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技術 離型フィルム用樹脂組成物、それを用いた離型フィルムおよびその製造方法

出願人 大日本印刷株式会社
発明者 田口智裕大曽根聡三田浩三
出願日 2008年9月19日 (11年9ヶ月経過) 出願番号 2008-241222
公開日 2010年4月2日 (10年3ヶ月経過) 公開番号 2010-070683
状態 未査定
技術分野 高分子成形体の製造 高分子組成物
主要キーワード 接触防止用 ブレンドミキサ 実用評価 ポリテトラメチル ダイ型 ミキシングゾーン PBT系樹脂 シリコンコート
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2010年4月2日)のものです。
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課題

離型性耐熱性形状追従性耐汚染性、および均一な成形性といった離型フィルムに求められる諸条件を備え、かつ廃棄処理も容易で比較的安価な離型フィルム用樹脂組成物、それを用いた離型フィルムおよびその製造方法を提供する。

解決手段

樹脂成分として、第三成分としてジオール化合物を共重合させたポリブチレンテレフタレート系樹脂(A)と、ポリメチルペンテン樹脂(B)とを主成分とし、前記樹脂(A):前記樹脂(B)の質量比が100:20〜100:5である。

概要

背景

プリント配線基板FPC、多層プリント配線基板等の製造工程における熱プレス工程は、銅製回路と、結線部が開口したカバーレイフィルムとを熱硬化性接着剤により接着し、積層させる工程であり、この工程ではシリコーンゴムを配した熱板で上下から油圧による圧着が行われる。

前記熱プレス工程を実施する場合、(1)回路基板へのシリコン移行防止、(2)結線部への接着剤のにじみ出し防止、(3)カバーレイの破損など、回路に生じる不具合の防止等を目的として、シリコーンゴムを配した熱板と、回路、カバーレイフィルムとの間に両者の接触防止用離型フィルムが使用される。

今日、かかる離型フィルムとしては種々の材質のものが知られており、例えば、シリコンコート系離型フィルム、主にポリテトラメチルフルオロエチレンPTFE)であるフッ素系離型フィルム(特許文献1)、ポリメチルペンテン離型フィルム(特許文献2)、ポリブチレンテレフタレート(PBT)系離型フィルム(特許文献3)等が挙げられる。
特開平9−187898号公報(特許請求の範囲等)
特開2006−212954号公報(特許請求の範囲等)
特開2007−98816号公報(特許請求の範囲等)

概要

離型性耐熱性形状追従性耐汚染性、および均一な成形性といった離型フィルムに求められる諸条件を備え、かつ廃棄処理も容易で比較的安価な離型フィルム用樹脂組成物、それを用いた離型フィルムおよびその製造方法を提供する。樹脂成分として、第三成分としてジオール化合物を共重合させたポリブチレンテレフタレート系樹脂(A)と、ポリメチルペンテン樹脂(B)とを主成分とし、前記樹脂(A):前記樹脂(B)の質量比が100:20〜100:5である。なし

目的

そこで本発明の目的は、離型性、耐熱性、形状追従性、耐汚染性、および均一な成形性といった離型フィルムに求められる諸条件を備え、かつ廃棄処理も容易で比較的安価な離型フィルム用樹脂組成物、それを用いた離型フィルムおよびその製造方法を提供することにある。

効果

実績

技術文献被引用数
0件
牽制数
0件

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請求項1

樹脂成分として、第三成分としてジオール化合物を共重合させたポリブチレンテレフタレート系樹脂(A)と、ポリメチルペンテン樹脂(B)とを主成分とし、前記樹脂(A):前記樹脂(B)の質量比が100:20〜100:5であることを特徴とする離型フィルム用樹脂組成物

請求項2

前記樹脂成分100質量部に対し、第三成分としてジオール化合物を共重合させたポリブチレンテレフタレート系樹脂(A)と、前記ポリメチルペンテン樹脂(B)とを合計で50質量部以上含む請求項1記載の離型フィルム用樹脂組成物。

請求項3

前記樹脂成分100質量部に対し、ポリブチレンテレフタレートホモポリマー(C)を30質量部以下で含む請求項1または2記載の離型フィルム用樹脂組成物。

請求項4

前記樹脂成分100質量部に対し、前記第三成分としてジオール化合物を共重合させたポリブチレンテレフタレート系樹脂(A)と、前記ポリメチルペンテン樹脂(B)との相溶化剤(D)を1〜10質量部含む請求項1〜3のうちいずれか一項記載の離型フィルム用樹脂組成物。

請求項5

記相溶化剤が不飽和カルボン酸変性したポリプロピレンである請求項4記載の離型フィルム用樹脂組成物。

請求項6

前記第三成分がアルキレングリコールである請求項1〜5のうちいずれか一項記載の離型フィルム用樹脂組成物。

請求項7

請求項1〜6のうちいずれか一項記載の離型フィルム用樹脂組成物からなり、総厚が20〜160μmであることを特徴とする離型フィルム

請求項8

23℃、相対湿度60%、試験片幅15mm、周長60mmにおけるループスティフネス値が5〜150mNである請求項7記載の離型フィルム。

請求項9

請求項7または8記載の離型フィルムの製造方法において、前記離型フィルム用樹脂組成物を混練り溶融し、次いでTダイ型押出成形機押出し成形することを特徴とする離型フィルムの製造方法。

技術分野

0001

本発明は、離型フィルム用樹脂組成物、それを用いた離型フィルムおよびその製造方法に関し、かかる離型フィルムは、プリント配線基板フレキシブルプリント基板(以下、「FPC」と称する)、多層プリント配線基板等の製造工程における熱プレス工程に好適に用いられるものである。

背景技術

0002

プリント配線基板、FPC、多層プリント配線基板等の製造工程における熱プレス工程は、銅製回路と、結線部が開口したカバーレイフィルムとを熱硬化性接着剤により接着し、積層させる工程であり、この工程ではシリコーンゴムを配した熱板で上下から油圧による圧着が行われる。

0003

前記熱プレス工程を実施する場合、(1)回路基板へのシリコン移行防止、(2)結線部への接着剤のにじみ出し防止、(3)カバーレイの破損など、回路に生じる不具合の防止等を目的として、シリコーンゴムを配した熱板と、回路、カバーレイフィルムとの間に両者の接触防止用の離型フィルムが使用される。

0004

今日、かかる離型フィルムとしては種々の材質のものが知られており、例えば、シリコンコート系離型フィルム、主にポリテトラメチルフルオロエチレンPTFE)であるフッ素系離型フィルム(特許文献1)、ポリメチルペンテン離型フィルム(特許文献2)、ポリブチレンテレフタレート(PBT)系離型フィルム(特許文献3)等が挙げられる。
特開平9−187898号公報(特許請求の範囲等)
特開2006−212954号公報(特許請求の範囲等)
特開2007−98816号公報(特許請求の範囲等)

発明が解決しようとする課題

0005

しかしながら、プリント配線基板、FPC、多層プリント配線基板等の今日における高性能化に伴い、また、廃棄処理問題の顕在化に伴い、これまでの既知の離型フィルムでは必ずしも満足し得ない状況となってきた。

0006

例えば、シリコンコート系離型フィルムを使用した場合には、離型フィルム表面上のシリコンがプリント配線基板に移行してプリント配線基板の品質を損なうおそれがあり、汚染性に劣っている。また、特許文献1に記載されているようなフッ素系離型フィルムは、耐熱性および離型性では優れているものの、高価な上、使用後の廃棄焼却処理時燃焼しにくく、かつ有毒ガスを発生するという欠点がある。さらに、特許文献2記載のポリメチルペンテン離型フィルムも、離型性および耐熱性には優れているが、やはり高価であり、また、単層ではクッション性を十分に発揮することができない。

0007

一方、特許文献3に記載されているようなPBT系離型フィルムは、上述のシリコンコート系離型フィルムやフッ素系離型フィルムと比較しても基板の品質を損なう要因が少なく、耐熱性も有り、かつ廃棄処理も容易なため、離型フィルム材として期待されている。しかし、PBT系離型フィルムは、シリコンコート系離型フィルムやフッ素系離型フィルムと比べると離型性に劣り、また、PBTホモポリマーでは剛性が強く、FPCの基板の凹凸に対する形状追従性に劣っている。また、PBTコポリマーは、柔軟だが、PBTホモポリマーよりさらに離型性に劣り、フィルムブロッキングが起こりやすいといった欠点を有する。

0008

そこで本発明の目的は、離型性、耐熱性、形状追従性、耐汚染性、および均一な成形性といった離型フィルムに求められる諸条件を備え、かつ廃棄処理も容易で比較的安価な離型フィルム用樹脂組成物、それを用いた離型フィルムおよびその製造方法を提供することにある。

課題を解決するための手段

0009

本発明者は、前記課題を解決するために鋭意検討した結果、樹脂成分として、第三成分としてジオール化合物を共重合させたポリブチレンテレフタレート系樹脂と、ポリメチルペンテン樹脂とを併用することにより前記目的を達成し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。

0010

即ち、本発明の離型フィルム用樹脂組成物は、樹脂成分として、第三成分としてジオール化合物を共重合させたポリブチレンテレフタレート系樹脂(A)と、ポリメチルペンテン樹脂(B)とを主成分とし、前記樹脂(A):前記樹脂(B)の質量比が100:20〜100:5であることを特徴とするものである。

0011

また、本発明の離型フィルムは、前記離型フィルム用樹脂組成物よりなることを特徴とするものである。

0012

さらに、本発明の離型フィルムの製造方法は、前記離型フィルム用樹脂組成物を混練り溶融し、次いでTダイ型押出成形機押出し成形することを特徴とするものである。

発明の効果

0013

本発明によれば、離型性、耐熱性、形状追従性、耐汚染性、均一な成形性といった離型フィルムに求められる諸条件を全て備え、かつ廃棄処理も容易で比較的安価な離型フィルムを実現することができる。

発明を実施するための最良の形態

0014

以下、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。
本発明の離型フィルム用樹脂組成物は、樹脂成分として、第三成分としてジオール化合物を共重合させたポリブチレンテレフタレート系樹脂(A)(以下「樹脂(A)」と称する)と、ポリメチルペンテン樹脂(B)(以下「樹脂(B)」と称する)とを主成分とし、好ましくは樹脂成分100質量部に対し、樹脂(A)と樹脂(B)とを合計で50質量部以上含む。この合計量が50質量部よりも少なくなると、形状追従性において十分とはいえなくなる。

0015

本発明において使用し得る樹脂(A)は、テレフタル酸またはそのエステル形成性誘導体主体とするジカルボン酸成分と1,4−ブタンジオールまたはそのエステル形成性誘導体を主体とするジオール成分を重縮合して得られる、主としてPBT繰り返し単位からなるポリエステルに、第三成分としてジオール化合物を共重合させたコポリエステルである。

0016

かかる第三成分のジオール化合物としてアルキレングリコールを好適に用いることができ、例えば、エチレングリコールプロピレングリコールヘキサメチレングリコールポリエチレングリコールポリテトラメチレングリコールビスフェノールA、エトキシ化ビスフェノールAなどのジオール化合物を挙げることができるが、特に好ましくはポリテトラメチレングリコールである。

0017

本発明において使用し得る樹脂(A)は、第三成分としてジオールを共重合させることにより、ポリブチレンテレフタレートホモポリマー対比、結晶化度や、剛性をコントロールして柔軟性を付与したものであり、かかる樹脂(A)は、例えば、三菱エンジニアリングプラスチックス(株)製のノバデュラン登録商標シリーズのものとして市場入手することができる。

0018

また、本発明において使用し得る樹脂(B)は、その分子量および結晶化度等に関し、特に制限があるわけではないが、離型フィルムの形状追従性を低下させないため、低剛性のものを選定することが好ましい。かかる樹脂(B)は、例えば、三井化学(株)製のTPX(登録商標)シリーズのものとして市場で入手することができる。

0019

本発明の離型フィルム用樹脂組成物においては、樹脂(A):樹脂(B)の質量比が100:20〜100:5、好ましくは100:15〜100:10である。樹脂(A):樹脂(B)の質量比が100:20よりも樹脂(B)の比率が高くなると、樹脂(A)と樹脂(B)の分散性の変化による混ざりムラから、離型フィルムの厚みにバラツキが発生し、均質製膜が困難となり、一方、質量比が100:5よりも樹脂(A)の比率が高くなると、離型性および形状追従性に劣る結果となる。

0020

本発明の離型フィルム用樹脂組成物においては、樹脂成分として樹脂(A)と樹脂(B)のみをベース材として用いることもできるが、樹脂(A)の第三成分としてのジオール化合物量が多くなるに従い樹脂(A)のメルトフローレートが高くなり、離型フィルムへの成形性がやや劣ることになる。このため、離型フィルムの成形性を考慮し、単体での曲げ弾性率が約2400MPaであるポリブチレンテレフタレートホモポリマー(C)(以下「ホモポリマー(C)と称する」)を併用し、成形性の改善を図ることもできる。

0021

かかるホモポリマー(C)は、樹脂成分100質量部に対し、30質量部以下で配合することが好ましい。この配合量が30質量部を超えると形状追従性に劣り、また、接着剤のにじみ出しを生じ易くなる。

0022

本発明において使用する樹脂(A)は極性が高く、一方、樹脂(B)は極性の低い樹脂であるため、樹脂(A)と樹脂(B)との分散性を保持するために相溶化剤を添加してもよい。この相溶化剤は特に制限されるべきものではないが、好ましくは、非極性ポリプロピレン(PP)部分と、極性を持つアクリル酸メタクリル酸無水マレイン酸フマール酸等の不飽和カルボン酸変性した低分子量ポリプロピレンを挙げることができる。かかる低分子量のポリプロピレン樹脂は、例えば、三洋化成工業(株)製のユーメックス(登録商標)シリーズのものとして市場で入手することができる。

0023

相溶化剤の配合量は、樹脂成分100質量部に対して1〜10質量部であることが好ましい。この量が10質量部を超えると、分散性の変化によりフィルムの表面状態が変化してしまい、離型性が低下し、さらに離型フィルムに必要な耐熱性も低下するおそれがある。一方、この量が1質量部未満では、相溶化剤添加による分散性の改善効果を得ることができない。

0024

本発明の離型フィルムを構成する樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲内で、熱安定剤酸化防止剤老化防止剤防錆剤耐銅害安定剤、帯電防止剤等の公知の各種添加剤を配合することができるのは勿論である。これらは1種を単独で使用してもよく、または2種以上を組み合わせて使用してもよい。

0025

本発明の離型フィルムは以上の各成分よりなる樹脂組成物を成形して得られる。離型フィルムの総厚は、20〜160μmであることが好ましく、より好ましくは40〜130μmである。離型フィルムの総厚が20μm未満では、プレス時にフィルムが破れやすくなり、破れたフィルム片がFPCに付着するおそれがある。また、製膜時、薄化するためにフィルムの引取速度を上げるため、製膜が困難になる。一方、離型フィルムの総厚が160μmを超えると、フィルムの剛性が過剰に高くなり、形状追従性が低下してしまう。

0026

また、形状追従性、および使用時のハンドリング性の観点から、両物性を両立させる程度のフィルム剛性が求められる。この評価項目としてループスティフネス値を導入することができる。具体的には、23℃、相対湿度60%、離型フィルムの幅15mm、ループ周長60mmの条件でループスティフネステスターを用いて測定したループスティフネス値が5〜150mNであることが好ましく、10〜120mNの範囲であることがより好ましい。このループスティフネス値が5mN未満であると、フィルム剥離時のハンドリング性が低下してしまう。一方、ループスティフネス値が150mNを超えると、フィルムの剛性が高く、形状追従性が低下してしまう。

0027

本発明の離型フィルムを製造するにあたり、樹脂(A)と樹脂(B)とは本来非溶性であることから、相溶化剤の使用の他、これらを均一に分散させ、均質なフィルムを製膜するために、ミキシングゾーンを持つ押出機、若しくはダルメージ型単軸押出機具備するTダイ型押出成形機などを用いてフィルム成形することが好ましい。成形温度は、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリメチルペンテン樹脂の融点を考慮し、230〜260℃であることが好ましく、特にダイス温度は250〜260℃が好適である。また、この際、使用する樹脂組成物としては、ブレンドミキサーを用いてドライブレンドとしたものを好適に用いることができる。

0028

以下、本発明を実施例に基づき説明する。
実施例1〜6、比較例1〜8
(実施例1)
出発材料として、第三成分としてポリテトラメチレングリコールを共重合させたPBTコポリマー(三菱エンジニアリングプラスチックス(株)製、登録商標:ノバデュラン5505S、以下「PBT系樹脂(A)」と称する)80質量部と、PBTホモポリマー(三菱エンジニアリングプラスチックス(株)製、登録商標:ノバデュラン5026、以下「PBT系樹脂(C)」と称する)20質量部と、ポリメチルペンテン(三井化学(株)製、登録商標:TPX MX002、以下「PMP系樹脂(B)」と称する)10質量部とを用い、これらをブレンドミキサーでドライブレンドした。なお、PBT系樹脂(A)およびPBT系樹脂(C)のPBT系樹脂については、事前熱風乾燥機にて120℃で8時間乾燥させたものを使用した。

0029

上述のようにしてドライブレンドした樹脂組成物を、ダルメージ型単軸押出し機混練
、溶融させた後、Tダイスから押出し、厚さ50μmの単層フィルムを作製した。

0030

(実施例2)
出発材料を実施例1と同様にして100μmの単層フィルムを作製した。

0031

(実施例3)
出発材料として、PBT系樹脂(A)80質量部と、PBT系樹脂(C)20質量部と、PMP系樹脂(B)7.5質量部とを用いた以外は実施例1と同様にして厚さ50μmの単層フィルムを作製した。

0032

(実施例4)
出発材料として、PBT系樹脂(A)80質量部と、PBT系樹脂(C)20質量部と、PMP系樹脂(B)10質量部と、相溶化剤(D)として低分子量ポリプロピレン(三洋化成工業(株)製、登録商標:ユーメックス1001、以下「相溶化剤」と称する)5質量部とを用いた以外は実施例1と同様にして厚さ50μmの単層フィルムを作製した。

0033

(実施例5)
出発物質を実施例4と同様にして厚さ100μmの単層フィルムを作製した。

0034

(実施例6)
出発材料として、PBT系樹脂(A)80質量部と、PBT系樹脂(C)20質量部と、PMP系樹脂(B)10質量部と、相溶化剤(D)2.5質量部とを用いた以外は実施例1と同様にして厚さ50μmの単層フィルムを作製した。

0035

(比較例1)
出発物質として、PBT系樹脂(A)40質量部と、PBT系樹脂(C)60質量部と、PMP系樹脂(B)10質量部とを用いた以外は実施例1と同様にして厚さ50μmの単層フィルムを作製した。

0036

(比較例2)
出発物質として、PBT系樹脂(C)100質量部と、PMP系樹脂(B)10質量部とを用いた以外は実施例1と同様にして厚さ50μmの単層フィルムを作製した。

0037

(比較例3)
出発物質として、PBT系樹脂(A)80質量部と、PBT系樹脂(C)20質量部とを用いた以外は実施例1と同様にして厚さ50μmの単層フィルムを作製した。

0038

(比較例4)
出発物質として、PBT系樹脂(A)80質量部と、PBT系樹脂(C)20質量部と、PMP系樹脂(B)50質量部とを用いた以外は実施例1と同様にして厚さ50μmの単層フィルムを作製した。

0039

(比較例5)
出発材料として、PBT系樹脂(A)80質量部と、PBT系樹脂(C)20質量部と、PMP系樹脂(B)10質量部と、相溶化剤(D)50質量部とを用いた以外は実施例1と同様にして厚さ50μmの単層フィルムを作製した。

0040

(比較例6)
出発材料として、PBT系樹脂(A)80質量部と、PBT系樹脂(C)20質量部と、ポリプロピレン(日本ポリプロ(株)製、登録商標:ノバテックFA3EB、以下「PP」と称する)10質量部とを用いた以外は実施例1と同様にして厚さ50μmの単層フィルムを作製した。

0041

(比較例7)
出発材料を実施例1と同様にして厚さ15μmの単層フィルムを作製した。

0042

(比較例8)
出発材料を実施例1と同様にして厚さ200μmの単層フィルムを作製した。
下記の表1に各実施例および比較例の配合成分の質量部数をまとめて示す。

0043

0044

実施例1〜6および比較例1〜8で得られた離型フィルムについて、以下の項目について評価を行った。なお、FPC作製に際し、熱プレス条件を、温度190℃、圧力3.4MPaおよび加温時間120秒とした。

0045

評価項目
(ループスティフネス値)
幅15mm、長さ150mmの試験片を作製し、ループスティフネステスター(東洋精機製作所製)を用いて温度23℃、相対湿度60%の条件で、ループ周長60mmでのループスティフネス値を測定した。試験片長辺をフィルムの押出方向とした場合のループスティフネス値をMD、フィルムの幅方向とした場合のループスティフネス値をTDとした。

0046

熱収縮率
JIS−K7133法に準拠して測定した。押出し方向収縮率をMD、幅方向の収縮率をTDとした。

0047

(FPC汚染
FPC基盤の汚染を目視により評価した。表面が溶融樹脂により汚染されていないものを○、汚染されているものを×として評価した。

0048

(接着剤のにじみ出し)
熱プレス工程後、カバーレイ開口部の接着剤にじみ出しを目視により評価した。接着剤のにじみ出しが認められないものを○、認められるものを×として評価した。

0049

(離型性1:剥離のしやすさ)
離型フィルムの剥離性フィーリングにより評価した。手で剥離したとき、スムーズに剥離できたものを○、手で剥離したとき、抵抗が大きく、一度に剥離できなかったものを×として評価した。

0050

(剥離性2:剥離時のフィルムの破れ)
離型フィルムの剥離性を評価した。剥離時、フィルムの破れが発生しなかったものを○、剥離時にフィルムの破れが発生したものを×として評価した。
得られた結果を下記の表2に示す。

0051

0052

前記表2から、実施例1〜6のフィルムはいずれも、離型性、耐熱性にすぐれ、厚みムラが少なく、熱プレス時、FPCへの接着、剥離時の破れもなかった。また、形状追従性に優れ、カバーレイからの接着剤のにじみ出しも認められなかった。

0053

これに対し、比較例1、2は、耐熱性と、ある程度の離型性は有するものの、形状追従性に劣り、また、実用評価時、接着剤のにじみ出しが発生した。

0054

比較例3は、耐熱性および形状追従性は有するものの、離型性に劣っており、手ではがしたとき、大きな抵抗をともなった。また、フィルムにべたつきがあり、フィルムを巻いた状態で、ブロッキングが大きく、シワになりやすかった。

0055

比較例4は、フィルム製膜時、樹脂同士の均一な分散が困難であり、フィルムの厚みムラが顕著で、均質なフィルムを製膜することはできなかった。

0056

比較例5は、相溶化剤を過剰に添加したため、フィルムの耐熱性が低下した。また、フィルムが過度に柔軟化し、剥離時のハンドリング性が低下した。

0057

比較例6は、離型性、形状追従性を有していたが、PPを含有しているため耐熱性に劣り、熱収縮試験時、熱プレス時にフィルムがひび割れ砕けるという問題が発生した。

0058

比較例7はフィルム製膜時、引取速度を上げた場合にフィルムが切断しやすく、製膜が困難であった。

0059

比較例8はフィルムの剛性が高く、形状追従性に劣っていた。

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