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技術 中性子吸収材及びその製造方法

出願人 一般財団法人電力中央研究所
発明者 古谷正裕新井崇洋常磐井守泰
出願日 2006年8月7日 (13年10ヶ月経過) 出願番号 2006-215044
公開日 2008年2月21日 (12年4ヶ月経過) 公開番号 2008-039617
状態 特許登録済
技術分野 燃料及び物質の取扱い並びに実験設備 放射線の遮蔽
主要キーワード 示唆熱分析 粉末状体 共融点 機能性微粒子 溶融原料 天然存在比 使用済み核燃料 ステンレス合金
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2008年2月21日)のものです。
また、この項目は機械的に抽出しているため、正しく解析できていない場合があります

図面 (1)

課題

中性子吸収性能が向上した中性子吸収材及びその製造方法を提供する。

解決手段

ステンレス合金質量数10のホウ素B10を含むホウ素を添加してなる中性子吸収材であって、前記ホウ素が非晶質状態で含有されている。

概要

背景

従来より、質量数10のホウ素B10を添加したステンレスからなる中性子吸収材が知られている。このような材料ではホウ素B10が中性子を吸収するからできるだけ多くのホウ素B10を添加するのが好ましいが、ステンレス中に均質にホウ素を添加する限界は2.2重量%程度である。よって、従来においては、質量数11のホウ素B11を80%程度含有する天然のホウ素からホウ素B10を濃縮した後、ステンレスに添加してホウ素B10が2.2重量%以下の中性子吸収材が用いられており、これが限界とされている。

ここで、中性子吸収材を、例えば、使用済み核燃料プールのラックに用いる場合、耐震などの強度特性を有することは勿論、中性子吸収性能が高ければ高いほど安全性が向上し、また、同じ安全性を確保することを条件とすると、中性子吸収性能が高い材料を用いれば小型化、薄肉化が可能となるので、中性子吸収性能が向上した中性子吸収材が望まれている。なお、従来技術においてホウ素を限界以上に添加しても、偏析してしまうので、脆くなり圧延などの加工が困難で、且つホウ素B10が偏在するため部材中で均一な中性子吸収性能が得られず、安全性が低下する。

概要

中性子吸収性能が向上した中性子吸収材及びその製造方法を提供する。ステンレス合金に質量数10のホウ素B10を含むホウ素を添加してなる中性子吸収材であって、前記ホウ素が非晶質状態で含有されている。なし

目的

上述した事情に鑑み、さらに中性子吸収性能が向上した中性子吸収材及びその製造方法を提供することを課題とする。

効果

実績

技術文献被引用数
0件
牽制数
1件

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請求項1

ステンレス合金質量数10のホウ素B10を含むホウ素を添加してなる中性子吸収材であって、前記ホウ素が非晶質状態で含有されていることを特徴とする中性子吸収材。

請求項2

請求項1に記載の中性子吸収材において、前記ホウ素及び前記ステンレス合金を含む原料溶融した溶融材料液体冷媒の中に供給して蒸気爆発により微粒化すると共に冷却固化することにより得た均質微粒子を原料とし、固化してなるものであることを特徴とする中性子吸収材。

請求項3

請求項2に記載の中性子吸収材において、前記均質な微粒子と共に、前記ステンレス合金の微粒子を原料として用いて固化してなるものであることを特徴とする中性子吸収材。

請求項4

請求項1〜3の何れかに記載の中性子吸収材において、前記ホウ素B10が2.2重量%を越えて含有されていることを特徴とする中性子吸収材。

請求項5

請求項1〜4の何れかに記載の中性子吸収材において、前記ホウ素として天然ホウ素又は低濃縮ホウ素が含有されていることを特徴とする中性子吸収材。

請求項6

請求項1〜5の何れかに記載の中性子吸収材において、前記ホウ素が4重量%以上含有されていることを特徴とする中性子吸収材。

請求項7

ホウ素及びステンレス合金を含む原料を溶融した溶融材料を液体冷媒の中に供給し、蒸気爆発により微粒化すると共に冷却固化することにより均質な微粒子とし、これを原料として用いて固化して中性子吸収材とすることを特徴とする中性子吸収材の製造方法。

請求項8

請求項7に記載の中性子吸収材の製造方法において、前記均質な微粒子中に、ホウ素が非晶質状態で含有されていることを特徴とする中性子吸収材の製造方法。

請求項9

請求項7又は8に記載の中性子吸収材の製造方法において、前記均質な微粒子にステンレス合金の微粒子を混合して原料として用いて固化して中性子吸収材とすることを特徴とする中性子吸収材の製造方法。

請求項10

請求項7〜9の何れかに記載の中性子吸収材の製造方法において、前記均質な微粒子を得る際に冷却速度を所定の範囲に制御することを特徴とする中性子吸収材の製造方法。

技術分野

0001

本発明は、ステンレス合金ホウ素を均質な状態で添加して所定形状に成形した中性子吸収材及びその製造方法に関し、ホウ素をより多く且つ均質に添加できるように工夫したものである。

背景技術

0002

従来より、質量数10のホウ素B10を添加したステンレスからなる中性子吸収材が知られている。このような材料ではホウ素B10が中性子を吸収するからできるだけ多くのホウ素B10を添加するのが好ましいが、ステンレス中に均質にホウ素を添加する限界は2.2重量%程度である。よって、従来においては、質量数11のホウ素B11を80%程度含有する天然のホウ素からホウ素B10を濃縮した後、ステンレスに添加してホウ素B10が2.2重量%以下の中性子吸収材が用いられており、これが限界とされている。

0003

ここで、中性子吸収材を、例えば、使用済み核燃料プールのラックに用いる場合、耐震などの強度特性を有することは勿論、中性子吸収性能が高ければ高いほど安全性が向上し、また、同じ安全性を確保することを条件とすると、中性子吸収性能が高い材料を用いれば小型化、薄肉化が可能となるので、中性子吸収性能が向上した中性子吸収材が望まれている。なお、従来技術においてホウ素を限界以上に添加しても、偏析してしまうので、脆くなり圧延などの加工が困難で、且つホウ素B10が偏在するため部材中で均一な中性子吸収性能が得られず、安全性が低下する。

発明が解決しようとする課題

0004

上述した事情に鑑み、さらに中性子吸収性能が向上した中性子吸収材及びその製造方法を提供することを課題とする。

課題を解決するための手段

0005

前記課題を解決するために検討を重ねた結果、本出願人が先に出願した微粒子の製造方法を所定の条件下で用いれば、母材機能性添加剤を所望の添加量で含有させることができることを知見し、本発明を完成させた。

0006

かかる本発明の第1の態様は、ステンレス合金に質量数10のホウ素B10を含むホウ素を添加してなる中性子吸収材であって、前記ホウ素が非晶質状態で含有されていることを特徴とする中性子吸収材にある。

0007

かかる第1の態様では、ホウ素が非晶質状態で含有されているので、均質に存在し、中性子吸収能力均質性が確保される。

0008

本発明の第2の態様は、第1の態様に記載の中性子吸収材において、前記ホウ素及び前記ステンレス合金を含む原料溶融した溶融材料液体冷媒の中に供給して蒸気爆発により微粒化すると共に冷却固化することにより得た均質な微粒子を原料とし、圧縮成形焼結などで固化してなるものであることを特徴とする中性子吸収材にある。

0009

かかる第2の態様では、ホウ素とステンレス合金とを含む原料の溶融材料を液体冷媒中に供給して蒸気爆発により微粒化することにより、ステンレス合金中にホウ素が非晶質状態で存在し、ホウ素は各微粒子中に均質に存在する。

0010

本発明の第3の態様は、第2の態様に記載の中性子吸収材において、前記均質な微粒子と共に、前記ステンレス合金の微粒子を原料として用いて圧縮成形や焼結などで固化してなるものであることを特徴とする中性子吸収材にある。

0011

かかる第3の態様は、非晶質状態で均質にホウ素を含有する微粒子を圧縮成形や焼結などで固化することにより、ホウ素を非晶質状態で均質に含有する中性子吸収材を得ることができる。

0012

本発明の第4の態様は、第1〜3の何れかの態様に記載の中性子吸収材において、前記ホウ素B10が2.2重量%を越えて含有されていることを特徴とする中性子吸収材にある。

0013

かかる第4の態様では、通常の溶解法ではステンレス鋼の2.2重量%を越えると圧延などの加工が困難であるが、非晶質のホウ素B10であるので2.2重量%を越えて含有させることができる。

0014

本発明の第5の態様は、第1〜4の何れかの態様に記載の中性子吸収材において、前記ホウ素として天然ホウ素又は低濃縮ホウ素が含有されていることを特徴とする中性子吸収材にある。

0015

かかる第5の態様では、例えば、天然に存在するホウ素を原料とすると、ホウ素B10が18〜19重量%含有されているので、これを10〜11重量%含有させると、ホウ素B10は2.2重量%を越えて含有させることができる。

0016

本発明の第6の態様は、第1〜5の何れかの態様に記載の中性子吸収材において、前記ホウ素が4重量%以上含有されていることを特徴とする中性子吸収材にある。

0017

かかる第6の態様では、従来には均質には含有させることができなかった4重量%以上のホウ素が含有された中性子吸収材となる。

0018

本発明の第7の態様は、ホウ素及びステンレス合金を含む原料を溶融した溶融材料を液体冷媒の中に供給し、蒸気爆発により微粒化すると共に冷却固化することにより均質な微粒子とし、これを原料として用いて圧縮成形や焼結などで固化して中性子吸収材とすることを特徴とする中性子吸収材の製造方法にある。

0019

かかる第7の態様では、ホウ素とステンレス合金とを含む原料の溶融材料を液体冷媒中に供給して蒸気爆発により微粒化することにより、ステンレス合金中にホウ素が非晶質状態で存在し、ホウ素は各微粒子中に均質に存在する中性子吸収材とすることができる。

0020

本発明の第8の態様は、第7の態様に記載の中性子吸収材の製造方法において、前記均質な微粒子中に、ホウ素が非晶質状態で含有されていることを特徴とする中性子吸収材の製造方法にある。

0021

かかる第8の態様では、微粒子はステンレス合金中にホウ素が非晶質状態で存在するものとなる。

0022

本発明の第9の態様は、第7又は8の態様に記載の中性子吸収材の製造方法において、前記均質な微粒子にステンレス合金の微粒子を混合して原料として用いて圧縮成形や焼結などで固化して中性子吸収材とすることを特徴とする中性子吸収材の製造方法にある。

0023

かかる第9の態様では、ステンレス合金中に均質にホウ素が含有された微粒子をステンレス合金の微粒子と混合するので、均一に混合され、圧縮成形や焼結などで固化した中性子吸収材はホウ素が均質に存在するものとなる。

0024

本発明の第10の態様は、第7〜9の何れかの態様に記載の中性子吸収材の製造方法において、前記均質な微粒子を得る際に冷却速度を所定の範囲に制御することを特徴とする中性子吸収材の製造方法にある。

0025

かかる第10の態様では、蒸気爆発により微粒子を得る際には冷却速度を適宜制御することにより、ステンレス合金中にホウ素が均質に存在する均質な微粒子を得ることができる。

0026

本発明の中性子吸収材は、ステンレス合金からなり、ホウ素が非晶質状態で含有されたものである。

0027

ここで、母材としてのステンレス合金は、従来の中性子吸収材として用いられているステンレス合金を用いればよく、例えば、SUS304(L)、SUS316(L)などを挙げることができる。

0028

一方、ホウ素は、質量数10のホウ素B10及び質量数11のホウ素B11を含む天然に存在するホウ素でもよいし、天然に存在するホウ素からホウ素B10を濃縮してホウ素B10の濃度を高めたものでもよく、ほとんどがホウ素B10であってもよい。

0029

本発明の中性子吸収材は、ホウ素及びステンレス合金を含む原料を溶融した溶融材料を液体冷媒の中に供給して蒸気爆発により微粒化すると共に冷却固化することにより得た均質な微粒子を原料とし、圧縮成形や焼結などで固化してなるものであるから、従来よりも高濃度で、例えば、従来において上限の2.2重量%を越えて、好ましくは4重量%以上、さらに好ましくは5重量%以上のホウ素を含有させることができ、ホウ素として11重量%まで含有させることが可能である。

0030

天然由来のホウ素をそのまま使用したとしても、5重量%含有させると、ホウ素B10を1重量%程度、10重量%含有させると、ホウ素B10を2重量%程度含有させることになり、従来と同程度の中性子吸収性能を有するものとすることができる。この場合、従来と比較すると、ホウ素B10を濃縮する必要がないので、低コスト化を図ることができるという利点がある。

0031

一方、従来と同様にホウ素B10を濃縮したものを使用すると、ホウ素B10を偏析がない状態で高濃度、例えば、2.2重量%〜11重量%程度含有させることができるので、従来にはない中性子吸収性能を有する中性子吸収材とすることができる。この場合、例えば、使用済み核燃料のプールのラックに用いる場合、安全性を著しく向上させることができ、また、同じ安全性を確保することを条件とすると、ラックの小型化、薄肉化が可能となるので著しい省スペース化を図ることができるという利点がある。

0032

本発明の中性子吸収材を製造するためには、まず、ホウ素及びステンレス合金を含む原料を溶融した溶融材料を液体冷媒の中に供給して蒸気爆発により微粒化すると共に冷却固化することにより、均質な微粒子を得る。

0033

かかる工程では、WO01/81033公報、WO01/81032公報及びWO/2004/076050公報に開示された微粒子の製造方法を応用すればよいが、本発明でポイントとなるのは、ステンレス合金とホウ素とを混合した原料を溶融した溶融材料を用い、これらの組み合わせに最適な冷却速度を設定して微粒化することにより、均質な微粒子を得ることである。ここで、均質とは、ホウ素が偏析せず、均一に母材に含有されている状態をいう。なお、このように製造された微粒子において、ホウ素は均質に存在するだけでなく、均質に固溶し、粒子全体が非晶質状態として存在することとなる。

0034

また、本発明においてこのような偏析のない均質な微粒子を得るためには、ステンレス合金とホウ素との共融点近傍の組成で両者を混合し、所定の冷却速度により微粒化することで、比較的容易に均質な微粒子を得ることができる。

0035

また、このような微粒子は、均質な中性子吸収材を得るためには所定の粒径とするのが好ましく、例えば、平均粒径が、1〜100μmであるのが好ましい。これより大きいと、その後、ステンレス合金微粒子との混合において均一に混合されない虞があり、一方、これより小さいと、取り扱いが困難となるからである。また、ステンレス合金と混合して圧縮成形などにより固化する場合には、両者の粒径が近いのが好ましい。これは両粉末の混合を均一に行うためである。

0036

このように得たステンレス合金とホウ素とからなる均質な微粒子とステンレス合金の微粒子とを原料として両者を均一に混合し、圧縮成形や焼結などで固化して中性子吸収材とする。ここで、ステンレス合金中にホウ素が均質に存在する微粒子をステンレス合金の微粒子と混合するので、結果的にホウ素が均質に存在することとなり、偏析状態とはならず、例えば、従来において上限の2.2重量%を越えて、好ましくは4重量%以上、さらに好ましくは5重量%以上のホウ素を含有させることができ、ホウ素として11重量%まで含有させることが可能である。また、粉末状態で圧縮成形、焼結などにより固化するだけなので、ホウ素は非晶質状態のまま中性子吸収材中に存在することとなる。

0037

なお、本発明において固化とは、粉末状体を維持したまま、すなわち、溶解させないで粉末同士を直接密着させ、もしくはバインダーを介して密着させてバルク材を形成することをいい、例えば、圧縮成形、焼結、あるいは圧縮成形して焼結することであり、さらには、メカニカルアロイング、バインダーを用いた固定も含むものである。

0038

このように本発明によると、天然由来のホウ素をそのまま、又は低濃縮で使用したとしても、10重量%含有させると、ホウ素B10が2.2重量%を越えて含有させることになり、従来と同程度の中性子吸収性能を有するものとすることができる。この場合、従来と比較すると、ホウ素B10を濃縮する必要がないので、低コスト化を図ることができるという利点がある。

0039

一方、従来と同様にホウ素B10を濃縮したものを使用すると、ホウ素B10を偏析がない状態で高濃度、例えば、2.2重量%〜11重量%程度含有させることができるので、従来にはない中性子吸収性能を有する中性子吸収材とすることができる。この場合、例えば、使用済み核燃料のプールのラックに用いる場合、安全性を著しく向上させることができ、また、同じ安全性を確保することを条件とすると、ラックの小型化、薄肉化が可能となるので著しい省スペース化を図ることができるという利点がある。

0040

勿論、ステンレス合金とホウ素とからなる均質な微粒子のみを圧縮成形や焼結などで固化して中性子吸収材としてもよく、この場合には、さらにホウ素B10を偏析がない状態で高濃度に含有させることができる。

発明を実施するための最良の形態

0041

(実施例)
母材としてのSUS304(Fe74Cr18Ni8)とFe−Bとをホウ素が4重量%となるように溶融混合し(Fe77Cr13Ni6B4)、この溶融原料ノズルから、流量0.8kg/minで、水流水温4℃、流量110L/min)中に滴下し、急冷・微粒化した。

0042

得られた機能性微粒子異形であるが、日機装社マイクロトラックにて計測した粒径D50は約30μmであった。なお、出湯後の坩堝を確認し、全量出湯していることから、機能性微粒子の組成はFe77Cr13Ni6B4となる。

0043

また、同様に、SUS304とFe−Bとを、ホウ素がそれぞれ1重量%、2.5重量%、5.5重量%、7重量%となるように混合し、同様に機能性微粒子を得た。

0044

これらの機能性微粒子のX線回折結果を図1に示す。また、図1には、ホウ素を7重量%含有する機能性微粒子を1000℃で2時間アニールした後のX線回折結果を併せて示した。

0045

この結果、各機能性微粒子中のホウ素は非晶質状態であることがわかった。なお、1重量%と7重量%の機能性微粒子ではα−Feのピークが多少検出されるが、4重量%では全く検出されないことから、4重量%にて最も非晶質化し易い傾向にあり、1重量%及び7重量%では多少の結晶性が見られるとも判断できる。しなしながら、7重量%の機能性微粒子をアニールした後にはα−Feが大きくなったというX線回折結果と併せて判断すると、1重量%及び7重量%の機能性微粒子でもホウ素は非晶質であることがわかる。また、これらのX線回折結果から粒径が小さいために結晶が非晶質と観測されたものではないことが明らかとなった。

0046

なお、示唆熱分析とX線回折の結果、α相のFeが初晶として析出し、さらに高温でアニールすると、Fe2Bなどのピークが現れることがわかっており、上述したX線回折結果にはFe−Bのピークが出ていないので、ホウ素は非晶質状態で存在していると判断できる。

0047

各実施例で得た機能性微粒子はSUS微粒子と類似の性質を有していることから、SUS微粒子と均質に混合することができるので、粉末状態で混合し、圧縮成形や焼結などで固化することにより、非晶質状態のホウ素を均質に含有するSUS合金の中性子吸収材を得ることができる。この際、ホウ素を従来以上高濃度に均質に含有させることができるので、従来と同様に濃縮したホウ素B10を用いると、従来より高濃度にホウ素B10を均質に含有する中性子吸収材を得ることができ、また、天然由来のホウ素をそのまま使用しても、本手法により高濃度に偏析無く固溶させることができる。例えばホウ素B10は天然存在比18〜19重量%として得られるが、10重量%を偏析無く溶解させることにより、B10を2.2重量%存在する材料を製造できるため、濃縮するコストを削減できる利点がある。

図面の簡単な説明

0048

本発明の実施例のX線回折結果を示す図である。

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