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技術 半導体装置の製造方法

出願人 株式会社東芝
発明者 松井之輝側瀬聡文南幅学
出願日 2013年3月19日 (8年2ヶ月経過) 出願番号 2013-057178
公開日 2014年9月29日 (6年7ヶ月経過) 公開番号 2014-183221
状態 特許登録済
技術分野 洗浄、機械加工 半導体のドライエッチング
主要キーワード 自己組織化層 加工溶液 有機シラン分子 相対性 赤外放射温度計 薄膜化加工 非接触加工 積算膜厚
関連する未来課題
重要な関連分野

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図面 (20)

課題

平坦化工程において、スクラッチおよびクラックを抑制しつつ、所望の平坦性を得ることができる。

解決手段

半導体装置の製造方法は、半導体基板10上に、SiO2よりも小さい比誘電率を有する層14,15を介して、表面に凹凸を有する被加工膜13を形成する工程と、前記被加工膜の表面を平坦化する工程と、平坦化された前記被加工膜の表面をエッチングする工程と、を具備する。

概要

背景

半導体装置の製造工程において、膜表面の平坦化技術としてCMP(Chemical Mechanical Polishing)技術がある。このCMP工程では、半導体基板上に形成された例えば酸化シリコン(SiO2)等を被加工膜として、その表面の平坦化が行われる。

しかしながら、CMP工程では、砥粒を含むスラリーが用いられる。このため、CMP工程後、被加工膜の表面に砥粒による研磨ダメージスクラッチ)が生じてしまう。

一方、近年、半導体メモリでは、大容量化および低消費電力化のために、微細化とともに新構造の導入が進められている。例えば、ハーフピッチが20nm未満以降の世代では、電極配線)間の絶縁性を確保するために、低誘電率絶縁層としてエアギャップが導入されている。

このように、微細化に伴ってエアギャップが形成されると、デバイス機械的強度が大きく低下する。このため、エアギャップ上の被加工膜の表面をCMP技術で平坦化すると、上記スクラッチの発生に加え、エアギャップ部分にCMP工程時のせん断応力によるせん断ダメージクラック)が発生してしまう。

概要

平坦化工程において、スクラッチおよびクラックを抑制しつつ、所望の平坦性を得ることができる。半導体装置の製造方法は、半導体基板10上に、SiO2よりも小さい比誘電率を有する層14,15を介して、表面に凹凸を有する被加工膜13を形成する工程と、前記被加工膜の表面を平坦化する工程と、平坦化された前記被加工膜の表面をエッチングする工程と、を具備する。

目的

特開2005−347568号公報






平坦化工程において、スクラッチおよびクラックを抑制しつつ、所望の平坦性を得ることができる半導体装置の製造方法を提供する

効果

実績

技術文献被引用数
2件
牽制数
4件

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請求項1

半導体基板上に、エアギャップを介して、表面に凹凸を有する被加工膜を形成する工程と、前記被加工膜の表面を負のRsk値を有する研磨パッドの表面に接触させつつ前記被加工膜および前記研磨パッドを回転させることで前記被加工膜を化学的機械的研磨して前記被加工膜の表面を平坦化する工程と、平坦化された前記被加工膜の表面をエッチングする工程と、を具備することを特徴とする半導体装置の製造方法。

請求項2

半導体基板上に、SiO2よりも小さい比誘電率を有する層を介して、表面に凹凸を有する被加工膜を形成する工程と、前記被加工膜の表面を平坦化する工程と、平坦化された前記被加工膜の表面をエッチングする工程と、を具備することを特徴とする半導体装置の製造方法。

請求項3

前記被加工膜の表面を平坦化する工程は、前記被加工膜の表面を負のRsk値を有する研磨パッドの表面に接触させつつ前記被加工膜と前記研磨パッドとを摺動させることで前記被加工膜を化学的機械的研磨する工程を含むことを特徴とする請求項2に記載の半導体装置の製造方法。

請求項4

前記被加工膜の表面を平坦化する工程は、前記研磨パッドの表面にドレッサーを接触させつつ、前記研磨パッドの表面温度を40℃以上にして、前記研磨パッドをコンディショニングする工程をさらに含むことを特徴とする請求項3に記載の半導体装置の製造方法。

請求項5

前記被加工膜の表面を平坦化する工程は、前記被加工膜上に、前記凹凸に沿って表面層を形成する工程と、前記被加工膜を溶解する加工溶液中で、加工体により前記凹凸の凹部上の前記表面層を残存させつつ前記凹凸の凸部上の前記表面層を除去し、前記凸部の溶解の程度を前記凹部の溶解の程度よりも大きくして前記加工溶液により前記被加工膜の前記凸部を選択的に溶解させる工程と、を含むことを特徴とする請求項2に記載の半導体装置の製造方法。

技術分野

0001

本発明の実施形態は、半導体装置の製造方法に関する。

背景技術

0002

半導体装置の製造工程において、膜表面の平坦化技術としてCMP(Chemical Mechanical Polishing)技術がある。このCMP工程では、半導体基板上に形成された例えば酸化シリコン(SiO2)等を被加工膜として、その表面の平坦化が行われる。

0003

しかしながら、CMP工程では、砥粒を含むスラリーが用いられる。このため、CMP工程後、被加工膜の表面に砥粒による研磨ダメージスクラッチ)が生じてしまう。

0004

一方、近年、半導体メモリでは、大容量化および低消費電力化のために、微細化とともに新構造の導入が進められている。例えば、ハーフピッチが20nm未満以降の世代では、電極配線)間の絶縁性を確保するために、低誘電率絶縁層としてエアギャップが導入されている。

0005

このように、微細化に伴ってエアギャップが形成されると、デバイス機械的強度が大きく低下する。このため、エアギャップ上の被加工膜の表面をCMP技術で平坦化すると、上記スクラッチの発生に加え、エアギャップ部分にCMP工程時のせん断応力によるせん断ダメージクラック)が発生してしまう。

先行技術

0006

特開2005−347568号公報

発明が解決しようとする課題

0007

平坦化工程において、スクラッチおよびクラックを抑制しつつ、所望の平坦性を得ることができる半導体装置の製造方法を提供する。

課題を解決するための手段

0008

本実施形態による半導体装置の製造方法は、半導体基板上に、SiO2よりも小さい比誘電率を有する層を介して、表面に凹凸を有する被加工膜を形成する工程と、前記被加工膜の表面を平坦化する工程と、平坦化された前記被加工膜の表面をエッチングする工程と、を具備する。

図面の簡単な説明

0009

本実施形態に係る半導体装置の製造方法を示すフローチャート
本実施形態に係る半導体装置の製造工程の一例を示す断面図。
図2に続く、本実施形態に係る半導体装置の製造工程の一例を示す断面図。
図3に続く、本実施形態に係る半導体装置の製造工程の一例を示す断面図。
本実施形態に係る半導体装置の製造工程の他の例を示す断面図。
図5に続く、本実施形態に係る半導体装置の製造工程の他の例を示す断面図。
図6に続く、本実施形態に係る半導体装置の製造工程の他の例を示す断面図。
図7に続く、本実施形態に係る半導体装置の製造工程の他の例を示す断面図。
第1CMP法におけるCMP装置を示す構成図。
第1CMP法におけるCMP装置を示す上面図。
第1CMP法におけるフローチャート。
Rsk値について説明するための図。
研磨実験による研磨パッド表面のRsk値と被加工膜の表面のスクラッチ数との関係を示すグラフ
コンディショニング実験による研磨パッド表面温度と研磨パッドのRsk値との関係を示すグラフ。
第2CMP法におけるCMP装置を示す構成図。
第3CMP法におけるCMP装置を示す構成図。
第3CMP法におけるCMP装置を示す上面図。
第4CMP法における研磨パッドのコンディショニング工程を示す断面図。
図18に続く、第4CMP法における研磨パッドのコンディショニング工程を示す断面図。
図19に続く、第4CMP法における研磨パッドのコンディショニング工程を示す断面図。
第1化学的研磨法におけるフローチャート。
第1化学的研磨法におけるフローを示す断面図。
第1化学的研磨法に係る第1の実施例におけるフローを示す断面図。
第1化学的研磨法に係る第4の実施例を示す断面図。
第2化学的研磨法におけるフローを示す断面図。
第2平坦化法における化学的研磨装置の一例を示す構成図。
第2平坦化法における化学的研磨装置の他の例を示す構成図。

実施例

0010

本実施形態を以下に図面を参照して説明する。図面において、同一部分には同一の参照符号を付す。また、重複する説明は、必要に応じて行う。

0011

<実施形態>
図1乃至図27を用いて、本実施形態について説明する。本実施形態は、酸化シリコン(SiO2)よりも小さい比誘電率を有する機械的強度が低い絶縁層(例えば、エアギャップ14または多孔質層15)上に形成される被加工膜13の平坦化薄膜化加工法である。より具体的には、平坦化薄膜化加工法は、エアギャップ14または多孔質層15上の凹凸を有する被加工膜13を所定の平坦化法により平坦化する工程と、被加工膜13をエッチバックすることにより薄膜化する工程と、を有する。これにより、被加工膜13に生じるスクラッチおよびクラックを抑制しつつ、所望の平坦性を得ることができる。以下に、本実施形態について詳説する。

0012

[1.本実施形態に係る半導体装置の製造方法]
以下に、図1乃至図8を用いて、本実施形態に係る半導体装置の製造方法について説明する。

0013

まず、図1を用いて、本実施形態に係る半導体装置の製造方法の概要を説明する。

0014

図1は、本実施形態に係る半導体装置の製造方法を示すフローチャートである。

0015

図1に示すように、まず、ステップS11において、半導体基板10上に、比誘電率がSiO2よりも小さい絶縁層が形成される。この絶縁層は、エアギャップ14または多孔質層15である。次に、ステップS12において、絶縁層上に、被加工膜13が形成される。被加工膜13は、その表面に凹凸を有する。次に、被加工膜13の平坦化薄膜化加工が行われる。より具体的には、ステップS13において、被加工膜が所定の平坦化法によって平坦化される。所定の平坦化法についての詳細は、後述する。その後、ステップS14において、被加工膜がエッチバックされる。

0016

次に、図2乃至図8を用いて、本実施形態に係る半導体装置の製造方法について、より詳細に説明する。

0017

図2乃至図4は、本実施形態に係る半導体装置の製造工程の一例を示す断面図である。図5乃至図8は、本実施形態に係る半導体装置の製造工程の他の例を示す断面図である。より具体的には、図2乃至図4は、比誘電率がSiO2よりも小さい絶縁層として、エアギャップ14を形成する例である。また、図5乃至図8は、比誘電率がSiO2よりも小さい絶縁層として、多孔質層15を形成する例である。エアギャップ14と同様に、多孔質層15を形成することで、デバイスの機械的強度が低下してしまう。

0018

比誘電率がSiO2よりも小さい絶縁層として、エアギャップ14を形成する場合、まず、図2に示すように、半導体基板10上に絶縁層11を介して、例えばWからなる配線12が形成される。この配線12は、絶縁層11上の全面に形成された後、図示せぬレジストマスクとしたRIEによってパターニングされることで形成される。配線12の膜厚(高さ)は、例えば400nm程度である。

0019

次に、配線12を覆うように、層間絶縁層(被加工膜)13が形成される。このとき、層間絶縁層13は、カバレッジの悪い方法、例えばP−CVD(Plasma-Chemical Vapor Deposition)法により形成されるSiO2からなる。この成膜法により、隣接する配線12の間にエアギャップ14が形成される(図1におけるステップS11)。その結果、配線間の絶縁性の向上を図ることができる。言い換えると、配線12および配線12間のエアギャップ14上に、層間絶縁層13が形成される(図1におけるステップS12)。この層間絶縁層13の膜厚は、例えば780nm程度である。

0020

このとき、絶縁層11上に配線12が形成されていることにより、層間絶縁層13の表面に凹凸が形成される。より具体的には、配線12が形成された上方の領域が凸部となり、それ以外の上方の領域が凹部(溝)となる。

0021

次に、凹凸を有する層間絶縁層13に平坦化薄膜化加工が行われる。

0022

より具体的には、まず、図3に示すように、層間絶縁層13が所定の平坦化法によって平坦化される(図1におけるステップS13)。所定の平坦化法は、例えばスクラッチを低減することができるCMP法(後述する第1平坦化法)、または化学的研磨法(後述する第2平坦化法)である。これらの詳細については、後述する。これにより、層間絶縁層13の表面に生じるスクラッチを低減しつつ、層間絶縁層13の表面の凹凸が除去されて平坦化される。

0023

このとき、エアギャップ14上の層間絶縁層13の膜厚が厚いほど、平坦化法によってエアギャップ14にかかるせん断応力は小さくなる。本例では、所定の平坦化法の後に残存するエアギャップ14上の層間絶縁層13の膜厚を、十分に厚く、例えば480nm程度にする。これにより、所定の平坦化法のときにエアギャップ14部分にかかるせん断応力を低減することができる。すなわち、所定の平坦化法のときのせん断応力によってエアギャップ14部分に生じるクラックを低減することができる。

0024

次に、図4に示すように、層間絶縁層13がエッチバックされる(図1におけるステップS14)。エッチバックは、例えばRIE等の異方性を有するドライエッチングであるが、これに限らず、ウェットエッチングでもよい。なお、ドライエッチングのエッチングガスとしては、例えばCF4が用いられる。これにより、層間絶縁層13は、平坦性を維持したまま、その表面が除去される。その結果、層間絶縁層13を所望の膜厚まで薄くすることができる。エッチバック後に残存する配線12(エアギャップ14)上の層間絶縁層13の膜厚は、例えば280nm程度である。このとき、非接触加工であるエッチバックでは、平坦化法と異なり、砥粒によるスクラッチやせん断応力によるクラックが生じない。

0025

なお、所定の平坦化法からエッチバックに切り替わるときのエアギャップ14上の層間絶縁層13の膜厚は、480nm程度に限らない。所定の平坦化法の際にエアギャップ14にかかるせん断応力を小さくするため、所定の平坦化法からエッチバックへの切り替えは、エアギャップ14上の層間絶縁層13の膜厚ができる限り厚いときのほうがよい。このため、所定の平坦化法によって層間絶縁層13の表面が十分な平坦性を有する程度に凹凸が除去されると同時に、エッチバックに切り替わることが望ましい。

0026

このようにして、本実施形態に係る平坦化薄膜化加工が行われ、半導体装置の一例が製造される。

0027

比誘電率がSiO2よりも小さい絶縁層として、多孔質層15を形成する場合、まず、図5に示すように、半導体基板10上に絶縁層11を介して、例えばWからなる配線12が形成される。この配線12は、絶縁層11上の全面に形成された後、図示せぬレジストをマスクとしたRIEによってパターニングされることで形成される。配線12の膜厚(高さ)は、例えば400nm程度である。

0028

次に、配線12を覆うように、多孔質層15が形成される(図1におけるステップS11)。多孔質層15は、例えばSiOCまたはSiNを含む。これにより、隣接する配線12の間に多孔質層15が埋め込まれる。その結果、配線間の絶縁性の向上を図ることができる。このとき、絶縁層11上に配線12が形成されていることにより、多孔質層15の表面に凹凸が形成される。より具体的には、配線12が形成された上方の領域が凸部となり、それ以外の上方の領域が凹部となる。

0029

次に、図6に示すように、多孔質層15を覆うように、多孔質層15上に、SiO2からなる層間絶縁層(被加工膜)13が形成される(図1におけるステップS12)。このとき、多孔質層15の表面が凹凸を有するため、それを反映して層間絶縁層13の表面に凹凸が形成される。より具体的には、層間絶縁層13において、多孔質層15の凸部の上方の領域が凸部となり、多孔質層15の凹部の上方の領域が凹部となる。また、多孔質層15と層間絶縁層13との積算膜厚は、例えば780nm程度である。

0030

次に、凹凸を有する層間絶縁層13に平坦化薄膜化加工が行われる。

0031

より具体的には、まず、図7に示すように、層間絶縁層13が所定の平坦化法によって平坦化される(図1におけるステップS13)。所定の平坦化法は、例えばスクラッチを低減することができるCMP法、または化学的研磨法である。これらの詳細については、後述する。これにより、層間絶縁層13の表面に生じるスクラッチを低減しつつ、層間絶縁層13の表面の凹凸が除去されて平坦化される。

0032

このとき、所定の平坦化法の後に残存する多孔質層15上の層間絶縁層13の膜厚を、十分に厚く、例えば480nm程度にする。これにより、所定の平坦化法のときに多孔質層15部分にかかるせん断応力を低減することができる。すなわち、所定の平坦化法のときのせん断応力によって多孔質層15部分に生じるクラックを低減することができる。

0033

次に、図8に示すように、層間絶縁層13がエッチバックされる(図1におけるステップS14)。エッチバックは、例えばRIE等の異方性を有するドライエッチングであるが、これに限らず、ウェットエッチングでもよい。これにより、層間絶縁層13は、平坦性を維持したまま、その表面が除去される。その結果、層間絶縁層13を所望の膜厚まで薄くすることができる。エッチバック後に残存する多孔質層15上の層間絶縁層13の膜厚は、例えば280nm程度である。

0034

このようにして、本実施形態に係る平坦化薄膜化が行われ、半導体装置の他の例が製造される。

0035

上述したように、本実施形態では、エアギャップ14または多孔質層15上の被加工膜13の平坦化薄膜化加工において、所定の平坦化法およびエッチバックが行われる。これにより、層間絶縁層13の表面に生じるスクラッチを低減するとともに、エアギャップ14または多孔質層15部分に生じるクラックを低減することができる。

0036

[2.第1平坦化法]
以下に、図9乃至図20を用いて、本実施形態に係る第1平坦化法について説明する。第1平坦化法は、CMP法であり、研磨パッド21の表面をRsk値が負になるようにコンディショニングした後、研磨パッド21と被加工膜13とを接触させて被加工膜13を研磨する方法である。これにより、CMP法後の被加工膜13の表面のスクラッチを低減することができる。以下に、第1平坦化法として、第1乃至第4CMP法について説明する。

0037

[2−1.第1CMP法]
まず、図9乃至図14を用いて、第1CMP法について説明する。

0038

[2−1(1).第1CMP法におけるCMP装置]
以下に、図9および図10を用いて、第1CMP法におけるCMP装置について説明する。

0039

図9は、第1CMP法におけるCMP装置を示す構成図である。図10は、第1CMP法におけるCMP装置を示す上面図である。

0040

図9に示すように、第1CMP法におけるCMP装置は、ターンテーブル20、研磨パッド21、ヘッド22、スラリー供給ノズル23、ドレッサー25、研磨パッド温度測定器26、および水蒸気供給ノズル27を備える。

0041

ウェハ30(半導体基板10)が保持されたヘッド22は、ターンテーブル20上に貼付された研磨パッド21上に接触される。半導体基板10の表面上にはエアギャップ14または多孔質層15とエアギャップ14または多孔質層15上のSiO2からなる被加工膜13が形成される。この被加工膜13が研磨パッド21上に接触されることで、被加工膜13が研磨される。ターンテーブル20は1〜200rpmで回転可能であり、ヘッド22は1〜200rpmで回転可能である。これらターンテーブル20およびヘッド22は、それぞれ同じ方向に回転し、例えば反時計回りに回転する。また、被加工膜13の研磨中、ターンテーブル20およびヘッド22は、一定方向に回転する。これらの研磨荷重は、通常50〜500hPa程度である。

0042

また、研磨パッド21上には、スラリー供給ノズル23が配置される。このスラリー供給ノズル23からは、被加工膜13の研磨中において、スラリー24として所定の薬液を50〜1000cc/minの流量で供給することができる。なお、スラリー供給ノズル23は、ターンテーブル20の中心付近に設けられているが、これに限らず、スラリー24が研磨パッド21の全面に供給されるように適宜設けられてもよい。

0043

ドレッサー25は、研磨パッド21に接触されることにより、研磨パッド21の表面のコンディショニングを行なう。ドレッサー25は1〜200rpmで回転可能である。これらドレッサー25は、例えば反時計回りに回転する。また、コンディショニング中、ターンテーブル20およびドレッサー25は、一定方向に回転する。これらのドレッシング荷重は、通常50〜500hPa程度である。ドレッサー25は、例えばダイヤモンドドレッサーであるが、これに限らず、セラミックドレッサーでもよい。セラミックドレッサーの材質としては、例えばSiC等のセラミックが用いられる。

0044

また、ドレッサー25に接続される柱部分(ドレッサー駆動軸)には、赤外放射温度計である研磨パッド温度測定器26が設置される。この研磨パッド温度測定器26の詳細については、後述する。

0045

また、研磨パッド21上には、純水を加熱した水蒸気等を研磨パッド21に向けて噴出する水蒸気供給ノズル27が配置される。水蒸気供給ノズル27は、スラリー供給ノズル23(ターンテーブル20の回転軸)を中心にして研磨パッド21の半径上に配置される。このため、研磨パッド21が回転することによって、その全面に水蒸気等を噴出することができる。水蒸気供給ノズル27は、研磨パッド温度測定器26(ドレッサー25)に対してターンテーブル20の回転方向上流側に配置されている。これにより、水蒸気供給ノズル27を制御することで、コンディショニング中において研磨パッド温度測定器26により測定される研磨パッド21の表面温度を調整することができる。

0046

さらに、研磨パッド21上には、図示せぬドレッシング液供給ノズルが配置されている。ドレッシング液供給ノズルは、コンディショニング中において、種々のドレッシング液を供給する。

0047

なお、ドレッサー25に対してターンテーブル20の回転方向の上流側とは、ドレッサー25に対してターンテーブル20の回転方向の上流側の180°以内の領域である。

0048

図10に示すように、研磨パッド温度測定器26は、ドレッサー25に対して、ターンテーブル20の回転方向の上流側に配置される。このため、研磨パッド温度測定器26は、ドレッサー25に対して、ターンテーブル20の回転方向の上流側の研磨パッド21の表面温度(入口温度)を測定する。また、研磨パッド温度測定器26は、水蒸気供給ノズル27に対して、ターンテーブル20の回転方向の下流側に配置される。すなわち、研磨パッド温度測定器26は、水蒸気供給ノズル27の水蒸気によって加熱された後、ドレッサー25と接触する前の研磨パッド21の表面温度を測定する。

0049

また、研磨パッド温度測定器26は、ドレッサー25の中心O’を通り、ターンテーブル20の中心Oを中心とした一定距離を有する円軌道X上において、研磨パッド21の温度を測定する。これは、円軌道X上において、ドレッサー25と研磨パッド21とが接触している時間が長く、最高温度を測定することができるためである。

0050

また、ドレッサー25の端部付近において、ドレッシング液は、ドレッサー25にぶつかって盛り上がる。このため、ドレッサー25の端部付近で温度測定を行った場合、研磨パッド温度測定器26は、研磨パッド21の表面温度ではなく、誤ってドレッシング液の温度を測定する可能性がある。研磨パッド21の表面温度を測定するために、研磨パッド温度測定器26は、円軌道X上でかつドレッシング液から距離d1(例えば10mm)離れた入口温度測定点Aにおける温度を測定することが望ましい。

0051

[2−1(2).第1CMP法におけるフロー]
以下に、図11および図12を用いて、第1CMP法におけるフローについて説明する。

0052

図11は、第1CMP法におけるフローチャートである。

0053

図11に示すように、まず、ステップS21において、研磨パッド21のコンディショニングが行われる。より具体的には、ドレッサー25が研磨パッド21の表面に接触され、ドレッサー25と研磨パッド21とを摺動(例えば回転)させる。また、水蒸気供給ノズル27により、純水を加熱した水蒸気が研磨パッド21の表面に供給される。

0054

ここで、例えば、研磨パッド21として、ポリウレタン主材料とし、ShoreD硬度が50以上80以下、弾性率が200MPa以上700MPa以下であるものをターンテーブル20に貼付する。また、例えば、ターンテーブル20の回転数を10rpm以上110rpm以下とする。また、例えば、ドレッサー25として、ダイヤモンド粗さ♯100以上♯200以下(旭ダイヤモンド社製)であるものを用いる。また、例えば、ドレッサー25の回転数を10rpm以上110rpm以下とし、ドレッシング荷重を50hPa以上300hPa以下とする。また、例えば、コンディショニング時間は60秒とする。

0055

このとき、研磨パッド21の表面温度(研磨パッド温度測定器26による入口温度測定点Aの温度)が40℃以上80℃以下になるように、水蒸気供給ノズル27により供給される水蒸気の供給温度および供給量を制御する。これにより、研磨パッド21の表面のRsk値を0以下(負)にすることができる。

0056

次に、ステップS22において、被加工膜13が化学的機械的研磨(CMP)される。より具体的には、ヘッド22に保持された被加工膜13がコンディショニングされた研磨パッド21に接触され、被加工膜13と研磨パッド21とを摺動させる。ここで、例えば、ヘッド22の回転数を120rpmとし、研磨荷重を300gf/cm2とする。また、スラリー供給ノズル23から100cc/minの流量でスラリー24が供給される。スラリー24は、例えば、砥粒として酸化セリウム日立化成工業株式会社製DLS2)とポリカルボン酸アンモニウム(花王株式会社製TK75)とを含有している。

0057

このように、被加工膜13の表面を負のRsk値を有して回転する研磨パッド21の表面に接触させて研磨することで、研磨後の被加工膜13の表面のスクラッチ数を減少させることができる。この根拠については後述する。

0058

図12は、Rsk値について説明するための図である。

0059

Rsk値(粗さ曲線スキューネス値)とは、表面粗さプロファイル平均線に対する確率密度分布相対性を示すものである。

0060

図12(a)に示すように、確率密度分布が表面粗さプロファイルの平均線より下に偏った場合、Rsk値は正であるという。このとき、凸に突き出した部分が多く、平坦な部分が少なくなる。

0061

一方、図12(b)に示すように、確率密度分布が表面粗さプロファイルの平均線より上に偏った場合、Rsk値は負であるという。このとき、凸に突き出した部分が少なく、平坦な部分が多くなる。

0062

すなわち、Rsk値が負であるということは、Rsk値が正であることよりも、その表面が滑らかであることを意味する。

0063

[2−1(3).第1CMP法における条件の根拠]
以下に、図13および図14を用いて、第1CMP法の条件の根拠について説明する。

0064

まず、研磨パッド21の表面のRsk値と被加工膜13の表面のスクラッチ数との関係を調べる研磨実験を行った。

0065

図13は、研磨実験による研磨パッド21の表面のRsk値と被加工膜13の表面のスクラッチ数との関係を示すグラフである。ここで、Rsk値は、高視野レーザー顕微鏡、例えばHD100D(レーザーテック社製)で測定した粗さから計算したものである。スクラッチ数は、CMP工程後に一旦、被加工膜13の表面を希フッ酸でライトエッチングした後に、KLA2815(KLAテンコール社製、SEMReview)でカウントしたものである。

0066

図13に示すように、被加工膜13の表面を研磨パッド21の表面に接触させて研磨する場合、研磨時における研磨パッド21の表面のRsk値と、その結果生じる被加工膜13の表面のスクラッチ数との間に正の相関関係相関係数0.71)がある。言い換えると、研磨パッド21のRsk値が大きくなると被加工膜13の表面のスクラッチ数が多くなり、小さくなると少なくなる。また、研磨パッド21の表面のRsk値が負側に大きくなるほど(絶対値の大きな負になるほど)被加工膜13の表面のスクラッチ数が少なくなるとともに、そのばらつきが小さくなる。

0067

以上のように、研磨パッド21の表面のRsk値をより絶対値が大きな負の状態にして被加工膜13の研磨を行うことで、被加工膜13の表面のスクラッチ数を少なくすることができる。このため、コンディショニングによって研磨パッド21の表面のRsk値をより絶対値が大きな負にすることが望まれる。

0068

次に、研磨パッド21の表面温度と研磨パッド21のRsk値との関係を調べるコンディショニング実験を行った。ここでは、上述したCMP装置における水蒸気供給ノズル27から供給される水蒸気を制御することで、研磨パッド温度測定器26によって測定される研磨パッド21の表面温度を調整している。また、コンディショニング実験は、以下の条件によって行われた。

0069

研磨パッド:ポリウレタン(ShoreD硬度が60、弾性率が400MPa)
ターンテーブル回転数:20rpm
ドレッサー:ダイヤモンド粗さ#100(旭ダイヤモンド社製)
ドレッサー荷重:200hPa
ドレッサー回転数:20rpm
ドレッシング液:23℃(室温)の純水
ここで、水蒸気による加熱をした場合と、水蒸気による加熱をしなかった場合とで、それぞれ60秒間のコンディショニング実験を行った。それぞれのコンディショニング実験において、研磨パッド温度測定器26で計測された研磨パッド21の表面温度は、23℃(水蒸気による加熱なし)、60℃(水蒸気による加熱あり)であった。

0070

図14は、コンディショニング実験による研磨パッド21の表面温度と研磨パッド21のRsk値との関係を示すグラフである。

0071

図14に示すように、ドレッサー25により研磨パッド21の表面をコンディショニングする場合、コンディショニング時における研磨パッド21の表面温度と、その結果生じる研磨パッド21のRsk値との間に負の相関関係がある。言い換えると、研磨パッド21の表面温度が高くなると研磨パッド21のRsk値が小さくなり、低くなると大きくなる。より具体的には、研磨パッド21の表面温度が23℃、60℃のそれぞれの場合において、研磨パッド21のRsk値は0.32、−0.32である。

0072

上述したように、コンディショニングによって研磨パッド21の表面のRsk値をより絶対値が大きな負にすることが望ましい。コンディショニングにおける研磨パッド21の表面温度をより大きくすることで、研磨パッド21の表面のRsk値をより絶対値が大きな負にすることができる。なお、図示するように、コンディショニングにおいて、研磨パッド21の表面温度を40℃以上にすることで、研磨パッド21の表面のRsk値を負にすることができる。

0073

一方、コンディショニングにおける研磨パッド21の研削速度は、研磨パッド21の表面温度に依存する。研磨パッド21の表面温度が高くなると研削速度が小さくなり、低くなると大きくなる。これは、研磨パッド21の表面温度が高くなることで研磨パッド21が柔らかくなり(弾性率が低下し)、研削しにくくなったためであると考えられる。すなわち、研磨パッド21の表面温度を高くすることにより、研磨パッド21の使用寿命延ばすことができる。

0074

また、研磨パッド21の表面温度を高めることにより、研磨パッド21の材料の物性が変化して柔らかくなる。これにより、研磨パッド21に接触されるドレッサー25の摩耗速度が小さくなる。したがって、ドレッサー25の使用寿命を延ばすことができる。このため、ドレッサー25として、ダイヤモンドドレッサーに限らず、非ダイヤモンドドレッサー(例えば、セラミック材料のドレッサー)のような寿命の短いドレッサーを、十分な寿命で使用することが可能になる。

0075

なお、コンディショニングにおいて、研磨パッド21の表面温度を80℃より高くした場合、研磨パッド21の材料の物性がさらに変化する。これは、研磨パッド21の材料が80℃より高いガラス転移点を有するためである。ガラス転移点とは、部分的に結晶化した高分子非晶質領域において、粘性または弾性を有する状態から硬くて比較的もろい状態へ変化する現象をいう。すなわち、研磨パッド21の表面温度が80℃を超えると、研磨パッド21の材料の弾性率が大きく低下し、もとの材料と大きく異なる物性になる。その結果、研磨パッド21の表面を十分にコンディショニングできなくなってしまう。このため、コンディショニングにおいて、研磨パッド21の表面温度を80℃以下に設定することが望ましい。

0076

以上のように、研磨パッド21の表面温度を40℃以上80℃以下の範囲でより高くしてコンディショニングを行うことで、研磨パッド21のRsk値をより絶対値が大きな負にすることができ、かつ、研磨パッド21の研削速度を小さくすることができる。

0077

[2−1(4).第1CMP法における効果]
上記第1CMP法によれば、研磨パッド21の表面に水蒸気を供給することにより、研磨パッド21の表面を40℃以上80℃以下の範囲のより高い温度でコンディショニングする。その後、コンディショニングされた研磨パッド21の表面に被加工膜13の表面を接触させて被加工膜13を研磨する。これにより、以下の効果を得ることができる。

0078

研磨パッド21の表面をより高い温度でコンディショニングすることにより、研磨パッド21の表面のRsk値をより絶対値の大きな負の値にすることができる。この負のRsk値を有する研磨パッド21の表面に被加工膜13の表面を接触させて被加工膜13を研磨することで、CMP工程後の被加工膜13の表面のスクラッチ数を低減することができる。その結果、デバイスの歩留まり信頼性の低下を抑制することができる。

0079

[2−2.第2CMP法]
次に、図11および図15を用いて、第2CMP法について説明する。なお、第2CMP法において、上記第1CMP法と同様の点については説明を省略し、主に異なる点について説明する。

0080

[2−2(1).第2CMP法におけるCMP装置]
以下に、図15を用いて、第2CMP法におけるCMP装置について説明する。

0081

図15は、第2CMP法におけるCMP装置を示す構成図である。

0082

図15に示すように、第2CMP法におけるCMP装置において、第1CMP法と異なる点は、水蒸気供給ノズル27の代わりに、加熱器28を有する点である。

0083

加熱器28は、コンディショニング中において、研磨パッド21の表面に接触される。加熱器28は、スラリー供給ノズル23(ターンテーブル20の回転軸)を中心にして研磨パッド21の半径上に配置される。このため、研磨パッド21が回転することによって、その全面を加熱することができる。加熱器28は、研磨パッド温度測定器26(ドレッサー25)に対してターンテーブル20の回転方向の上流側に配置される。これにより、加熱器28を制御することで、コンディショニング中において研磨パッド温度測定器26により測定される研磨パッド21の表面温度を調整することができる。加熱器28は、23℃(室温)以上80℃以下の範囲で研磨パッド21の表面温度を制御する。

0084

研磨パッド温度測定器26は、ドレッサー25に対して、ターンテーブル20の回転方向の上流側に配置される。このため、研磨パッド温度測定器26は、ドレッサー25に対して、ターンテーブル20の回転方向の上流側の研磨パッド21の表面温度(入口温度)を測定する。また、研磨パッド温度測定器26は、加熱器28に対して、ターンテーブル20の回転方向の下流側に配置される。すなわち、研磨パッド温度測定器26は、加熱器28によって加熱された後、ドレッサー25と接触する前の研磨パッド21の表面温度を測定する。

0085

[2−2(2).第2CMP法におけるフロー]
以下に、第1CMP法と同様に図11を用いて、第2CMP法におけるフローについて説明する。

0086

図11に示すように、まず、ステップS21において、研磨パッド21のコンディショニングが行われる。より具体的には、ドレッサー25が研磨パッド21の表面に接触され、ドレッサー25と研磨パッド21とを摺動させる。また、加熱器28により、研磨パッド21の表面が加熱される。

0087

このとき、研磨パッド21の表面温度(研磨パッド温度測定器26による入口温度測定点Aの温度)が40℃以上80℃以下になるように、加熱器28を制御する。これにより、研磨パッド21のRsk値を負にすることができる。

0088

次に、ステップS22において、被加工膜13が研磨される。より具体的には、ヘッド22に保持された被加工膜13がコンディショニングされた研磨パッド21に接触され、被加工膜13と研磨パッド21とを摺動させる。

0089

このように、被加工膜13の表面を負のRsk値を有して回転する研磨パッド21の表面に接触させて研磨することで、研磨後の被加工膜13の表面のスクラッチ数を減少させることができる。

0090

[2−2(3).第2CMP法における効果]
上記第2CMP法によれば、研磨パッド21の表面を加熱器28で加熱することにより、研磨パッド21の表面を40℃以上80℃以下の範囲のより高い温度でコンディショニングする。その後、コンディショニングされた研磨パッド21の表面に被加工膜13の表面を接触させて被加工膜13を研磨する。これにより、第1CMP法と同様の効果を得ることができる。

0091

[2−3.第3CMP法]
次に、図11図16および図17を用いて、第3CMP法について説明する。なお、第3CMP法において、上記第1CMP法と同様の点については説明を省略し、主に異なる点について説明する。

0092

[2−3(1).第3CMP法におけるCMP装置]
以下に、図16および図17を用いて、第3CMP法におけるCMP装置について説明する。

0093

図16は、第3CMP法におけるCMP装置を示す構成図である。図17は、第3CMP法におけるCMP装置を示す上面図である。

0094

図16に示すように、第3CMP法におけるCMP装置において、第1CMP法と異なる点は、水蒸気供給ノズル27の代わりに、ドレッサー25自体を加熱する点である。

0095

ドレッサー25は、研磨パッド21に接触されることにより、研磨パッド21の表面のコンディショニングを行なう。このとき、ドレッサー25自体を加熱して制御することで、コンディショニング中において研磨パッド温度測定器26により測定される研磨パッド21の表面温度を調整することができる。ドレッサー25は、23℃(室温)以上80℃以下の範囲で研磨パッド21の表面温度を制御する。

0096

図17に示すように、研磨パッド温度測定器26は、ドレッサー25に対して、ターンテーブル20の回転方向の下流側に配置される。このため、研磨パッド温度測定器26は、ドレッサー25に対して、ターンテーブル20の回転方向の下流側の研磨パッド21の表面温度(出口温度)を測定する。すなわち、研磨パッド温度測定器26は、ドレッサー25によって加熱された後の研磨パッド21の表面温度を測定する。

0097

また、研磨パッド温度測定器26は、ドレッサー25の中心O’を通り、ターンテーブル20の中心Oを中心とした一定距離を有する円軌道X上において、研磨パッド21の温度を測定する。また、ドレッシング液ではなく、研磨パッド21の表面温度を測定するために、研磨パッド温度測定器26は、円軌道X上でかつドレッシング液から距離d2(例えば10mm)離れた出口温度測定点Bにおける温度を測定することが望ましい。

0098

[2−3(2).第3CMP法におけるフロー]
以下に、第1CMP法と同様に図11を用いて、第3CMP法におけるフローについて説明する。

0099

図11に示すように、まず、ステップS21において、研磨パッド21のコンディショニングが行われる。より具体的には、ドレッサー25が研磨パッド21の表面に接触され、ドレッサー25と研磨パッド21とを摺動させる。また、ドレッサー25自体を加熱することにより、研磨パッド21の表面が加熱される。

0100

このとき、研磨パッド21の表面温度(研磨パッド温度測定器26による出口温度測定点Bの温度)が40℃以上80℃以下になるように、ドレッサー25を制御する。これにより、研磨パッド21のRsk値を負にすることができる。

0101

次に、ステップS22において、被加工膜13が研磨される。より具体的には、ヘッド22に保持された被加工膜13がコンディショニングされた研磨パッド21に接触され、被加工膜13と研磨パッド21とを摺動させる。

0102

このように、被加工膜13の表面を負のRsk値を有して回転する研磨パッド21の表面に接触させて研磨することで、研磨後の被加工膜13の表面のスクラッチ数を減少させることができる。

0103

[2−3(3).第3CMP法における効果]
上記第3CMP法によれば、研磨パッド21の表面をドレッサー25で加熱することにより、研磨パッド21の表面を40℃以上80℃以下の範囲のより高い温度でコンディショニングする。その後、コンディショニングされた研磨パッド21の表面に被加工膜13の表面を接触させて被加工膜13を研磨する。これにより、第1CMP法と同様の効果を得ることができる。

0104

[2−4.第4CMP法]
次に、図11図18乃至図20を用いて、第4CMP法について説明する。なお、第4CMP法において、上記第1CMP法と同様の点については説明を省略し、主に異なる点について説明する。

0105

[2−4(1).第4CMP法におけるCMP装置]
以下に、第4CMP法におけるCMP装置について説明する。

0106

第4CMP法におけるCMP装置において、第1CMP法と異なる点は、ドレッサー25の表面が正のRsk値を有する点である。

0107

ドレッサー25は、研磨パッド21に接触されることにより、研磨パッド21の表面のコンディショニングを行なう。このとき、ドレッサー25の表面が正のRsk値を有する。なお、ドレッサー25の表面がより絶対値の大きな正のRsk値を有することが望ましい。また、ドレッサー25は、表面がコーティングされた金属製ドレッサーであることが望ましいが、これに限らず、ダイヤモンドドレッサーまたはセラミックドレッサーであってもよい。

0108

なお、第4CMP法におけるCMP装置では、コンディショニングにおいて、研磨パッド21の表面温度の制御が不要である。このため、第4CMP法におけるCMP装置は、第1CMP法におけるCMP装置における研磨パッド温度測定器26および水蒸気供給ノズル27を有さなくてもよい。

0109

[2−4(2).第4CMP法におけるフロー]
以下に、図11図18乃至図20を用いて、第4CMP法におけるフローについて説明する。

0110

図18乃至図20は、第4CMP法における研磨パッド21のコンディショニング工程を示す断面図である。

0111

まず、ステップS21において、研磨パッド21のコンディショニングが行われる。

0112

より具体的には、まず、図18に示すように、ドレッサー25の表面が正のRsk値となるように制御する。次に、図19に示すように、研磨パッド21の表面と正のRsk値を有するドレッサー25の表面とを接触させる。このとき、ドレッサー25と研磨パッド21とは、ドレッサー25の表面の凸部が研磨パッド21の表面に押し込まれるようなドレッサー荷重で接触される。これにより、研磨パッド21の表面に、ドレッサー25の表面の凸部が反映(転写)された凹部が形成される。すなわち、研磨パッド21の表面のRsk値が負となる。このとき、ドレッサー25の表面形状を研磨パッド21の表面により反映させるため、コンディショニング時において研磨パッド21とドレッサー25とを相対運動(例えば、回転)させないことが望ましい。次に、図20に示すように、ドレッサー25が研磨パッド21から離される。その後、ドレッサー25を研磨パッド21上において移動させ、図18乃至図20における上記コンディショニング動作を繰り返し行う。

0113

なお、研磨パッド21とドレッサー25とを相対運動(例えば、回転)させることで、ドレッサー25を移動させずに一度の接触でコンディショニングを行ってもよい。

0114

このように、正のRsk値を有するドレッサー25の表面を研磨パッド21の表面に接触させることで、研磨パッド21の表面のRsk値を負にすることができる。

0115

次に、ステップS22において、被加工膜13が研磨される。より具体的には、ヘッド22に保持された被加工膜13がコンディショニングされた研磨パッド21に接触され、被加工膜13と研磨パッド21とを摺動させる。

0116

このように、被加工膜13の表面を負のRsk値を有して回転する研磨パッド21の表面に接触させて研磨することで、研磨後の被加工膜13の表面のスクラッチ数を減少させることができる。

0117

[2−4(3).第4CMP法における条件の根拠]
以下に、第4CMP法における条件の根拠について説明する。

0118

ドレッサー25のRsk値と研磨パッド21のRsk値との関係を調べるコンディショニング実験を行った。コンディショニング実験は、以下の二条件(比較例および第4CMP法)によって行われた。

0119

比較例
研磨パッド:ポリウレタン(ShoreD硬度が60、弾性率が400MPa)
ターンテーブル回転数:20rpm
ドレッサー:ダイヤモンド粗さ#100(旭ダイヤモンド社製)
ドレッサー荷重:200hPa
ドレッサー回転数:20rpm
ドレッシング液:23℃(室温)の純水
第4CMP法
研磨パッド:ポリウレタン(ShoreD硬度が60、弾性率が400MPa)
ターンテーブル回転数:0rpm
ドレッサー:表面コーティングされた金属製、表面のRsk>0
ドレッサー荷重:200hPa
ドレッサー回転数:0rpm
ドレッシング液:23℃(室温)の純水
ここで、比較例においてドレッサー表面のRskを制御していない(ドレッサー表面のRskは、例えば負である)。これに対して、第4CMP法においてドレッサー表面のRskが正になるように制御している。なお、それぞれのコンディショニング実験において、研磨パッド21の表面温度は、23℃(室温)であった。

0120

ドレッサー25により研磨パッド21の表面をコンディショニングする場合、コンディショニング時におけるドレッサー25の表面のRsk値と、その結果生じる研磨パッド21のRsk値との間に負の相関関係がある。言い換えると、ドレッサー25の表面のRsk値が大きくなると研磨パッド21のRsk値が小さくなり、小さくなると大きくなる。より具体的には、ドレッサー25の表面のRsk値が負(比較例)、正(第4CMP法)のそれぞれの場合において、研磨パッド21のRsk値は0.32、−0.18である。

0121

上述したように、コンディショニングによって研磨パッド21の表面のRsk値をより絶対値が大きな負にすることが望ましい。コンディショニングにおけるドレッサー25の表面のRsk値をより絶対値が大きな正にすることで、研磨パッド21の表面のRsk値をより絶対値が大きな負にすることができる。

0122

[2−4(4).第4CMP法における効果]
上記第4CMP法によれば、ドレッサー25の表面のRsk値を制御して、研磨パッド21の表面をコンディショニングする。その後、コンディショニングされた研磨パッド21の表面に被加工膜13の表面を接触させて被加工膜13を研磨する。これにより、以下の効果を得ることができる。

0123

ドレッサー25の表面のRsk値を正の値にしてコンディショニングすることにより、研磨パッド21の表面のRsk値を負の値にすることができる。この負のRsk値を有する研磨パッド21の表面に被加工膜13の表面を接触させて被加工膜13を研磨することで、CMP工程後の被加工膜13の表面のスクラッチ数を低減することができる。その結果、デバイスの歩留まりや信頼性の低下を抑制することができる。

0124

[3.第2平坦化法]
以下に、図21乃至図27を用いて、本実施形態に係る第2平坦化法について説明する。第2平坦化法は、化学的研磨法であり、凹凸31(凹部31bおよび凸部31a)を有する被加工膜13の表面上に表層32を形成した後、加工溶液33中において被加工膜13の凸部31a上の表層32を除去することで、露出した凸部31aを加工溶液33によって溶解させる方法である。これにより、化学的研磨法の後の被加工膜13の表面のスクラッチを低減することができる。以下に、第2平坦化法として、第1および第2化学的研磨法について説明する。

0125

[3−1.第1化学的研磨法]
まず、図21乃至図24を用いて、第1化学的研磨法について説明する。

0126

[3−1(1).第1化学的研磨法におけるフロー]
以下に、図21および図22を用いて、第1化学的研磨法におけるフローについて説明する。

0127

図21は、第1化学的研磨法におけるフローチャートである。

0128

図22は、第1化学的研磨法におけるフローを示す断面図であり、凹凸31を有する被加工膜13を示す断面図である。

0129

図22(a)に示すように、被加工膜13は、その表面に凹凸31を有する。凹凸31は、凸部31aと凹部31bとを有する。凸部31aの表面と凹部31bの表面との間の距離(凹凸31の深さh1)は、例えば30nm以上5000nm以下程度である。

0130

まず、第1化学的研磨法では、図21および図22(b)に示すように、ステップS31において、凹凸31を有する被加工膜13上に、表面層32が形成される。表面層32は、被加工膜13の表面を覆い、被加工膜13の凹凸31に沿って形成される。表面層32は、被加工膜13と結合または化学吸着等の吸着により形成される。表面層32は、後述する加工溶液33によって被加工膜13が溶解することを抑制する。すなわち、表面層32は、被加工膜13の保護層として機能する。

0131

表面層32には、例えば、界面活性剤の層、自己組織化層、および撥水層の少なくともいずれかが用いられる。表面層32の例については後述する。

0132

次に、図21および図22(c)に示すように、ステップS32において、被加工膜13の凸部31a上の表面層32が除去される。より具体的には、加工溶液33中で表面層32を介して被加工膜13と加工体34とを接触させつつ、被加工膜13および加工体34の少なくともいずれかを回転させる。すなわち、被加工膜13と加工体34との相対的な位置が変化するように被加工膜13と加工体34とを摺動させる。この回転は、例えば、被加工膜13と加工体34とが接する面に対して垂直な方向を軸とする回転である。

0133

また、加工体34は、後述する研磨パッド61,81である。加工体34は、例えば、樹脂材料を含む。また、加工体34は、例えば、触媒材料を含むことができる。

0134

これにより、加工体34に接触しない凹部31b上の表面層32を残しつつ、加工体34に接触する凸部31a上の表面層32を除去する。言い換えると、凹凸31の凸部31a上の表面層32を選択的に除去する。したがって、表面層32で凹部31bが覆われ、表面層32から凸部31aの上面が露出する状態が得られる。

0135

また、加工溶液33は、被加工膜13を溶解する溶液である。例えば、被加工膜13がSiO2である場合、加工溶液33は、フッ化水素溶液、フッ化アンモニウム溶液、または強アルカリの溶液を含むことができる。

0136

このため、露出した凸部31aは、加工体34に接触しつつ加工溶液33に接触することで、加工溶液33により溶解される。一方、凹部31bは、表面層32で覆われており加工溶液30に接触しないため溶解され難い。すなわち、被加工膜13の凸部31aの溶解の程度は、凹部31bの溶解の程度よりも大きくなる。

0137

この状態において被加工膜13の溶解が進むことで、図21および図22(d)に示すように、ステップS33において、被加工膜13が化学的研磨される。すなわち、化学的研磨(図21におけるステップS33)後における被加工膜13の凹凸の深さh2は、処理前の凹凸の深さh1よりも小さくなる。このように、化学的研磨後においては、初期の凹凸の深さ(大きさ)よりも、加工後の凹凸の深さ(大きさ)が小さい状態が得られる。

0138

[3−1(2).第1化学的研磨法における効果]
上記第1化学的研磨法によれば、凹凸31(凹部31bおよび凸部31a)を有する被加工膜13の表面上に表層32を形成した後、加工溶液33中において加工体34に接触させることで被加工膜13の凸部31a上の表層32を除去する。そして、露出した凸部31aを加工体34に接触させつつ加工溶液33によって溶解させることで化学的研磨を行う。この加工溶液33は、砥粒を実質的に含まない。これにより、化学的研磨の後の被加工膜13の表面のスクラッチを低減することができる。

0139

[3−1(3).第1化学的研磨法に係る実施例]
第1化学的研磨法によれば、スクラッチの発生を抑制した効率的な化学的研磨法が提供できる。以下、第1化学的研磨法に係るいくつかの実施例について説明する。

0140

(第1の実施例)
図23は、第1化学的研磨法に係る第1の実施例におけるフローを示す断面図であり、凹凸31を有する被加工膜13を示す断面図である。

0141

図23(a)に示すように、被加工膜13は、その表面に凹凸31を有する。凹凸31は、凸部31aと凹部31bとを有する。凸部31aの表面と凹部31bの表面との間の距離(凹凸31の深さh1)は、例えば30nm以上5000nm以下程度である。

0142

図23(b)に示すように、表面層32として、界面活性剤が被加工膜13に吸着する。被加工膜13の表面に吸着した界面活性剤(表面層32)は、表面保護膜として機能する。界面活性剤には、アニオン性カチオン性両性および非イオン性の界面活性剤を用いることができる。また、界面活性剤は、アニオン系、非イオン部を有するアニオン系、カチオン系、両性系および非イオン系の界面活性剤から選択することができる。この界面活性剤に好ましく用いられる官能基の例としては、例えば、カルボン酸型スルホン酸型、硫酸エステル型、リン酸エステル型、アミン塩型、第4級アンモニウム塩型、エーテル型エステル型アルカノールアミド型、カルボキシベタイン型、およびグリシン型の官能基等が挙げられる。

0143

例えば、界面活性剤は、被加工膜13の極性と逆の極性を有することができる。これにより、界面活性剤は、電気相互作用により、被加工膜13により強く吸着することができる。これにより、表面層32が安定して形成できる。例えば、被加工膜13がSiO2である場合、表面層32となる界面活性剤にはカチオン系界面活性剤を用いることが望ましい。

0144

これにより、SiO2からなる被加工膜13の表面に、界面活性剤が電気的相互作用により強く吸着する。このように、表面層32として界面活性剤を用いた場合、表面層32は、被加工膜13に化学吸着する。すなわち、第1化学的研磨法において、表面層32の形成は、被加工膜13の上に界面活性剤の層を形成することを含むことができる。

0145

図23(c)に示すように、加工溶液33中で表面層32を介して被加工膜13と加工体34とを接触させつつ、被加工膜13と加工体34とを回転させる。加工溶液33には、例えば水酸化カリウムアンモニア等の溶液が用いられる。加工溶液33のpHは10程度であり、加工溶液33は強アルカリ溶液である。加工溶液33中で、被加工膜13(SiO2)に、加工体34を、被加工膜13および加工体34の少なくともいずれかを回転させながら接触させて化学的研磨を行う。加工体34には、例えばウレタン樹脂からなる研磨パッドが用いられる。

0146

このとき、図23(c)に示すように、被加工膜13の凹部31bは、界面活性剤の表面層32により保護され、強アルカリ溶液中でも溶解が抑制される。一方、凸部31aでは、ウレタン樹脂の加工体34との接触により、凸部31a上面上から界面活性剤が離脱し、凸部31aのSiO2が露出する。被加工膜13の表面において、界面活性剤の吸着量が多いと、加工溶液33による被加工膜13の溶解速度は低い。このため、凸部31aにおいて、強アルカリ溶液により溶解が進行する。このように、凸部31aが選択的に溶解し、化学的に平坦化が進行する。その結果、図23(d)に示すように、化学的研磨の後における被加工膜13の凹凸の深さh2は、処理前の凹凸の深さh1よりも小さくなる。

0147

第1の実施例においては、凹部31bに対する凸部31aの加工選択比が高い。このため、高い平坦性が効率良く得られる。そして、砥粒を用いないため、スクラッチの発生が抑制される。

0148

(第2の実施例)
第2の実施例では、表面層32としてカチオン性界面活性剤ポリビニルピロリドンPVP)をSiO2の被加工膜13(図23(c)参照)の表面に形成する。第2の実施例では、カチオン性界面活性剤を用いているため、表面が負に帯電しているSiO2の被加工膜13と吸着しやすく、容易に表面層32を形成することができる。他にも、カチオン性界面活性剤として、ポリエチレンイミン(PEI)を用いることができる。

0149

第2の実施例に用いられるPVPの水系GPC(ゲルパーミエーションクロマトグラフィー)によって測定された、ポリエチレングリコール換算重量平均分子量(Mw)は、2万以上、好ましくは20万以上150万以下、より好ましくは30万以上150万以下である。重量平均分子量が上記範囲にあると、ウレタン樹脂の加工体34との接触による摩擦を低減することができる。界面活性剤を用いた場合、重量平均分子量が大きいほど保護効果は高い。

0150

他にも、例えば、重量平均分子量が20万以上である第1のPVPと、2万以下の第2のPVPを混合してもよい。これにより、比較的高分子量である第1のPVPによって加工溶液30から保護がなされ、かつ比較的低分子量である第2のPVPにより緻密に表面層20が被加工膜13を被覆することができる。

0151

PEIの水系GPCによって測定された、ポリエチレングリコール換算の重量平均分子量(Mw)は、1万以上、好ましくは10万以上かつ100万以下である。重量平均分子量が上記範囲にあると、ウレタン樹脂の加工体34との接触による摩擦を低減することができる。

0152

また、図23(c)に示すように、被加工膜13の凹部31bは、カチオン性界面活性剤の表面層32により保護され、加工溶液33による溶解が抑制される。一方、凸部31aでは、ウレタン樹脂の加工体34との接触により、凸部31a上からカチオン性界面活性剤が離脱し、凸部31aのSiO2が露出する。被加工膜13の表面において、界面活性剤の吸着量が多いと、加工溶液33による被加工膜13の溶解速度は低い。このため、凸部31aにおいて、フッ化水素とフッ化アンモニウムの混合溶液により溶解が進行する。このように、凸部31aが選択的に溶解し、化学的に平坦化が進行する。

0153

(第3の実施例)
第3の実施例では、表面層32の形成のために2種類の界面活性剤を用いる。第一の界面活性剤としてカチオン性界面活性剤を、第二の界面活性剤としてアニオン性界面活性剤を用い、被加工膜13(図23(c)参照)の表面に形成する。カチオン性界面活性剤およびアニオン性界面活性剤を混合することにより、電気的または疎水的相互作用により、アニオン性界面活性剤を用いない場合よりも、さらに表面層32の保護効果を高めることができる。

0154

第3の実施例に用いられるカチオン性の第1の界面活性剤は、例えば、ポリビニルピロリドン(PVP)またはポリエチレンイミン(PEI)である。アニオン性の第2の界面活性剤としては、例えば、ポリアクリル酸(PAA)を用いることができる。

0155

第3の実施例に用いられるPAAの重量平均分子量は、例えば、GPCによって測定されたポリエチレングリコール換算の重量平均分子量(Mw)を適用できる。PAAの重量平均分子量(Mw)は2,000以上かつ500万以下であればよいが、好ましくは4000以上かつ10万以下である。第2の界面活性剤はアニオン性界面活性剤のため、単独では、溶解抑制効果は小さい。

0156

さらに溶解を抑制するためには、第1の界面活性剤は重量平均分子量が大きいほど保護効果は高いが、第2の界面活性剤は、比較的重量平均分子量は小さい方が好ましい。例えば、重量平均分子量が100万の第1のPEIと、重量平均分子量が4,000の第2のPAAを混合すると、より緻密に被加工膜13を被覆することができ、摩擦と溶解を更に抑制することができる。

0157

図23(c)に示すように、被加工膜13の凹部31bは、カチオン性である第1の界面活性剤およびアニオン性である第2の界面活性剤を含む表面層32により保護され、加工溶液33による溶解が抑制される。一方、凸部31aでは、ウレタン樹脂の加工体34との接触により、凸部31a上面上から第1の界面活性剤および第2の界面活性剤が離脱し、凸部31aのSiO2が露出する。被加工膜13の表面において、界面活性剤の吸着量が多いと、加工溶液33による被加工膜13の溶解速度は低い。このため、凸部31aにおいて、フッ化水素とフッ化アンモニウムの混合溶液により溶解が進行する。このように、凸部31aが選択的に溶解し、化学的に平坦化が進行する。

0158

(第4の実施例)
第4の実施例では、表面層32として自己組織化層(Self-Assembled Monolayer:SAM)を、SiO2の被加工膜13の表面に形成する。このように、表面層32の形成は、被加工膜13の上に自己組織化層を形成させることを含むことができる。

0159

自己組織化する分子は、その反応性官能基が、SiO2膜表面に向いた方向で吸着する。例えば、自己組織化する分子が長鎖アルキル基を有する場合、ファンデルワールス力疎水基相互作用が働く。例えば、自己組織化する分子がベンゼン環を有する場合には、π電子相互作用が働く。このような分子においては、吸着分子集合したときに熱的に安定化するため、分子が密に集積化した単分子膜が形成される。

0160

この自己組織化層を表面層32として用いることで、加工溶液33による被加工膜13のウェットエッチングが抑制される。自己組織化層を用いた表面層32は、界面活性剤を用いた場合によりも緻密に被加工膜13を被覆する。このため、加工溶液33からの被加工膜13の保護効果が大きい。

0161

SiO2膜の表面への自己組織化層の形成方法としては、例えば、シランカップリング反応を利用することができる。例えば、有機シランでSiO2膜の表面を処理すると、共有結合により、有機シラン分子固定化されるシランカップリング反応が起こる。このとき、シロキサン結合(Si−O−Si)により、SiO2膜の表面が改質される。すなわち、表面層32は、被加工膜13と結合する。このように、表面層32の形成は、シランカップリング反応を生じさせることを含むことができる。

0162

第4の実施例では、加工溶液33としてフッ化水素溶液を用い、加工体34としてPt(白金)の板を用いる。Pt板は、触媒として機能する。フッ化水素溶液中で、SiO2膜(被加工膜13)と、Pt板(加工体34)とを、表面層32を介して接触させ、SiO2膜およびPt板の少なくともいずれかを回転させて化学的研磨を行う。このとき、SiO2膜の凹部31bでは、自己組織化層の表面層32による改質・保護により、フッ化水素による溶解が抑制される。

0163

一方、凸部31aのPt板(触媒)の近傍では、以下の第1式、
F* + H2O → OH* + HF ・・・ (1)
の反応により、ヒドロキシラジカル(OH*)が生成される。

0164

図24は、第1化学的研磨法に係る第4の実施例を示す断面図である。

0165

図24は、凸部31aのPt板(触媒)の近傍におけるヒドロキシラジカル(OH*)の発生の状態を模式的に例示している。Pt板の触媒(加工体34)と接触する凸部31aでは、ヒドロキシラジカルによる酸化により、シロキサン結合が切断され、SiO2が形成される。そして、以下の第2式、
SiO2 + 6HF → H2SiF6 + 2H2O ・・・ (2)
の反応により、SiO2が溶解する。その結果、凸部31aが選択的に溶解し、化学的に平坦化が進行する。被加工膜13の表面において、自己組織化層の量が多いと、加工溶液33による被加工膜13の溶解速度は低い。

0166

第4の実施例においても、凹部31bに対する凸部31aの加工選択比が高い。このため、高い平坦性が効率良く得られる。そして、砥粒を用いないため、スクラッチの発生が抑制される。

0167

(第5の実施例)
第5の実施例では、表面層32として自己組織化層を用いる。そして、加工体34としてTiO2を用いる。TiO2は光触媒として機能する。

0168

例えば、pHが10程度の強アルカリ溶液中で、自己組織化層の表面層32を介して、SiO2膜とTiO2板と接触させ、SiO2膜およびTiO2板の少なくともいずれかを回転させながら化学的研磨を行う。このとき、TiO2板の表面に紫外光を含有する光を照射する。SiO2膜の凹部31bでは自己組織化層の表面層32による改質・保護により、強アルカリ溶液による溶解が抑制される。

0169

一方、凸部31aのTiO2板(触媒)の近傍では、TiO2の光触媒効果により、ホールが形成され、以下の第3式および第4式によりヒドロキシラジカルが生成される。

0170

TiO2 + hν → e− + h+ ・・・ (3)
OH− + h+ → OH* ・・・ (4)
触媒と接触する凸部31aでは、ヒドロキシラジカルによる酸化により、シロキサン結合が切断されSiO2が表面に形成される。そして、強アルカリ溶液の加工溶液33により、SiO2膜が溶解する。その結果、凸部31aが選択的に溶解し、化学的に平坦化が進行する。

0171

第5の実施例においても、凹部31bに対する凸部31aの加工選択比が高いため、高い平坦性が効率良く得られる。そして、砥粒を用いないため、スクラッチの発生が抑制される。表面層32として用いた自己組織化層は、化学的研磨の後に、例えば、アッシングにより除去することができる。

0172

(第6の実施例)
第6の実施例では、表面層32として、撥水化処理層を用いる。例えば、表面層32の形成処理として、例えば、テトラメチルシリルジエチルアミンTMSDMA)によるシリル化処理を行う。そして、加工体34として、Mo(モリブデン)板を用いる。Mo板は、触媒として機能する。加工溶液33として、フッ化水素溶液を用いる。

0173

フッ化水素溶液中で、撥水化処理層の表面層32を介して、SiO2膜とMo板とを接触させ、SiO2膜およびMo板の少なくともいずれかを回転させながら化学的研磨を行う。このとき、SiO2膜の凹部31bでは、撥水化処理層の表面層32により、フッ化水素による溶解が抑制される。被加工膜13の表面において、撥水化層の量が多いと(SiO2膜の撥水化度が高いと)、加工溶液33による被加工膜13の溶解速度は低い。

0174

凸部31aのMo板の近傍では、第1式の反応により、ヒドロキシラジカルが生成される。触媒であるMo板と接触する凸部31aでは、ヒドロキシラジカルによる酸化により、シロキサン結合が切断され、表面にSiO2が形成される。第2式の反応によりSiO2が溶解する。その結果、凸部31aが選択的に溶解し、化学的に平坦化が進行する。

0175

第6の実施例においても、凹部31bに対する凸部31aの加工選択比が高いため、高い平坦性が効率良く得られる。そして、砥粒を用いないため、スクラッチの発生が抑制される。

0176

(第7の実施例)
第7の実施例においては、表面層32として、ヘキサメチルジシラザン(HMDS)による撥水化処理層を用いる。そして、加工体34として、Pt板を用い、加工溶液33として、フッ化水素溶液を用いる。

0177

この場合も、凸部31aのPt板の近傍では、第1式の反応により、ヒドロキシラジカルが生成され、凸部31aが選択的に溶解し、化学的に平坦化が進行する。第7の実施例においても、凹部31bに対する凸部31aの加工選択比が高いため、高い平坦性が効率良く得られる。そして、砥粒を用いないため、スクラッチの発生が抑制される。

0178

このように、表面層32の形成は、被加工膜13を撥水化処理することを含むことができる。そして、被加工膜13を撥水化処理することは、テトラメチルシリルジエチルアミン、およびヘキサメチルジシラザンの少なくともいずれかを用いた処理を実施することを含むことができる。

0179

そして、加工体34に用いる触媒材料は、PtおよびMoの少なくともいずれかを含むことができる。また、触媒材料は、TiO2を含み、平坦化する工程は、被加工膜13に紫外線を照射することを含むことができる。

0180

[3−2.第2化学的研磨法]
まず、図25乃至図27を用いて、第2化学的研磨法について説明する。第2化学的研磨法では、加工溶液33は、表面層32を形成する原料を含む。そして、表面層32の形成は、表面層32を形成する原料を含む加工溶液30と被加工膜13とを接触させて、その原料から表面層32を形成することを含む。以下に、第2化学的研磨法について詳説する。

0181

[3−2(1).第2化学的研磨法におけるフロー]
以下に、図25を用いて、第2化学的研磨法におけるフローについて説明する。

0182

図25は、第2化学的研磨法におけるフローを示す断面図であり、凹凸31を有する被加工膜13を示す断面図である。

0183

図25(a)に示すように、被加工膜13は、その表面に凹凸31を有する。凹凸31は、凸部31aと凹部31bとを有する。凸部31aの表面と凹部31bの表面との間の距離(凹凸31の深さh1)は、例えば30nm以上5000nm以下程度である。

0184

まず、第2化学的研磨法では、図25(b)に示すように、例えば、表面層32を形成する界面活性剤(表面層32の原料)を含む加工溶液33と、被加工膜13と、を接触させる。加工溶液33中の界面活性剤は、被加工膜13の表面に吸着し、表面層32が形成される。

0185

次に、図25(c)に示すように、加工膜13の凸部31a上の表面層32が除去される。より具体的には、加工溶液33中で表面層32を介して被加工膜13と加工体34とを接触させつつ、被加工膜13および加工体34の少なくともいずれかを回転させる。これにより、加工体34に接触しない凹部31b上の表面層32を残しつつ、加工体34に接触する凸部31a上の表面層32を除去する。露出した凸部31aは、加工体34に接触しつつ加工溶液33に接触することで、加工溶液33により溶解される。一方、凹部31bは、表面層32で覆われており加工溶液33に接触しないため溶解され難い。

0186

この状態において被加工膜13の溶解が進むことで、図25(d)に示すように、被加工膜13が化学的研磨される。すなわち、化学的研磨の後における被加工膜13の凹凸の深さh2は、処理前の凹凸の深さh1よりも小さくなる。このように、化学的研磨後においては、初期の凹凸の深さ(大きさ)よりも、加工後の凹凸の深さ(大きさ)が小さい状態が得られる。

0187

[3−2(2).第2化学的研磨法における効果]
上記第2化学的研磨法によれば、凹凸31(凹部31bおよび凸部31a)を有する被加工膜13の表面に加工溶液33を接触させる。加工溶液33は、表面層32を形成する成分と被加工膜13を溶解する成分とを含む。このため、被加工膜13の表面に加工溶液33を接触させることで、表面層32が形成される。その後、加工溶液33中において加工体34に接触させることで被加工膜13の凸部31上の表面層32を除去する。そして、露出した凸部31aを加工体34に接触させつつ加工溶液33によって溶解させることで化学的研磨を行う。これにより、第1化学的研磨法と同様の効果を得ることができる。さらに、第2化学的研磨法では、表面層32の形成が加工溶液33中の原料によって行われるため、表面層32の形成の工程が簡略化できる。

0188

[3−3.第2平坦化法における化学的研磨装置]
以下に、図26および図27を用いて、第2平坦化法における化学的研磨装置について説明する。

0189

図26は、第2平坦化法における化学的研磨装置の一例を示す構成図である。

0190

図26に示すように、一例による化学的研磨装置は、前処理部50およびポリッシング処理部60を備える。

0191

前処理部50は、容器55およびヘッド52を備える。ヘッド52は、ウェハ70(半導体基板10)を保持する。容器55内には、前処理溶液54を格納可能である。ウェハ70は、前処理溶液54に接触させられる。これにより、前処理が行われる。

0192

ポリッシング処理部60は、ターンテーブル65上に添付された研磨パッド61、ヘッド62、および薬液供給ノズル63を備える。ヘッド62は、ウェハ70を保持する。薬液供給ノズル63から、薬液64が研磨パッド61に向けて供給される。研磨パッド61は、薬液64を介して、ウェハ70と対向する。研磨パッド61を回転させつつ、ウェハ70を回転させる。これによりポリッシング処理が行われる。

0193

第2平坦化法における化学的研磨装置の一例では、凹凸31を有する被加工膜13上に凹凸31に沿って被加工膜13と結合または吸着し被加工膜13の溶解を抑制する表面層32を形成する工程を実施できる。さらに、本装置は、被加工膜13を溶解する加工溶液33中で表面層32を介して被加工膜13と加工体34とを接触させつつ被加工膜13と加工体34とを回転させ、凹凸31の凹部31b上の表面層32を残しつつ凹凸31の凸部31a上の表面層32を除去し、凸部31aの溶解の程度を凹部31bの溶解の程度よりも大きくして被加工膜13を平坦化する工程、を実施できる。

0194

なお、表面層32を形成する工程は、前処理部50により実施可能である。被加工膜13を平坦化する工程は、ポリッシング処理部60で実施可能である。

0195

図27は、第2平坦化法における化学的研磨装置の他の例を示す構成図である。

0196

図27に示すように、他の例による化学的研磨装置は、前処理ポリッシング処理部80を備える。

0197

前処理ポリッシング処理部80は、パッド81、ノズル83を備える。ノズル83は、薬液64または前処理溶液54を切り替えて、ウェハ70に供給する。他の例による化学的研磨装置においても、表面層32を形成する工程と、被加工膜13を平坦化する工程と、を実施することができる。

0198

なお、表面層32を形成する工程および被加工膜13を平坦化する工程はともに、前処理ポリッシング部80で実施可能である。

0199

[4.本実施形態に係る半導体装置の製造方法の効果]
比較例1では、エアギャップ14または多孔質層15上に形成された凹凸を有する被加工膜13の平坦化薄膜化加工を通常のCMP法により行う。この場合、スラリー24に含まれる砥粒または研磨パッド21表面による応力集中によって、被加工膜13の表面にスクラッチが生じてしまう。また、被加工膜13に研磨パッド21を接触させることによるせん断応力によって、機械的強度が低下したエアギャップ14または多孔質層15部分にクラックが生じてしまう。さらに、被加工膜13の表面に生じたスクラッチが起点となり、エアギャップ14または多孔質層15部分にクラックが生じてしまう場合もある。

0200

比較例2では、エアギャップ14または多孔質層15上に形成された凹凸を有する被加工膜13の平坦化薄膜化加工を第1平坦化法によるCMP法(第1乃至第4CMP法)により行う。すなわち、Rsk値が負の表面を有する研磨パッド21を用いたCMP法を行う。この場合、被加工膜13の表面に生じるスクラッチを低減することができる。しかし、被加工膜13に研磨パッド21を接触させることによるせん断応力によって、被加工膜13の膜厚が薄くなった場合に機械的強度が低下したエアギャップ14または多孔質層15部分にクラックが生じてしまう。

0201

比較例3では、エアギャップ14または多孔質層15上に形成された凹凸を有する被加工膜13の平坦化薄膜化加工を第2平坦化法による化学的研磨法により行う。すなわち、加工溶液33中において被加工膜13に加工体34(パッド61,81)を接触させる化学的研磨法を行う。この場合、砥粒を含むスラリーを用いないため、被加工膜13の表面に生じるスクラッチを低減することができる。しかし、被加工膜13に加工体34(パッド61,81)を接触させることによるせん断応力によって、被加工膜13の膜厚が薄くなった場合に機械的強度が低下したエアギャップ14または多孔質層15部分にクラックが生じてしまう。

0202

これに対し、上記本実施形態に係る半導体装置の製造方法では、エアギャップ14または多孔質層15上に形成された凹凸を有する被加工膜13の平坦化薄膜化加工において、被加工膜13表面にスクラッチの発生を低減することができる所定の平坦化法(第1平坦化法または第2平坦化法)により被加工膜13の平坦化が行われる。その後、被加工膜13が所望の膜厚(例えば、480nm程度)を有する状態でエッチバックに切り替え、エッチバックにより被加工膜13の薄膜化を行う。これにより、以下の効果を得ることができる。

0203

所定の平坦化法を行うことにより、被加工膜13表面に生じるスクラッチを低減することができる。これに伴い、スクラッチが起点となるエアギャップ14または多孔質層15へのクラックを防ぐことができる。

0204

また、被加工膜13が十分に厚い膜厚を有する状態で、所定の平坦化法からエッチバックへと加工法を切り替える。言い換えると、せん断応力が生じる所定の平坦化法は、エアギャップ14または多孔質層15上において被加工膜13が十分に厚い膜厚を有するときに行われる。そして、その後の加工(薄膜化)は、せん断応力が生じない非接触加工であるエッチバックにより行う。これにより、所定の平坦化法の際にエアギャップ14または多孔質層15部分にかかるせん断応力を低減することができる。すなわち、所定の平坦化法の際のせん断応力によって、エアギャップ14または多孔質層15部分に生じるクラックを低減することができる。

0205

本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

0206

10…半導体基板、13…被加工膜、14…エアギャップ、15…多孔質層、21,34,61,81…研磨パッド、25…ドレッサー、31…凹凸、31a…凸部、31b…凹部、32…表面層、33…加工溶液

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