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技術 加熱加圧成形用プリプレグ及び積層板

出願人 日立化成株式会社
発明者 川平哲也伊藤玄米倉稔
出願日 2012年1月30日 (9年4ヶ月経過) 出願番号 2012-016057
公開日 2013年8月15日 (7年9ヶ月経過) 公開番号 2013-155265
状態 特許登録済
技術分野 強化プラスチック材料 高分子組成物
主要キーワード 厚み段差 積層構成体 エポキシ樹脂モノマ 層間接着層 熱硬化性樹脂固形分 分子構造式 回転機用 実装配線板
関連する未来課題
重要な関連分野

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課題

回路埋め性が良好で、かつ、熱伝導性が良く、薄い絶縁層が得られる加熱加圧成形プリプレグを提供する。

解決手段

無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物ガラス不織布基材含浸し乾燥してなる加熱加圧成形用プリプレグであって、前記熱硬化性樹脂組成物は、熱伝導率が0.5W/m・K以上であり、前記ガラス不織布基材は、厚みが100μm以下である。

概要

背景

電子機器に搭載する配線板は、電子機器の軽薄短小化に伴う微細配線・高密度実装の技術が求められる一方で、発熱に対応する高放熱の技術も求められている。特に、各種制御・操作に大電流を使用する自動車などにおける電子回路では、導電回路抵抗に起因する発熱やパワー素子からの発熱が非常に多く、配線板の放熱特性高レベルであることが必須となってきている。

そのような現状において、配線板の絶縁層熱伝導性を向上させるために、熱硬化性樹脂無機充填材を添加することは広く行われている。例えば、熱硬化性樹脂中に平均粒径が異なる2種類の球状アルミナを含有する耐熱性接着剤が特許文献1に記載されている。この耐熱性接着剤は、平均粒径が大きな粗粒と、平均粒径が小さな微粒とを、特定割合で配合することにより、多量のアルミナ接着剤充填することができ、接着剤の熱伝導性を向上させるものである。

また、絶縁材料(熱硬化性樹脂)中に粒径が異なる3成分の無機フィラ(無機充填材)を含有する回転機用絶縁材料が特許文献2に記載されている。この絶縁材料は、粒度分布シャープな3成分の無機フィラを、特定割合で配合することにより、細密充填構造を従来よりも更に完全とすることができ、絶縁材料の熱伝導性を向上させるとともに、樹脂組成物の低粘度化を達成するものである。

概要

回路埋め性が良好で、かつ、熱伝導性が良く、薄い絶縁層が得られる加熱加圧成形プリプレグを提供する。無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物ガラス不織布基材含浸し乾燥してなる加熱加圧成形用プリプレグであって、前記熱硬化性樹脂組成物は、熱伝導率が0.5W/m・K以上であり、前記ガラス不織布基材は、厚みが100μm以下である。 なし

目的

本発明が解決しようとする課題は、例えば、70μmを超えるような大きな段差がある場合においても、回路埋め性が良好で、かつ、熱伝導性が良く、上記ビアフィルめっき法にも対応できる薄い絶縁層が得られる加熱加圧成形用プリプレグを提供する

効果

実績

技術文献被引用数
0件
牽制数
1件

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請求項1

無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物ガラス不織布基材含浸し乾燥してなる加熱加圧成形プリプレグであって、前記熱硬化性樹脂組成物は、熱伝導率が0.5W/m・K以上であり、前記ガラス不織布基材は、厚みが100μm以下であることを特徴とする加熱加圧成形用プリプレグ。

請求項2

請求項1において、前記無機充填材は、平均粒径が10μm以上70μm以下の成分(a)と、平均粒径が1μm以上10μm未満の成分(b)と、平均粒径が0.1μm以上1μm未満の成分(c)とで構成され、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比が、90:10〜70:30であり、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に、無機充填材の総含有量が、30〜80体積%であることを特徴とする加熱加圧成形用プリプレグ。

請求項3

請求項2において、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比が、75:25〜60:40である加熱加圧成形用プリプレグ。

請求項4

請求項2又は3において、さらに、平均粒径が0.001〜0.05μmの潤滑材を含有し、熱硬化性樹脂固形分に対して、潤滑材の含有量が、2質量%以下である加熱加圧成形用プリプレグ。

請求項5

請求項1〜4のいずれかに記載のプリプレグの層を含む積層構成体を加熱加圧成形してなる積層板

技術分野

0001

本発明は、熱伝導性の良い絶縁層を提供するための加熱加圧成形プリプレグに関する。また、当該プリプレグを用いた積層板に関する。

背景技術

0002

電子機器に搭載する配線板は、電子機器の軽薄短小化に伴う微細配線・高密度実装の技術が求められる一方で、発熱に対応する高放熱の技術も求められている。特に、各種制御・操作に大電流を使用する自動車などにおける電子回路では、導電回路抵抗に起因する発熱やパワー素子からの発熱が非常に多く、配線板の放熱特性高レベルであることが必須となってきている。

0003

そのような現状において、配線板の絶縁層の熱伝導性を向上させるために、熱硬化性樹脂無機充填材を添加することは広く行われている。例えば、熱硬化性樹脂中に平均粒径が異なる2種類の球状アルミナを含有する耐熱性接着剤が特許文献1に記載されている。この耐熱性接着剤は、平均粒径が大きな粗粒と、平均粒径が小さな微粒とを、特定割合で配合することにより、多量のアルミナ接着剤充填することができ、接着剤の熱伝導性を向上させるものである。

0004

また、絶縁材料(熱硬化性樹脂)中に粒径が異なる3成分の無機フィラ(無機充填材)を含有する回転機用絶縁材料が特許文献2に記載されている。この絶縁材料は、粒度分布シャープな3成分の無機フィラを、特定割合で配合することにより、細密充填構造を従来よりも更に完全とすることができ、絶縁材料の熱伝導性を向上させるとともに、樹脂組成物の低粘度化を達成するものである。

先行技術

0005

特開2004−217861号公報
特開2003−306594号公報

発明が解決しようとする課題

0006

プリント配線板等の配線板を多層化する場合、熱硬化性樹脂組成物プリプレグ化した層間接着層を使用して、配線回路等の厚み段差を埋める必要がある。この段差は、従来18〜35μm程度であったが、実装部品の性能向上と、顧客からの要求により、配線板は大電流を流すことが多くなっており、それに伴う発熱量の増大に対応して回路厚銅化しているため、例えば、70μmを超える段差を埋める要求がある。
しかしながら、上記特許文献1、2に記載された樹脂組成物は、無機充填材を高充填すると樹脂流れ性が悪化することから、これをプリプレグ化して、配線板を多層化する場合の層間接着層に使用すると、例えば、70μmを超えるような大きな段差を埋めることができない(前記段差を埋めることを「回路埋め性」という。以下同。)という問題がある。このため、層間接着界面にクラックボイドが発生し、絶縁特性が低下する原因となっていた。

0007

一方、多層プリント配線板層間接続を行う方法として、多層プリント配線板にレーザー加工等にてビアホールをあけ、ビアホール内をめっき金属によって充填したフィルドビアを形成するビアフィルめっき法がある。この方法では、前記層間接着層が厚いと、ビアホール内部を十分に充填することができず、導通信頼性が低下するという問題がある。このため、前記層間接着層を薄くしたいという要求もある。

0008

本発明が解決しようとする課題は、例えば、70μmを超えるような大きな段差がある場合においても、回路埋め性が良好で、かつ、熱伝導性が良く、上記ビアフィルめっき法にも対応できる薄い絶縁層が得られる加熱加圧成形用プリプレグを提供することである。また、当該プリプレグを用いた積層板を提供することである。

課題を解決するための手段

0009

上記課題を解決するために、本発明に係る加熱加圧成形用プリプレグは、無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物をガラス不織布基材含浸し乾燥してなる加熱加圧成形用プリプレグであって、前記熱硬化性樹脂組成物は、熱伝導率が0.5W/m・K以上であり、前記ガラス不織布基材は、厚みが100μm以下であることを特徴とする(請求項1)。

0010

好ましくは、前記無機充填材は、平均粒径が10μm以上70μm以下の成分(a)と、平均粒径が1μm以上10μm未満の成分(b)と、平均粒径が0.1μm以上1μm未満の成分(c)とで構成され、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比が、90:10〜70:30であり、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に、無機充填材の総含有量が、30〜80体積%である(請求項2)。

0011

好ましくは、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、75:25〜60:40である(請求項3)。
また、好ましくは、さらに、平均粒径が0.001〜0.05μmの潤滑材を含有し、熱硬化性樹脂固形分に対して、潤滑材の含有量が、2質量%以下である(請求項4)。
本発明に係る積層板は、上述のプリプレグの層を含む積層構成体を加熱加圧成形してなるものである(請求項5)。

発明の効果

0012

本発明に係る加熱加圧成形用プリプレグは、無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物をガラス不織布基材に含浸し乾燥してなる加熱加圧成形用プリプレグであって、熱硬化性樹脂組成物の熱伝導率が0.5W/m・K以上であり、ガラス不織布基材の厚みが100μm以下であることを特徴とする。このような構成にすることにより、ビアフィルめっき法にも対応できる薄い絶縁層とすることができる。また、絶縁層の厚みを薄くすることにより、熱の流路を確保することができ、熱伝導性を向上することができる。さらに、基材に保持させる樹脂量を多くすることができ、樹脂組成物の流動性が向上し、例えば、70μmを超えるような大きな厚み段差がある場合においても、回路埋め性を向上することができる。

0013

無機充填材として、平均粒径が10μm以上70μm以下の成分(a)と、平均粒径が1μm以上10μm未満の成分(b)と、平均粒径が0.1μm以上1μm未満の成分(c)とで構成され、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比が、90:10〜70:30であり、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に、無機充填材の総含有量が、30〜80体積%である場合には、樹脂組成物の流動性が向上し、回路埋め性をさらに向上することができる。

0014

本発明に使用するガラス不織布基材は、厚みが100μm以下のものを使用する。好ましくは、80μm以下である。なお、厚みの下限値は特に規定するものではないが、ガラス不織布基材の強度や回路埋め性の観点から、40μm以上のものが好ましい。また、質量としては、5〜30g/m2であることが好ましい。これにより、回路埋め性を確保しつつ、厚みの薄い絶縁層を形成することができる。
ここで、ガラス不織布基材の厚みの測定は、直径10mmφ、押圧19.6kPaのダイヤルゲージを用いて6点測定し、その平均値を求めた。

0015

ガラス不織布基材の厚みが薄くなるにともない、ガラス不織布基材の強度が低下し、樹脂組成物をガラス不織布基材に含浸する操作をできなくなるおそれがある。そこで、ガラス不織布基材を構成する複数のガラス短繊維の交差部をエポキシ樹脂等のバインダにより結合することが好ましい。このようにすれば、エポキシ樹脂等のバインダにより、ガラス短繊維同士が固着されたガラス不織布基材を構成することができ、ガラス不織布基材の強度が維持される。従って、このようなガラス不織布基材には、ガラス不織布基材を損傷させることなく、樹脂組成物を含浸することができる。

0016

本発明に使用する熱硬化性樹脂組成物は、無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物であって、熱伝導率が0.5W/m・K以上のものを使用する。なお、熱伝導率の上限値は特に規定するものではないが、現時点では、回路埋め性の観点から、20W/m・K程度が上限と推測される。

0017

無機充填材は、例えば、少なくとも次の3成分、すなわち、平均粒径が10μm以上70μm以下の成分(a)と、平均粒径が1μm以上10μm未満の成分(b)と、平均粒径が0.1μm以上1μm未満の成分(c)を含有することが好ましい。
なお、前記平均粒径は、公知のレーザー回折散乱法による粒度測定装置(例えば、日機装株式会社製「マイクロトラックSPA−7997型」)を用いて測定したものである。ここで、レーザー回折・散乱法とは、充填材粒子レーザー光照射したとき、粒子径により散乱光強度パターンが変化することを利用した測定法である。

0018

特許文献1、2では、熱伝導性を向上させるために、無機充填材を細密充填しているが、細密充填すると無機充填材が動かない状態となり、流動性は大きく低下する。流動性が低下すれば配線回路等の厚み段差や回路間に樹脂組成物が流れ込まず、層間接着界面にクラックやボイドが発生し、絶縁特性が低下する。そこで、無機充填材を細密充填させず、熱伝導性を確保しつつ、流動性を向上させた構成とすることが好ましい。

0019

成分(a)は、粒径が大きいため、粒子同士の接触面積が小さくなる。そのため、成分(a)だけでは、高い熱伝導性を得ることは難しい。そこで、成分(b)を含有させることで、大きい粒子の間に小さい粒子が入り込み、熱の流路を確保することができ、熱伝導性を向上させることができる。ただし、この2成分だけでは細密充填に近く流動性が低下する。そこで、さらに粒径の小さい成分(c)を含有させることにより、成分(c)の粒子が成分(a)及び成分(b)の粒子の流動性を向上させるための「ころ」の役目を果たす。

0020

また、流動後の樹脂硬化時には、成分(c)の粒子が成分(a)及び成分(b)の粒子の隙間を埋めることになり、樹脂硬化後もこの状態を維持して、熱伝導性向上にも寄与する。こうして、細密充填でなくても熱伝導性を確保しつつ、例えば、70μmを超えるような大きな厚み段差がある場合においても、回路埋め性が良好な樹脂組成物を得ることができる。

0021

成分(a)の平均粒径が小さいと、絶縁層(樹脂硬化物)内で樹脂と無機充填材の界面が増加するため、熱抵抗が大きくなり、熱伝導性が低下する。また、平均粒径が大きいと、樹脂と無機充填材の界面から吸湿しやすくなるため絶縁特性が低下する。成分(a)の平均粒径が前述の範囲であれば、熱伝導性、絶縁特性を十分に確保することができ、好ましい。同様に、成分(b)の平均粒径、成分(c)の平均粒径についても、熱伝導性や回路埋め性の観点から、前述の範囲が好ましい。

0022

成分(a)と成分(b)との合算体積と、成分(c)の体積との体積比は、90:10〜70:30とすることが好ましい。成分(c)の粒子は、成分(a)及び成分(b)の粒子の流動性を向上させるための「ころ」の役目を果たすが、成分(c)の体積比が少ない場合、含有量が少ないため流動性は向上しない。また、体積比が多い場合、成分(a)及び成分(b)の粒子の充填を阻害して熱伝導性が低下する。前記体積比が前述の範囲であれば、熱伝導性、回路埋め性を十分に確保することができる。前記体積比を、90:10〜80:20とすると、熱伝導性、回路埋め性がさらに良好となるので、より好ましい。

0023

また、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、75:25〜60:40とすることが、より好ましい。これにより、細密充填にならないため、流動性を確保できる。成分(b)の体積比が25より小さくなってくると、細密充填に近づくため、流動性が低下してくる。また、成分(b)の体積比が40より大きくなってくると、成分(a)の粒子同士が接触すべき箇所にまで成分(b)の粒子が存在するようになるため、樹脂と無機充填材の界面が増加し、熱伝導性も低下してくる。この体積比の範囲内であれば、例えば、70μmを超えるような大きな回路の厚み段差がある配線板に100μmのプリプレグを重ねて一体化する場合においても、接着界面にクラックやボイドが発生することなく均一に回路の段差を埋めることができる。前記体積比を、70:30〜65:35とすると、熱伝導性、回路埋め性がさらに良好となるので、より好ましい。

0024

無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に、30〜80体積%とすることが好ましい。無機充填材の総含有量が少ないと、十分な熱伝導性が確保できず、総含有量が多いと、ワニスの粘度が上がりすぎるため、外観の均一なプリプレグの製造が困難となる。無機充填材の総含有量が前述の範囲であれば、熱伝導性を十分に確保することができ、また、外観の均一なプリプレグを製造することができる。

0025

成分(a)及び成分(b)の材質は、アルミナ、シリカ酸化チタン等を使用することができる。熱伝導率が30W/m・K以上のものを採用することにより、絶縁層の熱伝導性がさらに向上するため好ましい。
また、成分(c)は、アルミナ、シリカ、酸化チタン、酸化亜鉛等を使用することができる。粒子の形状が球状であれば流動性が向上するため好ましい。

0026

さらに、平均粒径が0.001〜0.05μmの潤滑材を含有することが好ましい。材質は、アルミナ、シリカ、酸化チタン、酸化亜鉛等を使用することができる。前記潤滑材は、成分(a)〜成分(c)を流動させる「ころ」の役目を果たすとともに、流動後の樹脂硬化時には、成分(a)〜成分(c)の粒子の隙間に充填され、樹脂の硬化後もその状態が維持され、熱伝導性を向上させる効果もある。なお、潤滑材の含有量が多いと、成分(a)〜成分(c)の粒子同士が接触すべき箇所にまで潤滑材が存在するようになり、硬化した樹脂中にボイドが発生し熱伝導性が低下する。そのため、前記潤滑材を配合する場合は、その配合量は、熱硬化性樹脂固形分に対して、2質量%以下とする。潤滑材の配合量が少ないと、その配合による流動性向上の効果が十分に現れないので、熱硬化性樹脂固形分に対して0.5質量%以上とすることが望ましい。

0027

本発明に使用する熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂ポリイミド樹脂等を使用することができる。例えば、エポキシ樹脂モノマ硬化剤とから生成されたものを用いることができる。エポキシ樹脂モノマは、ビスフェノールA型エポキシビスフェノールF型エポキシ、ターフェニル型エポキシやその誘導体など一般的なエポキシ樹脂モノマはいずれも使用できる。(式1)で示される分子構造式ビフェニル骨格あるいはビフェニル誘導体骨格をもち、1分子中に2個以上のエポキシ基をもつエポキシ樹脂モノマの硬化物は樹脂自体の熱伝導性が良好であり、放熱性が向上するため好ましい。

0028

0029

エポキシ樹脂モノマに配合する硬化剤は、エポキシ樹脂モノマの硬化反応を進行させるために従来用いられている硬化剤を使用することができる。例えば、フェノール類又はその化合物アミン化合物やその誘導体、酸無水物イミダゾールやその誘導体などが挙げられる。また、硬化促進剤は、エポキシ樹脂モノマとフェノール類又はその化合物、アミン類またはその化合物との重縮合反応を進行させるために従来用いられている硬化促進剤を使用することができる。例えば、トリフェニルホスフィン、イミダゾールやその誘導体、三級アミン化合物やその誘導体などが挙げられる。

0030

エポキシ樹脂モノマと硬化剤、無機充填材、硬化促進剤を配合したエポキシ樹脂組成物には、必要に応じて難燃剤希釈剤可塑剤カップリング剤等を含むことができる。また、このエポキシ樹脂組成物をシート状繊維基材に含浸し乾燥してプリプレグを製造する際、必要に応じて溶剤を使用することができる。これらの使用が、硬化物の熱伝導性に影響を与えることはない。

0031

上記の無機充填材と熱硬化性樹脂組成物を混練・混合してワニスを調製する際、熱硬化性樹脂組成物に無機充填材を添加していくと無機充填材のチキソ性および凝集性のため、ワニスの粘度が増大する。そのため、攪拌羽根を使用するタイプの攪拌機により混練・混合を行なう場合は、無機充填材を10体積%以上添加すると攪拌しにくくなり、ワニスも均一分散できなくなる。そこで、強力なせん断力を発生する分散機を選択することで、無機充填材の分散性がよくなりワニスの粘度も低下するため、80体積%までの無機充填材の添加が可能となる。強力なせん断力を発生する分散機は、例えば、ボールミルビーズミル三本ロールミルやその原理を応用した分散機などが挙げられる。

0032

本発明を実施するに当り、プリプレグの製造は、一般的に行なわれている製造法を適用することができる。例えば、無機充填材を含む熱硬化性樹脂組成物のワニスをシート状のガラス不織布基材に含浸し加熱乾燥して、半硬化状態とすることができる。

0033

本発明に係る積層板は、上述のプリプレグを、プリプレグ層の全層ないしは一部の層として加熱加圧成形してなるもの、すなわち、当該プリプレグの層を含む積層構成体を加熱加圧成形してなるものであり、必要に応じて前記加熱加圧成形により片面あるいは両面に銅箔等の金属箔を一体に貼り合せることができる。また、上述のプリプレグは、予め準備した配線板同士を重ねて一体化し多層の回路の配線板とするときの接着層として使用することもできる。
上記の配線板は、絶縁層の熱伝導性が良好で優れた放熱性を有するので、自動車機器用の配線板や、パソコン等の高密度実装配線板インバータ等の絶縁材料に好適である。

0034

以下、本発明に係る実施例を示し、本発明について詳細に説明する。尚、以下の実施例および比較例において、「部」とは「質量部」を意味する。また、本発明は、その要旨を逸脱しない限り、本実施例に限定されるものではない。

0035

実施例1
エポキシ樹脂モノマ成分としてビフェニル骨格をもつエポキシ樹脂モノマ(ジャパンエポキシレジン製「YL6121H」,エポキシ当量175)100部を用意し、これをメチルイソブチルケトン和光純薬製)100部に100℃で溶解し、室温に戻した。尚、「YL6121H」は、既述の分子構造式(式1)において、R=−CH3,n=0.1であるエポキシ樹脂モノマと分子構造式(式1)において、R=−H,n=0.1であるエポキシ樹脂モノマを等モルで含有するエポキシ樹脂モノマである。
硬化剤として1,5−ジアミノナフタレン(和光純薬製「1,5−DAN」,アミン当量40)25部を用意し、これをメチルイソブチルケトン(和光純薬製)100部に100℃で溶解し、室温に戻した。

0036

上記のエポキシ樹脂モノマ溶液硬化剤溶液を混合・撹拌して均一なワニスを作製し、この混合物熱硬化性樹脂ワニス)に、無機充填材として、成分(a):アルミナ(住化アルケム製「AA−18」,平均粒径:18μm,熱伝導率30W/m・K)115部(熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中の20.2体積%に相当、以下体積%のみ表記する)、成分(b):アルミナ(住化アルケム製「AA−3」,平均粒径:3μm,熱伝導率30W/m・K,粒子形状:粒子状)39部(6.8体積%に相当)、成分(c):アルミナ(住化アルケム製「AA−03」,平均粒径:0.3μm,熱伝導率30W/m・K)17部(3.0体積%に相当)およびメチルイソブチルケトン(和光純薬製)を67部加えて混練し、エポキシ樹脂ワニスを調製した。
なお、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比は、90:10であり、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、75:25であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に30体積%である。

0037

上記のエポキシ樹脂ワニスを、厚さ60μmのガラス不織布(日本バイリーン製「EPM−006」,質量:6g/m2)に含浸し加熱乾燥して半硬化状態のプリプレグを得た。
作製したプリプレグ2枚とその両側に厚さ70μm銅箔(CF−T9C、福田金属製)を配置し、温度175℃、圧力4MPaの条件で90分間加熱加圧成形して一体化し、厚さ0.2mmの積層板を得た。
また、上記積層板の銅箔をエッチングにて回路加工した内層用回路板を準備する。その内層用回路板の両側に、上記のプリプレグ1枚と厚さ35μmの銅箔をこの順序で配置し、温度175℃、圧力4MPaの条件で90分間加熱加圧成形して一体化し、多層の回路板とした(但し、表面の銅箔は回路に未加工)。

0038

実施例1で得た多層の回路板について、回路埋め性を、また積層板について、厚さ方向の熱伝導率、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性を評価した結果を、エポキシ樹脂組成物の配合組成と共に表1にまとめて示す。測定方法は、以下に示すとおりである。
なお、無機充填材の平均粒径は、日機装株式会社製「マイクロトラックSPA−7997型」を用いて測定した。
回路埋め性:多層の回路板の内層回路と樹脂の界面にクラックやボイドが入らず、かつ厚さ方向の熱伝導率が7W/m・K以上であれば「◎」、回路と樹脂の界面にクラックやボイドが入らず、かつ厚さ方向の熱伝導率が7W/m・K未満であれば「○」、回路と樹脂の界面にクラックやボイドが見られるものを「×」とした。なお、エポキシ樹脂ワニスの増粘などで、プリプレグや積層板が作製できなかったものは「−」とした。
厚さ方向の熱伝導率:上記の積層板から10mm×10mmの板状試料切り出し、キセノンフラッシュ法(ASTME1461)に準拠して室温で測定した。なお、エポキシ樹脂ワニスの増粘などで、プリプレグや積層板が作製できなかったものは「−」とした。
耐湿絶縁性:85℃−85%の恒温恒湿槽中に板状試料を入れて50Vの電圧をかけ、1000時間経過後の絶縁抵抗を測定した。そのとき1.0×1010Ω以上であれば「○」、1.0×1010Ω未満であれば「×」とした。なお、エポキシ樹脂ワニスの増粘などで、プリプレグや積層板が作製できなかったものは「−」とした。
フィルドビア充填性:作製した多層の回路板にレーザー加工にてφ0.3mmのビアホールをあけ、ビアフィルめっき法によるビアホール内部へのめっき金属の充填性を評価した。ビアホール内部が完全に充填されていれば「○」、充填できていない場合は「×」とした。

0039

実施例1においては、積層板の厚さ方向の熱伝導率が3.5W/m・Kであり、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。

0040

実施例2〜8
実施例1において、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比、及び無機充填材の総含有量を、それぞれ表1に示すように変えたエポキシ樹脂ワニスを使用する以外は、実施例1と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。
なお、実施例2では、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比は、70:30であり、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、75:25であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に30体積%である。
実施例3では、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比は、90:10であり、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、60:40であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に30体積%である。
実施例4では、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比は、70:30であり、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、60:40であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に30体積%である。
実施例5では、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比は、90:10であり、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、75:25であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に80体積%である。
実施例6では、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比は、70:30であり、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、75:25であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に80体積%である。
実施例7では、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比は、90:10であり、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、60:40であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に80体積%である。
実施例8では、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比は、70:30であり、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、60:40であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に80体積%である。

0041

これら積層板の厚さ方向の熱伝導率を測定した結果、無機充填材の総含有量が増加すると厚さ方向の熱伝導率は向上した。また、成分(a)の体積が多くなると厚さ方向の熱伝導率は向上する傾向がみられた。逆に、成分(c)の体積が多くなると厚さ方向の熱伝導率は低下する傾向がみられた。この添加量の範囲であれば回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性は共に良好であった。

0042

実施例9
実施例8において、成分(b)として、アルミナ「AA−3」の代わりに、粒子状の無機充填材である水酸化アルミニウム(住友化学製「C−302A」,平均粒径2.0μm,熱伝導率3.0W/m・K,粒子形状:粒子状)358部(22.4体積%に相当)を使用する以外は、実施例8と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。
実施例9では、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比は、70:30であり、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、60:40であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に80体積%である。

0043

この積層板の厚さ方向の熱伝導率は4.5W/m・Kであり、実施例8より若干低いものの、厚さ方向の熱伝導率の良好な積層板が得られた。また、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。

0044

実施例10
実施例8において、成分(b)として、アルミナ「AA−3」の代わりに、粒子状の無機充填材であるシリカ(龍森製「B−21」,平均粒径5μm,熱伝導率1.2W/m・K,粒子形状:粒子状)302部(22.4体積%に相当)を使用する以外は、実施例8と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。
実施例10では、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比は、70:30であり、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、60:40であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に80体積%である。

0045

この積層板の厚さ方向の熱伝導率は4.6W/m・Kであり、実施例8より若干低いものの、厚さ方向の熱伝導率の良好な積層板が得られた。また、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。

0046

実施例11〜14
実施例5において、潤滑材として、シリカ(シーアイ化成製「ナノテック」,平均粒径25nm,熱伝導率1.2W/m・K)またはアルミナ(シーアイ化成製「ナノテック」,平均粒径31nm,熱伝導率30W/m・K)を添加する以外は、実施例5と同様にして、積層板および多層の回路板を得た。それぞれ添加量は表1に示すように変えた(実施例11〜14)。
なお、実施例11では、潤滑材の含有量は、熱硬化性樹脂固形分に対して0.5質量%である。
実施例12では、潤滑材の含有量は、熱硬化性樹脂固形分に対して2.0質量%である。
実施例13では、潤滑材の含有量は、熱硬化性樹脂固形分に対して0.5質量%である。
実施例14では、潤滑材の含有量は、熱硬化性樹脂固形分に対して2.0質量%である。

0047

実施例11〜14の厚さ方向の熱伝導率は8.0〜12.2W/m・Kであり、流動性が向上したため、厚さ方向の熱伝導率の良好な積層板が得られた。また、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。

0048

実施例15
実施例1において、「YL6121H」の代わりに、ビスフェノールA型エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン製「EP828」,エポキシ当量185)を用いる以外は実施例1と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。この積層板の厚さ方向の熱伝導率は、1.8W/m・Kであり、実施例1より熱伝導率は低下したが、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。

0049

実施例16
実施例5において、エポキシ樹脂モノマ「YL6121H」の代わりに、ビスフェノールA型エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン製「EP828」,エポキシ当量185)を用いる以外は実施例5と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。この積層板の厚さ方向の熱伝導率は、4.5W/m・Kであり、実施例5より熱伝導率は低下したが、回路埋め性、耐湿絶縁性、フィルドビア充填性共に良好であった。

0050

比較例1
実施例1において、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に占めるアルミナの割合を、25体積%に変えたエポキシ樹脂ワニスを使用する以外は、実施例1と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。
なお、比較例1では、成分(a)と成分(b)との合計体積と、成分(c)の体積との体積比は、90:10であり、成分(a)の体積と成分(b)の体積との体積比は、80:20であり、無機充填材の総含有量は、熱硬化性樹脂固形分と無機充填材を合わせた体積中に25体積%である。

0051

比較例1では、無機充填材の総含有量が少ないため、回路埋め性や耐湿絶縁性は良好なものの、厚さ方向の熱伝導率は0.4W/m・Kであり、実施例1より大きく悪化した。

0052

比較例2〜3
比較例1において、成分(b)として、アルミナ「AA−3」の代わりに、粒子状の無機充填材である水酸化アルミニウム(住友化学製「C−302A」,平均粒径2.0μm,熱伝導率3.0W/m・K,粒子形状:粒子状)またはシリカ(龍森製「B−21」,平均粒径5μm,熱伝導率1.2W/m・K)を表3のように使用する以外は、比較例1と同様にしてプリプレグ、積層板および多層の回路板を得た。

0053

比較例2、3では、無機充填材の総含有量が少ないため、回路埋め性や耐湿絶縁性は良好なものの、熱伝導率が低下した。

0054

比較例4
実施例1において、「EPM−006」の代わりに、厚さ400μmのガラス不織布(オリベスト製「SYS−068」,質量:68g/m2)を用いる以外は実施例1と同様にしてプリプレグおよび積層板を得た。この積層板の厚さ方向の熱伝導率は、3.5W/m・Kであり、回路埋め性や耐湿絶縁性は良好なものの、絶縁層が厚いためにフィルドビア充填性が不十分であった。

0055

比較例5
実施例5において、「EPM−006」の代わりに、厚さ400μmのガラス不織布(オリベスト製「SYS−068」,質量:68g/m2)を用いる以外は実施例5と同様にしてプリプレグおよび積層板を得た。この積層板の厚さ方向の熱伝導率は、7.0W/m・Kであり、回路埋め性や耐湿絶縁性は良好なものの、絶縁層が厚いためにフィルドビア充填性が不十分であった。

0056

0057

実施例

0058

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