及び/又は酸素層ピラー元素置換またはドープされていることを特徴とするリチウムマンガン系酸化物に関する。

背景技術

0002

モバイル機器に対する技術開発及び需要の増加に伴い、エネルギー源としての二次電池の需要が急増しており、そのような二次電池の中でも、高いエネルギー密度作動電位を示し、サイクル寿命が長く、自己放電率の低いリチウム二次電池が商用化されて広く使用されている。

0003

また、環境問題への関心が高まるにつれて、大気汚染の主要原因の一つであるガソリン車両、ディーゼル車両などの化石燃料を使用する車両を代替し得る電気自動車ハイブリッド電気自動車に対する研究が多く行われている。このような電気自動車、ハイブリッド電気自動車などの動力源としては、主にニッケル水素金属二次電池が使用されているが、高いエネルギー密度と放電電圧のリチウム二次電池を使用する研究が盛んに行われており、一部は商用化段階にある。

0004

従来の小型電池に使用されるリチウムイオン二次電池は、正極に層状構造リチウムコバルト複合酸化物を使用し、負極に黒鉛系材料を使用することが一般的であるが、リチウムコバルト複合酸化物の場合、主構成要素であるコバルトが非常に高価であり、安全性の面で電気自動車用には不向きであるという欠点がある。したがって、電気自動車用リチウムイオン電池の正極としては、安価且つ安全性に優れたマンガンで構成されたスピネル構造リチウムマンガン複合酸化物が好適である。

0005

一般に、スピネル構造のリチウムマンガン系酸化物は、熱的安全性に優れ、安価且つ合成が容易であるという利点があるが、容量が小さく、副反応による寿命特性の低下があり、高温特性が劣悪であり、伝導性が低いという問題があった。

0006

このような問題を解決するために、一部の金属を置換したスピネル構造のリチウムマンガン複合酸化物を使用する試みがあった。例えば、特許文献1には、熱的安全性に優れたスピネル構造のリチウムマンガン複合酸化物が開示されているが、電池の容量が少ないだけでなく、高温貯蔵特性及びサイクル寿命が劣るという問題を有している。

0007

スピネルの少ない容量の問題を補完し、マンガン系活物質の優れた熱的安全性を確保するために、層状構造のリチウムマンガン複合酸化物を使用する試みが多かった。この場合には構造が不安定であるため、充放電時に相転移が起こり、容量が急速に減少し、寿命特性の低下が生じる。

0008

また、高温での保存時に、電解液の影響によってマンガンが電解液に溶出されて電池特性退化させるため、これを防止するための改善策が必要である。また、既存のリチウムコバルト複合酸化物やリチウムニッケル複合酸化物に比べて、単位重量当たりの容量が小さいという欠点を有しているため、電池重量当たりの容量の増加に限界があり、これを改善する電池の設計が並行して行われないと、電気自動車の電源として実用化することができない。

0009

したがって、電池特性の低下なしに高電圧で正極活物質の構造的安全性を向上させる技術に関する必要性が高い実情である。

先行技術

0010

韓国公開特許第2002−0065191号公報

発明が解決しようとする課題

0011

本発明は、上記のような従来技術の問題点及び過去から要請されてきた技術的課題を解決することを目的とする。

0012

すなわち、本発明の目的は、遷移金属層、酸素層などにピラー元素が置換またはドープされることによって、電池の充放電過程において正極活物質の表面にMnが溶出されるなどの層状構造の崩壊による問題点を解決して、電池の安全性、寿命特性を向上させることができるリチウムマンガン系酸化物を提供するものである。

課題を解決するための手段

0013

このような目的を達成するための本発明に係る正極活物質は、必須の遷移金属としてMnを含み、層状結晶構造を有するリチウムマンガン系酸化物であって、前記Mnの含量がその他の遷移金属の含量よりも多く、4.4V以上の高電圧の範囲での最初の充電時にリチウム脱離と共に酸素が放出される平坦準位の区間特性を有し、前記Mnを含む遷移金属層及び/又は酸素層にピラー元素が置換またはドープされていることを特徴とするリチウムマンガン系酸化物を提供する。

0014

一般に、Mnの含量が遷移金属の全量を基準にして50モル%以上含まれるリチウムマンガン系酸化物は、最小4.4V以上に充電させないと、高容量を得ることができない。特に、4.4V以上の高電圧の範囲での最初の充電時にリチウム脱離と共に酸素が放出される平坦準位の区間特性を有するので、充放電の進行中に構造が不安定であるため、充放電時に相転移が起こり、容量が急速に減少し、寿命特性が低下するという問題が発生することがある。

0015

一方、本発明に係るリチウムマンガン系酸化物は、遷移金属層、酸素層などに置換またはドープされるピラー元素によって正極活物質の層間構造間に相互作用が行われて、充放電の進行中の構造の崩壊を防止することで、高温での保存時に、電解液の影響によりマンガンが電解液に溶出されて電池特性を退化させるという問題を解決することができる。

0016

一具体例において、前記リチウムマンガン系酸化物は、下記化学式1で表される化合物であってもよい。
xLi2MnO3・(1−x)LiMO2 (1)
上記式中、
0<x<1、
Mは、Ni、Co及びMnからなる群から選択される1つ以上の元素である。

0017

前記ピラー元素は、例えば、V、Na、Fe、Ba、Sr、Zr及びCaからなる群から選択される1つ以上であってもよい。

0018

本発明に係るリチウムマンガン系酸化物は、例えば、リチウム供給源としてのリチウム化合物、マンガンなどの遷移金属供給源としての遷移金属前駆体、及びドーピング元素供給源としてのピラー元素を含む化合物を、所定の含量範囲で乾式混合して熱処理する方法により製造することができる。

0019

前記熱処理は、空気雰囲気で800〜1000℃の温度範囲であることが好ましく、前記ピラー元素の含量は、リチウムマンガン系酸化物の全量を基準にして0.02〜0.1モル%であることが好ましい。

0020

本発明はまた、前記のような正極活物質を含む二次電池用正極合剤、及び前記正極合剤が塗布されている二次電池用正極を提供する。

0021

前記正極合剤には、前記正極活物質以外に、選択的に導電材バインダー充填剤などが含まれてもよい。

0022

前記導電材は、通常、正極活物質を含んだ混合物全重量を基準として1〜30重量%で添加される。このような導電材は、当該電池に化学的変化を誘発せずに導電性を有するものであれば特に制限されるものではなく、例えば、天然黒鉛人造黒鉛などの黒鉛カーボンブラックアセチレンブラックケチェンブラックチャンネルブラックファーネスブラックランプブラックサーマルブラックなどのカーボンブラック;炭素繊維金属繊維などの導電性繊維;フッ化カーボンアルミニウムニッケル粉末などの金属粉末酸化亜鉛チタン酸カリウムなどの導電性ウィスカー酸化チタンなどの導電性金属酸化物ポリフェニレン誘導体などの導電性素材などを使用することができる。

0023

前記バインダーは、活物質と導電材などの結合及び集電体に対する結合を助ける成分であって、通常、正極活物質を含む混合物の全重量を基準として1〜30重量%で添加される。このようなバインダーの例としては、ポリフッ化ビニリデンポリビニルアルコールカルボキシメチルセルロースCMC)、澱粉ヒドロキシプロピルセルロース再生セルロースポリビニルピロリドンテトラフルオロエチレンポリエチレンポリプロピレンエチレンプロピレンジエンターポリマー(EPDM)、スルホン化EPDM、スチレンブタジエンゴムフッ素ゴム、様々な共重合体などを挙げることができる。

0024

前記充填剤は、正極の膨張を抑制する成分として選択的に使用され、当該電池に化学的変化を誘発せずに繊維状材料であれば特に制限されるものではなく、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系重合体ガラス繊維、炭素繊維などの繊維状物質が使用される。

0025

本発明に係る正極は、前記のような化合物を含む正極合剤をNMPなどの溶媒に混合して作られたスラリーを、正極集電体上に塗布した後、乾燥及び圧延して製造することができる。

0026

前記正極集電体は、一般に3〜500μmの厚さに製造される。このような正極集電体は、当該電池に化学的変化を誘発せずに導電性を有するものであれば、特に制限されるものではなく、例えば、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン焼成炭素、またはアルミニウムやステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などで表面処理したものなどを使用することができる。集電体は、その表面に微細凹凸を形成して正極活物質の接着力を高めることもでき、フィルムシートホイルネット多孔質体発泡体、不織布体などの様々な形態が可能である。

0027

本発明はまた、前記正極、負極、分離膜、及びリチウム塩含有非水電解液で構成されたリチウム二次電池を提供する。

0028

前記負極は、例えば、負極集電体上に負極活物質を含んでいる負極合剤を塗布した後、乾燥して製造され、前記負極合剤には、必要に応じて、上述したような成分が含まれてもよい。

0029

前記負極活物質は、例えば、難黒鉛化炭素黒鉛系炭素などの炭素;LixFe2O3(0≦x≦1)、LixWO2(0≦x≦1)、SnxMe1-xMe’yOz(Me:Mn、Fe、Pb、Ge;Me’:Al、B、P、Si、周期律表の1族、2族、3族元素ハロゲン;0<x≦1;1≦y≦3;1≦z≦8)などの金属複合酸化物リチウム金属リチウム合金ケイ素系合金錫系合金;SnO、SnO2、PbO、PbO2、Pb2O3、Pb3O4、Sb2O3、Sb2O4、Sb2O5、GeO、GeO2、Bi2O3、Bi2O4、Bi2O5などの金属酸化物ポリアセチレンなどの導電性高分子;Li−Co−Ni系材料などを使用することができる。

0030

前記負極集電体は、一般に3〜500μmの厚さに製造される。このような負極集電体は、当該電池に化学的変化を誘発せずに高い導電性を有するものであれば、特に制限されるものではなく、例えば、銅、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、銅やステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などで表面処理したもの、アルミニウム−カドミウム合金などを使用することができる。また、正極集電体と同様に、表面に微細な凹凸を形成して負極活物質の結合力強化させることもでき、フィルム、シート、ホイル、ネット、多孔質体、発泡体、不織布体などの様々な形態で使用することができる。

0031

前記分離膜は、正極と負極との間に介在し、高いイオン透過度及び機械的強度を有する絶縁性の薄い薄膜が使用される。一般に、分離膜の気孔径は0.01〜10μmで、厚さは5〜300μmである。このような分離膜としては、例えば、耐化学性及び疎水性のポリプロピレンなどのオレフィン系ポリマー;ガラス繊維またはポリエチレンなどで作られたシートや不織布などが使用される。電解質としてポリマーなどの固体電解質が使用される場合には、固体電解質が分離膜を兼ねることもできる。

0032

前記リチウム塩含有非水系電解液は電解液とリチウム塩からなっており、前記電解液としては、非水系有機溶媒有機固体電解質無機固体電解質などが使用される。

0034

前記有機固体電解質としては、例えば、ポリエチレン誘導体ポリエチレンオキシド誘導体ポリプロピレンオキシド誘導体リン酸エステルポリマー、ポリエジテーションリシン(agitation lysine)、ポリエステルスルフィド、ポリビニルアルコール、ポリフッ化ビニリデン、イオン性解離基を含む重合体などを使用されることができる。

0035

前記無機固体電解質としては、例えば、Li3N、LiI、Li5NI2、Li3N−LiI−LiOH、LiSiO4、LiSiO4−LiI−LiOH、Li2SiS3、Li4SiO4、Li4SiO4−LiI−LiOH、Li3PO4−Li2S−SiS2などのLiの窒化物ハロゲン化物硫酸塩などを使用することができる。

0036

前記リチウム塩は、前記非水系電解質に溶解しやすい物質であって、例えば、LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiBF4、LiB10Cl10、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、CF3SO3Li、(CF3SO2)2NLi、クロボランリチウム、低級脂肪族カルボン酸リチウム、4フェニルホウ酸リチウム、イミドなどを使用することができる。

0037

また、電解液には、充放電特性難燃性などの改善を目的として、例えば、ピリジントリエチルホスファイトトリエタノールアミン環状エーテルエチレンジアミン、n−グリム(glyme)、ヘキサリントリアミドニトロベンゼン誘導体硫黄キノンイミン染料、N−置換オキサゾリジノン、N,N−置換イミダゾリジンエチレングリコールジアルキルエーテルアンモニウム塩ピロール2−メトキシエタノール三塩化アルミニウムなどが添加されてもよい。場合によっては、不燃性を付与するために、四塩化炭素、三フッ化エチレンなどのハロゲン含有溶媒をさらに含ませることもでき、高温保存特性を向上させるために二酸化炭酸ガスをさらに含ませることもでき、FEC(Fluoro−Ethylene carbonate)、PRS(Propene sultone)、FPC(Fluoro−Propylene carbonate)などをさらに含ませることができる。

0038

本発明に係る二次電池は、小型デバイスの電源として用いられる電池セルに使用できるだけでなく、多数の電池セルを含む中大型電池モジュール単位電池としても好ましく使用することができる。

0039

また、本発明は、前記電池モジュールを中大型デバイスの電源として含む電池パックを提供し、前記中大型デバイスは、電気自動車(Electric Vehicle、EV)、ハイブリッド電気自動車(Hybrid Electric Vehicle、HEV)、プラグインハイブリッド電気自動車(Plug−in Hybrid Electric Vehicle PHEV)などを含む電気車及び電力貯蔵装置などを挙げることができるが、これに限定されるものではない。

図面の簡単な説明

0040

実験例1に係る最初の放電容量を示すグラフである。
実験例2に係る寿命特性を示すグラフである。
実験例3に係る最初の放電容量を示すグラフである。
実験例4に係る寿命特性を示すグラフである。

実施例

0041

以下、実施例を参照して本発明をより詳述するが、下記の実施例は本発明を例示するためのものであり、本発明の範疇がこれらに限定されるものではない。

0042

<実施例1>
必須の遷移金属としてMnを含み、層状結晶構造を有するリチウムマンガン系酸化物として、0.25Li2MnO3・0.75(Mn0.47Ni0.53)O2を製造する過程において、酸化物形態ピラー物質としてNaCO3を0.05モル%添加し、空気中で800℃の温度範囲で5時間焼結することで、遷移金属層及び/又は酸素層にピラー元素(Na)が置換またはドープされている正極活物質を製造した。

0043

正極活物質を活物質、導電剤及びバインダーの比率を88:6.5:5.5にしてスラリーを作り、厚さ20μmのAl−foil上にコーティングした後、コイン形状の電池を作製した。負極としてはLi−metalを使用し、電解液として、2wt%のLiBF4が添加されたEC:EMC(1:2)に1M LiPF6を使用した。

0044

<実施例2>
実施例1の製造過程において、焼結温度が950℃の温度範囲で行われたこと以外は、正極の製造及び電池の製造方法においては実施例1と同様の方法でコイン型電池を作製した。

0045

<実施例3>
必須の遷移金属としてMnを含み、層状結晶構造を有するリチウムマンガン系酸化物として、0.15Li2MnO3・0.85(Mn0.41Ni0.47Co0.12)O2を製造する過程において、酸化物形態のピラー物質としてZrO2を0.02モル%添加し、空気中で950℃の温度範囲で5時間焼結することで、遷移金属層及び/又は酸素層にピラー元素(Zr)が置換またはドープされている正極活物質を製造した。

0046

正極活物質を活物質、導電剤及びバインダーの比率を88:6.5:5.5にしてスラリーを作り、厚さ20μmのAl−foil上にコーティングした後、コイン形状の電池を作製した。負極としてはLi−metalを使用し、電解液として、2wt%のLiBF4が添加されたEC:DMC:EMC(1:2)に1M LiPF6を使用した。

0047

<比較例1>
実施例2のリチウムマンガン複合酸化物の製造過程において、ピラー物質を添加していないこと以外は、正極の製造及び電池の製造方法においては実施例2と同様の方法でコイン型電池を作製した。

0048

<比較例2>
実施例3のリチウムマンガン複合酸化物の製造過程において、ピラー物質を添加していないこと以外は、正極の製造及び電池の製造方法においては実施例3と同様の方法でコイン型電池を作製した。

0049

<実験例1>
実施例1、2及び比較例1で製造された電池を2.5〜4.65Vの電圧範囲で0.1 C−rateの電流条件初期サイクルを行ったとき、放電容量を得て、下記の表1及び図1に示した。

0050

0051

<実験例2>
実施例1、2及び比較例1で製造された電池を3.0〜4.4Vの電圧範囲で0.5 C−rateの電流を流して寿命特性の実験を行い、このとき、寿命特性を、30サイクル行った後、初期容量に対する維持率として評価して、表2及び図2に示した。

0052

0053

<実験例3>
実施例3及び比較例2で製造された電池を3.0〜4.4Vの電圧範囲で0.1 C−rateの電流条件で初期サイクルを行ったとき、放電容量を得て、下記の表3及び図4に示した。

0054

0055

<実験例4>
実施例3及び比較例2で製造された電池を3.0〜4.4Vの電圧範囲で0.5 C−rateの電流を流して寿命特性の実験を行い、このとき、寿命特性を、30サイクル行った後、初期容量に対する維持率として評価して、表4及び図4に示した。

0056

0057

表1から4及び図1から図4によれば、実施例1から3の電池は、正極活物質の製造過程で添加されたピラー物質によって、これを使用した電池の初期容量の減少が示されたが、電池の寿命特性及び容量特性が、比較例1及び2による正極活物質を使用した電池に比べて優れていることが確認できた。

0058

本発明の属する分野における通常の知識を有する者であれば、上記内容に基づいて本発明の範疇内で様々な応用及び変形を行うことが可能であろう。

0059

以上で説明したように、本発明に係る正極活物質は、遷移金属層、酸素層などにピラー元素が置換またはドープされることによって、電池の充放電過程において正極活物質の表面にMnが溶出されるなどの層状構造の崩壊による問題点を解決して、電池の安全性、寿命特性を向上させることができるリチウムマンガン系酸化物を提供することができる。

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