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技術 燃料電池

出願人 富士電機株式会社
発明者 大神田貴治
出願日 2013年7月16日 (7年7ヶ月経過) 出願番号 2013-147509
公開日 2015年2月2日 (6年0ヶ月経過) 公開番号 2015-022805
状態 未査定
技術分野 無消耗性電極 燃料電池(本体)
主要キーワード 塗布台 電気伝導性物質 特級エタノール 補強フィルム IR損 フッ素樹脂膜 結晶性炭素繊維 フロロカーボン
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2015年2月2日)のものです。
また、この項目は機械的に抽出しているため、正しく解析できていない場合があります

図面 (3)

課題

触媒層でのガス反応効率が高く、発電効率に優れた燃料電池を提供する。

解決手段

この燃料電池は、電解質層11と、電解質層11の一方の面に配置されたアノード触媒層13と、アノード触媒層13の外側に配置されたガス拡散層14と、電解質層11の他方の面に配置されたカソード触媒層15と、カソード触媒層15の外側に配置されたガス拡散層16とを備える。そして、電解質層11とアノード触媒層13との間、及び/又は、電解質層11とカソード触媒層15との間に、ガス拡散性及びイオン透過性を有する多孔質層12a,12bが配置されている。

概要

背景

燃料電池は、水素酸素との結合エネルギーを直接電気エネルギーに変換する発電装置である。

固体高分子型の燃料電池の基本構成である単セルは、電解質膜の両側にアノード触媒層カソード触媒層と配置され、更にその外側にガス拡散層が配置された構造をなしている。実際に発電装置として適用する場合には、セパレータを介して単セルを複数積層して用いられる。

触媒層には、Pt等の貴金属触媒が使用されているが、貴金属触媒は高価な材料であり、貴金属触媒の使用量を減らして燃料電池のコストを低減することが望まれている。

しかしながら、貴金属触媒の使用量を減らして触媒層の厚みを薄くすると、触媒層が薄くなっても単位面積当たり発電量は同一であるため、触媒層の体積当たりの発電量が増加することになる。触媒層に使用された貴金属触媒は、そのすべてが発電に寄与しているわけではなく、反応ガス供給パス電子伝導パスイオン伝導パスが確保された、いわゆる、三相帯界面に存在する貴金属触媒のみが発電に寄与する。触媒層の厚みを薄くすると、より狭い空間内で反応ガス酸化還元反応が進行するため、貴金属触媒への反応ガスの供給が不足して、濃度過電圧によりセル特性の低下が発生する問題があった。

また、触媒層におけるガス拡散性を高めることが行われている。例えば、特許文献1には、(a)貴金属触媒および前記貴金属触媒を担持した炭素粒子からなる触媒粒子と、イオン交換樹脂との混合物に、遠心力とせん断力を同時に付与することにより、前記触媒粒子およびその表面を覆う前記イオン交換樹脂からなる凝集粒子状の触媒組成物を調製する工程、ならびに、(b)前記触媒組成物から触媒層を形成する工程、を有する高分子電解質型燃料電池用ガス拡散電極の製造方法が開示されている。

また、特許文献2には、Pt−Co合金電気伝導性物質に担持されたPt−Co触媒と、イオン伝導性物質と、結晶性炭素繊維と、を含有するカソード触媒層を用いた固体高分子型燃料電池が開示されている。

概要

触媒層でのガス反応効率が高く、発電効率に優れた燃料電池を提供する。この燃料電池は、電解質層11と、電解質層11の一方の面に配置されたアノード触媒層13と、アノード触媒層13の外側に配置されたガス拡散層14と、電解質層11の他方の面に配置されたカソード触媒層15と、カソード触媒層15の外側に配置されたガス拡散層16とを備える。そして、電解質層11とアノード触媒層13との間、及び/又は、電解質層11とカソード触媒層15との間に、ガス拡散性及びイオン透過性を有する多孔質層12a,12bが配置されている。

目的

触媒層には、Pt等の貴金属触媒が使用されているが、貴金属触媒は高価な材料であり、貴金属触媒の使用量を減らして燃料電池のコストを低減することが望まれている

効果

実績

技術文献被引用数
0件
牽制数
1件

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請求項1

電解質層と、前記電解質層の一方の面に配置されたアノード触媒層と、前記アノード触媒層の外側に配置されたガス拡散層と、前記電解質層の他方の面に配置されたカソード触媒層と、前記カソード触媒層の外側に配置されたガス拡散層とを備えた燃料電池であって、前記電解質層と前記アノード触媒層との間、及び/又は、前記電解質層と前記カソード触媒層との間に、ガス拡散性及びイオン透過性を有する多孔質層が配置されていることを特徴とする燃料電池。

請求項2

前記多孔質層は、炭素材料金属酸化物及び金属窒化物から選ばれる1種以上の無機材料と、電解質材料とを含有する請求項1に記載の燃料電池。

請求項3

前記無機材料は、粒状、繊維状、及びフレーク状から選ばれる1種である請求項2に記載の燃料電池。

請求項4

熱処理によって、前記アノード触媒層及び/又は前記カソード触媒層と、前記多孔質層とが一体化されている請求項1〜3のいずれか1項に記載の燃料電池。

技術分野

0001

本発明は、固体高分子型燃料電池に関する。

背景技術

0002

燃料電池は、水素酸素との結合エネルギーを直接電気エネルギーに変換する発電装置である。

0003

固体高分子型の燃料電池の基本構成である単セルは、電解質膜の両側にアノード触媒層カソード触媒層と配置され、更にその外側にガス拡散層が配置された構造をなしている。実際に発電装置として適用する場合には、セパレータを介して単セルを複数積層して用いられる。

0004

触媒層には、Pt等の貴金属触媒が使用されているが、貴金属触媒は高価な材料であり、貴金属触媒の使用量を減らして燃料電池のコストを低減することが望まれている。

0005

しかしながら、貴金属触媒の使用量を減らして触媒層の厚みを薄くすると、触媒層が薄くなっても単位面積当たり発電量は同一であるため、触媒層の体積当たりの発電量が増加することになる。触媒層に使用された貴金属触媒は、そのすべてが発電に寄与しているわけではなく、反応ガス供給パス電子伝導パスイオン伝導パスが確保された、いわゆる、三相帯界面に存在する貴金属触媒のみが発電に寄与する。触媒層の厚みを薄くすると、より狭い空間内で反応ガス酸化還元反応が進行するため、貴金属触媒への反応ガスの供給が不足して、濃度過電圧によりセル特性の低下が発生する問題があった。

0006

また、触媒層におけるガス拡散性を高めることが行われている。例えば、特許文献1には、(a)貴金属触媒および前記貴金属触媒を担持した炭素粒子からなる触媒粒子と、イオン交換樹脂との混合物に、遠心力とせん断力を同時に付与することにより、前記触媒粒子およびその表面を覆う前記イオン交換樹脂からなる凝集粒子状の触媒組成物を調製する工程、ならびに、(b)前記触媒組成物から触媒層を形成する工程、を有する高分子電解質型燃料電池用ガス拡散電極の製造方法が開示されている。

0007

また、特許文献2には、Pt−Co合金電気伝導性物質に担持されたPt−Co触媒と、イオン伝導性物質と、結晶性炭素繊維と、を含有するカソード触媒層を用いた固体高分子型燃料電池が開示されている。

先行技術

0008

特開2005−71851号公報
特開2006−139970号公報

発明が解決しようとする課題

0009

しかしながら、特許文献1,2に開示された方法でも、触媒層でのガス反応効率は十分とは言えなかった。

0010

よって、本発明の目的は、触媒層でのガスの反応効率が高く、発電効率に優れた燃料電池を提供することにある。

課題を解決するための手段

0011

上記目的を達成するため、本発明の燃料電池は、電解質層と、前記電解質層の一方の面に配置されたアノード触媒層と、前記アノード触媒層の外側に配置されたガス拡散層と、前記電解質層の他方の面に配置されたカソード触媒層と、前記カソード触媒層の外側に配置されたガス拡散層とを備えた燃料電池であって、前記電解質層と前記アノード触媒層との間、及び/又は、前記電解質層と前記カソード触媒層との間に、ガス拡散性及びイオン透過性を有する多孔質層が配置されていることを特徴とする。

0012

本発明の燃料電池において、前記多孔質層は、炭素材料金属酸化物及び金属窒化物から選ばれる1種以上の無機材料と、電解質材料とを含有することが好ましい。

0013

本発明の燃料電池において、前記無機材料は、粒状、繊維状、及びフレーク状から選ばれる1種であることが好ましい。

0014

本発明の燃料電池において、熱処理によって、前記アノード触媒層及び/又は前記カソード触媒層と、前記多孔質層とが一体化されていることが好ましい。

発明の効果

0015

本発明の燃料電池によれば、電解質層とアノード触媒層との間、及び/又は、電解質層とカソード触媒層との間に、ガス拡散性及びイオン透過性を有する多孔質層が配置されているので、触媒層を透過したガスが、多孔質層に入って触媒層の面方向に拡散し、未反応のガスを電解質層側からも触媒層に接触させることができる。このため、触媒層に担持された貴金属触媒に未反応のガスが接触しやすくなり、ガスの反応効率を高めて、発電効率を向上できる。

図面の簡単な説明

0016

本発明の燃料電池の一実施形態を示す概略図である。
多孔質層及び触媒層の形成工程を示す説明図である。

0017

本発明の燃料電池について、図1を用いて説明する。

0018

図1において、符号11は電解質層である。電解質層11の両側には、ガス拡散性及びイオン透過性を有する多孔質層12a,12bが配置されている。一方の多孔質層12aの外側には、アノード触媒層13、ガス拡散層14が配置されている。また、他方の多孔質層12bの外側には、カソード触媒層15、ガス拡散層16が配置されている。また、各触媒層の外周には、補強フィルム17が配置されている。そして、各層が熱処理によって一体化されている。また、ガス拡散層14、16の外側には、ガス流路を有するセパレータ18が配置されている。

0019

電解質層11の材料としては、分子中にプロトン交換基を有し、プロトン導電性電解質として機能する固体高分子であればよく、従来公知のイオン交換膜等が利用可能である。例えば、スルホン酸基を持つ炭化水素系の陽イオン交換膜フロロカーボンスルホン酸ポリビニリデンフロライド混合膜パーフルオロスルホン酸ポリマー等が挙げられる。なかでも、パーフルオロスルホン酸ポリマーが好ましい。

0020

多孔質層12a,12bは、無機材料と電解質材料とを含む材料で構成されている。

0021

無機材料としては、耐酸性及び耐熱性に優れた材料であれば好ましく用いることができる。例えば、炭素材料、SnO等の金属酸化物、TiN等の金属窒化物等が挙げられる。好ましくは、コスト優位性という理由から炭素材料である。なお、Feなどの遷移金属は、電解質層11に悪影響を及ぼすおそれがあるので、無機材料としての使用は控えることが好ましい。

0022

無機材料の形状は、特に限定は無く、粒状、繊維状、フレーク状などの形状を有するものを用いることができる。無機材料が粒状、フレーク状をなす場合の平均粒径は0.01〜10μmが好ましい。なお、本発明における平均粒径は電子顕微鏡観察で測定された値を意味する。また、無機材料が繊維状をなす場合の平均繊維径は0.01〜0.1μmが好ましい。

0023

多孔質層12a,12b中の無機材料の含有量は、40〜70質量%が好ましい。40質量%未満であると、ガス拡散性が低下する傾向にある。70質量%を超えると、イオン透過性が低下する傾向にある。

0024

電解質材料は、電解質層11と同様のものを用いることができる。多孔質層12a,12b中の電解質材料の含有量は、30〜60質量%が好ましい。30質量%未満であると、イオン透過性が低下する傾向にある。60質量%を超えると、ガス拡散性が低下する傾向にある。

0025

多孔質層12a,12bの膜厚は、1〜100μmが好ましく、1〜5μmがより好ましい。1μm未満であると、ガス拡散性が低下する傾向にある。100μmを超えると、イオン透過性が低下する傾向にある。

0026

アノード触媒層13、カソード触媒層15は、例えば、Pt、Ag、Pd、Ni、Rh等の貴金属及びこれらの合金をカーボン等の触媒担体に担持した貴金属触媒と、電解質材料とで構成されている。貴金属触媒としては、特に、Ptが好ましい。電解質材料としては、電解質層11と同様のものを用いることができる。

0027

アノード触媒層13、カソード触媒層15の膜厚は、特に限定は無いが、1〜200μmが好ましい。本発明では、触媒層の膜厚が薄くても、ガスの反応性を高めることができる。

0028

ガス拡散層14、16の材料としては、導電性、耐熱性、耐酸性に優れたものを用いることができる。例えば、カーボンペーパーカーボンクロス等が挙げられる。

0029

ガス拡散層14、16の膜厚は、50〜200μmが好ましい。50μm未満であると、ハンドリングが困難であり、200μmを超えると、ガス拡散性低下や、IR損発生要因となる傾向にある。

0031

この燃料電池は、次のようにして製造できる。まず、図2(a)に示すように、電解質層11上に、無機材料と電解質材料と溶媒とを含む多孔質層形成用スラリー21を、スプレー塗布法スピンコートインクジェット法等の方法で塗布して湿潤状態の多孔質層22を形成する。この場合の溶媒としては、アルコールエタノールプロパノール等)、水等が用いられる。多孔質層形成用スラリー21中の溶媒の含有量は50〜99質量%が好ましい。

0032

次に、図2(b)に示すように、多孔質層22上に、貴金属触媒と電解質材料と溶媒とを含む触媒層形成用スラリー23を、スプレー塗布法、スピンコート、インクジェット法等の方法で塗布して、湿潤状態の触媒層24を形成する。この場合の溶媒としては、アルコール(エタノールやプロパノール等)、水等が用いられる。触媒層形成用スラリー23中の溶媒の含有量は50〜99質量%が好ましい。

0033

上記操作を電解質層11の両面において行い、図2(c)に示すように、電解質層11の両面側に湿潤状態の多孔質層、その外側に湿潤状態の触媒層が形成された状態にする。

0034

次に、乾燥炉に導入して、溶媒を除去し、多孔質層12a,12bと触媒層13,15とを形成する。そして、各触媒層の外周に補強フィルム17を配置すると共に、触媒層の外側に、ガス拡散層14,16を設置し、ホットプレス等の方法で全体を熱圧着する。こうすることで、各層を一体化することができる。そして、ガス拡散層14,16の外側に、セパレータ18、18を配置することで、図1に示す燃料電池を製造できる。

0035

この燃料電池は、電解質層11とアノード触媒層13との間に多孔質層12aが配置され、電解質層11とカソード触媒層15との間にも多孔質層12bが配置されているので、多孔質層12a,12bにより、各触媒層13,15を透過したガスが、多孔質層12a,12bに入って触媒層13,15の面方向に拡散し、未反応のガスを電解質層11側からも触媒層13,15に接触させることができる。このため、触媒層13,15に担持された貴金属触媒に未反応のガスが接触しやすくなり、ガスの反応効率を高めて、発電効率を向上できる。したがって、貴金属触媒の使用量を低減させて、触媒層13,15の厚さを薄くしても、ガスの反応効率を高めて、発電効率を良好に維持することができる。

0036

また、製造時の上記熱圧着によって、多孔質層と触媒層とがお互いに食い込み、各触媒層の貴金属触媒が多孔質層にも移行して、貴金属触媒の分布が多孔質層を介して電解質膜に向かって次第に薄くなる状態が形成される。それによって、ガスの供給量が多いガス拡散層14,16側の貴金属触媒の分布を多くし、ガスの供給量が少なくなる電解質層11側の貴金属触媒の分布を少なくして、貴金属触媒に対するガスの供給量の偏りを少なくして、反応効率を高めることができる。

0037

なお、この実施形態では、多孔質層12a,12bが、電解質層11とアノード触媒層13との間、電解質層11とカソード触媒層15との間のそれぞれに配置されているが、いずれか一方にのみ配置されていてもよい。

0038

炭素材料(カーボンブラック商品名:「ケッチェンブラックライオン)を10質量%と、電解質材料(商品名「NafionイオノマーDE2021」 Dupon)を10質量%と、特級エタノールを50質量%と、純水を30質量%とを混合して多孔質層形成用スラリーを調製した。

0039

Pt担持カーボン(商品名「TEC10E50E」 田中貴金属)を10質量%と、電解質材料(商品名「NafionイオノマーDE2021」 Dupon)を10質量%と、特級エタノールを50質量%と、純水を30質量%とを混合して触媒層形成用スラリーを調製した。

0040

電解質層としてフッ素樹脂膜(商品名:「Nafion212CS」 Dupon)を用いた。フッ素樹脂膜を塗布台上にセットし、塗布台の温度を40℃とした
フッ素樹脂膜の両面に、スプレー塗布法にて多孔質層形成用スラリーを0.05mg−C/cm2の塗布量で塗布し多孔質層を形成し、その上に触媒層形成用スラリーを0.05mg−Pt/cm2の塗布量で塗布して触媒層を形成した。そして、70℃の乾燥炉内で溶媒を除去して多孔質層と触媒層とを形成した。

実施例

0041

次に、触媒層上に、撥水層付のカーボンペーパー(商品名:「GDL24BC」 SGLカーボン)を設置し、150℃ホットプレスを行い、各層を一体化させた。このようにして、図1に示す構造の燃料電池を製造できた。この燃料電池は、触媒層の一部が多孔質層側に食い込んでいた。

0042

11:電解質層
12a,12b:多孔質層
13:アノード触媒層
14:ガス拡散層
15:カソード触媒層
16:ガス拡散層
17:補強フィルム
18:セパレータ

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