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技術 半導体の製造方法、太陽電池および燃料電池

出願人 落合俊則
発明者 落合俊則
出願日 2009年8月4日 (10年7ヶ月経過) 出願番号 2009-181636
公開日 2010年3月18日 (10年0ヶ月経過) 公開番号 2010-062545
状態 未査定
技術分野 重金属無機化合物(I) 気相成長(金属層を除く) 光起電力装置 絶縁膜の形成 光起電力装置 燃料電池(本体)
主要キーワード 起電電圧 ポンピング装置 膜状体 純チタン材 収束度 半導体セル レーザー加工前 酸化剤流体
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図面 (16)

課題

品質半導体の製造し、光電変換効率に優れる太陽電池燃料電池を提供すること。

解決手段

半導体材料22の表面23にレーザー光24を照射することで、表面23に二酸化チタンの層が形成されるとともに、ナノオーダー酸化膜成長して半導体21の薄膜が完成する。前記半導体材料は純チタン又はチタンコーティングした材料である。シリコン化合物、さらには電解溶液色素ゲルを使用することなく、従来と全く異なる方法で製造することができる。

概要

背景

特許文献1では、図8に示すように乾式太陽電池1は、基板2と、基板2の上面に設置された第1の電極3と、第1の電極3の上面に設置された膜状の半導体4と、半導体4の上面に設置された第2の電極5とで構成される。そして、第1の電極3と第2の電極5とを、外部回路6で接続すれば、半導体4内で発生した電子または正孔捕捉して、光励起電流が得られ、太陽電池となるというものである。このとき、半導体4に、例えば、その価電子帯と伝導帯の間隔(バンドギャップ)よりも大きいエネルギーを持つ光を入射させると、半導体4内で電子が励起され、電子と正孔とが発生する。これらの電子と正孔とは、界面の電場により引き分けられ、電位差(光起電力)が生じる。

また、基板2は、第1の電極3、半導体4および第2の電極5を支持するためのものである。そして、基板2および第1の電極3側から、例えば、太陽光等の光を入射させて照射して使用するものである。このため、基板2および第1の電極3は、好ましくは実質的に透明(無色透明、着色透明または半透明)とされる。これにより、光を半導体4の受光面に効率よく到達させることができるものである。

半導体4は、例えば主として酸化チタンで構成され、多孔質であるのが好ましいもので、酸化チタンは、結晶構造ルチル型二酸化チタンを含むものであり、さらには、ルチル型の二酸化チタンを主とするもの、ルチル型の二酸化チタンとアナターゼ型の二酸化チタンとの混合物を主とするものである。なお、二酸化チタン以外の酸化チタンとしては、例えば、一酸化チタン三酸化二チタン等が挙げられる。

そして、酸化チタンで構成される膜構造の半導体の製造方法は、表面に膜を成長させる堆積法、膜材料となる薬液により膜を形成する塗布法高温酸化種を供給してチタン表面酸化膜改質する酸化法などが知られている。

特許文献1においては、半導体の製法として、第1の電極3の上面に、塗布法により、塗布液を塗布・乾燥して半導体材料膜状体塗膜)を形成するか、塗布・乾燥の操作を複数回行って積層し、次いで、この半導体材料の膜状体に対して、必要に応じて、例えば、温度250〜500℃程度で0.5〜3時間程度、熱処理(例えば、焼成等)して半導体4を得る方法が記載されている。

また、第1の電極3の上面に、塗布法により、塗布液を塗布・乾燥して半導体材料の膜状体(塗膜)を形成するか、塗布・乾燥の操作を複数回行って積層し、半導体材料の膜状体に対して酸素欠陥形成法による熱処理を施して半導体4を得る方法が記載されている。この熱処理条件としては、水素雰囲気中で、好ましくは温度800〜1200℃程度で、0.2〜3時間程度、より好ましくは温度900〜1200℃程度で、0.5〜1時間程度とされる。

さらに、第1の電極3の上面に、塗布法により、塗布液を塗布・乾燥して半導体材料の膜状体(塗膜)を形成するか、塗布・乾燥の操作を複数回行って積層し、半導体材料の膜状体を、例えば、大気窒素ガス、または各種不活性ガス真空減圧状態(例えば、10−1〜10−6Torr)のような非酸化性雰囲気中で焼成(焼結)する。これにより、二酸化チタン結晶構造中のチタン原子の一部が無機増感剤を構成する金属原子の一部と置換された半導体4を得る方法が記載されている。

また、従来技術として特許文献2の燃料電池が知られている。これは図9に示すように、燃料電池は、燃料流体(例えば水素ガス)または酸化剤流体(例えば酸化ガス)が流れる流体通路を定める凹部10が形成された例えばシリコンからなる一対のセパレータ11、12と、両セパレータ11、12の間に挟まれた電解質層13と、電解質層13の両面にセパレータ11、12の凹部10と向かい合うように設けられた拡散電極14とを有している。各拡散電極14は、電解質層13に接触する触媒電極層15と、セパレータ11,12の凹部10に隣接する拡散層16とを含む。この燃料電池では、各セパレータ11、12の表面が例えば蒸着などにより形成される導電膜20で覆われており、それにより、拡散電極14に接する各セパレータ11、12の内面から、内面と相反する外面へと導電膜20を通じて拡散電極14の電位を伝達することが可能であり、外面に外部との接続のための電極21を設けることができるというものである。

上記のセパレータ11,12には、強度、軽量さ、耐食性導電性を備えた素材が求められる。それらの条件を満たすセパレータ材として、廉価な導電材と耐食性の高い酸化チタンのクラッド材に導電性の表面コートを施したものが存在する。

概要

品質な半導体の製造し、光電変換効率に優れる太陽電池、燃料電池を提供すること。半導体材料22の表面23にレーザー光24を照射することで、表面23に二酸化チタンの層が形成されるとともに、ナノオーダーの酸化膜が成長して半導体21の薄膜が完成する。前記半導体材料は純チタン又はチタンをコーティングした材料である。シリコンや化合物、さらには電解溶液色素ゲルを使用することなく、従来と全く異なる方法で製造することができる。

目的

解決しようとする問題点は、半導体の製造方法において、従来と全く異なる方法で、シリコンやシリコン化合物、さらには電解溶液や色素ゲルを使用することも、半導体材料の塗布等の処理することもなく、さらには製造時の温度管理も容易な半導体の製造方法を提供する

効果

実績

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請求項1

酸化剤ガス不活性ガスを供給することにより調整したガス雰囲気の下で、半導体材料の表面にレーザー光照射することで前記表面に半導体薄膜を形成することを特徴とする半導体の製造方法。

請求項2

前記レーザー光の浸透度を制御することで、前記薄膜の膜厚ナノオーダーで制御し形成することを特徴とする請求項1記載の半導体の製造方法。

請求項3

前記半導体材料が純チタン材又はコーティングチタンであり、前記薄膜は、二酸化チタンからなることを特徴とする請求項1又は2記載の半導体の製造方法。

請求項4

前記レーザー光は、波長が205〜900nmで、出力が10〜100W/cm2であることを特徴とする請求項1〜3記載の半導体の製造方法。

請求項5

請求項1〜4記載の製造方法で形成された半導体を太陽電池に用いたことを特徴とする太陽電池。

請求項6

請求項3記載の製造方法で形成された二酸化チタンを燃料電池に用いたことを特徴とする燃料電池。

技術分野

0001

本発明は、半導体の製造方法、太陽電池および燃料電池に関するものである。

背景技術

0002

特許文献1では、図8に示すように乾式太陽電池1は、基板2と、基板2の上面に設置された第1の電極3と、第1の電極3の上面に設置された膜状の半導体4と、半導体4の上面に設置された第2の電極5とで構成される。そして、第1の電極3と第2の電極5とを、外部回路6で接続すれば、半導体4内で発生した電子または正孔捕捉して、光励起電流が得られ、太陽電池となるというものである。このとき、半導体4に、例えば、その価電子帯と伝導帯の間隔(バンドギャップ)よりも大きいエネルギーを持つ光を入射させると、半導体4内で電子が励起され、電子と正孔とが発生する。これらの電子と正孔とは、界面の電場により引き分けられ、電位差(光起電力)が生じる。

0003

また、基板2は、第1の電極3、半導体4および第2の電極5を支持するためのものである。そして、基板2および第1の電極3側から、例えば、太陽光等の光を入射させて照射して使用するものである。このため、基板2および第1の電極3は、好ましくは実質的に透明(無色透明、着色透明または半透明)とされる。これにより、光を半導体4の受光面に効率よく到達させることができるものである。

0004

半導体4は、例えば主として酸化チタンで構成され、多孔質であるのが好ましいもので、酸化チタンは、結晶構造ルチル型二酸化チタンを含むものであり、さらには、ルチル型の二酸化チタンを主とするもの、ルチル型の二酸化チタンとアナターゼ型の二酸化チタンとの混合物を主とするものである。なお、二酸化チタン以外の酸化チタンとしては、例えば、一酸化チタン三酸化二チタン等が挙げられる。

0005

そして、酸化チタンで構成される膜構造の半導体の製造方法は、表面に膜を成長させる堆積法、膜材料となる薬液により膜を形成する塗布法高温酸化種を供給してチタン表面酸化膜改質する酸化法などが知られている。

0006

特許文献1においては、半導体の製法として、第1の電極3の上面に、塗布法により、塗布液を塗布・乾燥して半導体材料膜状体塗膜)を形成するか、塗布・乾燥の操作を複数回行って積層し、次いで、この半導体材料の膜状体に対して、必要に応じて、例えば、温度250〜500℃程度で0.5〜3時間程度、熱処理(例えば、焼成等)して半導体4を得る方法が記載されている。

0007

また、第1の電極3の上面に、塗布法により、塗布液を塗布・乾燥して半導体材料の膜状体(塗膜)を形成するか、塗布・乾燥の操作を複数回行って積層し、半導体材料の膜状体に対して酸素欠陥形成法による熱処理を施して半導体4を得る方法が記載されている。この熱処理条件としては、水素雰囲気中で、好ましくは温度800〜1200℃程度で、0.2〜3時間程度、より好ましくは温度900〜1200℃程度で、0.5〜1時間程度とされる。

0008

さらに、第1の電極3の上面に、塗布法により、塗布液を塗布・乾燥して半導体材料の膜状体(塗膜)を形成するか、塗布・乾燥の操作を複数回行って積層し、半導体材料の膜状体を、例えば、大気窒素ガス、または各種不活性ガス真空減圧状態(例えば、10−1〜10−6Torr)のような非酸化性雰囲気中で焼成(焼結)する。これにより、二酸化チタン結晶構造中のチタン原子の一部が無機増感剤を構成する金属原子の一部と置換された半導体4を得る方法が記載されている。

0009

また、従来技術として特許文献2の燃料電池が知られている。これは図9に示すように、燃料電池は、燃料流体(例えば水素ガス)または酸化剤流体(例えば酸化ガス)が流れる流体通路を定める凹部10が形成された例えばシリコンからなる一対のセパレータ11、12と、両セパレータ11、12の間に挟まれた電解質層13と、電解質層13の両面にセパレータ11、12の凹部10と向かい合うように設けられた拡散電極14とを有している。各拡散電極14は、電解質層13に接触する触媒電極層15と、セパレータ11,12の凹部10に隣接する拡散層16とを含む。この燃料電池では、各セパレータ11、12の表面が例えば蒸着などにより形成される導電膜20で覆われており、それにより、拡散電極14に接する各セパレータ11、12の内面から、内面と相反する外面へと導電膜20を通じて拡散電極14の電位を伝達することが可能であり、外面に外部との接続のための電極21を設けることができるというものである。

0010

上記のセパレータ11,12には、強度、軽量さ、耐食性導電性を備えた素材が求められる。それらの条件を満たすセパレータ材として、廉価な導電材と耐食性の高い酸化チタンのクラッド材に導電性の表面コートを施したものが存在する。

先行技術

0011

特開2002−76393号公報
特表2005−528742号公報

発明が解決しようとする課題

0012

従来技術においては、半導体材料の膜状体を形成し、そしてこの膜状体を焼成等熱処理、酸化欠陥形成法による熱処理或いは非酸化性雰囲気中で焼成(焼結)することで、酸化チタンによる半導体を形成するものであるが、これらの製法においては、膜状体において膜厚均一性膜組成の安定などを精密に行うこと、さらには膜状体における焼成等の温度管理を精密に行う必要がある。また、これらの管理を精密に行わないと例えば光電変換効率に優れる半導体を製造することはできない。

0013

解決しようとする問題点は、半導体の製造方法において、従来と全く異なる方法で、シリコンやシリコン化合物、さらには電解溶液色素ゲルを使用することも、半導体材料の塗布等の処理することもなく、さらには製造時の温度管理も容易な半導体の製造方法を提供する点である。また、その製造方法で形成された、規則正しい結晶構造を持ち、導電率等の電気的特性に優れた半導体を使用することで、効率に優れる太陽電池、燃料電池を提供する点である。

課題を解決するための手段

0014

請求項1の発明は、酸化剤ガスと不活性ガスを供給することにより調整したガス雰囲気の下で、半導体材料の表面にレーザー光を照射することで前記表面に半導体の薄膜を形成することを特徴とする半導体の製造方法である。

0015

請求項2の発明は、前記レーザー光の浸透度を制御することで、前記半導体の薄膜の膜厚をナノオーダーで制御し形成することを特徴とする請求項1記載の半導体の製造方法である。

0016

請求項3の発明は、前記半導体材料が純チタン材又はコーティングのチタンであり、前記薄膜は、二酸化チタンからなることを特徴とする請求項1又は2記載の半導体の製造方法である。

0017

請求項4の発明は、前記レーザー光は、波長が205〜900nmで、出力が10〜100W/cm2であることを特徴とする請求項1〜3記載の半導体の製造方法である。

0018

請求項5の発明は、前記請求項1〜4記載の製造方法で形成された半導体を太陽電池に用いたことを特徴とする太陽電池である。

0019

請求項6の発明は、前記請求項3記載の製造方法で形成された二酸化チタンを燃料電池に用いたことを特徴とする燃料電池である。

発明の効果

0020

請求項1の発明によれば、シリコンやシリコン化合物、さらには電解溶液や色素ゲルを使用することなく、従来と全く異なる方法で半導体を製造することができる。また、ナノオーダーの微細パターン加工が可能である。

0021

請求項2の発明によれば、前記半導体の薄膜の膜厚をナノオーダーで制御し形成することができる。

0022

請求項3の発明によれば、二酸化チタンからなる半導体を製造することができる。

0023

請求項4の発明によれば、レーザー光を最適に制御して確実に半導体を製造することができる。

0024

請求項5の発明によれば、太陽電池の効率を向上することができる。

0025

請求項6の発明によれば触媒毒、特に一酸化炭素により触媒能力が低下することを防ぎ、燃料電池の効率を向上することができる。

図面の簡単な説明

0026

本発明の実施例1を示す第1工程を示す一部切り欠き斜視図である。
同第2工程を示す一部切り欠き斜視図である。
同第3工程を示す一部切り欠き斜視図である。
同第4工程を示す一部切り欠き斜視図である。
本発明の実施例2を示す第1工程を示す一部切り欠き斜視図である。
同第2工程を示す一部切り欠き斜視図である。
同第3工程を示す一部切り欠き斜視図である
乾式太陽電池の基本構造の一例を示す斜視図である。
燃料電池の基本構造の一例を示す断面図である。
実施例1の製造方法で製造した二酸化チタン層の表面の導電率を、ケミカルインピーダンスメータを使用して測定した結果のグラフである。
実施例1の製造方法で製造した二酸化チタン薄膜の膜厚の測定結果の表である。
試料Aの干渉膜厚計による測定データである。
試料Bの干渉膜厚計による測定データである。
試料Cの干渉膜厚計による測定データである。
試料A,B,Cの外観を表した図である。

0027

本発明における好適な実施の形態について、添付図面を参照して説明する。尚、以下に説明する実施の形態は、特許請求の範囲に記載された本発明の内容を限定するものではない。また、以下に説明される構成の全てが、本発明の必須条件であるとは限らない。

0028

図1は実施例1を示しており、前記従来技術と同一部分については同一符号を付し、その詳細な説明を省略する。

0029

図1に示すように、後述する半導体21を形成するための材料は、純チタン(Ti)またはチタン合金からなる板状の半導体材料22である。半導体材料22は、レーザー加工前に、チタン表面を平坦にすることが重要であり、本実施例では鏡面研磨を実施している。

0030

図2に示すように、酸素等の半導体材料を酸化するための酸素を供給する酸化剤ガス26および、またはアルゴン等の不活性ガス27を供給して半導体材料22の周囲のガス雰囲気を調整し、半導体材料22の表面23にレーザー光24を照射する。この照射は、光共振器キャビティ)と、その中に設置された媒質、および電子をより高いエネルギー準位に持ち上げるポンピング装置(いずれも図示せず)を備え、ノズル等と称するレーザー光出口25から光を外部にレーザー光24として取り出して照射するものである。レーザー光出口25は表面23に対向して該表面23と所定の間隔をおいて前後左右に移動することでレーザー光24を表面23の所定箇所、本実施例においては一部又は全面に照射する。そして、このレーザー光24の光は、波長が205〜900nmで、出力が10〜100W/cm2である。この照射をコントロールすることで図3に示すように表面23に二酸化チタンの層がエピタキシャル成長して半導体セルが完成する。尚、半導体21の厚みAは10nm〜100nm程度に形成する。

0031

酸化剤ガス26の供給量流出速度等を制御する制御手段41と、不活性ガス27の供給量、流出速度等を制御する制御手段42と、レーザー光24の波長、出力、収束度焦点の移動速度等を制御する制御手段43と、を統括制御手段44によって、半導体材料22の周囲のガス雰囲気およびレーザー光24の表面23に対する浸透度等を制御し、必要とされる特性を有する半導体を製造できる。

0032

本実施例においては、レーザー光24の照射により、表面に形成される半導体21は二酸化チタンである。

0033

図10は実施例1の製造方法によって、純チタンからなる半導体材料22の表面23に形成された二酸化チタンの層の表面の導電率を、ケミカルインピーダンスメータを使用して測定した結果のグラフであり、抵抗値インピーダンス電圧の上昇に応じて減少し、導電率が電圧の上昇に応じて増加していることが読み取れる。

0034

抵抗値、インピーダンス、及び導電率のデータより、表面に半導体の層が形成されていることが、確認できる。

0035

また、図4に示すように半導体21の表面に第1の電極3を貼り付けて一体化すると共に、第1の電極3と、第2の電極となる半導体材料22とを、外部回路6に接続する。そして半導体21である二酸化チタンに光が照射されると、光励起電流が得られ、太陽電池を形成することができる。

0036

前記実施例1においては、表面23に所定のレーザー光24を照射して光触媒反応により半導体21を膜状に形成することができる。

0037

また、純チタン(Ti)またはチタン合金からなる板状の半導体材料22の表面23にレーザー光24を照射することで、半導体21を形成するようにしたので、半導体材料の塗布等の処理は不要となり半導体中に意図せぬ不純物混入する可能性が少なくなる。

0038

さらには、レーザー光装置によるレーザー光加工であるため、レーザー光24の各部装置をコントロールすることでレーザー光を比較的容易に制御でき、製造時の温度管理も容易となる。したがって、表面23の温度管理も容易に行うことができる。この結果、格子欠陥の生成を抑え、半導体21のバンドギャップを小さくでき、バンドギャップが小さい分だけ、エネルギーの小さい、より長い波長の光でも電子が励起されるため、効率よく光励起電流を得ることができる。

0039

また、実施例1の製造方法で製造された半導体21は、規則正しい結晶構造を有するため、従来技術の製造方法で製造された半導体よりも導電率が高くなる。

0040

さらに、実施例1の製造方法で製造された半導体21は、熱起電電圧、光起電電圧が通常よりも著しく高くなっていることが確認されている。

0041

また、レーザー光24の照射により、半導体材料22の表面23を半導体21に改質するため、加工範囲の制御が容易で、ナノオーダーの微細なパターン加工が可能である。

0042

さらに、レーザー光24の波長、出力、照射時間を制御することにより、レーザー光24の浸透度を制御することができる。それによって、半導体21の薄膜の膜厚をナノオーダーで制御することが可能である。

0043

図11は実施例1の製造方法によって、同一のチタン基板上に、図15に示すようにA,B,Cの3種類のレーザー加工条件で作成した、酸化チタン薄膜の膜厚の測定結果の表である。図15では、それぞれの酸化チタン薄膜は膜厚の違いにより色が違って見える。

0044

上記A,B,Cでは、レーザー光24の出力を調整して、レーザー光24の表面23に対する浸透度を制御している。レーザー光24の出力を大きくすると、酸化チタン薄膜の膜厚は厚くなり、レーザー光24の出力を小さくすると、酸化チタン薄膜の膜厚は薄くなる。その他にも、波長等のレーザー光24のパラメータ、周囲のガス雰囲気等を調整して、レーザー光24の表面23に対する浸透度を制御することができる。

0045

図11の表から、レーザー光24の表面23に対する浸透度を制御することにより、半導体21をnm単位で膜厚を制御し形成できたことが確認できる。

0046

さらに、前述の半導体21の製造方法では、シリコンやシリコン化合物、さらには電解溶液や色素ゲルを使用することなく、従来と全く異なる方法で製造することができる。

0047

また、実施例1の製造方法により製造した半導体21は、バンドギャップが小さいという特徴を有し、光励起電流を効率よく得ることができる。

0048

このように光励起電流を効率よく得ることができる半導体21を用いた太陽電池1を、住宅用や事業所用の太陽電池モジュールとして利用することができる。

0049

実施例2を図5〜8に基づいて説明する。尚、前記実施例1と同一部分には同一符号を付してその詳細な説明を省略する。実施例2では図5に示すようにガラス板等の基材31の表面に(純)チタンをコーティングしてチタン層32を形成して、半導体材料33を形成する。

0050

次に図7に示すようにレーザー光24をチタン層32の表面34の所定箇所、実施例2においては一部又は全面に照射する。そして、このレーザー光24の光は、波長が205〜900nmで、出力が10〜100W/cm2である。この照射をコントロールすることで表面34に二酸化チタンの層が形成されると共に、ナノオーダーの酸化膜が成長して半導体35である半導体セルが完成する。

0051

実施例2の製造方法により製造した半導体35は、実施例1の製造方法により製造した半導体21と同様の特性を有する。

0052

実施例2の製造方法により製造した半導体35は、太陽電池などに利用することができる。

0053

他の実施例としては、図9で示したような燃料電池のセパレータ11,12に、実施例1の製造方法により製造した半導体21や実施例2の製造方法により製造した半導体35を利用することができる。その場合、電気化学反応により生じる起電力以外に、電気化学反応により生じる熱によって、熱起電力を発生させることができる。

0054

また、実施例1および実施例2の製造方法で製造した半導体は、導電率が良好であるという特徴を有し、燃料電池のセパレータに用いた場合、燃料電池の効率を向上することができる。

0055

また、二酸化チタンには、燃料電池の燃料に微量に含まれる一酸化炭素、燃料電池の燃料電極での化学反応で生じる一酸化炭素等の触媒毒を、光触媒反応や熱触媒反応によって分解することができ、触媒毒により触媒の能力が低下することを防ぐ作用を有する。

実施例

0056

したがって、燃料電池の電極または電極の被覆に、本発明に係る半導体の製造方法によって形成された二酸化チタンを用いることにより、ルテチウムのような高価で希少な金属を用いることなく、安価な材料を使用し、容易な製造方法で触媒毒により触媒の能力が低下することを防ぎ、燃料電池の効率を向上することができる。

0057

以上のように本発明に係る半導体の製造方法、太陽電池および燃料電池は、各種の用途に適用できる。

0058

1太陽電池
13燃料電池
21 35半導体
22 33半導体材料
23 34 表面
24レーザー光
26酸化剤ガス
27 不活性ガス

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