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技術 ポリ(アリーレンエーテル)物品および組成物

出願人 サビックグローバルテクノロジーズベスローテンフェンノートシャップ
発明者 リエツァウ、クリスチャンメタール、ヴィジェイ、アール.ナムジョシ、アブヒジットザイルマ、ヘーヘ
出願日 2009年12月17日 (11年5ヶ月経過) 出願番号 2011-546251
公開日 2012年7月5日 (8年11ヶ月経過) 公開番号 2012-515248
状態 特許登録済
技術分野 高分子組成物 高分子成形体の製造
主要キーワード 電気ボックス 自動車装備品 中空チャネル 外部繊維 溶融体積流量 太陽熱エネルギ 溶解体 熱伝導流体
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2012年7月5日)のものです。
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図面 (4)

課題・解決手段

概要

背景

ポリアリーレンエーテル樹脂は、その優れた耐水性、寸法安定性および固有難燃性で知られるプラスチック一種である。強度、剛性耐薬品性および耐熱性などの特性は、種々の他のプラスチック類と混合して調整し、例えば衛生器具電気ボックス自動車部品およびワイヤーケーブル絶縁体などの広範な消費財製品要件を満たすことができる。

ポリ(アリーレンエーテル)の1つの用途として、日光を吸収し、それを、低コストでの建物暖房用および給湯用熱エネルギに変換する太陽熱集熱器の製造がある。一般に、ポリマー系の太陽熱集熱器は、従来の銅平板集熱器よりはるかに低価格であり、従って、エネルギが比較的安い地域(例えば、水力発電豊富ノルウェーなど)においても費用効率が高い。太陽熱集熱器に使用される種々のポリマーの中で、ポリ(アリーレンエーテル)/ポリスチレン配合物からは、耐熱性、加水分解安定性および延性の有利な組み合わせが得られる。ポリ(アリーレンエーテル)/ポリスチレン配合物を用いた太陽熱集熱器は、M.MeirおよびJ.Rekstadの「Der Solarnor Kunststoffkolektor−The development of a polymer collector with glazing」, Proceedings of Polymeric Solar Materials, Erstes Leobener Symposium, Solartechnik−Neue Moglichkeiten fur die Kunststoffbranche, Polymer Competence Center Leoben, October7−8, Leoben, pp II-1 to II−8(2003)、およびRekstadの米国特許出願公報第2004/0261787A1号に記載されている。これらの太陽熱集熱器で使用されているポリ(アリーレンエーテル/ポリスチレン配合物は良好に機能しているが、他の重要な特性を犠牲にすることなく、成形後および熱劣化後衝撃強度が増大する改良された組成物が求められている。

概要

ある異形押出物品は、特定の量のポリ(アリーレンエーテル)と、ポリスチレン−ポリ(エチレンブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体と、ホモポリスチレンと、ポリサリチラートと、の溶融混練により形成される組成物を含む。該物品は、低コストの太陽熱エネルギステム用太陽熱集熱器の製造に特に有用である。

目的

効果

実績

技術文献被引用数
1件
牽制数
1件

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請求項1

配合後の質量平均分子量が50,000〜60,000原子質量単位ポリアリーレンエーテル)を45〜70質量%と、ポリスチレン含量が20〜50%で質量平均分子量が少なくとも250,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレンブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を9〜20質量%と、ホモポリスチレンを5〜45質量%と、ポリサリチラートを1〜9質量%と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量%はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は6.5以下であることを特徴とする組成物を含む異形押出物品

請求項2

前記ポリ(アリーレンエーテル)の配合前の質量平均分子量は40,000〜50,000原子質量単位であることを特徴とする請求項1に記載の異形押出物品。

請求項3

前記組成物の降伏点引張応力は、ISO527に準拠して温度23℃で測定して、少なくとも60MPaであり、引張弾性率は、ISO527に準拠して温度23℃で測定して、少なくとも2200MPaであり、曲げ強度は、ISO178に準拠して温度23℃で測定して、少なくとも80MPaであり、溶融体積流量は、ISO1133に準拠して温度300℃、荷重10kgで測定して、少なくとも20cm3/分であり、熱変形温度は、ISO75/Bfに準拠して応力0.45MPaで測定して、少なくとも140℃であり、ノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ISO180/1Aに準拠して温度23℃で測定して、少なくとも18kJ/m2であり、温度140℃の空気中で2000時間劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ISO180/1Aに準拠して温度23℃で測定して、少なくとも7kJ/m2であることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の異形押出物品。

請求項4

前記組成物は、前記ポリ(アリーレンエーテル)、ポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体、ホモポリスチレンおよびポリサリチラート以外の任意のポリマーを2質量%未満含むことを特徴とする請求項1乃至請求項3のいずれかに記載の異形押出物品。

請求項5

前記組成物は充填材を含まないことを特徴とする請求項1乃至請求項4のいずれかに記載の異形押出物品。

請求項6

前記組成物は、配合後の質量平均分子量が53,000〜57,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を55〜65質量%と、ポリスチレン含量が25〜40%で質量平均分子量が250,000〜450,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を11〜16質量%と、ホモポリスチレンを15〜25質量%と、ポリサリチラートを3〜6質量%と、を含み、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は3〜5であることを特徴とする溶融混練生成物を含むことを特徴とする請求項1乃至請求項5のいずれかに記載の異形押出物品。

請求項7

前記異形押出物品は多層物品であることを特徴とする請求項1乃至請求項6のいずれかに記載の異形押出物品。

請求項8

配合後の質量平均分子量が50,000〜60,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を45〜70質量%と、質量平均分子量が少なくとも250,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を9〜20質量%と、ホモポリスチレンを5〜45質量%と、ポリサリチラートを1〜9質量%と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量%はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は6.5以下であることを特徴とする組成物。

請求項9

前記組成物は、配合後の質量平均分子量が53,000〜57,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を55〜65質量%と、ポリスチレン含量が25〜40%で質量平均分子量が250,000〜450,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を11〜16質量%と、ホモポリスチレンを15〜25質量%と、ポリサリチラートを3〜6質量%と、を含み、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は3〜5であることを特徴とする溶融混練生成物を含むことを特徴とする請求項8に記載の組成物。

背景技術

0001

ポリアリーレンエーテル樹脂は、その優れた耐水性、寸法安定性および固有難燃性で知られるプラスチック一種である。強度、剛性耐薬品性および耐熱性などの特性は、種々の他のプラスチック類と混合して調整し、例えば衛生器具電気ボックス自動車部品およびワイヤーケーブル絶縁体などの広範な消費財製品要件を満たすことができる。

0002

ポリ(アリーレンエーテル)の1つの用途として、日光を吸収し、それを、低コストでの建物暖房用および給湯用熱エネルギに変換する太陽熱集熱器の製造がある。一般に、ポリマー系の太陽熱集熱器は、従来の銅平板集熱器よりはるかに低価格であり、従って、エネルギが比較的安い地域(例えば、水力発電豊富ノルウェーなど)においても費用効率が高い。太陽熱集熱器に使用される種々のポリマーの中で、ポリ(アリーレンエーテル)/ポリスチレン配合物からは、耐熱性、加水分解安定性および延性の有利な組み合わせが得られる。ポリ(アリーレンエーテル)/ポリスチレン配合物を用いた太陽熱集熱器は、M.MeirおよびJ.Rekstadの「Der Solarnor Kunststoffkolektor−The development of a polymer collector with glazing」, Proceedings of Polymeric Solar Materials, Erstes Leobener Symposium, Solartechnik−Neue Moglichkeiten fur die Kunststoffbranche, Polymer Competence Center Leoben, October7−8, Leoben, pp II-1 to II−8(2003)、およびRekstadの米国特許出願公報第2004/0261787A1号に記載されている。これらの太陽熱集熱器で使用されているポリ(アリーレンエーテル/ポリスチレン配合物は良好に機能しているが、他の重要な特性を犠牲にすることなく、成形後および熱劣化後衝撃強度が増大する改良された組成物が求められている。

0003

上記および他の欠点は、配合後の質量平均分子量が50,000〜60,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を45〜70質量%と、ポリスチレン含量が20〜50%で質量平均分子量が少なくとも250,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレンブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を9〜20質量%と、ホモポリスチレンを5〜45質量%と、ポリサリチラートを1〜9質量%と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量%はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は6.5以下であることを特徴とする組成物を含む異形押出物品によって緩和される。

0004

別の実施形態は、配合後の質量平均分子量が50,000〜60,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を45〜70質量%と、質量平均分子量が少なくとも250,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を9〜20質量%と、ホモポリスチレンを5〜45質量%と、ポリサリチラートを1〜9質量%と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量%はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は6.5以下であることを特徴とする組成物である。

0005

これらおよび他の実施形態について、以下詳細に説明する。

図面の簡単な説明

0006

図1は、3つの多層異形押出部の断面図を示す。

発明を実施するための最良の形態

0007

ある実施形態は、配合後の質量平均分子量が50,000〜60,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を45〜70質量%と、ポリスチレン含量が20〜50%で質量平均分子量が少なくとも250,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を9〜20質量%と、ホモポリスチレンを5〜45質量%と、ポリサリチラートを1〜9質量%と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量%はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は6.5以下であることを特徴とする組成物を含む異形押出物品である。

0008

前記異形押出物品は、ポリ(アリーレンエーテル)組成物に対して当分野で既知の異形押出プロセスで形成できる。例えば、Gotzらの米国特許第5,468,530号、Ejiriらの同第5,629,062号およびNozatoらの同第6,357,802号を参照のこと。一部の実施形態では、該異形押出プロセスは、ダイを経由して温度220〜240℃の前記組成物を押出すテップを備える。この範囲内で、組成物の温度は225〜235℃にでき、具体的には230〜235℃にできる。該異形押出プロセスはさらに、押出された組成物を冷却して前記押出物品を形成するステップを備える。冷却方法は、空気などの循環ガス流れ内で冷却するステップまたは水浴中で冷却するステップを備える。シート配管ドアフレーム窓枠家具装備品、家具フレーム自動車装備品などを含む種々の異形押出物品が形成できる。本明細書に記載の組成物は、多層物品、すなわち押出方向に沿って連続した1つまたは複数の中空チャネルを定義する構造を有する押出物品の形成に特に有用である。こうした多層物品の1つの用途は、太陽熱集熱器の製造にある。こうしたポリマー系成分を用いた太陽熱集熱器は、例えば、J.D.Burchの「Polymer−Based Solar Thermal Systems:Past,Present and Potential Products」、「Polymer−based Solar Thermal Systems:Past,Present,and Potential Products」,Annual Technical Conference of the Society of Plastic Engineers(ANTEC2006),Charlotte,North Carolina,May8−10,2006,pp1877−1881;W.M.K.van NiekerkおよびT.B.SchefflerのSolar Energy,volume51,pages339−347(1993);P.I.Tsilingirisの「Towardsmaking solar water heating technology feasible:the polymer solar collector approach」,Energy Conversion & Management,volume40,pages1237−1250(1999);M.Meir,J.Rekstadの「Der Solarnor Kunststoffkolektor−The development of a polymer collector with glazing」,Proceedings of Polymeric Solar Materials,Erstes Leobener Symposium,Solartechnik−Neue Moglichkeiten fur die Kunststoffbranche,Polymer Competence Center Leoben,October7−8,Leoben,pp.II-1 to II−8(2003)(これは、http://www.physics.uio.no/energy/rebus/papers rebus/meir rekstad10−2003.pdfで閲覧可能(前回、2008年12月21日に閲覧));およびRekstadの米国特許出願公報第2004/0261787A1号などに記載されている。本組成物は、これらの引例に記載されているように太陽熱集熱器の製造に使用できる。3つの多層押出物品部の代表的な断面を図1(a)〜(c)に示す。

0009

該異形押出物品は、特定の量のポリ(アリーレンエーテル)と、ポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体と、ホモポリスチレンと、ポリサリチラートを含む組成物の異形押出によって形成される。

0010

好適なポリ(アリーレンエーテル)としては、下式を有する繰り返し構造単位を含むものが挙げられる。



式中、Z1はそれぞれ独立に、ハロゲンヒドロカルビル基第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換C1−C12ヒドロカルビル、C1−C12ヒドロカルビルチオ、C1−C12ヒドロカルビルオキシ、あるいは、少なくとも2つの炭素原子ハロゲン原子酸素原子とを分離しているC2−C12ハロヒドロカルビルオキシであり、Z2はそれぞれ独立に、水素、ハロゲン、ヒドロカルビル基が第三級ヒドロカルビルではない未置換または置換C1−C12、C1−C12ヒドロカルビルチオ、C1−C12ヒドロカルビルオキシ、あるいは、少なくとも2つの炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを分離しているC2−C12ハロヒドロカルビルオキシである。本明細書での「ヒドロカルビル」は、単独で用いられていても、他の用語の接頭辞接尾辞あるいはその一部として用いられていても、炭素と水素だけを含む残基を指す。該残基は、脂肪族あるいは芳香族、直鎖、環式二環式分枝鎖飽和または不飽和であり得る。それにはまた、脂肪族、芳香族、直鎖、環式、二環式、分枝鎖、飽和および不飽和の炭化水素部分の組み合わせが含まれ得る。しかしながら、該ヒドロカルビル残基が置換として記載された場合には、置換された残基の炭素員および水素員上にヘテロ原子を選択的に含み得る。このように、置換と具体的に記載された場合、該ヒドロカルビル残基は、1つまたは複数のカルボニル基アミノ基、水酸基などを含み得、あるいはヒドロカルビル残基骨格内にヘテロ原子を含み得る。一例として、Z1は、末端3,5−ジメチル−1,4−フェニル基と、酸化重合触媒のジ−n−ブチルアミン成分との反応で形成されたジ−n−ブチルアミノメチル基であってもよい。

0011

一部の実施形態では、前記ポリ(アリーレンエーテル)は、2,6−ジメチル−1,4−フェニレンエーテル単位と、2,3,6−トリメチル−1,4−フェニレンエーテル単位またはこれらの組み合わせを含む。一部の実施形態では、前記ポリ(アリーレンエーテル)は、ポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェニレンエーテル)である。

0012

前記ポリ(アリーレンエーテル)は、典型的には前記ヒドロキシ基オルト位置に存在するアミノアルキル含有末端基を有する分子を含むことができる。テトラメチルジフェノキノン副生成物が存在する2,6−ジメチルフェノール含有反応混合物から典型的に得られるテトラメチルジフェノキノン(TMDQ)末端基が存在することも多い。該ポリ(アリーレンエーテル)は、ホモポリマー共重合体グラフト共重合体イオノマーあるいはブロック共重合体、また前述のものを少なくとも1つ含む組み合わせの形態であり得る。

0013

前記ポリ(アリーレンエーテル)の配合後の質量平均分子量は、50,000〜60,000原子質量単位であり、具体的には53,000〜57,000原子質量単位である。ポリ(アリーレンエーテル)の分子量は、配合(例えば溶融混練)時に増大し得ることは周知である。従って、前記組成物の形成に使用されるポリ(アリーレンエーテル)の質量平均分子量はいくぶん小さく、典型的には40,000〜50,000原子質量単位であり、具体的には43,000〜47,000原子質量単位である。

0014

前記組成物の形成に使用されるポリ(アリーレンエーテル)の量は、組成物の合計質量に対して45〜70質量%であり、具体的には50〜60質量%であり、より具体的には55〜60質量%である。

0015

前記組成物の形成に使用される別の成分は、ポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体である。ポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレンレントリブロック共重合体とその調製方法は、当分野で既知である。これらのトリブロック共重合体は典型的には、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレントリブロック共重合体の脂肪族部分の水素化によって調製される。本組成物に使用するために、該ポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体のポリスチレン含量は好適には、トリブロック共重合体の質量に対して20〜50質量%であり、具体的には25〜40質量%である。また、質量平均分子量が少なくとも250,000原子質量単位の、具体的には250,000〜450,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を使用することも好ましい。典型的なポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体は、Kraton Polymers社からKRATON G1651として市販されている。

0016

前記組成物の形成に使用されるポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体の量は、該組成物の合計質量に対して9〜20質量%であり、具体的には10〜18質量%であり、より具体的には11〜16質量%である。また、ポリ(アリーレンエーテル)に対するトリブロック共重合体の最小量を維持することも重要である。従って、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体の質量比は6.5以下であり、具体的には2.25〜6.5であり、より具体的には3〜5である。

0017

前記組成物の形成に使用される別の成分はホモポリスチレンである。本明細書でのホモポリスチレンは、スチレンのホモポリマーを指す。従って、スチレン以外の任意のモノマーの残基は、該ホモポリスチレンから除外される。該ホモポリスチレンは、アタクチックシンジオアタクチックあるいはイソタクチックであり得る。一部の実施形態では、該ホモポリスチレンはアタクチックである。一部の実施形態では、該ホモポリスチレンの溶融体積流量は、ISO1133に準拠して温度200℃、荷重5kgで測定して1.5〜5cm3/10分である。

0018

前記組成物の形成に使用されるホモポリスチレンの量は、組成物の合計質量に対して5〜45質量%であり、具体的には10〜20質量%であり、より具体的には15〜25質量%である。

0019

前記組成物の形成に使用される別の成分はポリサリチラートである。ポリサリチラートは、サリチル酸縮合ポリマーである。ポリサリチラートとその調製方法は当分野で既知である。ポリサリチラートの数平均分子量は少なくとも1,000原子質量単位、具体的には少なくとも1,500原子質量単位であることが好ましい。配合時の反応に関するいかなる特定の理論にも束縛されないことを望みながらも、出願人は、該ポリサリチラートは、前記ポリ(アリーレンエーテル)の末端水酸基と反応してポリサリチラート−キャップ化ポリ(アリーレンエーテル)を形成すると考える。同様の反応は、Whiteらの米国特許第4,760,118号に番に記載されている。

0020

前記組成物の形成に使用されるポリサリチラートの量は、組成物の合計質量に対して1〜9質量%であり、具体的には2〜7質量%であり、より具体的には3〜6質量%である。

0021

前記組成物は、上記の成分に加えてさらに選択的に、熱可塑性分野で既知の種々の添加剤を含むことができる。例えば、該組成物はさらに選択的に、安定剤、酸化防止剤離型剤加工助剤難燃剤防滴剤成核剤UVカット剤、染料顔料香料帯電防止剤金属不活性化剤ブロッキング防止剤など、およびこれらの組み合わせから選択された添加剤を含むことができる。添加剤が存在する場合その合計量は典型的には、該組成物の合計質量に対して約0.5〜10質量%である。

0022

一部の実施形態では、前記組成物は、強化材や非強化材を含む充填材を含まない。例えば、太陽熱集熱器を製造するための多層シートの形成に該組成物を使用する場合、充填材は多層シートの衝撃強度を損なう可能性がある。

0023

一部の実施形態では、前記組成物は、前記ポリ(アリーレンエーテル)、ポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体、ホモポリスチレンおよびポリサリチラート以外の任意のポリマーを2質量%未満含む。こうした成分の量は、1質量%未満または0.1質量%未満とすることができ、あるいは完全に除くこともできる。除外できるポリマーは、ゴム変性ポリスチレンポリアミドポリオレフィンポリエステルおよび熱硬化性樹脂などである。

0024

前記異形押出物品の非常に特定的な実施形態では、前記組成物は、配合後の質量平均分子量が53,000〜57,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を55〜65質量%と、ポリスチレン含量が25〜40%で質量平均分子量が250,000〜450,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を11〜16質量%と、ホモポリスチレンを15〜25質量%と、ポリサリチラートを3〜6質量%と、を含み、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比が3〜5であることを特徴とする溶融混練生成物を含む。

0025

前記組成物は、前記ポリ(アリーレンエーテル)、ポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレン、ホモポリスチレンおよびポリサリチラートの溶融混練によって形成される。溶融混練装置は当分野で既知であり、単軸スクリュ式押出機二軸スクリュ式押出機、および、成分にせん断を加える同様の混合装置などがある。溶融混練の具体的な手順は、以下の実施例で説明する。

0026

前記溶融混練組成物は、加工性、延性、耐熱性および熱劣化後の延性において、以前には実現できなかった組み合わせを示す。従って一部の実施形態では、該組成物の降伏点引張応力は、ISO527に準拠して温度23℃で測定して、少なくとも60MPa(具体的には60〜75MPa、より具体的には60〜65MPa)であり、引張弾性率は、ISO527に準拠して温度23℃で測定して、少なくとも2200MPa(具体的には2200〜2700MPa、より具体的には2300〜2450MPa)であり、曲げ強度は、ISO178に準拠して温度23℃で測定して、少なくとも80MPa(具体的には80〜110MPa、より具体的には85〜105MPa、さらにより具体的には90〜110MPa)であり、溶融体積流量は、ISO1133に準拠して温度300℃、荷重10kgで測定して、少なくとも20cm3/分(具体的には20〜55cm3/分、より具体的には25〜40cm3/分)であり、熱変形温度は、ISO75/Bfに準拠して応力0.45MPaで測定して、少なくとも140℃(具体的には140〜160℃、より具体的には150〜160℃)であり、ノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ISO180/1Aに準拠して温度23℃で測定して、少なくとも18kJ/m2(具体的には18〜35kJ/m2、より具体的には20〜30kJ/m2)であり、温度140℃の空気中で2000時間劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ISO180/1Aに準拠して温度23℃で測定して、少なくとも7kJ/m2(具体的には7〜20kJ/m2、より具体的には7〜10kJ/m2)である。

0027

本発明は、前記異形押出物品の形成に使用される組成物にまで及ぶ。従って、ある実施形態は、配合後の質量平均分子量が50,000〜60,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を45〜70質量%と、質量平均分子量が少なくとも250,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を9〜20質量%と、ホモポリスチレンを5〜45質量%と、ポリサリチラートを1〜9質量%と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量%はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は6.5以下であることを特徴とする組成物である。

0028

前記異形押出物品の文脈で上記に記載の種々の実施形態は該組成物にも適用される。例えば、非常に特定的な実施形態では、該組成物は、配合後の質量平均分子量が53,000〜57,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を55〜65質量%と、ポリスチレン含量が25〜40%で質量平均分子量が250,000〜450,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を11〜16質量%と、ホモポリスチレンを15〜25質量%と、ポリサリチラートを3〜6質量%と、を含み、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は3〜5であることを特徴とする溶融混練生成物を含む。

0029

本発明は少なくとも以下の実施形態を含む。

0030

実施形態1:配合後の質量平均分子量が50,000〜60,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を45〜70質量%と、ポリスチレン含量が20〜50%で質量平均分子量が少なくとも250,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を9〜20質量%と、ホモポリスチレンを5〜45質量%と、ポリサリチラートを1〜9質量%と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量%はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は6.5以下であることを特徴とする組成物を含む異形押出物品。

0031

実施形態2:前記ポリ(アリーレンエーテル)の配合前の質量平均分子量は40,000〜50,000原子質量単位であることを特徴とする実施形態1に記載の異形押出物品。

0032

実施形態3:前記組成物の降伏点引張応力は、ISO527に準拠して温度23℃で測定して、少なくとも60MPaであり、引張弾性率は、ISO527に準拠して温度23℃で測定して、少なくとも2200MPaであり、曲げ強度は、ISO178に準拠して温度23℃で測定して、少なくとも80MPaであり、溶融体積流量は、ISO1133に準拠して温度300℃、荷重10kgで測定して、少なくとも20cm3/分であり、熱変形温度は、ISO75/Bfに準拠して応力0.45MPaで測定して、少なくとも140℃であり、ノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ISO180/1Aに準拠して温度23℃で測定して、少なくとも18kJ/m2であり、温度140℃の空気中で2000時間劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ISO180/1Aに準拠して温度23℃で測定して、少なくとも7kJ/m2であることを特徴とする実施形態1または実施形態2に記載の異形押出物品。

0033

実施形態4:前記組成物は、前記ポリ(アリーレンエーテル)、ポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体、ホモポリスチレンおよびポリサリチラート以外の任意のポリマーを2質量%未満含むことを特徴とする実施形態1乃至実施形態3のいずれかに記載の異形押出物品。

0034

実施形態5:前記組成物は充填材を含まないことを特徴とする実施形態1乃至実施形態4のいずれかに記載の異形押出物品。

0035

実施形態6:前記組成物は、配合後の質量平均分子量が53,000〜57,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を55〜65質量%と、ポリスチレン含量が25〜40%で質量平均分子量が250,000〜450,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を11〜16質量%と、ホモポリスチレンを15〜25質量%と、ポリサリチラートを3〜6質量%と、を含み、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は3〜5であることを特徴とする溶融混練生成物を含むことを特徴とする実施形態1乃至実施形態5のいずれかに記載の異形押出物品。

0036

実施形態7:前記異形押出物品は多層物品であることを特徴とする実施形態1乃至実施形態6のいずれかに記載の異形押出物品。

0037

実施形態8:配合後の質量平均分子量が50,000〜60,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を45〜70質量%と、質量平均分子量が少なくとも250,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を9〜20質量%と、ホモポリスチレンを5〜45質量%と、ポリサリチラートを1〜9質量%と、の溶融混練生成物を含む組成物であって、質量%はすべて前記組成物の合計質量に対するものであり、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は6.5以下であることを特徴とする組成物。

0038

実施形態9:前記組成物は、配合後の質量平均分子量が53,000〜57,000原子質量単位のポリ(アリーレンエーテル)を55〜65質量%と、ポリスチレン含量が25〜40%で質量平均分子量が250,000〜450,000原子質量単位のポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体を11〜16質量%と、ホモポリスチレンを15〜25質量%と、ポリサリチラートを3〜6質量%と、を含み、ポリ(アリーレンエーテル)とポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレントリブロック共重合体との質量比は3〜5であることを特徴とする溶融混練生成物を含むことを特徴とする実施形態8に記載の組成物。

0039

本発明について、以下の限定しない実施例によってさらに例証する。
比較実施例1〜6

0040

これらの比較実施例は、ポリサリチラートのない組成物における特性不足を示す。

0041

組成物の形成に使用した成分を表1に示す。

0042

前記成分を二軸スクリュ押出機で溶融混練して組成物を調製した。それぞれの成分を量し、適切なフィーダを使って該押出機投入した。典型的には、ポリスチレン(PS)はそれだけをペレットで供給し、その他の成分は、ミキサー内乾燥混合した後、別のフィーダから押出機に添加した。供給量を約15〜20kg/時、スクリュ回転数を約300rpmで押出機を操作した。供給ゾーン以外の押出機バレル温度を260〜300℃に設定し、供給ゾーンはそれより低温度に設定した。該押出機は、空気孔真空孔を備える。

0043

バレル温度が約260〜295℃、型温度が約100℃で操作される110トンEngel射出成形機を用いて試験品を成形した。温度約80〜100℃で最高2時間、材料を乾燥させた。

0044

組成物と特性を表2に示す。引張特性はすべて、ISO527に準拠して温度23℃、速度50mm/分で測定した。該引張特性とは、引張弾性率(MPa単位)、降伏点引張応力(MPa単位)、破断引張応力(MPa単位)、降伏点引張伸び率(%単位)および破断引張伸び率(%単位)である。曲げ特性は、ISO178に準拠し温度23℃、速度2mm/分で測定した。該曲げ特性とは、曲げ弾性率(MPa単位)、曲げ応力(MPa単位)である。ノッチ付アイゾッド衝撃強度は、ISO180/1Aに準拠し温度23℃と−30℃で測定した。ビカット軟化点(℃単位)は、ISO306、Method B/120に準拠し荷重50N、昇温速度120℃/時で測定した。熱変形温度は、ISO75、Method Bに準拠し、外部繊維応力0.45MPa、扁平試験片方位で測定した。溶解体積流量(cm3/10分単位)は、ISO1133に準拠し温度300℃、荷重10kgで測定した。溶融粘度(Pa−秒単位)は、ISO11443に準拠し温度280℃、せん断速度1500/秒で測定した。

0045

ノッチ付アイゾッド衝撃強度は、成形後のサンプルと、温度140℃の空気中で2000時間劣化後のサンプルで評価した。劣化前にノッチを付けた。

0046

表2の特性結果は、ポリ(アリーレンエーテル)、ホモポリスチレンおよびポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレンを含むが、ポリサリチラートのない配合では、成形後の引張弾性率が不足し(6サンプルの内5サンプル)、成形後の降伏点引張応力が不足し(6サンプルの内6サンプル)、および劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度が不足する(試験した4サンプル内4サンプル)ことを示している。従って、これらの比較実施例は、本発明の特性要件すべてを同時に満たさない。実際問題として、これらの特性不足により、前記組成物で成形される中空押出物品は、その組立中または使用中に機械的ストレスに耐えられない可能性が大きいことを意味している。例えば、該押出物品が太陽熱温水器太陽熱集熱部品である場合、熱伝導流体貫流する通常の運転条件下で熱劣化を受け、また、熱伝導流体の貫流なしに、該太陽熱集熱器が太陽で加熱される(および従って冷却させる)「停滞条件」下では、さらにより苛酷な熱劣化を受ける。



実施例1〜3、比較実施例7〜9

0047

これらの実施例は、本発明の組成物が成形後の引張弾性率、成形後の降伏点引張応力、成形後の曲げ応力、成形後のノッチ付アイゾッド衝撃強度、成形後の熱変形温度および熱劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度に関する特性要件を同時に満足することを実証している。また、これらの実施例は、組成物のポリサリチラートの量が十分でない場合、あるいはポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレンの量が十分でない場合、これらの特性の少なくとも1つが不足することも実証している。

0048

実施例1〜3および比較実施例9の組成物は、二軸スクリュ押出機に供給した乾燥混合の一部として導入したポリサリチラートを含む点を除いて、比較実施例1〜6で記載したように調製した。

0049

表3の結果は、ポリサリチラートを含まない比較実施例7では、熱劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度が不足することを示す。同様にポリサリチラートを含まない比較実施例8でも、成形後の引張弾性率、成形後の降伏点引張応力および熱劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度が不足した。ポリサリチラートを含むが、ポリスチレン−ポリ(エチレン−ブチレン)−ポリスチレンの量が9質量%未満の比較実施例9では、成形後および熱劣化後の両方サンプルでノッチ付アイゾッド衝撃強度が不足した。発明的実施例1〜3は、特性要件すべてを満足した。一部のホモポリスチレンの代わりにポリサリチラートを用いた効果は、比較実施例7(ポリサリチラートなし)と実施例1(ポリサリチラートあり、優れた熱劣化後のノッチ付アイゾッド衝撃強度を示す)との比較、および比較実施例8(ポリサリチラートなし)と実施例2(ポリサリチラートあり、優れた成形後の引張弾性率と降伏点引張応力を示す)との比較からわかる。



実施例4〜9

0050

さらにこれらの実施例から、本発明の組成物が優れた成形後特性を有することが示されている。



実施例10〜14、比較実施例10

0051

さらにこれらの実施例から、本発明の組成物が優れた成形後特性を有することが示されている。PPEとSEBSの比が6.5を超える比較実施例10では、ノッチ付アイゾッド衝撃強度が低下した。

0052

本記載では、最良の実施形態を含めて本発明を開示するために、また、当業者が本発明をなし使用できるように実施例を用いている。本発明の特許可能な範囲は特許請求の範囲によって定義され、当業者にもたらされる他の実施例も包含し得る。こうした他の実施例は、本特許請求の範囲の文言と違わない構成要素を有する場合、あるいは特許請求の範囲との差がごくわずかな等価な構成要素を有する場合には、特許請求の範囲に入るものと意図される。

0053

引用された特許、特許出願および他の参考文献はすべて、参照により本明細書に援用される。しかしながら、本出願中の用語が援用された参考文献の用語と矛盾するか対立する場合、本出願の用語が援用された参考文献の矛盾する用語に優先する。

0054

本明細書で開示された範囲はすべて終点を含むものであり、該終点は互いに独立に組み合わせ可能である。

0055

本発明の記述文脈(特に以下の請求項の文脈)における単数表現は、本明細書で別途明示がある場合または文脈上明らかに矛盾する場合を除き、単数および複数を含むものと解釈される。また、本明細書で用いられる、「第1の」「第2の」などの用語は、いかなる順序や量あるいは重要度を表すものではなく、ある成分と他の成分とを区別するために用いるものである。量に関連して用いられる修飾語「約」は、述べられた数値を含んでおり、文脈で指図された意味を有している(例えば、特定の量の測定に付随する誤差程度を含むなど)。

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