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技術 熱電変換装置の製造方法

出願人 株式会社デンソー
発明者 宮川栄二郎齋藤啓太白石芳彦矢崎芳太郎谷口敏尚坂井田敦資
出願日 2013年1月24日 (5年11ヶ月経過) 出願番号 2013-011514
公開日 2014年8月7日 (4年5ヶ月経過) 公開番号 2014-143328
状態 特許登録済
技術分野 熱電素子 特殊な電動機、発電機
主要キーワード 層間接続部材 裏面パターン 熱電効果 千鳥パターン アルメル コンスタンタン 高温高圧条件 P型熱電変換素子
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2014年8月7日)のものです。
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図面 (18)

課題

製造工程を簡略化しつつ、層間接続部材表面パターンまたは裏面パターンとからなる合金層が形成されることを抑制できる熱電変換装置の製造方法を提供する。

解決手段

厚さ方向に貫通する複数のビアホール11、12に複数の金属原子が所定の結晶構造を維持している合金粉末有機溶剤を加えてペースト化した導電性ペースト41、51が充填されている絶縁基材10を用意する。そして、絶縁基材10を加熱しながら絶縁基材10の表面10aおよび裏面10bから加圧し、導電性ペースト41、51を固相焼結して層間接続部材40、50を形成する。次に、絶縁基材10の表面10aに表面保護部材20を配置すると共に、絶縁基材10の裏面10bに裏面保護部材30を配置して積層体80を形成する。その後、層間接続部材40、50を形成する工程よりも低い温度で加熱しながら低い加圧力印加して積層体80を一体化する。

概要

背景

従来より、熱電変換装置の製造方法として、例えば、特許文献1に以下のような製造方法が提案されている。すなわち、この製造方法では、まず、絶縁性型枠透孔を形成し、透孔に規則的にBi、Te、Se等で構成される第1導電性ペーストおよびBi、Sb、Te等で構成される第2導電性ペーストを充填する。

そして、絶縁性型枠の表面に、隣接する第1、第2導電性ペーストと接触するような表面パターンを複数形成する。また、絶縁性型枠の裏面に、第1導電性ペーストと、当該第1導電性ペーストと接触する表面パターンと異なる表面パターンと接触する第2導電性ペーストと接触するような裏面パターンを複数形成する。

その後、絶縁性型枠をArガス雰囲気中、460℃で10時間熱処理し、第1導電性ペーストからN型熱電変換素子層間接続部材)を形成すると共に第2導電性ペーストからP型熱電変換素子(層間接続部材)を形成する。このとき、N型熱電変換素子およびP型熱電変換素子と表面パターンおよび裏面パターンとも接続される。これにより、複数のN型熱電変換素子と複数のP型熱電変換素子とが交互に直列に接続された熱電変換装置が製造される。

なお、絶縁性型枠を460℃で10時間熱処理した場合には、N型熱電変換素子およびP型熱電変換素子(合金)は、Bi、Teの融点が460°より低いため、液相焼結することで形成される。

概要

製造工程を簡略化しつつ、層間接続部材と表面パターンまたは裏面パターンとからなる合金層が形成されることを抑制できる熱電変換装置の製造方法を提供する。厚さ方向に貫通する複数のビアホール11、12に複数の金属原子が所定の結晶構造を維持している合金の粉末有機溶剤を加えてペースト化した導電性ペースト41、51が充填されている絶縁基材10を用意する。そして、絶縁基材10を加熱しながら絶縁基材10の表面10aおよび裏面10bから加圧し、導電性ペースト41、51を固相焼結して層間接続部材40、50を形成する。次に、絶縁基材10の表面10aに表面保護部材20を配置すると共に、絶縁基材10の裏面10bに裏面保護部材30を配置して積層体80を形成する。その後、層間接続部材40、50を形成する工程よりも低い温度で加熱しながら低い加圧力印加して積層体80を一体化する。

目的

本発明は上記点に鑑みて、製造工程を簡略化しつつ、層間接続部材と表面パターンまたは裏面パターンとからなる合金層が形成されることを抑制できる熱電変換装置の製造方法を提供する

効果

実績

技術文献被引用数
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牽制数
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請求項1

熱可塑性樹脂を含んで構成されており、厚さ方向に貫通する複数のビアホール(11、12)が形成され、前記ビアホールに複数の金属原子が所定の結晶構造を維持している合金粉末有機溶剤を加えてペースト化した導電性ペースト(41、51)が充填されている絶縁基材(10)を用意する工程と、前記絶縁基材を加熱しながら当該絶縁基材の表面(10a)および前記表面と反対側の裏面(10b)から加圧し、前記導電性ペーストを固相焼結して層間接続部材(40、50)を形成する工程と、前記絶縁基材の表面に所定の前記層間接続部材と接触する表面パターン(21)を有する表面保護部材(20)を配置すると共に、前記絶縁基材の裏面に所定の前記層間接続部材と接触する裏面パターン(31)を有する裏面保護部材(30)を配置して積層体(80)を形成する工程と、前記積層体を加熱しながら積層方向から加圧し、前記層間接続部材と前記表面パターンおよび前記裏面パターンとを電気的に接続しつつ、前記積層体を一体化する工程と、を行い、前記積層体を一体化する工程では、前記層間接続部材を形成する工程に対し、低い温度で加熱しながら小さい加圧力印加することを特徴とする熱電変換装置の製造方法。

請求項2

前記層間接続部材を形成する工程の後であって前記積層体を形成する工程の前に、前記層間接続部材のうち前記絶縁基材から露出する部分にメッキ膜(90)を形成することを特徴とする請求項1に記載の熱電変換装置の製造方法。

請求項3

前記層間接続部材を形成する工程の前には前記絶縁基材の内部に空隙(13〜16)が形成されており、前記層間接続部材を形成する工程では、前記熱可塑性樹脂を前記空隙に流動させつつ、前記導電性ペーストを固相焼結して前記層間接続部材を形成することを特徴とする請求項1または2に記載の熱電変換装置の製造方法。

請求項4

前記層間接続部材を形成する工程の前に、前記絶縁基材に貫通孔(13)を形成することを特徴とする請求項3に記載の熱電変換装置の製造方法。

請求項5

前記貫通孔を形成する工程では、前記ビアホールのそれぞれを中心とする同心円上において周方向に等間隔に離間する複数の前記貫通孔を形成することを特徴とする請求項4に記載の熱電変換装置の製造方法。

請求項6

前記層間接続部材を形成する工程の前に、枠状の溝部(14)を当該溝部の枠内に前記ビアホールが1つずつ位置するように形成することを特徴とする請求項3に記載の熱電変換装置の製造方法。

請求項7

前記絶縁基材として、内部に空洞(15)を有する多孔質部材(10d)を含有するものを用いることを特徴とする請求項3ないし6のいずれか1つに記載の熱電変換装置の製造方法。

請求項8

前記絶縁基材として、内部に穴(16)が形成された多孔質性のものを用いることを特徴とする請求項3ないし6のいずれか1つに記載の熱電変換装置の製造方法。

請求項9

前記層間接続部材を形成する工程では、前記導電性ペーストと接触する部分と異なる部分に窪み部(100a)が形成された一対のプレス板(100)を用意し、前記熱可塑性樹脂を前記窪み部に流動させつつ前記導電性ペーストを固相焼結して前記層間接続部材を形成することを特徴とする請求項1または2に記載の熱電変換装置の製造方法。

技術分野

0001

本発明は、導電性ペースト固相焼結して層間接続部材を形成する工程を含む熱電変換装置の製造方法に関するものである。

背景技術

0002

従来より、熱電変換装置の製造方法として、例えば、特許文献1に以下のような製造方法が提案されている。すなわち、この製造方法では、まず、絶縁性型枠透孔を形成し、透孔に規則的にBi、Te、Se等で構成される第1導電性ペーストおよびBi、Sb、Te等で構成される第2導電性ペーストを充填する。

0003

そして、絶縁性型枠の表面に、隣接する第1、第2導電性ペーストと接触するような表面パターンを複数形成する。また、絶縁性型枠の裏面に、第1導電性ペーストと、当該第1導電性ペーストと接触する表面パターンと異なる表面パターンと接触する第2導電性ペーストと接触するような裏面パターンを複数形成する。

0004

その後、絶縁性型枠をArガス雰囲気中、460℃で10時間熱処理し、第1導電性ペーストからN型熱電変換素子(層間接続部材)を形成すると共に第2導電性ペーストからP型熱電変換素子(層間接続部材)を形成する。このとき、N型熱電変換素子およびP型熱電変換素子と表面パターンおよび裏面パターンとも接続される。これにより、複数のN型熱電変換素子と複数のP型熱電変換素子とが交互に直列に接続された熱電変換装置が製造される。

0005

なお、絶縁性型枠を460℃で10時間熱処理した場合には、N型熱電変換素子およびP型熱電変換素子(合金)は、Bi、Teの融点が460°より低いため、液相焼結することで形成される。

先行技術

0006

特開平8−153899号公報

発明が解決しようとする課題

0007

しかしながら、液相焼結で形成された合金は、金属原子結晶構造ランダムとなるため、実際には電力が発生し難いという問題がある。

0008

ここで、固相焼結で形成された合金は、所定の結晶構造を維持しつつ積層されるため、熱電変換装置に利用されると大きな電力を発生させ得ることが知られている。このため、上記特許文献1の製造方法において固相焼結を適用してN型熱電変換素子およびP型熱電変換素子を形成することが考えられる。

0009

しかしながら、N型熱電変換素子およびP型熱電変換素子を形成する工程と、N型熱電変換素子およびP型熱電変換素子と表面パターンおよび裏面パターンとの接合を同時に行うと、以下の問題が発生する。

0010

すなわち、固相焼結する場合においても高温に加熱しながら高い加圧力印加する必要がある。このため、N型熱電変換素子およびP型熱電変換素子と表面パターンおよび裏面パターンとの間に、N型熱電変換素子およびP型熱電変換素子と表面パターンおよび裏面パターンとからなる合金層が形成されることがある。この場合、合金層を介してN型熱電変換素子およびP型熱電変換素子と表面パターンおよび裏面パターンとの間を電子が移動し易くなってしまい、電力が発生し難くなる。なお、合金層が形成されるという問題は、N型熱電変換素子およびP型熱電変換素子を液相焼結で形成する場合にも同様に発生する。

0011

したがって、合金層が形成されないように、加熱温度や加圧力等を詳細に設定することも考えられるが、このような方法では製造工程が複雑になってしまう。

0012

なお、上記問題は、N型熱電変換素子およびP型熱電変換素子を有する熱電変換装置のみに発生する問題ではない。すなわち、熱電効果は、異なる2種類の金属が接続されていれば発生する。このため、例えば、透孔にBi、Te、Se等で構成される導電性ペーストのみが充填され、表面パターンおよび裏面パターンが導電性ペーストが固相焼結された合金と異なる材料で形成された熱電変換装置を製造する場合においても上記問題が同様に発生する。

0013

本発明は上記点に鑑みて、製造工程を簡略化しつつ、層間接続部材と表面パターンまたは裏面パターンとからなる合金層が形成されることを抑制できる熱電変換装置の製造方法を提供することを目的とする。

課題を解決するための手段

0014

上記目的を達成するため、請求項1に記載の発明では、熱可塑性樹脂を含んで構成されており、厚さ方向に貫通する複数のビアホール(11、12)が形成され、ビアホールに複数の金属原子が所定の結晶構造を維持している合金の粉末有機溶剤を加えてペースト化した導電性ペースト(41、51)が充填されている絶縁基材(10)を用意する工程と、絶縁基材を加熱しながら当該絶縁基材の表面(10a)および表面と反対側の裏面(10b)から加圧し、導電性ペーストを固相焼結して層間接続部材(40、50)を形成する工程と、絶縁基材の表面に所定の層間接続部材と接触する表面パターン(21)を有する表面保護部材(20)を配置すると共に、絶縁基材の裏面に所定の層間接続部材と接触する裏面パターン(31)を有する裏面保護部材(30)を配置して積層体(80)を形成する工程と、積層体を加熱しながら積層方向から加圧し、層間接続部材と表面パターンおよび裏面パターンとを電気的に接続しつつ、積層体を一体化する工程と、を行い、積層体を一体化する工程では、層間接続部材を形成する工程に対し、低い温度で加熱しながら小さい加圧力を印加することを特徴としている。

0015

これによれば、層間接続部材を形成する工程と、層間接続部材と表面パターンおよび裏面パターンとを電気的に接続しつつ、積層体を一体化する工程とを別工程として行っている。このため、工程毎に製造条件を設定することができ、製造工程を簡略化することができる。

0016

また、積層体を一体化する工程では、層間接続部材を形成する工程に対し、低い温度で加熱しながら小さい加圧力を印加している。このため、層間接続部材と表面パターンまたは裏面パターンとからなる合金層が形成されることを抑制できる。

0017

なお、この欄および特許請求の範囲で記載した各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示すものである。

図面の簡単な説明

0018

本発明の第1実施形態における熱電変換装置の平面図である。
図1中のII−II線に沿った断面図である。
図1中のIII−III線に沿った断面図である。
図1に示す熱電変換装置の製造工程を示す断面図である。
図4(e)に示す第1、第2層間接続部材を形成する際の製造条件を示す図である。
図4(e)に示す第1、第2層間接続部材を形成する際の詳細な断面図である。
図4(i)に示す一体化工程の際の製造条件を示す図である。
本発明の第2実施形態における図4(e)の後に行う工程を示す断面図である。
本発明の第3実施形態における図4(d)の後に行う工程を示す断面図である。
図9に示す絶縁基材の表面図である。
図9に示す絶縁基材を用いて図4(e)の工程を行った際の詳細な断面図である。
本発明の第4実施形態における図4(d)の後に行う工程を示す断面図である。
図12に示す絶縁基材の表面図である。
本発明の第5実施形態における図4(d)に相当する断面図である。
本発明の第6実施形態における図4(d)に相当する断面図である。
本発明の第7実施形態における図4(e)に示す第1、第2層間接続部材を形成する際の詳細な断面図である。
本発明の第8実施形態における絶縁基材を用意する工程の製造工程を示す断面図である。

実施例

0019

以下、本発明の実施形態について図に基づいて説明する。なお、以下の各実施形態相互において、互いに同一もしくは均等である部分には、同一符号を付して説明を行う。

0020

(第1実施形態)
本発明の第1実施形態について図面を参照しつつ説明する。図1図3に示されるように、本実施形態の熱電変換装置1は、絶縁基材10、表面保護部材20、裏面保護部材30が一体化され、この一体化されたものの内部で異種金属である第1、第2層間接続部材40、50が交互に直列に接続されて構成されている。

0021

なお、図1は、理解をし易くするために、表面保護部材20を省略して示してある。また、図1は、断面図ではないが、第1、第2層間接続部材40、50にハッチングを施してある。

0022

絶縁基材10は、本実施形態では、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)やポリエーテルイミド(PEI)を含む平面矩形状熱可塑性樹脂フィルムによって構成されている。そして、この絶縁基材10には、厚さ方向に貫通する複数の第1、第2ビアホール11、12が互い違いになるように千鳥パターンに形成されている。

0023

なお、本実施形態では、第1、第2ビアホール11、12が表面10aから裏面10bに向かって径が一定とされた円筒状とされているが、第1、第2ビアホール11、12は表面10aから裏面10bに向かって径が小さくなるテーパ状とされていてもよいし、角筒状とされていてもよい。

0024

そして、第1ビアホール11には第1層間接続部材40が配置され、第2ビアホール12には第1層間接続部材40と異種金属となる第2層間接続部材50が配置されている。つまり、絶縁基材10には、第1、第2層間接続部材40、50が互い違いになるように配置されている。

0025

特に限定されるものではないが、例えば、第1層間接続部材40はP型を構成するSb−Te系等の合金の粉末(金属粒子)を含む導電性ペーストから構成される。また、第2層間接続部材50はN型を構成するBi−Te系等の合金の粉末(金属粒子)を含む導電性ペーストから構成される。

0026

絶縁基材10の表面10aには、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)やポリエーテルイミド(PEI)を含む平面矩形状の熱可塑性樹脂フィルムからなる表面保護部材20が配置されている。この表面保護部材20は、絶縁基材10と平面形状が同じ大きさとされており、絶縁基材10と対向する一面20a側に銅箔等がパターニングされた複数の表面パターン21が互いに離間するように形成されている。そして、各表面パターン21はそれぞれ第1、第2層間接続部材40、50と適宜電気的に接続されている。

0027

具体的には、隣接する1つの第1層間接続部材40と1つの第2層間接続部材50とを組60としたとき、各組60の第1、第2層間接続部材40、50は同じ表面パターン21と接続されている。つまり、各組60の第1、第2層間接続部材40、50は表面パターン21を介して電気的に接続されている。なお、本実施形態では、絶縁基材10の長辺方向(図1中紙面左右方向)に沿って隣接する1つの第1層間接続部材40と1つの第2層間接続部材50とが組60とされている。

0028

また、絶縁基材10の裏面10bには、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)やポリエーテルイミド(PEI)を含む熱可塑性樹脂フィルムからなる平面矩形状の裏面保護部材30が配置されている。この裏面保護部材30は、絶縁基材10と平面形状が同じ大きさとされており、絶縁基材10と対向する一面30a側に銅箔等がパターニングされた複数の裏面パターン31が互いに離間するように形成されている。そして、各裏面パターン31はそれぞれ第1、第2層間接続部材40、50と適宜電気的に接続されている。

0029

具体的には、隣接する組60において、一方の組60の第1層間接続部材40と、他方の組60の第2層間接続部材50とが同じ裏面パターン31と接続されている。つまり、組60を跨いで第1、第2層間接続部材40、50が裏面パターン31を介して電気的に接続されている。

0030

本実施形態では、図2に示されるように、基本的には、絶縁基材10の長辺方向(図1中紙面左右方向)に沿って並んでいる2つの組60が隣接する組60とされている。また、図3に示されるように、絶縁基材10の外縁では、短辺方向(図1中紙面上下方向)に沿って並んでいる2つの組60が隣接する組60とされている。

0031

したがって、第1、第2層間接続部材40、50は、絶縁基材10の長辺方向に交互に直列に接続されて折り返された後に再び長辺方向に交互に直列に接続される。つまり、第1、第2層間接続部材40、50は、折れ線状に交互に直列に接続されている。

0032

なお、図2図3とは別断面において、裏面保護部材30には、裏面パターン31と電気的に接続されると共に、裏面保護部材30のうち絶縁基材10側と反対側の一面から露出する層間接続部材が形成されている。そして、この層間接続部材によって裏面パターン31と外部との電気的な接続が図れるようになっている。

0033

以上が本実施形態における熱電変換装置1の構成である。このような熱電変換装置1では、例えば、第1、第2ビアホール11、12の径をφ0.7mm、絶縁基材10の厚みを1mmとし、第1、第2層間接続部材40、50を合わせて約900個配置したとき、温度差10℃で約2.5mWの電力を得ることができる。

0034

次に、上記熱電変換装置1の製造方法について図4を参照しつつ説明する。なお、図4は、図1中のII−II線に沿った断面図である。

0035

まず、図4(a)に示されるように、絶縁基材10を用意し、複数の第1ビアホール11をドリル等によって形成する。

0036

次に、図4(b)に示されるように、各第1ビアホール11に第1導電性ペースト41を充填する。

0037

第1ビアホール11に第1導電性ペースト41を充填する方法(装置)としては、本出願人による特願2010−50356号に記載の方法(装置)を採用すると良い。

0038

簡単に説明すると、吸着紙70を介して図示しない保持台上に、裏面10bが吸着紙70と対向するように絶縁基材10を配置する。なお、吸着紙70は、第1導電性ペースト41の有機溶剤を吸収できる材質のものであれば良く、一般的な上質紙等が用いられる。そして、第1導電性ペースト41を溶融させつつ、第1ビアホール11内に第1導電性ペースト41を充填する。これにより、第1導電性ペースト41の有機溶剤の大部分が吸着紙70に吸着され、第1ビアホール11に合金の粉末が密接して配置される。

0039

第1導電性ペースト41としては、本実施形態では、金属原子が所定の結晶構造を維持している合金の粉末を融点が43℃であるパラフィン等の有機溶剤を加えてペースト化したものが用いられる。このため、第1導電性ペースト41を充填する際には、絶縁基材10の表面10aが約43℃に加熱された状態で行われる。なお、第1導電性ペースト41を構成する合金の粉末としては、例えば、メカニカルアロイにて形成されたSb−Te系等が用いられる。

0040

続いて、図4(c)に示されるように、絶縁基材10に複数の第2ビアホール12をドリル等によって形成する。この第2ビアホール12は、上記のように、第1ビアホール11と互い違いとなり、第1ビアホール11と共に千鳥パターンを構成するように形成される。

0041

次に、図4(d)に示されるように、再び、吸着紙70を介して図示しない保持台上に、裏面10bが吸着紙70と対向するように絶縁基材10を配置する。そして、第1導電性ペースト41を充填したときと同様に、第2ビアホール12内に第2導電性ペースト51を充填する。これにより、第2導電性ペースト51の有機溶剤の大部分が吸着紙70に吸着され、第2ビアホール12に合金の粉末が密接して配置される。

0042

第2導電性ペースト51としては、本実施形態では、第1導電性ペースト41を構成する金属原子と異なる金属原子が所定の結晶構造を維持している合金の粉末を融点が常温であるテレピネ等の有機溶剤を加えてペースト化したものが用いられる。つまり、第2導電性ペースト51を構成する有機溶剤として、第1導電性ペースト41を構成する有機溶剤より融点が低いものが用いられる。そして、第2導電性ペースト51を充填する際には、絶縁基材10の表面10aが常温に保持された状態で行われる。言い換えると、第1導電性ペースト41に含まれる有機溶剤が固化された状態で、第2導電性ペースト51の充填が行われる。これにより、第1ビアホール11に第2導電性ペースト51が混入することが抑制される。

0043

なお、第2導電性ペースト51を構成する合金の粉末としては、例えば、メカニカルアロイにて形成されたBi−Te系等が用いられる。

0044

以上のようにして、第1、第2導電性ペースト41、51が充填された絶縁基材10を用意する。

0045

そして、図4(e)に示されるように、絶縁基材10を図示しない一対のプレス板の間に配置し、絶縁基材10の表面10aおよび裏面10bから真空状態で加熱しながら加圧して第1、第2層間接続部材40、50を形成する。なお、特に限定されるものではないが、この工程では、絶縁基材10とプレス板との間にロックウールペーパー等の緩衝材を配置してもよい。以下に、本実施形態の第1、第2層間接続部材40、50を形成する工程について図5および図6を参照しつつ具体的に説明する。

0046

第1、第2層間接続部材40、50を形成する工程では、図5に示されるように、まず、絶縁基材10を約320℃まで加熱しながら時点T1まで0.1Mpaで加圧し、第1、第2導電性ペースト41、51に含まれる有機溶剤を蒸発させる(図6(a)参照)。

0047

なお、T0〜T1間は約10分間である。また、第1、第2導電性ペースト41、51に含まれる有機溶剤とは、図4(b)および図4(d)の工程において、吸着紙70に吸着されずに残存した有機溶剤のことである。

0048

次に、図5および図6(b)に示されるように、絶縁基材10を熱可塑性樹脂の軟化点以上の温度である約320℃に保持しつつ時点T2まで10MPaで加圧する。このとき、絶縁基材10を構成する熱可塑性樹脂が流動して第1、第2導電性ペースト41、51(合金の粉末)を加圧する。このため、図6(c)に示されるように、第1、第2ビアホール11、12の径が小さくなると共に、合金の粉末同士が圧接されて第1、第2層間接続部材40、50が形成される。なお、T1〜T2間は約10分間である。

0049

その後は、図5に示されるように、10MPaの加圧を保持したまま時点T3まで冷却する。なお、T2〜T3間は約8分間である。

0050

また、上記各工程とは別工程において、図4(f)および図4(g)に示されるように、表面保護部材20および裏面保護部材30のうち絶縁基材10と対向する一面20a、30aに銅箔等を形成する。そして、この銅箔を適宜パターニングすることにより、互いに離間している複数の表面パターン21が形成された表面保護部材20、互いに離間している複数の裏面パターン31が形成された裏面保護部材30を用意する。

0051

その後、図4(h)に示されるように、裏面保護部材30、絶縁基材10、表面保護部材20を順に積層して積層体80を構成する。具体的には、隣接する1つの第1ビアホール11に充填された第1導電性ペースト41と1つの第2ビアホール12に充填された第2導電性ペースト51とを組60としたとき、絶縁基材10の表面10a側に、組60毎の第1、第2導電性ペースト41、51が同じ表面パターン21に接触する状態で表面保護部材20を配置する。なお、本実施形態では、上記のように、絶縁基材10の長辺方向(図1紙面左右方向)に沿って隣接する1つの第1ビアホール11に充填された第1導電性ペースト41と1つの第2ビアホール12に充填された第2導電性ペースト51とが組60とされている。

0052

また、絶縁基材10の裏面10b側に、隣接する組60における一方の組60の第1導電性ペースト41および他方の組60の第2導電性ペースト51が同じ裏面パターン31に接触する状態で裏面保護部材30を配置する。なお、本実施形態では、上記のように、絶縁基材10の長辺方向(図1中紙面左右方向)に沿って並んでいる2つの組60が隣接する組60とされている。また、絶縁基材10の外縁では、短辺方向に沿って並んでいる2つの組60が隣接する組60とされている。

0053

続いて、図4(i)に示されるように、この積層体80を図示しない一対のプレス板の間に配置し、積層方向の上下両面から真空状態で加熱しながら加圧して積層体80を一体化する。なお、この工程では、図4(e)の工程と同様に、積層体80とプレス板との間にロックウールペーパー等の緩衝材を配置してもよい。以下に、本実施形態の一体化工程について図7を参照しつつ具体的に説明する。

0054

積層体80を一体化する工程では、図7に示されるように、まず、積層体80を絶縁基材10を構成する熱可塑性樹脂の軟化点以上の温度である約280℃まで加熱した後、時点T1から3MPaで時点T2まで加圧する。このとき、第1、第2層間接続部材40、50と表面パターン21および裏面パターン31とが圧接されて電気的に接続される。

0055

なお、T1〜T2間は約8分間である。また、この工程では、図4(e)の工程のように焼結は行われないため、図4(e)の工程と比較して、低温低圧の条件で行われる。

0056

その後、図7に示されるように、3MPaの加圧を保持したまま時点T3まで冷却することにより積層体80が一体化され、図1に示す熱電変換装置1が製造される。なお、T2〜T3間は約8分間である。

0057

以上説明したように、本実施形態では、第1、第2層間接続部材40、50を形成する工程と、第1、第2層間接続部材40、50と表面パターン21および裏面パターン31とを電気的に接続すると共に積層体80を一体化する工程とを別工程として行っている。このため、工程毎に製造条件を設定することができ、製造工程を簡略化することができる。

0058

具体的には、第1、第2層間接続部材40、50を形成する工程では、320°、10MPaの高温高圧条件で処理することができ、第1、第2層間接続部材40、50が固相焼結されないことを抑制できる。

0059

また、積層体80を一体化する工程では、280°、3MPaの低温低圧条件で処理することができる。このため、第1、第2層間接続部材40、50と表面パターン21および裏面パターンとの間に、第1、第2層間接続部材40、50と表面パターン21または裏面パターン31とからなる合金層が形成されることを抑制できる。

0060

なお、本実施形態では、第1導電性ペースト41としてSb−Te系の合金の粉末を用い、第2導電性ペースト51としてBi−Te系の合金の粉末を用いる例について説明したが、合金の粉末はこれらに限定されるものではない。例えば、第1、第2導電性ペースト41、51を構成する合金の粉末として、銅、コンスタンタンクロメルアルメル等が鉄、ニッケルクロム、銅、シリコン等と合金化されたものから適宜選択してもよい。また、テルルビスマスアンチモンセレンの合金や、シリコン、鉄、アルミニウムの合金等から適宜選択してもよい。

0061

(第2実施形態)
本発明の第2実施形態について説明する。本実施形態は、第1実施形態に対して第1、第2層間接続部材40、50を形成した後にメッキ膜を形成する工程を行うものであり、その他に関しては第1実施形態と同様であるため、ここでは説明を省略する。

0062

図8に示されるように、本実施形態では、図4(e)の工程の後、第1、第2層間接続部材40、50のうち絶縁基材10から露出する部分にNi等で構成されるメッキ膜90を形成する。

0063

なお、第1、第2層間接続部材40、50のうち絶縁基材10から露出する部分とは、言い換えると、第1実施形態において表面パターン21または裏面パターン31と圧接される領域である。また、メッキ膜90は、例えば、無電解メッキ等によって形成される。

0064

これによれば、図4(i)の工程において積層体80を一体化する際、メッキ膜90によって、第1、第2層間接続部材40、50と表面パターン21または裏面パターン31とからなる合金層が形成されることをさらに抑制しつつ、上記第1実施形態と同様の効果を得ることができる。

0065

(第3実施形態)
本発明の第3実施形態について説明する。本実施形態は、第1実施形態に対して絶縁基材10に貫通孔を形成する工程を行うものであり、その他に関しては第1実施形態と同様であるため、ここでは説明を省略する。

0066

図9および図10に示されるように、本実施形態では、図4(d)の工程の後、絶縁基材10に対して、本発明の空隙に相当する貫通孔13をドリルやレーザ等によって形成する。本実施形態では、図9および図10に示されるように、各第1、第2ビアホール11、12のそれぞれを中心とし、同心円上であって周方向に等間隔に離間する円筒状の貫通孔13を複数形成する。

0067

なお、ここでは、貫通孔13が円筒状とされているものを説明するが、貫通孔13は、表面10aから裏面10bに向かって径が小さくなるテーパ状とされていてもよいし、角筒状とされていてもよい。

0068

そして、図4(e)の工程を行って第1、第2層間接続部材40、50を形成する。このとき、図11(a)に示されるように、絶縁基材10の表面10aおよび裏面10bから加圧すると、図11(b)に示されるように、絶縁基材10を構成する熱可塑性樹脂が流動し、第1、第2導電性ペースト41、51(合金の粉末)を加圧すると共に貫通孔13に流れ込む。そして、熱可塑性樹脂が貫通孔13に流れ込む(流動する)ためにこの部分(第1、第2ビアホール11、12の周囲)に印加される加圧力は小さくなり、本来この部分に印加されるべき加圧力が第1、第2導電性ペースト41、51に印加される。したがって、プレス板から第1、第2導電性ペースト41、51に印加される加圧力を大きくしつつ、図11(c)に示されるように、第1、第2層間接続部材40、50を形成できる。

0069

以上説明したように、本実施形態では、絶縁基材10に貫通孔13を形成し、貫通孔13に熱可塑性樹脂を流動させつつ第1、第2層間接続部材40、50を形成している。このため、第1、第2導電性ペースト41、51に印加される加圧力を大きくでき、第1、第2導電性ペースト41、51が固相焼結されないことを抑制できる。

0070

また、本実施形態では、貫通孔13を、第1、第2ビアホール11、12のそれぞれを中心とし、同心円上であって周方向に等間隔に離間するように形成している。このため、第1、第2層間接続部材40、50を形成する際、第1、第2ビアホール11、12の周囲の熱可塑性樹脂が等方的に貫通孔13に流れ込みやすくなり、第1、第2ビアホール11、12が絶縁基材10の平面方向に変位することを抑制できる。

0071

(第4実施形態)
本発明の第4実施形態について説明する。本実施形態は、第3実施形態に対して絶縁基材10に溝部を形成する工程を行うものであり、その他に関しては第3実施形態と同様であるため、ここでは説明を省略する。

0072

図12および図13に示されるように、本実施形態では、図4(d)の工程の後、絶縁基材10に対して、各第1、第2ビアホール11、12を囲む枠状の溝部14をドリルやレーザ等によって形成する。具体的には、絶縁基材10の表面10aに、各第1、第2ビアホール11、12のいずれか一方が1つずつ枠内に位置するように溝部14を形成する。同様に、絶縁基材10の裏面10bに、各第1、第2ビアホール11、12のいずれか一方が1つずつ枠内に位置するように溝部14を形成する。

0073

なお、本実施形態では、溝部14が本発明の空隙に相当している。また、ここでは、各第1、第2ビアホール11、12を囲む溝部14を格子状に形成しているが、溝部14を互いに分離して形成してもよい。さらに、本実施形態では、絶縁基材10の表面10aおよび裏面10bに形成された溝部14を同じ大きさとしており、第1、第2ビアホール11、12が枠内の中心に位置するように溝部14を形成している。

0074

このように絶縁基材10に溝部14を形成しても、図4(e)の工程において、第1、第2層間接続部材40、50を形成する際に溝部14に熱可塑性樹脂が流れ込む。このため、第1、第2導電性ペースト41、51に印加される加圧力を大きくすることができ、上記第3実施形態と同様の効果を得ることができる。

0075

なお、ここでは、絶縁基材10の表面10aおよび裏面10bに溝部14を形成することについて説明したが、絶縁基材10の表面10aおよび裏面10bのうちいずれか一方のみに溝部14を形成するようにしてもよい。

0076

(第5実施形態)
本発明の第5実施形態について説明する。本実施形態は、第3実施形態に対して、絶縁基材10を変更したものであり、その他に関しては第3実施形態と同様であるため、ここでは説明を省略する。

0077

図14に示されるように、本実施形態では、絶縁基材10として、熱可塑性樹脂フィルム10c、内部に空洞15を有するガラスクロス10d、熱可塑性樹脂フィルム10cが順に積層され、これらが低温プレス等で仮接合したものを用いる。なお、本実施形態では、ガラスクロス10dが本発明の多孔質部材に相当し、ガラスクロス10d内の空洞15が本発明の空隙に相当している。

0078

このような絶縁基材10を用いても、図4(e)の工程において、第1、第2層間接続部材40、50を形成する際にガラスクロス10d内の空洞15に熱可塑性樹脂が流れ込む(含浸する)。このため、第1、第2導電性ペースト41、51に印加される加圧力を大きくすることができ、上記第3実施形態と同様の効果を得ることができる。

0079

なお、ここでは、多孔質部材としてガラスクロス10dを例に挙げて説明したが、例えば、多孔質部材としてアラミド不織布等を用いてもよい。

0080

(第6実施形態)
本発明の第6実施形態について説明する。本実施形態は、第3実施形態に対して、絶縁基材10を変更したものであり、その他に関しては第3実施形態と同様であるため、ここでは説明を省略する。

0081

図15に示されるように、本実施形態では、絶縁基材10として、熱可塑性樹脂フィルムに複数の穴16が形成されている多孔質性のものを用いる。このような絶縁基材10を用いても、図4(e)の工程において、第1、第2層間接続部材40、50を形成する際に穴16に熱可塑性樹脂が流れ込む。このため、第1、第2導電性ペースト41、51に印加される加圧力を大きくすることができ、上記第3実施形態と同様の効果を得ることができる。

0082

(第7実施形態)
本発明の第7実施形態について説明する。本実施形態は、第3実施形態に対して、プレス板を変更したものであり、その他に関しては第3実施形態と同様であるため、ここでは説明を省略する。

0083

図16(a)に示されるように、本実施形態では、第1、第2導電性ペースト41、52と接触する部分と異なる部分に窪み部100aが形成されている一対のプレス板100を用いて積層体80を加圧する。

0084

これにより、図16(b)に示されるように、一対のプレス板100の各窪み部100aに熱可塑性樹脂が流れ込む。このため、プレス板100から第1、第2導電性ペースト41、51に印加される加圧力を大きくしつつ、図16(c)に示されるように、第1、第2層間接続部材40、50を形成できる。

0085

このように、窪み部100aが形成された一対のプレス板100を用いて図4(e)の工程を行っても、窪み部100aに熱可塑性樹脂が流れ込むため、第1、第2導電性ペースト41、51に印加される加圧力を大きくすることができ、上記第3実施形態と同様の効果を得ることができる。

0086

なお、このように図4(e)の工程を行った場合には、窪み部100a内に流れ込んだ熱可塑性樹脂にて凸部が形成される。このため、凸部を切削等によって除去するようにしてもよい。また、そのまま図4(i)の工程を行っても再び熱可塑性樹脂が流動するため、特に問題はない。

0087

そして、ここでは、一対のプレス板100のそれぞれに窪み部100aが形成されている例について説明したが、一対のプレス板100のうちいずれか一方のみに窪み部100aが形成されたプレス板100を用いてもよい。

0088

(第8実施形態)
本発明の第8実施形態について説明する。本実施形態は、第1実施形態に対して、第1、第2導電性ペースト41、51が充填された絶縁基材10を用意する製造工程を変更したものであり、その他に関しては第1実施形態と同様であるため、ここでは説明を省略する。

0089

図17(a)に示されるように、本実施形態では、絶縁基材10に第1、第2ビアホール11、12を同時に形成する。

0090

次に、図17(b)に示されるように、絶縁基材10の表面10a上に第1ビアホール11と対応する領域が開口されたマスク110を配置する。そして、第1ビアホール11のみに第1導電性ペースト41を充填する。

0091

続いて、図17(c)に示されるように、マスク110を除去し、第1実施形態と同様に、常温で第2導電性ペースト51を充填する。これにより、第1、第2導電性ペースト41、51が充填された絶縁基材10が用意される。その後は、上記第1実施形態と同様の工程を行うことにより、図1に示す熱電変換装置1が製造される。

0092

以上説明したように、本実施形態では、絶縁基材10に第1、第2ビアホール11、12を同時に形成しており、ビアホールを形成する工程を1度にすることができる。

0093

なお、第1ビアホール11に第1導電性ペースト41を充填した後、絶縁基材10の表面10a上に第2ビアホール12と対応する領域が開口されたマスクを配置するようにしてもよい。この場合は、第2ビアホール12に第2導電性ペースト51を充填する際に、マスクによって第1ビアホール11に第2導電性ペースト51が混入することが抑制される。したがって、第2導電性ペースト51を構成する有機溶剤として、第2導電性ペースト51を充填する際に第1導電性ペースト41が溶融してしまうものも用いることができ、例えば、第1導電性ペースト41の有機溶剤と同様にパラフィンを用いることができる。

0094

(他の実施形態)
本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載した範囲内において適宜変更が可能である。

0095

例えば、第2実施形態を第3〜第8実施形態に組み合わせ、第1、第2層間接続部材40、50にメッキ膜90を形成してもよい。また、第3、第4実施形態と第5、第6実施形態とを適宜組み合わせ、ガラスクロス10dや複数の穴16が形成されている熱可塑性樹脂フィルム10cを用いる際に、貫通孔13や溝部14が適宜形成されていてもよい。さらに、第7実施形態を第3〜第6実施形態に組み合わせ、窪み部100aが形成された一対のプレス板100を用いて図4(e)の第1、第2層間接続部材40、50を形成する工程を行ってもよい。

0096

また、上記各実施形態において、第2ビアホール12にAg−Sn系等の金属粒子を含む第2導電性ペースト51を充填するようにしてもよい。つまり、第2ビアホール12に、主として熱電効果を発揮させるためのものではなく、導通を図るための第2層間接続部材50を形成するようにしてもよい。この場合、第1、第2ビアホール11、12を形成する場所を適宜変更すると共に表面パターン21および裏面パターン31の形状を適宜変更し、絶縁基材10の長辺方向に沿って配置された第1層間接続部材40をそれぞれ並列接続するようにしてもよい。

0097

そして、上記各実施形態において、絶縁基材10に第1ビアホール11のみを形成すると共に第1ビアホール11に第1導電性ペースト41のみを充填するようにしてもよい。つまり、絶縁基材10に1種類の層間接続部材のみが配置された熱電変換装置の製造方法に本発明を適用することができる。

0098

10絶縁基材
10a 表面
10b 裏面
11 第1ビアホール
12 第2ビアホール
20表面保護部材
21表面パターン
30裏面保護部材
31裏面パターン
40 第1層間接続部材
41 第1導電性ペースト
50 第2層間接続部材
51 第2導電性ペースト
80 積層体

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