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課題

放射線によるコンクリート放射化を抑制することができ、コンクリート廃棄物を、より低いクリアランスレベル区分に属する低レベル放射性廃棄物として処理することの可能な、低放射化セメント及びその製造方法、低放射化コンクリートを提供する。

解決手段

本発明の低放射化セメントは、Co,Eu,Csの元素含有量の合計が、セメント全量に対して15mg/kg以下である。また、本発明の低放射化コンクリートは、Co,Eu,Csの元素の含有量の合計が、コンクリート全量に対して30mg/kg以下である。

概要

背景

従来、原子炉核融合炉等の核燃料物質放射性物質を使用する施設や、医療用や研究用の加速装置等の放射線を使用する施設は、これらの施設に設置された放射線発生源の周囲に、必要に応じて、核分裂反応に伴う放射線(例えば、中性子線や、γ線等)を遮蔽するための、遮蔽用のコンクリート構築して、外部への放射線の漏出を防止している。
遮蔽用のコンクリートには、例えば、通常の建物等を構築するコンクリートと同様に、石灰石粘土酸化鉄等を原料とした、汎用セメントである普通ポルトランドセメントに、骨材、水等を混練し、硬化させたコンクリートが用いられる。上記セメントや骨材中には、Fe,Co,Eu,Mn,Cs,Na等の放射性同位体親核種となる元素が含まれている。原子炉等の放射線発生源の遮蔽用のコンクリートに、放射線発生源から発生した放射線(例えば、中性子線)が入射すると、コンクリート中に含まれる放射性同位体の親核種となる元素が、放射性同位体に変化し、これらの放射性同位体が、放射性壊変することによって、コンクリートから放射線が放出される。
つまり、遮蔽用のコンクリートに、放射性同位体の親核種となる元素が高含有率で含まれていると、放射線発生源から発生した放射線によって、上記コンクリートに放射能放射線源)が残留し、放射線発生源の運転を停止しても、遮蔽用のコンクリートから放射線を発生し続けることになる。遮蔽用のコンクリートから放出される放射線は、原子炉等の施設内の保守点検解体等を行う作業者に被爆を引き起こす原因となり得る。また、遮蔽用のコンクリートの構築物の解体時には、大量の放射性廃棄物を残す原因ともなり得る。

コンクリート構築物放射化を抑制するために、例えば、特許文献1には、石灰石からなる骨材と、白色セメントと、シリカ微粉を原料とする、低放射化構造体が開示されている。この低放射化構造体は、Fe等の放射化し易い鉱物成分の少ない原料(白色セメント)を用いているので、これらの鉱物成分中に含まれる元素が放射性同位体に変化することによるコンクリートの放射化を回避している。
また、例えば、特許文献2には、骨材の全部又は一部に低放射化材料を用いるとともに、通常の骨材よりも比重の軽い低放射化材料からなる骨材を均一に分散させるために、増粘性混和剤を配合した低放射化コンクリート組成物が開示されている。この低放射化コンクリート組成物は、ホウ素を含有した岩石等の低放射化材料を骨材に用いることで、コンクリートの放射化を抑制している。
特開昭62−133394号公報
特開2006−38467号公報

概要

放射線によるコンクリートの放射化を抑制することができ、コンクリート廃棄物を、より低いクリアランスレベル区分に属する低レベル放射性廃棄物として処理することの可能な、低放射化セメント及びその製造方法、低放射化コンクリートを提供する。本発明の低放射化セメントは、Co,Eu,Csの元素の含有量の合計が、セメント全量に対して15mg/kg以下である。また、本発明の低放射化コンクリートは、Co,Eu,Csの元素の含有量の合計が、コンクリート全量に対して30mg/kg以下である。なし

目的

上記区分を考慮すると、例えば、上記特許文献1の低放射化構造体においては、原料として、Fe含有量が少ない白色セメントを用いているため、普通ポルトランドセメントを用いた場合と比べて、半減期の比較的短い放射性同位体の親核種となる元素(例えば、Fe等)の含有量は小さいものの、半減期の長い射線性同位体の親核種となる元素(Co,Eu,Cs等)の含有量がどの程度低減されているかについては、不明であり、低レベル放射性廃棄物に区分されるか否かは明らかではない。
また、特許文献2の低放射化コンクリート組成物についても、半減期の長い放射性同位体の親核種となる元素の含有量については不明である。なお、特許文献2の低放射化コンクリート組成物は、土壌汚染対策法(2003年2月施行)において、特定有害物質に規定されたホウ素を含有した骨材を用いているものであるため、コンクリート廃棄物の埋設処理には、特別な管理が必要になる場合がある。
そこで、本発明は、放射線によるコンクリートの放射化を抑制することができ、コンクリート廃棄物を、より低いクリアランスレベルの区分に属する低レベル放射性廃棄物として処理することの可能な、低放射化セメント及びその製造方法、低放射化コンクリートを提供することを目的とする。

効果

実績

技術文献被引用数
2件
牽制数
1件

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請求項1

Co,Eu,Csの元素含有量の合計が、セメント全量に対して15mg/kg以下であることを特徴とする低放射化セメント

請求項2

(A)原料調合し、粉砕して原料粉砕物を得る原料粉砕工程と、(B)上記(A)原料粉砕工程で得られた原料粉砕物を焼成して、セメントクリンカを得る焼成工程と、(C)上記(B)焼成工程で得られたセメントクリンカと石膏を混合し粉砕して、セメントを得る仕上げ粉砕工程とを含む低放射化セメントの製造方法であって、上記(A)原料粉砕工程において、石炭由来原料を含まない原料を用いることを特徴とする低放射化セメントの製造方法。

請求項3

上記(B)焼成工程において、灯油天然ガス軽油から選択される、いずれか1種以上をセメントクリンカの焼成用燃料として用いる請求項2記載の低放射化セメントの製造方法。

請求項4

上記(A)原料粉砕工程及び/又は(C)仕上げ粉砕工程において、原料及び/又はセメントクリンカを、粉砕媒体アルミナボールであるボールミルを用いて粉砕する請求項2又は3記載の低放射化セメントの製造方法。

請求項5

Co,Eu,Csの元素の含有量の合計が、コンクリート全量に対して30mg/kg以下であることを特徴とする低放射化コンクリート

請求項6

石灰岩より得られた砕砂及び/又は砕石の含有量が、コンクリート中に含まれる骨材全量に対して50質量%以上である請求項5記載の低放射化コンクリート。

技術分野

0001

本発明は、低放射化セメント及びその製造方法、低放射化コンクリートに関する。

背景技術

0002

従来、原子炉核融合炉等の核燃料物質放射性物質を使用する施設や、医療用や研究用の加速装置等の放射線を使用する施設は、これらの施設に設置された放射線発生源の周囲に、必要に応じて、核分裂反応に伴う放射線(例えば、中性子線や、γ線等)を遮蔽するための、遮蔽用のコンクリート構築して、外部への放射線の漏出を防止している。
遮蔽用のコンクリートには、例えば、通常の建物等を構築するコンクリートと同様に、石灰石粘土酸化鉄等を原料とした、汎用セメントである普通ポルトランドセメントに、骨材、水等を混練し、硬化させたコンクリートが用いられる。上記セメントや骨材中には、Fe,Co,Eu,Mn,Cs,Na等の放射性同位体親核種となる元素が含まれている。原子炉等の放射線発生源の遮蔽用のコンクリートに、放射線発生源から発生した放射線(例えば、中性子線)が入射すると、コンクリート中に含まれる放射性同位体の親核種となる元素が、放射性同位体に変化し、これらの放射性同位体が、放射性壊変することによって、コンクリートから放射線が放出される。
つまり、遮蔽用のコンクリートに、放射性同位体の親核種となる元素が高含有率で含まれていると、放射線発生源から発生した放射線によって、上記コンクリートに放射能放射線源)が残留し、放射線発生源の運転を停止しても、遮蔽用のコンクリートから放射線を発生し続けることになる。遮蔽用のコンクリートから放出される放射線は、原子炉等の施設内の保守点検解体等を行う作業者に被爆を引き起こす原因となり得る。また、遮蔽用のコンクリートの構築物の解体時には、大量の放射性廃棄物を残す原因ともなり得る。

0003

コンクリート構築物放射化を抑制するために、例えば、特許文献1には、石灰石からなる骨材と、白色セメントと、シリカ微粉を原料とする、低放射化構造体が開示されている。この低放射化構造体は、Fe等の放射化し易い鉱物成分の少ない原料(白色セメント)を用いているので、これらの鉱物成分中に含まれる元素が放射性同位体に変化することによるコンクリートの放射化を回避している。
また、例えば、特許文献2には、骨材の全部又は一部に低放射化材料を用いるとともに、通常の骨材よりも比重の軽い低放射化材料からなる骨材を均一に分散させるために、増粘性混和剤を配合した低放射化コンクリート組成物が開示されている。この低放射化コンクリート組成物は、ホウ素を含有した岩石等の低放射化材料を骨材に用いることで、コンクリートの放射化を抑制している。
特開昭62−133394号公報
特開2006−38467号公報

発明が解決しようとする課題

0004

ところで、放射性同位体の半減期は、元素の種類によって異なることが知られている。Fe,Co,Eu,Mn,Cs,Na等を親核種とする放射性同位体のうち、例えば、Co−60,Eu−152,Cs−137の放射性同位体の半減期は、それぞれ5.27年、13.54年、30.04年と長い。一方、例えば、Fe−55,Mn−54,Na−22の放射性同位体の半減期は、それぞれ2.73年、312.1日、2.60年と比較的短い。
近年、原子炉施設核燃料使用施設の運転停止廃止措置に伴い、施設の解体時に発生する膨大な量のコンクリート廃棄物埋設による処理管理の困難性や、処理経費の増大が問題となっている。特に、放射能(放射線源)を有するコンクリート廃棄物は、放射線源となる放射性同位体の半減期の長さに応じて、埋設期間の管理がされている。このため、半減期の長い放射性同位体が残留しているコンクリート廃棄物の処理に適した埋設場所の確保が困難である等の問題もある。
このような事情下において、近年、原子力安全委員会や関係各省等によって、低放射性廃棄物について、廃棄物中の放射線源の濃度によって、放射性廃棄物の埋設場所等を区分する基準(クリアランスレベル)が定められている(例えば、「原子炉施設および核燃料使用施設の解体等に伴って発生するもののうち放射性物質として取り扱う必要のないものの放射濃度について」 原子力安全委員会 平成16年12月16日(平成17年3月17日一部訂正及び修正)等参照)。
上記区分によれば、(a)廃棄物中の放射線源の濃度が比較的高い放射性廃棄物(クリアランスレベルL1)、(b)廃棄物中の放射線源の濃度が低レベルであり、半減期が比較的短い放射性同位体を含む低レベル放射性廃棄物(クリアランスレベルL2、浅地中処分ピット処分)、(c)廃棄物中の放射線源の濃度がさらに低レベルであり、半減期が比較的短い放射性同位体を含む極低レベル放射性廃棄物(クリアランスレベルL3、浅地中処分:トレンチ処分)、(d)放射性物質として扱う必要のないもの(再利用及び一般廃棄物として処分)に、それぞれ区分される。

0005

上記区分を考慮すると、例えば、上記特許文献1の低放射化構造体においては、原料として、Fe含有量が少ない白色セメントを用いているため、普通ポルトランドセメントを用いた場合と比べて、半減期の比較的短い放射性同位体の親核種となる元素(例えば、Fe等)の含有量は小さいものの、半減期の長い射線性同位体の親核種となる元素(Co,Eu,Cs等)の含有量がどの程度低減されているかについては、不明であり、低レベル放射性廃棄物に区分されるか否かは明らかではない。
また、特許文献2の低放射化コンクリート組成物についても、半減期の長い放射性同位体の親核種となる元素の含有量については不明である。なお、特許文献2の低放射化コンクリート組成物は、土壌汚染対策法(2003年2月施行)において、特定有害物質に規定されたホウ素を含有した骨材を用いているものであるため、コンクリート廃棄物の埋設処理には、特別な管理が必要になる場合がある。
そこで、本発明は、放射線によるコンクリートの放射化を抑制することができ、コンクリート廃棄物を、より低いクリアランスレベルの区分に属する低レベル放射性廃棄物として処理することの可能な、低放射化セメント及びその製造方法、低放射化コンクリートを提供することを目的とする。

課題を解決するための手段

0006

本発明者は、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、セメント全量又はコンクリート全量に対して、半減期の長い放射性同位体の親核種となる元素(Co,Eu,Cs)の含有量(mg/kg)の合計を特定の数値以下に調整することによって、本発明のセメント又はコンクリートを、原子炉等の遮蔽用の構築物として用いた場合に、放射線によるコンクリートの放射化を抑制することができ、上記原子炉等の施設解体時に、コンクリート廃棄物を、より低いクリアランスレベルの区分に属する低レベル放射性廃棄物として処理することができることに想到し、本発明を完成した。
すなわち、本発明は、以下の[1]〜[6]を提供するものである。

0007

[1] Co,Eu,Csの元素の含有量の合計が、セメント全量に対して15mg/kg以下であることを特徴とする低放射化セメント。
[2] (A)原料を調合し、粉砕して原料粉砕物を得る原料粉砕工程と、(B)上記(A)原料粉砕工程で得られた原料粉砕物を焼成して、セメントクリンカを得る焼成工程と、(C)上記(B)焼成工程で得られたセメントクリンカと石膏を混合し粉砕して、セメントを得る仕上げ粉砕工程とを含む低放射化セメントの製造方法であって、上記(A)原料粉砕工程において、石炭由来原料を含まない原料を用いることを特徴とする低放射化セメントの製造方法。
[3] 上記(B)焼成工程において、灯油天然ガス軽油から選択される、いずれか1種以上をセメントクリンカの焼成用燃料として用いる上記[2]記載の低放射化セメントの製造方法。
[4] 上記(A)原料粉砕工程及び/又は(C)仕上げ粉砕工程において、原料及び/又はセメントクリンカを、粉砕媒体アルミナボールであるボールミルを用いて粉砕する上記[2]又は[3]記載の低放射化セメントの製造方法。
[5] Co,Eu,Csの元素の含有量の合計が、コンクリート全量に対して30mg/kg以下であることを特徴とする低放射化コンクリート。
[6]石灰岩より得られた砕砂及び/又は砕石の含有量が、コンクリート中に含まれる骨材全量に対して50質量%以上である上記[5]記載の低放射化コンクリート。

発明の効果

0008

本発明の低放射化セメントは、半減期の長い、Co−60,Eu−152,Eu−154,Cs−134,Cs−137の放射性同位体の親核種となる、Co(コバルト),Eu(ユーロピウム),Cs(セシウム)の元素の含有量の合計が、セメント全量に対して
15mg/kg以下と小さいので、放射線による放射化を抑制することができ、原子炉等の放射線発生源の遮蔽用のコンクリートに用いるセメントとして、好適である。
また、本発明によれば、特定の原料、焼成用燃料及び粉砕機を用いることによって、半減期の長い放射性同位体の親核種となる元素の含有量の合計が小さく、放射線による放射化が抑制される低放射化セメントを製造することができる。

0009

本発明の低放射化コンクリートは、半減期の長い放射性同位体である、Co−60,Eu−152,Eu−154,Cs−134,Cs−137の放射性同位体の親核種となる、Co,Eu,Csの元素の含有量の合計が、コンクリート全量に対して30mg/kg以下と小さいので、原子炉等の遮蔽用の構築物の材料として、本発明のコンクリートを用いた場合に、中性子線等の放射線によるコンクリートの放射化を抑制することができる。また、原子炉等の施設の解体時には、コンクリート廃棄物中の、半減期の長い放射性同位体の含有量が小さいので、コンクリート廃棄物は、より低いクリアランスレベルの区分に属する低レベル放射性廃棄物又は一般廃棄物として処理することができる。

発明を実施するための最良の形態

0010

本発明の低放射化セメントは、Co(コバルト),Eu(ユーロピウム),Cs(セシウム)の元素の含有量の合計が、セメント全量に対して15mg/kg以下のものである。上記Co,Eu,Csは、半減期の長い放射性同位体である、Co−60,Eu−152,Eu−154,Cs−134,Cs−137の親核種となる元素である。
また、本発明の低放射化セメントの製造方法は、(A)原料を調合し、粉砕して原料粉砕物を得る原料粉砕工程と、(B)上記(A)原料粉砕工程で得られた原料粉砕物を焼成して、セメントクリンカを得る焼成工程と、(C)上記(B)焼成工程で得られたセメントクリンカと石膏を混合し粉砕して、セメントを得る仕上げ粉砕工程とを含む低放射化セメントの製造方法であって、上記(A)原料粉砕工程において、石炭由来原料を含まない原料を用いるものである。

0011

[(A)原料粉砕工程]
原料粉体工程(A)は、石灰石、粘土、珪石等のセメントクリンカを製造するための原料を調合し粉砕して、原料粉砕物を得る工程である。なお、2005年版の石灰石鉱業協会編「石灰石骨材とコンクリート」によると、「石灰石とは、石灰岩を地下資源として利用する場合の呼称である。また、石灰岩と原因・産状等で密接な関係があり、かつ、物理的性状も同じである石灰岩−ドロマイト系炭酸塩岩が一般に骨材として使用されている。」と定義されており、本発明では、石灰石とは、この定義にしたがうものをいう。
本発明の低放射化セメントの製造に用いる原料としては、石炭由来原料を含まない原料を用いる。
石炭由来原料とは、例えば、高炉スラグフライアッシュ等をいう。
一般的に使用されている普通ポルトランドセメントの場合は、石灰石、粘土、珪石、高炉スラグ、フライアッシュ等の原料を混合し粉砕して、セメントクリンカ用の原料を得ている。これらの原料のうち、高炉スラグやフライアッシュのような石炭由来原料は、単位質量1kg当たりに含まれる、放射性同位体の親核種となるCo,Eu等の元素の含有量が多いため、本発明の低放射化セメントを得るための原料として、好ましくない。

0012

石炭由来原料を含まない、石灰石、粘土、珪石等の原料を粉砕する方法としては、例えば、ボールミル等の粉砕機を使用して粉砕する方法が挙げられる。
本発明の低放射化セメントの製造方法においては、アルミナボールを粉砕媒体として備えたボールミルを用いて、原料を粉砕することが好ましい。アルミナボールは、放射性同位体の親核種となる元素の含有量が小さいものである。なお、上記ボールミルのミルポットも、アルミナ製であるものがより好ましい。つまり、原料の粉砕手段としては、アルミナ製のミルポットとアルミナボールとを備えたボールミルを用いることが、特に好ましい。
得られる原料粉砕物の粒度は、目開き90μmの篩残分が、好ましくは60質量%以下であり、より好ましくは40質量%以下である。

0013

[(B)焼成工程]
(B)焼成工程は、上記(A)原料粉砕工程で得られた原料粉砕物を焼成して、セメントクリンカを得る工程である。
本発明の低放射化セメントの製造方法において、(B)焼成工程で用いる燃料は、放射性同位体の親核種となる元素(例えば、Co,Eu,Cs等)の含有量が小さい、灯油、天然ガス(例えば、都市ガス)、軽油から選択される、いずれか1種以上を用いることが好ましい。
一般的な普通ポルトランドセメントを製造する場合は、通常、焼成用燃料として、例えば、石炭石油コークス等を使用している。これらの燃料のうち、特に、石炭等の焼成用燃料は、放射性同位体の親核種となる、Co,Eu等の元素の含有量が大きいので、本発明の低放射化セメントを得るための焼成用燃料として好ましくない。
焼成装置としては、既存のセメント設備である、プレヒータ付設されたロータリーキルン等を使用することができる。
原料粉砕物を焼成する温度は、好ましくは1,000〜1,900℃、より好ましくは1,200〜1,800℃である。なお、原料粉砕物は、プレヒータで800〜1000℃で予熱した後、上記温度で焼成することがより好ましい。

0014

[(C)仕上げ粉砕工程]
(C)仕上げ粉砕工程は、焼成工程(B)で得られたセメントクリンカと石膏を混合し粉砕して、粉末状のセメントを得る工程である。
粉砕する方法としては、例えば、ボールミル等の粉砕機を使用して粉砕する方法が挙げられる。本発明の低放射化セメントの製造方法においては、アルミナボールを粉砕媒体として備えたボールミルを用いて、セメントクリンカを粉砕することが好ましい。アルミナボールは、放射性同位体の親核種となる元素の含有量が小さいものである。なお、上記ボールミルのミルポットも、アルミナ製であるものがより好ましい。つまり、セメントクリンカの粉砕手段としては、アルミナ製のミルポットとアルミナボールとを備えたボールミルを用いることが、特に好ましい。
得られるセメントのブレーン比表面積は、好ましくは1,500〜5,000cm2/g、より好ましくは2,000〜4,500cm2/gである。該値が1,500cm2/g未満であると、水和反応が不活発になって、硬化体の期待しうる圧縮強度が得られ難く、5,000cm2/gを超えると、粉砕に時間がかかる。
セメントクリンカとともに粉砕する石膏は、二水石膏半水石膏無水石膏又はこれらの混合物を使用することができる。

0015

次に、本発明の低放射化コンクリートについて説明する。
本発明の低放射化コンクリートは、Co,Eu,Csの元素の含有量の合計が、コンクリート全量に対して30mg/kg以下のものである。
本発明の低放射化コンクリートは、上述した低放射化セメントを用いることが好ましい。

0016

本発明の低放射化コンクリートは、上記低放射化セメントとともに、放射性同位体の親核種となる元素(Co,Eu,Cs)の含有量の小さい混和材、骨材等を用いて、調製することが好ましい。

0017

本発明の低放射化コンクリートに用いられる骨材としては、低放射化コンクリートに含まれる骨材の全体量に対して、石炭岩より得られた砕砂及び/又は砕石の含有量が50質量%以上であるものが好ましく、80質量%以上であるものがより好ましい。
骨材としては、石灰岩以外の原石等を原料として得られた砕砂又は砕石や、川砂砂、海砂珪砂川砂利、陸砂利海砂利等の天然骨材を使用してもよい。
骨材の配合量は、コンクリート打設時の作業性や硬化後の機械的強度の観点から、セ
メント100質量部に対して、50〜900質量部であることが好ましい。

0018

低放射化コンクリートの材料として、混和材を任意に用いることができる。この場合、好適に使用できる混和材として、例えば、石灰石粉末石英粉末、珪砂等が挙げられる。これらの混和材は、Ca,Si等を主成分とするものであり、放射性同位体の親核種となる元素の含有量が小さいので、本発明の低放射化コンクリートに用いる混和材として好ましい。なかでも石灰石粉末は、単位質量1kg当たりに含まれる、Co,Eu等の元素の質量が0.1mg以下と小さいので、特に好ましく用いられる。混和材の配合量は、長期強度耐久性等から、セメント100質量部に対して、3〜30質量部であることが好ましい。

0019

減水剤としては、リグニン系ナフタレンスルホン酸系、メラミン系、ポリカルボン酸系の減水剤、AE減水剤高性能減水剤又は高性能AE減水剤を使用することができる。
減水剤の配合量は、配合物流動性や、硬化後の強度等の観点から、セメント100質量部に対して、固形分換算で0.1〜4.0質量部が好ましい。
配合量が0.1質量部未満では、混練が困難になるとともに、配合物の流動性が極端に低下し、作業性が劣るので、好ましくない。配合量が4.0質量部を超えると、材料分離や著しい凝結遅延が生じ、また、硬化体の機械的特性が低下することもある。

0020

配合物を調製する際の水の量は、セメント100質量部に対して、好ましくは10〜65質量部、より好ましくは15〜60質量部である。水の量が10質量部未満では、混練が困難になるとともに、配合物の流動性が極端に低下し、作業性が劣るので、好ましくない。水の量が65質量部を超えると、硬化後の機械的特性が低下する。
なお、水は水道水地下水再生水等を使用することができる。

0021

本発明の低放射化コンクリートにおいて、配合物の混練方法は、特に限定されるものではないが、例えば、全ての材料をミキサ投入し、混練する方法や、各材料をそれぞれ個別にミキサに投入し、混練する方法等が挙げられる。
混練に用いるミキサは、通常のコンクリートの混練に用いられるどのタイプのものでもよく、例えば、揺動型ミキサ、パン型ミキサ二軸練りミキサ等が用いられる。

0022

本発明の低放射化コンクリートは、型枠内に配合物を打設後、養生する等の方法で製造することができる。なお、養生方法は、特に限定されるものではなく、気中養生蒸気養生等を行えばよい。

0023

以下、実施例により本発明を説明する。
[実施例1]
1.工程(A):原料粉砕工程
山口県産の平均CaO純度95%の石灰石1160kg、陶芸用粘土220kg、半導体用珪石40kgを、粉砕媒体としてアルミナボールを用いたボールミル(ミルポット;アルミナ製)で粉砕し、ブレーン比表面積2000cm2/g以上の原料粉砕物Aを得た。
2.工程(B):焼成工程
工程(A)で得られた原料粉砕物Aを、ロータリーキルンに供給し、ロータリーキルン内を通過させて焼成し、クリンカクーラ急速冷却してセメントクリンカを得た。ロータリーキルンの焼成用燃料として、灯油をロータリーキルンのバーナに供給した。焼成用燃料の供給量は、セメントクリンカの生産量1000kgに対して、灯油66リットルであった。また、ロータリーキルンは、内径が1.5m、窯の長さが25m、吹き込み焦点温度が1630℃であった。
得られたセメントクリンカの鉱物組成を、粉末X線回折を利用した解析法によって定量したところ、エーライト(C3S)の含有率は52質量%、ビーライト(C2S)の含有率は25質量%であった。
上記セメントクリンカ中の、Co,Eu,Csの元素の含有量を、ICP−質量分析法を用いて測定し、セメントクリンカ全量に対する、上記元素の含有量の合計(mg/kg)を算出した。結果を表1に示す。
3.工程(C):仕上げ粉砕工程
工程(B)で得られたセメントクリンカに、二水石膏(化学石膏)を3質量%加えて混合物とし、この混合物を、粉砕媒体としてアルミナボールを用いたボールミル(ミルポット;アルミナ製)で粉砕して、ブレーン比表面積3000cm2/g以上の低放射化セメントを得た。
得られた低放射化セメントのJIS R5210(セメントの物理試験方法)に準拠して測定した粉末度比表面積(cm2/g))、凝結時間圧縮強さ(N/mm2)の各数値は、普通ポルトランドセメントについて規定された粉末度、凝結時間、圧縮強さの各数値を満たしていた。
上記低放射化セメント中に含まれる、Co,Eu,Csの元素の含有量を、ICP−質量分析法を用いて測定し、セメント全量に対する、上記元素の含有量の合計(mg/kg)を算出した。結果を表1に示す。

0024

[実施例2]
1.工程(A):原料粉砕工程
山口県産の平均CaO純度95%の石灰石1160kg、陶芸用粘土220kg、半導体用珪石40kg、天然磁鉄鉱20kgを、粉砕媒体としてアルミナボールを用いたボールミル(ミルポット;アルミナ製)で粉砕し、ブレーン比表面積2000cm2/g以上の原料粉砕物Bを得た。
2.工程(B):焼成工程
上記原料粉砕物Bを用いたこと以外は実施例1と同様にして、セメントクリンカを得た。
得られたセメントクリンカ中の、Co,Eu,Csの元素の含有量を、ICP−質量分析法を用いて測定し、セメントクリンカ全量に対する、上記元素の含有量の合計(mg/kg)を算出した。結果を表1に示す。
3.工程(C):仕上げ粉砕工程
上記工程(B)で得られたセメントクリンカを用いたこと以外は実施例1と同様にして、ブレーン比表面積3000cm2/g以上の低放射化セメントを得た。
得られた低放射化セメントのJIS R5210(セメントの物理試験方法)に準拠して測定した粉末度(比表面積(cm2/g))、凝結時間、圧縮強さ(N/mm2)の各数値は、普通ポルトランドセメントについて規定された粉末度、凝結時間、圧縮強さの各数値を満たしていた。
上記低放射化セメント中の、Co,Eu,Csの元素の含有量を、ICP−質量分析法を用いて測定し、セメント全量に対する、上記元素の含有量の合計(mg/kg)を算出した。結果を表1に示す。

0025

[実施例3]
1.工程(A):原料粉砕工程
実施例1と同様にして、原料粉砕物Aを得た。
2.工程(B):焼成工程
焼成用燃料として都市ガスをロータリーキルンのバーナに供給したこと以外は実施例1と同様にして、セメントクリンカを得た。焼成用燃料の供給量は、セメントクリンカの生産量1000kgに対して、都市ガス700m3であった。
得られたセメントクリンカ中の、Co,Eu,Csの元素の含有量を、ICP−質量分析法を用いて測定し、セメントクリンカ全量に対する、上記元素の含有量の合計(mg/kg)を算出した。結果を表1に示す。

0026

[実施例4]
1.工程(A):原料粉砕工程
実施例1と同様にして、原料粉砕物Aを得た。
2.工程(B):焼成工程
焼成用燃料としてA重油をロータリーキルンのバーナに供給したこと以外は実施例1と同様にして、セメントクリンカを得た。焼成用燃料の供給量は、セメントクリンカの生産量1000kgに対して、A重油85リットルであった。
得られたセメントクリンカ中の、Co,Eu,Csの元素の含有量を、ICP−質量分析法を用いて測定し、セメントクリンカ全量に対する、上記元素の含有量の合計(mg/kg)を算出した。結果を表1に示す。

0027

[比較例1]
1.工程(A):原料粉砕工程
中国産の平均CaO純度88%の石灰石1120kg、石炭火力発電所で得られたフライアッシュ200kg、廃鋳物砂80kg、銅精錬スラグ30kgを、粉砕媒体としてステンレス製ボールを用いたボールミル(ミルポット;内部がステンレス製(フリッチュ社製))で粉砕し、ブレーン比表面積2000cm3/g以上の原料粉砕物Cを得た。
2.工程(B):焼成工程
工程(A)で得られた原料粉砕物Cを、ロータリーキルンに供給し、ロータリーキルン内を通過させて焼成し、クリンカクーラで急速冷却してセメントクリンカを得た。ロータリーキルンの焼成用燃料として、豪州産の石炭を粉砕したものをロータリーキルンのバーナに供給した。焼成用燃料の供給量は、セメントクリンカの生産量1000kgに対して、石炭120kgであった。ロータリーキルンは、窯の内径が1.5m、窯の長さが25m、吹き込み焦点温度が1650℃であった。
得られたセメントクリンカの鉱物組成を、粉末X線回折を利用した解析法によって定量したところ、エーライト(C3S)の含有率は48質量%、ビーライト(C2S)の含有率は27質量%であった。
得られたセメントクリンカ中の、Co,Eu,Csの元素の含有量を、ICP−質量分析法を用いて測定し、セメントクリンカ全量に対する、上記元素の含有量の合計(mg/kg)を算出した。結果を表1に示す。
3.工程(C):仕上げ粉砕工程
工程(B)で得られたセメントクリンカに、二水石膏(火力発電所で発生する副産石膏)を3質量%加えて混合物とし、この混合物を縦型粉砕(振動ミル(内部が超硬鉄製)で粉砕して、ブレーン比表面積3000cm2/g以上のセメントを得た。
得られたセメントは、JIS R5210(セメントの物理試験方法)に準拠して測定した粉末度(比表面積(cm2/g))、凝結時間、圧縮強さ(N/mm2)の各数値が、普通ポルトランドセメントについて規定された粉末度、凝結時間、圧縮強さの各数値を満たす、普通ポルトランドセメントである。
上記普通ポルトランドセメント中の、Co,Eu,Csの元素の含有量を、ICP−質量分析法を用いて測定し、セメント全量に対する、上記元素の含有量の合計(mg/kg)を算出した。結果を表1に示す。

0028

0029

次に、本発明の低放射化コンクリートを実施例により説明する。
[実施例5〜7及び比較例2]
1.コンクリート用材料
セメントA;低放射化セメント(実施例2)
セメントB;普通ポルトランドセメント(比較例1)
細骨材A;石灰岩砕砂
細骨材B;玄武岩砕砂
粗骨材A;石灰岩砕石
粗骨材B;玄武岩砕石
水 ;水道水
減水剤;ポリカルボン酸系高性能減水剤

0030

2.コンクリート試験体の製造
上記材料を、表2に示す配合量となるように、二軸練りミキサに投入し混練して、配合物を調製した。この配合物を、内径が100mmで高さが10mmの型枠内に流し込み、20℃で48時間前置き後、90℃で48時間蒸気養生し、コンクリート試験体(硬化体)A〜Dを得た。

0031

0032

3.コンクリート試験体の評価
(1)放射性同位体の親核種となる元素の含有量
上記細骨材A及びB、粗骨材A及びB中に含まれる、Co,Eu,Csの元素の含有量を、ICP−質量分析法を用いて測定した。この測定値から、試験体A〜Dを構成するコンクリート全量に対する、上記元素の含有量の合計(mg/kg)を算出した。結果を表3に示す。
(2)放射能濃度
得られたコンクリート試験体を、研究用原子炉を用いて放射化分析を行った。上記コンクリート試験体を、粉末化してガラスカプセル封入し、熱中性子線熱中性子束;5.3×1013n・cm−2・s−1)を20分間照射し、その後、半年間冷却した後、Co−60,Eu−152,Eu−154,Cs−134,Cs−137の5核種について、各々の放射能濃度(Bq/g)を、γ線スペクトルメータを用いて測定した。1つの核種の放射能濃度(D(Bq/g))と、該核種のクリアランスレベル(C(Bq/g))との比(D/C)を算出し、上記5核種のD/Cの総和(ΣD/C)を算出した。結果を表3に示す。
(3)クリアランス判定
上記5核種のD/Cの総和(ΣD/C)から、コンクリート試験体A〜Dが、クリアランスレベルL3(「平成18年6月2日最終改正核原料物質、核燃料物質及び原子炉の規制に関する法律施行令」第13条の9第1項の表の第3号及び第4号等参照)の極低レベル放射性廃棄物として区分されるか否かについて評価した。評価結果を表3に示す。コンクリート試験体が、クリアランスレベルL3の極低レベル放射性廃棄物に区分される場合はL3、コンクリート試験体が、クリアランスレベルL3を超えてクリアランスレベルL2の低レベル放射性廃棄物に区分される場合はL2、コンクリート試験体が、クリアランスレベルL3にもL2にも区分されない場合はCLとした。この場合は、熱中性子線(熱中性子束;2.71×108n・cm−2・s−1)を40年間照射された後、6年間冷却したとして、Co−60,Eu−152,Eu−154,Cs−134の4核種について、各々の放射能濃度(Bq/g)を測定して評価した。

0033

0034

3.試験結果の考察
表3から、半減期の長い放射性同位体の親核種となる元素(Co,Eu,Cs)の含有量の合計が、コンクリート全量に対して、本発明で特定した範囲内であるコンクリート試験体A〜C(実施例5〜7)は、極低レベル放射性廃棄物の基準値であるクリアランスレベルL3以下の区分となった。この結果から、コンクリート全量に対して、コンクリート中のCo,Eu,Csの元素の含有量の合計を、所定の数値内に定めることによって、放射線によるコンクリートの放射化を抑制することができ、より低いクリアランスレベルの区分(例えば、クリアランスレベルL3の極低レベル放射性廃棄物の区分)に属する、低放射化コンクリートを得ることができることがわかった。

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