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技術 水蒸気改質器

出願人 株式会社ティラド
発明者 高瀬正明
出願日 2015年1月30日 (4年7ヶ月経過) 出願番号 2015-017947
公開日 2016年8月8日 (3年1ヶ月経過) 公開番号 2016-141590
状態 特許登録済
技術分野 水素、水、水素化物
主要キーワード 内周全長 断熱被覆層 前後領域 同心多重 予熱量 加熱用バーナー 原料供給路 水蒸気流
関連する未来課題
重要な関連分野

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図面 (3)

課題

水素添加脱硫触媒層の内部を均一に温度調整する炭化水素等の水蒸気改質を行う水蒸気改質器の提供。

解決手段

改質触媒層2、水性ガスシフト触媒層3及び水素添加脱硫触媒層4が一体化された同心多重筒型の水蒸気改質器1において、第1筒体16から第3筒体19までの3つの伝熱性筒体が半径方向内側から外側に順に配列され、第1筒体16と第2筒体17の間に、改質触媒層及び原料ガス水蒸気の混合物を供給する原料供給路18が軸方向に形成され、第2筒体と第3筒体の間には原料供給路の外側を囲むように水素添加脱硫触媒層4が形成され、水素添加脱硫触媒層の流入側は脱硫反応用の水素ガスを混合した原料ガスの供給部に連通され、水素添加脱硫触媒層の流出側は第2筒体に形成した開口部4dにより原料供給路18に連通され、第3筒体の外側には水素添加脱硫触媒層の外側を囲む様に水性ガスシフト触媒層3を形成する水蒸気改質器1。

概要

背景

従来から、都市ガス(主成分:メタン)、LPG等の原料ガス水蒸気を混合し、その混合物改質触媒の存在下で水素リッチ改質ガスに変換し、燃料電池などの水素燃料として供給している。水素リッチな改質ガスを生成するには水蒸気改質器が使用される。一方、都市ガスやLPGなどの原料ガス中には、漏洩感知させるための腐臭剤等としてスルフィド類などの硫黄化合物が添加されている。このような硫黄化合物は、水蒸気改質器の改質触媒を劣化する等の悪影響を及ぼすので、原料ガスを水蒸気改質器に供給する前に、硫黄化合物を除去する必要がある。

原料ガスから硫黄化合物を除去する装置として、水素添加脱硫触媒層を備えた脱硫装置が知られている。この脱硫装置はNi—Mo系触媒などの水素添加脱硫触媒層に硫黄化合物を含む原料ガスと水素の混合物を供給し、200℃以上、好ましくは250℃程度の温度で硫黄化合物を水素と反応させ硫黄成分分離除去するものである。なお分離された硫黄成分は脱硫装置内に設けた吸着材層により吸着される。

しかし水蒸気改質器とは別に脱硫装置を設けると、それらの装置間を連通する外部配管が新たに必要となり、装置の設置容積コストの増加という問題がある。そこで従来からこの問題を解決するものとして、水蒸気改質器と脱硫装置を一体化した装置が提案されている。

特許文献1には、水蒸気改質器と水素添加脱硫触媒層を有する脱硫装置を一体化した装置が開示されている。特許文献1の装置は、複数の筒体同心多重筒に形成した水蒸気改質器であり、2つの筒体の間に改質触媒層を形成し、その外側に断熱層を介して水素添加脱硫触媒層を配置している。

概要

水素添加脱硫触媒層の内部を均一に温度調整する炭化水素等の水蒸気改質を行う水蒸気改質器の提供。改質触媒層2、水性ガスシフト触媒層3及び水素添加脱硫触媒層4が一体化された同心多重筒型の水蒸気改質器1において、第1筒体16から第3筒体19までの3つの伝熱性筒体が半径方向内側から外側に順に配列され、第1筒体16と第2筒体17の間に、改質触媒層及び原料ガスと水蒸気の混合物を供給する原料供給路18が軸方向に形成され、第2筒体と第3筒体の間には原料供給路の外側を囲むように水素添加脱硫触媒層4が形成され、水素添加脱硫触媒層の流入側は脱硫反応用の水素ガスを混合した原料ガスの供給部に連通され、水素添加脱硫触媒層の流出側は第2筒体に形成した開口部4dにより原料供給路18に連通され、第3筒体の外側には水素添加脱硫触媒層の外側を囲む様に水性ガスシフト触媒層3を形成する水蒸気改質器1。

目的

本発明は上記問題を解決するため、次のように構成した同心多重筒型の水蒸気改質器を提供する

効果

実績

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請求項1

改質触媒層(2)、水性ガスシフト触媒層(3)および水素添加脱硫触媒層(4)が一体化された同心多重筒型水蒸気改質器(1)において、第1筒体(16)、第2筒体(17)および第3筒体(19)の3つの伝熱性筒体が水蒸気改質器(1)の半径方向内側から外側に順に配列され、前記第1筒体(16)の内側には加熱用バーナー燃焼ガス流路が形成され、前記第1筒体(16)と第2筒体(17)の間に、改質触媒層(2)とその改質触媒層(2)の流入側に原料ガス水蒸気の混合物を供給する原料供給路(18)とが軸方向に順に形成され、前記第2筒体(17)と第3筒体(19)の間には前記原料供給路(18)の外側を取り囲むように水素添加脱硫触媒層(4)が形成され、前記水素添加脱硫触媒層(4)の流入側は脱硫反応用の水素ガスが混合された原料ガスを供給する配管(7)に連通され、前記水素添加脱硫触媒層(4)の流出側は前記第2筒体(17)に形成した開口部(4d)により前記原料供給路(18)に連通され、前記第3筒体(19)の外側には前記水素添加脱硫触媒層(4)の外側を取り囲むように前記水性ガスシフト触媒層(3)が形成され、前記水性ガスシフト触媒層(3)の流入側は前記改質触媒層(2)の流出側と連通路で連通していることを特徴とする水蒸気改質器。

請求項2

請求項1において、前記原料供給路(18)における改質触媒層(2)と反対側の軸方向端部は水供給用の配管(8) に連通され、前記配管(8) から供給される水が前記第1筒体(16)の壁面を介して前記バーナーの燃焼ガスによって加熱され気化されることにより、前記原料供給管(18)において配管(8)側から改質触媒層(2)側へ延びる水蒸気流通領域(18a)が形成されるように構成されており、前記水素添加脱硫触媒層(4)の流入側は、配管(8)とは軸方向反対側に位置し、前記水素添加脱硫触媒層(4)の流出側と連通する前記開口部(4d)は、前記水蒸気流通領域(18a)における第2筒体(17)に形成されていることを特徴とする水蒸気改質器。

請求項3

請求項1または請求項2において、前記水素添加脱硫触媒層(4)に流入する原料ガスは、改質触媒層(2)の流出側と水性ガスシフト触媒層(3)の流入側を連通する連通路を流れる改質ガスによって予熱されるように構成されていることを特徴とする水蒸気改質器。

技術分野

0001

本発明は炭化水素等の原料ガス水蒸気改質して水素リッチ改質ガスを生成する水蒸気改質器に関し、特に改質触媒層水性ガスシフト触媒層および水素添加脱硫触媒層一体化された同心多重筒型の水蒸気改質器に関する。

背景技術

0002

従来から、都市ガス(主成分:メタン)、LPG等の原料ガスに水蒸気を混合し、その混合物改質触媒の存在下で水素リッチな改質ガスに変換し、燃料電池などの水素燃料として供給している。水素リッチな改質ガスを生成するには水蒸気改質器が使用される。一方、都市ガスやLPGなどの原料ガス中には、漏洩感知させるための腐臭剤等としてスルフィド類などの硫黄化合物が添加されている。このような硫黄化合物は、水蒸気改質器の改質触媒を劣化する等の悪影響を及ぼすので、原料ガスを水蒸気改質器に供給する前に、硫黄化合物を除去する必要がある。

0003

原料ガスから硫黄化合物を除去する装置として、水素添加脱硫触媒層を備えた脱硫装置が知られている。この脱硫装置はNi—Mo系触媒などの水素添加脱硫触媒層に硫黄化合物を含む原料ガスと水素の混合物を供給し、200℃以上、好ましくは250℃程度の温度で硫黄化合物を水素と反応させ硫黄成分分離除去するものである。なお分離された硫黄成分は脱硫装置内に設けた吸着材層により吸着される。

0004

しかし水蒸気改質器とは別に脱硫装置を設けると、それらの装置間を連通する外部配管が新たに必要となり、装置の設置容積コストの増加という問題がある。そこで従来からこの問題を解決するものとして、水蒸気改質器と脱硫装置を一体化した装置が提案されている。

0005

特許文献1には、水蒸気改質器と水素添加脱硫触媒層を有する脱硫装置を一体化した装置が開示されている。特許文献1の装置は、複数の筒体を同心多重筒に形成した水蒸気改質器であり、2つの筒体の間に改質触媒層を形成し、その外側に断熱層を介して水素添加脱硫触媒層を配置している。

先行技術

0006

特開2010−58995号公報

発明が解決しようとする課題

0007

特許文献1の水蒸気改質器は、筒状に形成した水素添加脱硫触媒層の内側を改質触媒層の高温流出ガスで所定の温度に加熱している。なお特許文献1では改質触媒層の高温の流出ガスによる熱が、ある程度断熱性能を有すると考えられる断熱材層を介して水素添加脱硫触媒層に伝達されている。

0008

しかし上記のように水素添加脱硫触媒層の内側のみを加熱すると、内側から外側にかけて温度勾配が発生し、水素添加脱硫触媒層の内部を均一に温度調整することが困難になる。例えば局部的な触媒の過熱を避けるために熱源側に接する部分の温度を最適な温度に設定すれば、それと反対側に位置する部分の温度は当然それより低下するので、触媒層全体としての脱硫効率の向上には限界がある。また触媒層全体の温度の安定性も低下する。
さらに水素添加脱硫触媒層の流出側と改質触媒層の流入側を連通する配管の必要性も残る。

0009

そこで本発明は上記問題を解決するため、次のように構成した同心多重筒型の水蒸気改質器を提供するものである。

課題を解決するための手段

0010

請求項1に記載の発明は、改質触媒層(2)、水性ガスシフト触媒層(3)および水素添加脱硫触媒層(4)が一体化された同心多重筒型の水蒸気改質器(1)において、
第1筒体(16)、第2筒体(17)および第3筒体(19)の3つの伝熱性筒体が水蒸気改質器(1)の半径方向内側から外側に順に配列され、
前記第1筒体(16)の内側には加熱用バーナー燃焼ガス流路が形成され、
前記第1筒体(16)と第2筒体(17)の間に、改質触媒層(2)とその改質触媒層(2)の流入側に原料ガスと水蒸気の混合物を供給する原料供給路(18)とが軸方向に順に形成され、
前記第2筒体(17)と第3筒体(19)の間には前記原料供給路(18)の外側を取り囲むように水素添加脱硫触媒層(4)が形成され、
前記水素添加脱硫触媒層(4)の流入側は脱硫反応用の水素ガスが混合された原料ガスを供給する配管(7)に連通され、前記水素添加脱硫触媒層(4)の流出側は前記第2筒体(17)に形成した開口部(4d)により前記原料供給路(18)に連通され、
前記第3筒体(19)の外側には前記水素添加脱硫触媒層(4)の外側を取り囲むように前記水性ガスシフト触媒層(3)が形成され、前記水性ガスシフト触媒層(3)の流入側は前記改質触媒層(2)の流出側と連通路で連通していることを特徴とする水蒸気改質器である。

0011

請求項2に記載の発明は、請求項1において、
前記原料供給路(18)における改質触媒層(2)と反対側の軸方向端部は水供給用の配管(8) に連通され、
前記配管(8) から供給される水が前記第1筒体(16)の壁面を介して前記バーナーの燃焼ガスによって加熱され気化されることにより、前記原料供給管(18)において配管(8)側から改質触媒層(2)側へ延びる水蒸気流通領域(18a)が形成されるように構成されており、
前記水素添加脱硫触媒層(4)の流入側は、配管(8)とは軸方向反対側に位置し、
前記水素添加脱硫触媒層(4)の流出側と連通する前記開口部(4d)は、前記水蒸気流通領域(18a)における第2筒体(17)に形成されていることを特徴とする水蒸気改質器である。

0012

請求項3に記載の発明は、請求項1または請求項2において、
前記水素添加脱硫触媒層(4)に流入する原料ガスは、改質触媒層(2)の流出側と水性ガスシフト触媒層(3)の流入側を連通する連通路を流れる改質ガスによって予熱されるように構成されていることを特徴とする水蒸気改質器である。

発明の効果

0013

第1の発明によれば、第2筒体と第3筒体の間に形成される水素添加脱硫触媒層は、第2筒体に接する内側が一般的に250℃〜350℃程度の温度範囲に調整される原料供給路からの伝熱温度で加熱され、それと反対側の第3筒体に接する外側が一般的に200℃〜300℃程度の温度範囲に調整される水性ガスシフト触媒層からの伝熱温度で加熱される。
そのため、これらの伝熱温度の範囲を適宜調整することにより、水素添加脱硫触媒層全体の温度を常に均一に維持することが可能になり、その結果、水素添加脱硫触媒層全体としての脱硫効率を向上および安定化させることができる。さらに第1の発明によれば、水素添加脱硫触媒層の流出側と改質触媒層の流入側を接続する外部配管を設ける必要もない。

0014

第2の発明によれば、水素添加脱硫触媒層の流入側を配管8とは軸方向反対側に配置したことにより、改質器全体の軸方向寸法を増加させることなく、水蒸気流通領域の上流部または中流部に、脱硫された原料ガスを合流させることが可能になり、改質触媒層に至るまでに十分な混合空間が確保されるので、当該原料ガスと水蒸気とは均一に混合される。

0015

第3の発明によれば、原料ガスは、改質触媒層から流出した改質ガスによって予熱されるので、水素添加脱硫触媒層への流入部においてすでに脱硫反応に適した温度になっており、当該部近傍の脱硫触媒をも反応に有効に活用することができる。
また、その予熱量を適切に設定することにより、水蒸気改質器全体における各所間の熱バランスの調整や余剰熱利用の調整をすることも可能になる。

図面の簡単な説明

0016

本発明の水蒸気改質器の1例を示すブロック図。
本発明の水蒸気改質器の構造例を模式的に示す側断面図。

実施例

0017

次に、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。
図1は本発明の水蒸気改質器の1例を示すブロック図である。本実施形態の水蒸気改質器1は、改質触媒層2、水性ガスシフト触媒層3および水素添加脱硫触媒層4を備え、さらに選択酸化触媒層5が付加されている。選択酸化触媒層5の流出側から流出する水素リッチな改質ガスは、別装置である燃料電池等の負荷設備6に供給される。

0018

硫黄化合物を含む都市ガスやLPGなどの原料ガスは適量の水素を混合した状態で配管7から水素添加脱硫触媒層4の流入側に供給され、水素添加脱硫触媒層4の流出側から流出する脱硫された原料ガスは、改質触媒層2の流入側に供給される。改質触媒層2の流入側には更に配管8から水蒸気発生用の水が供給される。水蒸気改質器1の改質用熱源は、配管9から供給される都市ガス等の燃料ガス燃焼することにより発生する燃焼ガスである。なお生成した燃焼ガスは最終的に配管10から水蒸気改質器1の外部に排出される。

0019

水素添加脱硫触媒層4は、Ni−Mo系等の脱硫触媒の存在下で原料ガスに含まれている硫黄化合物の硫黄成分を水素と反応させて除去する。反応温度は250℃前後であり、水素添加脱硫触媒層4の径方向の内側及び外側の壁面からの入熱により、その温度に保たれる。

0020

改質触媒層2はメタン等の炭化水素化合物改質して水素リッチな改質ガスを生成する。反応温度は700℃前後であり、Ni系などの改質触媒により、当該炭化水素化合物は水蒸気と反応し水素に改質される。改質触媒層2の流出側から流出する改質ガスは、水性ガスシフト触媒層3の流入側に供給される。改質触媒層2から流出する改質ガスには副生成物として一酸化炭素が含まれており、Cu−Zn系の触媒で構成される水性ガスシフト触媒層3を通過する際に、300℃前後の反応温度でその一酸化炭素の大部分が水蒸気と反応し、水素及び二酸化炭素に変換される。

0021

水性ガスシフト触媒層3の流出側から流出する改質ガスには僅かな量の一酸化炭素が残留するが、改質ガスを燃料電池等に供給する場合は、燃料電池の触媒を毒する一酸化炭素をppmレベルまで削減する必要がある。その場合は図1に示すような選択酸化触媒層5を設け、改質ガスに残留する一酸化炭素を酸化触媒の存在下で配管11から供給される空気等の酸素含有ガスと選択的に酸化反応させ、一酸化炭素を無毒な二酸化炭素に酸化させる。選択酸化触媒層5の流出側から流出する改質ガスは配管12により負荷設備6に供給される。

0022

図2は本発明の水蒸気改質器の構造例を模式的に示す側断面図である。なお図2において図1に示した部分と同じ部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。

0023

図2において、水蒸気改質器1は多重円筒型の構造を有し、その外表面は密閉された上端部1aと下端部1bおよび半径方向に段差を有する外壁部1cにより構成され、外壁1cの外側には図示しない断熱被覆層が形成される。水蒸気改質器1の中央部には軸方向に燃料配管13が延長し、その先端にバーナー14が設けられている。燃料配管13とバーナー14の外周を取り囲むように上端部が密閉された円筒型のガイド15が配置される。

0024

ガイド15の外側に円筒型の第1筒体16が同心円状に設けられ、第1筒体16の上端部は水蒸気改質器1の上端部1aまで延長している。前記ガイド15はバーナー14から下方に噴出する燃焼ガスを矢印のように円筒型の第1筒体16の内面に沿って上昇させ、上端部1aに設けた配管10から外部に排出する機能を有する。

0025

第1筒体16の外側に第2筒体17が同心円状に設けられ、第1筒体16と第2筒体17の間の下方には軸方向断面が円環状の改質触媒層2が形成され、さらにその改質触媒層2の流入側である上方には原料ガスと水蒸気の混合物を供給する軸方向断面が円環状である原料供給路18が形成され、これら両者は軸方向に下方から上方に順に形成されている。

0026

第2筒体17の外側から半径方向に突出した形状の第3筒体19が第2筒体17と同心円状に設けられている。第3筒体19内には軸方向断面が円環状の水素添加脱硫触媒層4が形成され、水素添加脱硫触媒層4の内側は前記原料供給路18の一部を取り囲むように第2筒体17の外面に接している。

0027

水素添加脱硫触媒層4の流入側には第2筒体17と第3筒体19で周面を形成する軸方向断面が円環状の空間部4aが形成され、その空間部4aの少なくとも一部は半径方向断面が図示のような複数の段差状、あるいは蛇腹状に形成された熱交換部4bを構成している。熱交換部4bの外側は改質触媒層2の流出側から流出する高温の改質ガスが流通し、それによって水素添加脱硫触媒層4の流入側領域が効率よく加熱されるようになっている。

0028

水素添加脱硫触媒層4の流出側に軸方向断面が円環状の空間部4cが形成され、その空間部4cの内周面は第2筒体17の一部で構成され、該部分に円筒型の開口部4dが形成される。この開口部4dは水素添加脱硫触媒層4から流出する原料ガスを原料供給路18に供給するために設けられる。このような開口部4dを設けることにより、水素添加脱硫触媒層4の流出側と原料供給路18を連通するための外部配管を省略することができる。

0029

この例では、空間部4cの内周全長に亘って連続的に開口する形状の開口部4dを設けているが、それに代えて断続的に等間隔で開口する、又は内周方向の一部だけを開口する等であってもよい。なお、開口部4dの開口面積円周方向の開口長さに比例するが、その値は原料ガスの流量設定等に合わせて適宜選択すればよい。

0030

配管8から原料供給路18内に供給される常温の水は、第1筒体16からの伝熱により加熱され、改質触媒層2の流入側に達する前に全て水蒸気に変換されるように構成される。水が水蒸気に気化された状態で原料供給路18内を流通する領域が、図2に水蒸気流通領域18aとして示されている。そしてこの水蒸気流通領域18aに前記開口部4dが位置している。

0031

開口部4dを、水蒸気流通領域18aに配置することにより、脱硫された原料ガスは水蒸気と合流し、改質触媒層に至るまでの混合空間において、当該原料ガスと水蒸気とは均一に混合される。

0032

図示の例では原料供給路18のほぼ中間位置、すなわち改質触媒層2の流入側と一方の端部に位置する水供給用の配管8とのほぼ中間位置に水蒸気流通領域18aの端部領域が存在し、その領域もしくはそれより幾分改質触媒の流入側に偏った位置に開口部4dを設けている。水蒸気流通領域18aの端部領域は、供給する水の量及び温度、伝熱量などにより変化するので、実験等によりこれらの値を適宜設定することにより、水蒸気流通領域18aの端部領域を所定位置に設定できる。なお水蒸気流通領域18aの端部領域の位置設定は、図示した原料供給路18のほぼ中間位置、もしくはその前後領域にすることが好ましい。

0033

第3筒体19の外側と外壁部1cの間に、水素添加脱硫触媒層4を取り囲むように軸方向断面が円環状の水性ガスシフト触媒層3が形成されている。水性ガスシフト触媒層3の流入側は改質触媒層2の流出側と連通路を介して連通しており、水性ガスシフト触媒層3の流出側は空間部を介して選択酸化触媒層5の流入側に連通している。

0034

水性ガスシフト触媒層3から流出する改質ガスは、配管11から供給される酸化用の空気と所定の割合に混合された状態で選択酸化触媒層5に流入する。選択酸化触媒層5の流出側は空間部を介して配管12に連通しており、配管12は燃料電池等の負荷設備に連通している。なお図示の例では配管11が外壁1cから離反した状態で示されているが、状況によっては外壁1cの内側に軸方向に延長するように設け、上端部1aから外部に延長させることもできる。そのようにすると、水蒸気改質器1の外周面から突起する配管が存在しないので、外側の断熱被覆層の取り付け作業がより簡単になる。

0035

次に、図2の水蒸気改質器1により原料ガスから水素リッチな改質ガスを生成する際の各部の作用を説明する。先ず水蒸気改質器1の内部温度を改質に必要な温度に昇温する。そのためバーナー14を起動し、噴出する高温の燃焼ガスをガイド15で第1筒体16の内側に流通させながら、それを配管10を通して外部に排出する。

0036

第1筒体16を内側から加熱することにより、改質触媒層2および原料供給路18の内部温度は次第に上昇して所定温度に達する。次に配管8から所定量の水を連続的に供給して水蒸気を発生させる。次いで配管7から原料ガスと水素の混合物を水素添加脱硫触媒層4に供給する。水素添加脱硫触媒層4から流出する原料ガスは開口部4dを経て原料供給路18内に供給され、水蒸気と混合された状態で改質触媒層2に供給される。

0037

原料ガスと水蒸気の混合物が改質触媒層2を通過する際に原料ガスから水素リッチな改質ガスが生成する。改質触媒層2の流出側から流出する高温の改質ガスは、連通路を通って水性ガスシフト触媒層3の流入側に流入し、その際前記空間部4aに設けた熱交換部4bにより水素添加脱硫触媒層4に供給される原料ガスと水素の混合物が加熱される。

0038

改質ガスが水性ガスシフト触媒層3内を通過する際に、含まれている一酸化炭素の大部分が水蒸気と反応し、水素及び二酸化炭素に変換される。水性ガスシフト触媒層3の流出側から流出する改質ガスは選択酸化触媒層5に流入し、そこを通過する際に残留する微量の一酸化炭素が二酸化炭素に選択酸化される。選択酸化触媒層5の流出部から流出する清浄な改質ガスは、配管12を経て燃料電池等の負荷設備6(図1参照)に供給される。

0039

本発明の水蒸気改質器は、硫黄化合物を含む都市ガスやLPG等の原料ガスから改質ガスを生成する装置として利用できる。

0040

1水蒸気改質器
1a上端部
1b下端部
1c外壁部
2改質触媒層
3水性ガスシフト触媒層

0041

4水素添加脱硫触媒層
4a 空間部
4b熱交換部
4c 空間部
4d 開口部
5選択酸化触媒層
6負荷設備
7〜12 配管

0042

13燃料配管
14バーナー
15ガイド
16 第1筒体
17 第2筒体
18原料供給路
18a水蒸気流通領域
19 第3筒体

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