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技術 核燃料粉末の造粒法

出願人 三菱マテリアル株式会社国立研究開発法人日本原子力研究開発機構
発明者 境原基浩宗片英樹山本琢磨石井克典瀬川智臣鈴木政浩加藤良幸栗田勉
出願日 2011年3月31日 (9年8ヶ月経過) 出願番号 2011-079737
公開日 2012年11月8日 (8年0ヶ月経過) 公開番号 2012-215429
状態 特許登録済
技術分野 原子炉燃料及び部品の製造
主要キーワード 皿状容器 バインダ添加量 トレーサビリティー 造粒状態 核燃料粉末 ホールドアップ量 焼結ペレット 二酸化ウラン粉末
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2012年11月8日)のものです。
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図面 (4)

課題

核燃料粉末回転羽根型造粒機を用いて造粒する場合、粒径の均一な微細造粒体を効率良く製造する造粒方法を提供する。

解決手段

回転羽根型造粒機を用いて核燃料粉末を造粒する方法において、回転羽根低速回転下でバインダを添加して混合する工程と、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定してバインダの添加量を正確に管理する工程とを有し、好ましくは、その前後にバインダを添加せずに低速回転で攪拌する工程とを有し、その後に高速回転下で造粒することによって、バインダの偏析を防止し、均一かつ微細な核燃料造粒体を再現性良く高い収率で製造することを特徴とする造粒法。

概要

背景

原子力発電などの燃料には、二酸化ウラン燃料やウランプルトニウム混合酸化物であるMOX燃料が用いられる。これらの核燃料二酸化ウラン粉末などの原料粉末ペレット成形して還元雰囲気下で焼結し、この焼結ペレット燃料棒封入し、多数の燃料棒を束ね燃料集合体として使用される。

一般的に、工業的に効率よく核燃料の焼結ペレットを製造するためには、ペレットの金型に入れやすいようにペレット用の粒子を製造する。例えば、酸化ウラン粉末などの原料粉末に水などのバインダを添加して粒径数百μmの粒子に造粒している。

例えば、特開2010−190718号公報(特許文献1)には、プルトニウムとウランの混合硝酸溶液マイクロ波加熱して脱硝粉末にし、この脱硝粉末を焙焼還元した後にバインダを加えて造粒し、この造粒体をペレットに成形することが記載されている。特開2010−190720号公報(特許文献2)には、プルトニウムとウランの混合硝酸溶液をマイクロ波加熱して脱硝粉末にした後にバインダを加えて造粒し、この造粒体を焙焼還元してペレット用粒子にすることが記載されている。

概要

核燃料粉末回転羽根型造粒機を用いて造粒する場合、粒径の均一な微細な造粒体を効率良く製造する造粒方法を提供する。回転羽根型造粒機を用いて核燃料粉末を造粒する方法において、回転羽根低速回転下でバインダを添加して混合する工程と、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定してバインダの添加量を正確に管理する工程とを有し、好ましくは、その前後にバインダを添加せずに低速回転で攪拌する工程とを有し、その後に高速回転下で造粒することによって、バインダの偏析を防止し、均一かつ微細な核燃料造粒体を再現性良く高い収率で製造することを特徴とする造粒法。

目的

本発明は、ウラン酸化物等の粉末を回転羽根型造粒機を用いて造粒する場合、上記問題を解消した造粒方法を提供する

効果

実績

技術文献被引用数
0件
牽制数
0件

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請求項1

回転羽根型造粒機を用いて核燃料粉末造粒する方法において、回転羽根低速回転下でバインダを添加して混合する工程と、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定する工程と、バインダ添加後に回転羽根を高速回転して造粒する工程を有することを特徴とする造粒法。

請求項2

回転羽根を低速回転して核燃料粉末を均一化した後に、低速回転下でバインダを少量ずつ添加して攪拌混合し、次いで回転羽根を停止してバインダの添加量を測定し、該測定後に回転羽根を低速回転して核燃料粉末を攪拌均一化し、さらに回転羽根を高速回転して核燃料粉末を造粒する請求項1に記載する造粒法。

請求項3

回転羽根を停止してバインダの添加量を測定する工程において、核燃料粉末にバインダを添加してバインダ添加量を調整する請求項1または請求項2に記載する造粒法。

請求項4

回転羽根の低速回転を回転数20〜50rpmで行い、高速回転を300〜600rpmで行う請求項1〜請求項3の何れかに記載する造粒法。

請求項5

粒径500μm以下の核燃料造粒体を製造する請求項1〜請求項4の何れかに記載する造粒法。

請求項6

核燃料粉末が、ウラン酸化物粉末、またはウランプルトニウム混合酸化物粉末であるMOX燃料粉末である請求項1〜請求項5の何れかに記載する造粒法。

技術分野

0001

本発明は核燃料粉末造粒法に関する。より詳しくは、本発明は原子力発電などの燃料に用いられる核燃料ペレット用の粒子を製造するウラン酸化物粉末またはウランプルトニウム混合酸化物粉末であるMOX燃料粉末の造粒法に関する。

背景技術

0002

原子力発電などの燃料には、二酸化ウラン燃料やウランとプルトニウムの混合酸化物であるMOX燃料が用いられる。これらの核燃料二酸化ウラン粉末などの原料粉末ペレット成形して還元雰囲気下で焼結し、この焼結ペレット燃料棒封入し、多数の燃料棒を束ね燃料集合体として使用される。

0003

一般的に、工業的に効率よく核燃料の焼結ペレットを製造するためには、ペレットの金型に入れやすいようにペレット用の粒子を製造する。例えば、酸化ウラン粉末などの原料粉末に水などのバインダを添加して粒径数百μmの粒子に造粒している。

0004

例えば、特開2010−190718号公報(特許文献1)には、プルトニウムとウランの混合硝酸溶液マイクロ波加熱して脱硝粉末にし、この脱硝粉末を焙焼還元した後にバインダを加えて造粒し、この造粒体をペレットに成形することが記載されている。特開2010−190720号公報(特許文献2)には、プルトニウムとウランの混合硝酸溶液をマイクロ波加熱して脱硝粉末にした後にバインダを加えて造粒し、この造粒体を焙焼還元してペレット用粒子にすることが記載されている。

先行技術

0005

特開2010−190718号公報
特開2010−190720号公報

発明が解決しようとする課題

0006

上記特許文献1および特許文献2には、脱硝粉末にバインダを加え(例えば水を噴霧し)、回転羽根によって造粒することが記載されており、水の添加量は18wt%が好ましく、水は粉末全体に均一に噴霧されればよく、造粒前でも造粒中でも良いとしている。

0007

しかし、回転羽根型造粒機を用いた従来の造粒方法は、造粒前に回転羽根を停止した状態でバインダを添加する場合、内容物が混合されないためにバインダの偏析が生じやすく、造粒状態が不均一になりやすいと云う課題がある。

0008

また、造粒中に回転羽根を高速回転した状態でバインダを添加する場合、一時的にバインダ量が多くなった部分では造粒体の肥大化がより進行するため、造粒体の粒子径目標よりも過大となる、あるいは不均一になりやすい。また、バインダ、あるいはバインダと共に粉が造粒機内壁へ弾かれて付着するため、粉末への正味バインダ添加量不正確になりやすいと云う課題がある。

0009

本発明は、ウラン酸化物等の粉末を回転羽根型造粒機を用いて造粒する場合、上記問題を解消した造粒方法を提供する。

課題を解決するための手段

0010

本発明によれば、以下の構成からなる造粒法が提供される。
〔1〕回転羽根型造粒機を用いて核燃料粉末を造粒する方法において、回転羽根の低速回転下でバインダを添加して混合する工程と、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定する工程と、バインダ添加後に回転羽根を高速回転して造粒する工程を有することを特徴とする造粒法。
〔2〕回転羽根を低速回転して核燃料粉末を均一化した後に、低速回転下でバインダを少量ずつ添加して攪拌混合し、次いで回転羽根を停止してバインダの添加量を測定し、該測定後に回転羽根を低速回転して核燃料粉末を攪拌均一化し、さらに回転羽根を高速回転して核燃料粉末を造粒する上記[1]に記載する造粒法。
〔3〕回転羽根を停止してバインダの添加量を測定する工程において、核燃料粉末にバインダを添加してバインダ添加量を調整する上記[1]または上記[2]に記載する造粒法。
〔4〕回転羽根の低速回転を回転数20〜50rpmで行い、高速回転を300〜600rpmで行う上記[1]〜上記[3]の何れかに記載する造粒法。
〔5〕粒径500μm以下の核燃料造粒体を製造する上記[1]〜上記[4]の何れかに記載する造粒法。
〔6〕核燃料粉末が、ウラン酸化物粉末、またはウランとプルトニウムの混合酸化物粉末であるMOX燃料粉末である上記[1]〜上記[5]の何れかに記載する造粒法。

発明の効果

0011

本発明の造粒法は、回転羽根の低速回転下でバインダを添加して混合する工程において、回転羽根の低速回転によって核燃料粉末が均一化される。また低速回転下でバインダを少量ずつ添加するので、核燃料粉末にバインダが均一に添加される。例えば、低速回転の回転数は造粒が進行しない速度、例えば20〜50rpmであり、バインダを少量ずつ滴下したときに、粉末に均一に添加される。

0012

本発明の造粒法は、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定するので、添加量を正確に管理することができる。バインダの添加量が不正確であると造粒状態が不均一になり、微細な造粒体を効率よく製造することができないが、本発明の造粒方法はバインダの添加量を精度良く制御することができるので、例えば、粒径500μm以下の微細な核燃料造粒体を効率よく製造することができる。

0013

本発明の造粒法は、正確な分量のバインダを均一に添加した後に回転羽根を高速回転して造粒する方法であり、高速回転時にはバインダを添加しないので、バインダが不均一な状態での造粒を避けられ、均一な造粒体が得られる。

0014

本発明の造粒法は、低速回転下でバインダを少量ずつ添加するので、バインダがケーシング上部や回転羽根の軸へ飛ばされて付着する現象を抑制できる。バインダの付着部分には運転に伴って粉末層成長し、自重を支持できない程に大きくなると、ケーシングから剥離して落下する。例えば、受け皿をセットしていない状況で粉体層が落下した場合、放射性物質飛散を招くが、本発明を用いれば、粉体層の成長を抑制できる。

0015

本発明の造粒法は、低速回転下でバインダを少量ずつ添加するので、バインダがケーシング上部や回転羽根の軸へ飛ばされて付着する現象を抑制できる。バインダの付着部分には運転に伴って粉末層が成長するため、トレーサビリティーの悪化やホールドアップ量の増加という問題が生じるが、本発明を用いれば、粉体層の成長を抑制できる。

0016

本発明の造粒法は、低速回転下でバインダを少量ずつ添加するので、バインダがケーシング上部や回転羽根の軸へ飛ばされて付着する現象を抑制できる。臨界安全を確保するためには、核燃料物質の形状や重量を管理する必要があり、バインダの付着部分に成長した粉体層が無視できない程大きくなると、臨界安全性を維持できなくなるが、本発明を用いれば、粉体層の成長を抑制できる。

図面の簡単な説明

0017

本発明の造粒法の概略を示す工程図
回転羽根造粒装置の概略断面図
本発明の実施例の造粒工程を示す工程図

0018

以下、本発明を実施形態に基づいて具体的に説明する。
本発明は、回転羽根型造粒機を用いて核燃料粉末を造粒する方法において、回転羽根の低速回転下でバインダを添加して混合する工程と、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定する工程と、バインダ添加後に回転羽根を高速回転して造粒する工程を有することを特徴とする造粒法である。

0019

本発明の造粒法の概略を図1に示す。なお、以下の説明はウラン酸化物粉末に関するが、本発明の造粒法はウラン酸化物粉末に限られない。本発明における核燃料粉末にはウラン酸化物粉末のほかに、ウランとプルトニウムの混合酸化物粉末であるMOX燃料粉末も含まれる。

0020

本発明の造粒方法は、回転羽根を低速回転してウラン酸化物粉末を攪拌し均一化する。低速回転の回転数は20〜50rpmが好ましい。次いで、この低速回転下でバインダを少量ずつ添加して攪拌混合する。この低速回転下では、バインダを少量ずつ滴下したときに造粒が開始されず、回転羽根によって飛散もしないため、均一に添加される。バインダは例えば水が用いられる。

0021

回転羽根を高速回転してバインダを滴下すると、バインダ、あるいはバインダと共に粉末が飛ばされて装置内壁に付着する割合が高くなり、粉末に対する添加量を正確に制御することが困難である。また、高速回転下では外周部分の回転羽根の速度は非常に大きいが、中央部の速度はゼロに近い。このため容器内の攪拌力は場所によって異なり、不均一になる。造粒においてはバインダと粉末の均一な混合が重要であり、バインダが偏析するとその部分が肥大した造粒体になり、均一な造粒体が得られない。

0022

このため、回転羽根型造粒機を用いて造粒する場合には、予めバインダ量を正確に制御し、かつ、原料粉末とバインダの均一性を保つことが必要になる。ただし、ウラン酸化物などの核燃料分野では、放射性の粉末の飛散を少なくするため、一定量の粉末を容器内に封入して取り扱うのが好ましい。よって、バインダ添加後に、取り分けておいた原料粉を少量ずつ加える調整方法は採用しにくいため、始めからバインダ量が過剰とならないような運転を要する。

0023

本発明の造粒方法では、バインダの添加工程と粉末の造粒工程において回転羽根の回転数を変え、造粒前にバインダを添加するための低速回転ステージを設けることによって、高速回転下でバインダを添加したときの不都合を解消した。

0024

本発明の造粒方法は、低速回転下でバインダを添加した後に、回転羽根を停止してバインダの添加量を測定する。このとき、必要に応じ、バインダを添加して添加量を調整する。バインダの添加量は、例えば、粉末の入った造粒皿の重量を電子天秤で測定して求められるが、回転羽根を回転したままでは正確な測定が難しいので、回転羽根の回転を止めて量する。このように、本発明の造粒方法は、バインダの添加量を厳密に管理できるように、造粒前に回転羽根を停止してバインダ量を確定するステージが設けられている。

0025

上記測定後に回転羽根を低速回転してバインダの偏析を防止し均一化する。次いで、回転羽根の回転を高速切り替えてウラン酸化物粉末を造粒する。高速回転の回転数は例えば300〜600rpmが好ましい。

0026

以上のように、本発明の造粒方法は、回転羽根の低速回転下でバインダを少量ずつ添加する工程と、バインダ添加後にその添加量を管理する工程とを有し、好ましくは、その前後にバインダを添加せずに低速回転で攪拌する工程とを有し、その後に高速回転下で造粒することによって、バインダの偏析を防止し、均一かつ微細な造粒体、例えば、粒径500μm以下のウラン酸化物造粒体を再現性良く高い収率で製造することができる。

0027

本発明の実施例を以下に示す。この実施例の工程図を図3に示す。また、実施例において使用した回転羽根型造粒装置の概略を図2に示す。
本発明の造粒方法では、原料粉末(ウラン酸化物粉末)10を皿状容器11に入れ、回転羽根12を低速で回転させて混合する。次いで、低速で回転羽根12を回したまま、バインダ(水など)13をノズル14から少量ずつ徐々に添加(滴下)しながら混合し、バインダ添加後も挙動が安定するまで混合を継続する。その後、所定量のバインダが供給されるまでバインダの添加と混合を繰り返し、最終的に回転羽根を高速回転させて造粒する。

0028

〔実施例1〕
酸化ウラン(UO2)の粉末250gを皿状容器11に装荷し、回転羽根12を低速(30rpm)で回転させながら水を供給する。このとき、水の全量を供給せずに10.9wt%を供給したところで供給を停止し、回転羽根12の回転を継続して水分を酸化ウラン粉末全体に馴染ませた(低速回転時間120秒)。続いて、回転を停止し、水分量が11.7wt%になるまで水を供給した。このとき、回転羽根12が回転している状態では皿上の重量を電子天秤で正確に測定することが難しいので、造粒装置から皿状容器11を取り外して秤量した。水量確定後、再び回転羽根12を低速(30rpm)で120秒回転して粉体全体を均一化した。その後、回転羽根12を高速(500rpm)で120秒回転して粉体を造粒した。この造粒によって、造粒体を97.7%の高い回収率で得た。また、その全量が目標とする粒径500μm以下であった。

0029

〔実施例2〕
酸化ウラン粉末250gを皿状容器11に入れ、回転羽根12を低速(30rpm)で回転させながら水12.2wt%を供給したところで水の供給を停止し、回転羽根12の回転を継続して水分を酸化ウラン粉末全体に馴染ませた(低速回転時間120秒)。次いで回転羽根12の回転を停止し、水分量が12.6wt%になるまで水を供給し、造粒装置から皿状容器11を取り外して水分量を秤量した。水量確定後、再び回転羽根12を低速(30rpm)で120秒回転して粉体全体を均一化した。その後、回転羽根12を高速(500rpm)で60秒回転して粉体を造粒した。造粒体の回収率は98.0%であり、その全量が目標とする粒径500μm以下であった。

0030

〔比較例1〕
酸化ウラン粉末250gを皿状容器11に入れ、回転羽根12を低速(30rpm)で回転させながら水13wt%を供給し、回転羽根12の回転を継続して水分を酸化ウラン粉末全体に馴染ませた(低速回転時間120秒)。引き続き、回転羽根12を低速(30rpm)で120秒回転して粉体全体を均一化した。その後、回転羽根12を高速(500rpm)で120秒回転して粉体を造粒した。造粒体は何れも不良品であった。

0031

〔比較例2〕
酸化ウラン粉末250gを皿状容器11に入れ、回転羽根12を高速(500rpm)で回転させながら水15.6wt%を供給し、回転羽根12の高速回転を90秒継続して粉体を造粒した。造粒体の回収率は38.9%であり、そのうち500μm以下の割合は21.1%であった。

0032

〔比較例3〕
酸化ウラン粉末250gを皿状容器11に入れ、回転羽根12を高速(500rpm)で回転させながら水14.8wt%を供給し、回転羽根12の高速回転を90秒継続して粉体を造粒した。造粒体の回収率は86.4%であり、そのうち500μm以下の割合は30.7%であった。

実施例

0033

〔比較例4〕
酸化ウラン粉末250gを皿状容器11に入れ、回転羽根12を高速(500rpm)で回転させながら水14.8wt%を供給し、回転羽根12の高速回転を210秒継続して粉体を造粒した。造粒体の回収率は74.9%であり、そのうち500μm以下の割合は46.7%であった。

0034

10−ウラン酸化物粉末、11−皿状容器、12−回転羽根、13−バインダ、14−ノズル。

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