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技術 水素センサ,燃料電池およびそれらを備える車輌

出願人 凸版印刷株式会社
発明者 宮下勝
出願日 2005年7月13日 (15年7ヶ月経過) 出願番号 2005-204107
公開日 2007年2月1日 (14年0ヶ月経過) 公開番号 2007-024568
状態 拒絶査定
技術分野 燃料電池(システム) 車両の電気的な推進・制動 車両の電気的な推進・制動 燃料電池(本体) 超音波による材料の調査、分析
主要キーワード 金属コンポジット 水晶球 要素電極 円環状表面 高周波バースト信号 水素混入 軸シリンダ RFバースト
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重要な関連分野

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図面 (10)

課題

車輌用動力源としての燃料電池における水素(もれ)の検出用センサに要求される各種特性を満たすタイプの水素センサを提供する。

解決手段

ボールSAWデバイス球状弾性表面波素子)を水素検出部とする水素センサであり、SAW弾性表面波)の伝搬経路である円環状表面には、セラミック金属コンポジット材料,イットリウムなどの希土類金属とその水素化物から選択される水素選択性の良好な材料からなる膜が形成されており、上記素子伝搬するSAWを解析することで、水素検出部が置かれていた環境の水素濃度を評価する。この際、測定系A及び校正系Bの球状表面弾性波素子10A,10Bを用い、各素子10A,10Bからの周回受信信号同士の位相差計測することにより、直接的にSAW伝搬速度の差異を検出する。

概要

背景

地球規模の環境悪化が問題視される中、高効率で、クリーン動力源として燃料電池の研究が近年盛んに行われている。
燃料電池は、外部より燃料還元剤)と酸素または空気(酸化剤)を連続的に供給し、電気化学的に反応させて電気エネルギーを取り出す装置であり、その作動温度使用燃料の種類,用途等で分類することもあるが、最近では、主に使用される電解質の種類によって、固体高分子型PEFC),りん酸型PAFC),溶融炭酸塩型(MCFC),固体酸化物型(SOFC),アルカリ型AFC)などに分類されるのが一般的である。
中でも、低温作動高出力密度等の利点により、自動車用動力源や家庭用コージェネレーション(熱と電気を同時に供給することができる熱電併給システム)として固体高分子型燃料電池(PEFC)に対する期待が高まっている。

燃料電池は、前述のごとく、水素と酸素とを化学反応させて電力を発生させるものなので、必要とする電力量に応じて水素と酸素とを供給する必要があるが、水素を燃料電池に供給しても、100%利用することは難しい。
一般的に、実際に燃料電池に供給する水素量は、未反応水素量を考慮して、理論値より多めに設定されており、排気水蒸気二酸化炭素等)と共に未反応の水素が放出されてしまっているのが現状である。

このため、燃料電池システムでは、安全対策のためには水素が漏洩したことを検出する水素センサが必要になってくる。

発熱素子タイプ:温度変化
水素センサの一例として、水素の熱伝導率が他のガスに比べて極めて大きいことを利用し、発熱素子の温度変化で水素濃度を検出する原理のものが提案されていた。
例えば、空気中で熱平衡に達した発熱素子に水素が到達すると、素子から奪われる熱量が変化し熱平衡が崩れるため、素子の温度が水素濃度に応じて変化する。
この温度変化を温度検出素子で電気的に検出するタイプの水素センサである。
上記タイプの水素センサの原理は、ガスの物理的性質のみに依存するため、化学反応を利用する他方式の水素センサに比べ、本質的には水素選択性が良いという特長がある。

この水素センサに使用される発熱素子および温度検出素子として、従来、白金測温体が用いられてきた。
白金は、金属の中では比抵抗が高い方なので、電流を流すと自己発熱し、さらに、抵抗温度係数も金属の中では大きい方なので、水素濃度に応じた温度変化を抵抗値変化として検出できる。

ここで問題となるのは、確かに白金の抵抗値は水素濃度に応じて変化するのであるが、その変化幅感度)は極めて小さいという点であった。
そこで、水素センサに応用する際は、温度変化を大きくするために、白金に表面積の大きい部材(例えば、多孔質アルミナ)を取り付けた検出素子構成のものが考案されており、これを用いたハンディタイプ水素漏洩検知機が市販されている。

しかし、取り付けた部材の分、検出素子全体の熱容量が増すため、水素が検出素子に到達すると、まず、部材の熱が水素を通して逃げることで冷えて、次に部材内部の白金測温体が冷えて抵抗値が変化することになる。
従って、この水素センサの応答性は遅い。
実際に検出素子のみの応答性を評価すると、毎分500ccの流量の水素混入空気に切りかえると、出力が安定するまで3分程度かかっていた。
このため、この水素漏洩検知機では検出素子までできるだけ早くガスを到達させるための吸引ポンプを内蔵しており、これにより素早く水素漏洩を検知する構成としていた。

発熱素子の温度変化を利用するタイプの水素センサでは、実用に供する上で要求される応答性を速めるために、吸引ポンプなどの複雑な構成を採用する必要がある。

半導体タイプ:抵抗変化
半導体ガスセンサーは,他の方式のガス・センサーと比較して,感度,応答速度,寿命メンテナンス性,価格,他の電子回路との集積消費電力の面で優位性がある、とされている。
一般的に半導体ガス・センサーでは、半導体の性質を持つ酸化スズ(SnO2)を用いた感ガス体ヒーターを同じ基板上に形成した構造を採っている。
使用時には、対象ガス検出に適した温度で加熱する。
そして、感ガス体表面に吸着した酸素と一酸化炭素メタンプロパン,水素,アルコールなどの還元性ガスの間で酸化反応が生じることによって、スズ半導体の抵抗値が変化する原理を利用している。

上記タイプのセンサにおける問題点は、可燃性ガスである水素を検知するにも関わらず、素子を加熱した状態で使用しなければならないため、安全性においての問題が依然として残ることにある。

光検知タイプ:光線透過反射)率変化>
上記2タイプとは全く異なる原理で作動する光検知式水素センサは、素子の光透過率反射率変化を利用して、光学的手法により水素の検知を行なうタイプである。
この方式では、室温作動が期待されることから、水素の安全検知が実現できる可能性がある。

この方式は、センサ技術としての歴史が浅いため、材料探索,検知機構センサ特性の改善などの詳細については殆ど不明のままであったが、昨今の研究報告例では、水素に対する選択性が顕著な材料として、Pd(パラジウム)に代表される素子材料が着目されており、Pd(パラジウム)薄膜に水素が付着した場合の、薄膜の色相変化に伴う光線透過率あるいは光線反射率の変化を検出する原理を利用している。
水素選択性が顕著な材料としては、Pd/Ni合金,Pd/Ag合金が代表的であり、他にイットリウムなどの希土類金属とその水素化物が例示される。

以上のように、水素濃度の検出にあたっては、素子の温度変化,素子の抵抗変化,素子の光線透過(反射)率変化などの原理を用いた各種方式があるが、検出対象として水素に特化した測定を行なう上では、素子材料としては水素選択性の点からPd(パラジウム)の採用が好ましいとされているが、本発明では、Pdのような貴金属過度な使用を低減し、セラミック金属コンポジット材料,希土類金属とその水素化物,イットリウム化合物から選択される材料を水素検出部に使用する場合について、重点をおいて説明する。
本発明では、Pd(パラジウム)やPd合金の使用を積極的に除外するものではない。

燃料電池を自動車用動力源に適用する場合、水素センサへの要求仕様としては、非特許文献1(米国エネルギー省公表資料)から抜粋した図1の表に示すように、安全性(水素もれの検出),運転制御電池作動のために供給される水素の検出)の2通りの観点から、センサに要求される検出濃度使用環境,応答速度,精度などの各種特性が求められると指摘されている。

すなわち、Safety sensor(安全センサ)のための水素センサに要求される特性は、
Range(検出可能な水素濃度)は、0.1〜10%であり、
Environment(使用環境:温度)は、−30〜80℃であり、
Response time(応答速度)は、1秒未満であり、
Accuracy(要求精度)は、5%であり、
Gas environment(使用環境:設置箇所)は、湿度10〜98%の空気中
である。

Fuel sensor(運転制御)のための水素センサに要求される特性は、
Range(検出可能な水素濃度)は、1〜100%であり、
Environment(使用環境:温度)は、70〜150℃であり、
Response time(応答速度)は、0.1〜1秒であり、
Accuracy(要求精度)は、1〜10%であり、
Gas environment(使用環境:設置箇所)は、10〜30モル溶液
である。

U.S.Department of Energy, Sensor Needsand Requirements for Proton-ExchangeMembrane Fuel Cell Systems and Direct-Injection Engines,http://www.ott.doe.gov/pdfs/sensors_report.pdf
国際公開WO 01/45255 号公報
特開2003−115743号公報
特開2005−101974号公報

概要

車輌用動力源としての燃料電池における水素(もれ)の検出用センサに要求される各種特性を満たすタイプの水素センサを提供する。ボールSAWデバイス球状弾性表面波素子)を水素検出部とする水素センサであり、SAW弾性表面波)の伝搬経路である円環状表面には、セラミック−金属コンポジット材料,イットリウムなどの希土類金属とその水素化物から選択される水素選択性の良好な材料からなる膜が形成されており、上記素子を伝搬するSAWを解析することで、水素検出部が置かれていた環境の水素濃度を評価する。この際、測定系A及び校正系Bの球状表面弾性波素子10A,10Bを用い、各素子10A,10Bからの周回受信信号同士の位相差計測することにより、直接的にSAW伝搬速度の差異を検出する。

目的

本発明は、特に車輌用動力源としての燃料電池における水素(もれ)の検出用センサに要求される各種特性を満たすタイプの水素センサを提供することを主目的とする。

効果

実績

技術文献被引用数
3件
牽制数
1件

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請求項1

測定対象ガス流通するガス流路に設置され前記測定対象ガス中水素濃度を測定する水素センサであり、前記水素センサは、少なくとも球面の一部で形成されていて円環状に連続している円環状表面を有しており、単結晶あるいは圧電性結晶材料で形成されている基材水素検出部とし、前記基材と、前記円環状表面に沿って伝搬する弾性表面波励起する弾性表面波励起手段との組み合わせにより構成される弾性表面波素子を備えており、前記弾性表面波励起手段は、セラミック金属コンポジット材料,希土類金属とその水素化物イットリウム化合物から選択される材料からなる膜が表面に形成された前記円環状表面に沿って、前記基材から離間した状態で対向して設けられ、高周波電源に接続されるすだれ状電極を含んでおり、前記弾性表面波素子を備える電気信号処理装置は、前記弾性表面波励起手段を駆動するための高周波バースト信号を発生する手段と、前記発生した高周波バースト信号を複数の信号線路分岐する手段と、前記分岐した高周波バースト信号の少なくとも1つが弾性表面波励起手段に印加され、前記分岐した他の高周波バースト信号が校正用の弾性表面波励起手段に印加され、当該各弾性表面波励起手段からの周回受信信号が出力されるとき、前記分岐した2つの高周波バースト信号の印加後、意図した時刻帯における互いの周回受信信号間の位相差計測する手段と、前記計測した位相差に基づいて、前記表面弾性波の伝搬速度の差異を検出する手段と、を備えており、前記電気信号処理装置により出力された電気信号周波数,前記電気信号の強度,前記電気信号の位相,および前記電気信号処理装置に電気信号が入力されてから前記電気信号処理装置により電気信号が出力されるまでの時間,のうちの少なくとも1つに基づいて、前記基材に付着した水素の量に応じて前記基材が置かれていた環境の水素濃度を評価する処理部をさらに備えていることを特徴とする水素センサ。

請求項2

請求項1記載の水素センサを内部に配置した構成の燃料電池

請求項3

請求項2記載の燃料電池を搭載してなる車輌であって、車輌本体に、乗車空間水素タンク収納空間,少なくともモーターと燃料電池から構成される駆動装置の収納空間を、乗車空間は他の空間と分離するように隔絶して設けておき、少なくともそれらの1つの空間に請求項1記載の水素センサを設けてなる車輌。

請求項4

請求項3記載の車輌において、水素タンク収納空間には、燃料タンクおよび改質機構をさらに備える構成であり、前記改質機構から水素タンクに至る経路に請求項1記載の水素センサを設けてなる車輌。

請求項5

駆動装置として、少なくともモーターと請求項2記載の燃料電池から構成される電気的駆動装置以外に、内燃機関を利用した他の駆動装置を具備する請求項3または4に記載の車輌。

技術分野

0001

本発明は、水素酸素との化学反応により電気エネルギーを発生させる燃料電池を利用した燃料電池システムに関するもので、特に前記システム内での水素ガス漏れ検出電池過充電過放電検出にあたって、水素濃度を検出するための好適なセンサに関する。

背景技術

0002

地球規模の環境悪化が問題視される中、高効率で、クリーン動力源として燃料電池の研究が近年盛んに行われている。
燃料電池は、外部より燃料還元剤)と酸素または空気(酸化剤)を連続的に供給し、電気化学的に反応させて電気エネルギーを取り出す装置であり、その作動温度使用燃料の種類,用途等で分類することもあるが、最近では、主に使用される電解質の種類によって、固体高分子型PEFC),りん酸型PAFC),溶融炭酸塩型(MCFC),固体酸化物型(SOFC),アルカリ型AFC)などに分類されるのが一般的である。
中でも、低温作動高出力密度等の利点により、自動車用動力源や家庭用コージェネレーション(熱と電気を同時に供給することができる熱電併給システム)として固体高分子型燃料電池(PEFC)に対する期待が高まっている。

0003

燃料電池は、前述のごとく、水素と酸素とを化学反応させて電力を発生させるものなので、必要とする電力量に応じて水素と酸素とを供給する必要があるが、水素を燃料電池に供給しても、100%利用することは難しい。
一般的に、実際に燃料電池に供給する水素量は、未反応水素量を考慮して、理論値より多めに設定されており、排気水蒸気二酸化炭素等)と共に未反応の水素が放出されてしまっているのが現状である。

0004

このため、燃料電池システムでは、安全対策のためには水素が漏洩したことを検出する水素センサが必要になってくる。

0005

発熱素子タイプ:温度変化
水素センサの一例として、水素の熱伝導率が他のガスに比べて極めて大きいことを利用し、発熱素子の温度変化で水素濃度を検出する原理のものが提案されていた。
例えば、空気中で熱平衡に達した発熱素子に水素が到達すると、素子から奪われる熱量が変化し熱平衡が崩れるため、素子の温度が水素濃度に応じて変化する。
この温度変化を温度検出素子で電気的に検出するタイプの水素センサである。
上記タイプの水素センサの原理は、ガスの物理的性質のみに依存するため、化学反応を利用する他方式の水素センサに比べ、本質的には水素選択性が良いという特長がある。

0006

この水素センサに使用される発熱素子および温度検出素子として、従来、白金測温体が用いられてきた。
白金は、金属の中では比抵抗が高い方なので、電流を流すと自己発熱し、さらに、抵抗温度係数も金属の中では大きい方なので、水素濃度に応じた温度変化を抵抗値変化として検出できる。

0007

ここで問題となるのは、確かに白金の抵抗値は水素濃度に応じて変化するのであるが、その変化幅感度)は極めて小さいという点であった。
そこで、水素センサに応用する際は、温度変化を大きくするために、白金に表面積の大きい部材(例えば、多孔質アルミナ)を取り付けた検出素子構成のものが考案されており、これを用いたハンディタイプ水素漏洩検知機が市販されている。

0008

しかし、取り付けた部材の分、検出素子全体の熱容量が増すため、水素が検出素子に到達すると、まず、部材の熱が水素を通して逃げることで冷えて、次に部材内部の白金測温体が冷えて抵抗値が変化することになる。
従って、この水素センサの応答性は遅い。
実際に検出素子のみの応答性を評価すると、毎分500ccの流量の水素混入空気に切りかえると、出力が安定するまで3分程度かかっていた。
このため、この水素漏洩検知機では検出素子までできるだけ早くガスを到達させるための吸引ポンプを内蔵しており、これにより素早く水素漏洩を検知する構成としていた。

0009

発熱素子の温度変化を利用するタイプの水素センサでは、実用に供する上で要求される応答性を速めるために、吸引ポンプなどの複雑な構成を採用する必要がある。

0010

半導体タイプ:抵抗変化
半導体ガスセンサーは,他の方式のガス・センサーと比較して,感度,応答速度,寿命メンテナンス性,価格,他の電子回路との集積消費電力の面で優位性がある、とされている。
一般的に半導体ガス・センサーでは、半導体の性質を持つ酸化スズ(SnO2)を用いた感ガス体ヒーターを同じ基板上に形成した構造を採っている。
使用時には、対象ガス検出に適した温度で加熱する。
そして、感ガス体表面に吸着した酸素と一酸化炭素メタンプロパン,水素,アルコールなどの還元性ガスの間で酸化反応が生じることによって、スズ半導体の抵抗値が変化する原理を利用している。

0011

上記タイプのセンサにおける問題点は、可燃性ガスである水素を検知するにも関わらず、素子を加熱した状態で使用しなければならないため、安全性においての問題が依然として残ることにある。

0012

光検知タイプ:光線透過反射)率変化>
上記2タイプとは全く異なる原理で作動する光検知式水素センサは、素子の光透過率反射率変化を利用して、光学的手法により水素の検知を行なうタイプである。
この方式では、室温作動が期待されることから、水素の安全検知が実現できる可能性がある。

0013

この方式は、センサ技術としての歴史が浅いため、材料探索,検知機構センサ特性の改善などの詳細については殆ど不明のままであったが、昨今の研究報告例では、水素に対する選択性が顕著な材料として、Pd(パラジウム)に代表される素子材料が着目されており、Pd(パラジウム)薄膜に水素が付着した場合の、薄膜の色相変化に伴う光線透過率あるいは光線反射率の変化を検出する原理を利用している。
水素選択性が顕著な材料としては、Pd/Ni合金,Pd/Ag合金が代表的であり、他にイットリウムなどの希土類金属とその水素化物が例示される。

0014

以上のように、水素濃度の検出にあたっては、素子の温度変化,素子の抵抗変化,素子の光線透過(反射)率変化などの原理を用いた各種方式があるが、検出対象として水素に特化した測定を行なう上では、素子材料としては水素選択性の点からPd(パラジウム)の採用が好ましいとされているが、本発明では、Pdのような貴金属過度な使用を低減し、セラミック金属コンポジット材料,希土類金属とその水素化物,イットリウム化合物から選択される材料を水素検出部に使用する場合について、重点をおいて説明する。
本発明では、Pd(パラジウム)やPd合金の使用を積極的に除外するものではない。

0015

燃料電池を自動車用動力源に適用する場合、水素センサへの要求仕様としては、非特許文献1(米国エネルギー省公表資料)から抜粋した図1の表に示すように、安全性(水素もれの検出),運転制御(電池作動のために供給される水素の検出)の2通りの観点から、センサに要求される検出濃度使用環境,応答速度,精度などの各種特性が求められると指摘されている。

0016

すなわち、Safety sensor(安全センサ)のための水素センサに要求される特性は、
Range(検出可能な水素濃度)は、0.1〜10%であり、
Environment(使用環境:温度)は、−30〜80℃であり、
Response time(応答速度)は、1秒未満であり、
Accuracy(要求精度)は、5%であり、
Gas environment(使用環境:設置箇所)は、湿度10〜98%の空気中
である。

0017

Fuel sensor(運転制御)のための水素センサに要求される特性は、
Range(検出可能な水素濃度)は、1〜100%であり、
Environment(使用環境:温度)は、70〜150℃であり、
Response time(応答速度)は、0.1〜1秒であり、
Accuracy(要求精度)は、1〜10%であり、
Gas environment(使用環境:設置箇所)は、10〜30モル溶液
である。

0018

U.S.Department of Energy, Sensor Needsand Requirements for Proton-ExchangeMembrane Fuel Cell Systems and Direct-Injection Engines,http://www.ott.doe.gov/pdfs/sensors_report.pdf
国際公開WO 01/45255 号公報
特開2003−115743号公報
特開2005−101974号公報

発明が解決しようとする課題

0019

現在は、全ての仕様を満たすセンサはなく、用途や燃料電池システム内での設置箇所に応じて、各種センサ複合(組み合わせ)により対応しているのが現状である。

0020

本発明は、特に車輌用動力源としての燃料電池における水素(もれ)の検出用センサに要求される各種特性を満たすタイプの水素センサを提供することを主目的とする。

課題を解決するための手段

0021

本発明では、SAWデバイスを応用した水素センサを採用する。
請求項1による水素センサは、
測定対象ガス流通するガス流路に設置され前記測定対象ガス中の水素濃度を測定する水素センサであり、
前記水素センサは、
少なくとも球面の一部で形成されていて円環状に連続している円環状表面を有しており、単結晶あるいは圧電性結晶材料で形成されている基材を水素検出部とし、
前記基材と、前記円環状表面に沿って伝搬する弾性表面波励起する弾性表面波励起手段との組み合わせにより構成される弾性表面波素子を備えており、
前記弾性表面波励起手段は、セラミック−金属コンポジット材料,希土類金属とその水素化物,イットリウム化合物から選択される材料からなる膜が表面に形成された前記円環状表面に沿って、前記基材から離間した状態で対向して設けられ、高周波電源に接続されるすだれ状電極を含んでおり、
前記弾性表面波素子を備える電気信号処理装置は、
前記弾性表面波励起手段を駆動するための高周波バースト信号を発生する手段と、
前記発生した高周波バースト信号を複数の信号線路分岐する手段と、
前記分岐した高周波バースト信号の少なくとも1つが弾性表面波励起手段に印加され、前記分岐した他の高周波バースト信号が校正用の弾性表面波励起手段に印加され、当該各弾性表面波励起手段からの周回受信信号が出力されるとき、前記分岐した2つの高周波バースト信号の印加後、意図した時刻帯における互いの周回受信信号間の位相差計測する手段と、
前記計測した位相差に基づいて、前記表面弾性波の伝搬速度の差異を検出する手段と、
を備えており、
前記電気信号処理装置により出力された電気信号周波数,前記電気信号の強度,前記電気信号の位相,および前記電気信号処理装置に電気信号が入力されてから前記電気信号処理装置により電気信号が出力されるまでの時間,のうちの少なくとも1つに基づいて、前記基材に付着した水素の量に応じて前記基材が置かれていた環境の水素濃度を評価する処理部をさらに備えていることを特徴とする。

発明の効果

0022

既存の水素センサに比べて、水素検出部が小型であり、燃料電池システムへの適用の際に、複数箇所にセンサを配置しても余分なスペースをとらないのみならず、特に車輌向け燃料電池用水素センサに要求される各種特性を満たす水素センサが提供される。

発明を実施するための最良の形態

0023

<SAWデバイスについて>
近年、平板形状ではなく、球形状の圧電性結晶基材の表面にすだれ状電極が形成された球状表面弾性波素子が知られている(例えば、特許文献1,2参照)。
特許文献1,2は、球形状の弾性表面波素子(以下、ボールSAWデバイスや球状弾性表面波素子と称する。)を開示している。
球状表面弾性波素子は、駆動信号としての高周波バースト信号がすだれ状電極に印加されると、すだれ状電極から表面弾性波(Surface Acoustic Wave=SAW)が励起され、表面弾性波が基材表面の円環状領域多重周回する。
ここで、表面弾性波は、基材表面の状態に応じて多重周回する速度が変化する。
同様に、表面弾性波は、基材表面への分子の付着等により、円環状領域の周長が表面弾性波の波長整数倍になるとき、共鳴周波数が変化する。

0024

このため、球状表面弾性波素子は、基材表面の円環状領域に付着した分子や、円環状領域に成膜された反応膜環境ガス等との反応を検出する等の用途が提案されている。

0025

係る球状表面弾性波素子は、高い精度が要求される用途の場合、表面弾性波の伝搬速度の温度依存性が問題となる。
圧電性結晶基材自体又は基材表面の反応膜における表面弾性波は、例えば水晶球のZ軸シリンダと呼ばれる円環状領域を伝搬する場合、伝搬速度が1℃当り100万分の26だけ変化する。
すなわち、表面弾性波の伝搬速度は、26ppm/℃程度の温度依存性をもっている。

0026

この温度依存性を解決する観点から、第1及び第2の対策が考えられている。

0027

第1の対策は、別途熱電対などで測定した温度に基づいて、圧電性結晶基材等の温度依存性に従い、伝搬速度の変化を補正する方法である。

0028

第2の対策は、例えば反応膜が存在しない温度だけに反応する校正用の球状表面弾性波素子を同じ環境に配置し、その測定結果によって校正する方法である。

0029

しかしながら、以上のような球状表面弾性波素子の駆動方法は、以下の不都合がある。
第1の対策は、表面弾性波の位相速度の0.1ppm以下の変化を測定したいとすると、球状表面弾性波素子の周回速度が例えば25ppm/℃の温度依存性を持つ場合、例えば0.004℃以下の誤差で基材表面の温度を測定する必要があるので、容易ではない。

0030

また、第1及び第2の対策のいずれにおいても、0.1ppm以下の精度の高周波信号を用意するか、あるいは0.1ppm以下の精度で球状表面弾性波素子からの出力信号の位相(遅延時間)を測定する必要がある。
このため、非常に高精度のクロック源信号とする駆動測定回路が必要になるので、コスト高と装置の大型化とを生じさせる。

0031

上記実情を考慮して、高周波信号及びクロック信号高精度化を不要としつつ、高精度の測定を実現し得る球状表面弾性波素子の駆動測定方法及び装置の改良にかかる提案が、特許文献3に開示されている。

0032

本実施形態では、上記ボールSAWデバイスを、特に「車輌用動力源としての燃料電池向け水素センサ」として顕著な検出特性を奏するべく改良し、特許文献3による駆動測定方法を用いて適用する。

0033

図2は本発明の実施形態に係る球状表面弾性波素子の駆動測定装置の構成を示す模式図である。
この駆動測定装置は、2つの球状表面弾性波素子10A,10Bを用いるもので、高周波信号発生部20、駆動用スイッチ21A,21B、計測用スイッチ22A,22B、位相シフタ23、増幅器24、計測部25及びスイッチ切換部26を備えている。
なお、高周波発生部20と増幅器24との間は、Aで示す測定系と、Bで示す校正系との2系統線路に分岐している。
なお、測定系A及び校正系Bは、合計2本の経路を表したが、合計3本以上の経路を設け、各系A,B毎に測定結果を平均するように変形してもよい。

0034

ここで、球状表面弾性波素子10Aは、球状部材表面に反応膜を有する測定用の素子であり、球状表面弾性波素子10Bは、球状部材表面に何も施していない校正用の素子である。

0035

測定用の球状表面弾性波素子10Aの表面には、SAWが伝搬する円環状表面に沿って、反応膜としてイットリウム化合物層を成膜しておく。
上述したように、ボールSAWデバイスについて水素センサに特化した用途で、素子に水素選択性(水素だけの影響による検出を、分離あるいは独立して可能)が要求される場合、素子を構成する材料としてイットリウム化合物は有効であり、円環状表面に水素が付着・接触した場合に、弾性表面波の伝搬状態の変化が顕著に表れるためである。
本実施形態では、イットリウム化合物層を成膜しているが、セラミック−金属コンポジット材料,イットリウム以外の希土類金属とその水素化物に置き換えても有効である。

0036

すなわち、ボールSAWデバイスを応用した水素検出では、水素ガスをイットリウム化合物薄膜の水素吸収吸着現象を用いて検出する際に、水素吸収過程放出過程、あるいは水素濃度範囲が変わる際に、弾性表面波の伝播特性がその伝播する速度と信号の強度の変化への応答の仕方が異なることを利用している。

0037

各球状表面弾性波素子10A,10Bは、反応膜の有無以外は互いに同一構成であるので、ここでは球状表面弾性波素子10Aを例に挙げて述べる。

0038

球状表面弾性波素子10Aは、図3に示すように、固定用支持材11の一端に支持された直径1cmの水晶製の球状部材(3次元基体)12と、この球状部材12の表面において水晶結晶軸から定義される一般にZ軸シリンダと呼ばれる経路に沿って形成されたすだれ状電極(電気音響変換素子)13とから構成されている。

0039

球状部材12は、すだれ状電極13から励起される表面弾性波を伝搬可能な円環状の表面を有している。

0040

すだれ状電極13は、高周波バースト信号の入力により、球状部材12の表面に個別に表面弾性波を励起し、この表面に沿い表面弾性波(SAW)を伝搬させるためのすだれ状の要素電極13a,13bを備えている。
なお、すだれ状電極には様々な形状が使用可能であり、電気信号を効率良く表面弾性波に変換するものであれば、特定の形状には限定されない。
ここでは、図4に一部を拡大して示すように、要素電極13a,13bは、複数のすだれ部が約70μmの周期D毎に形成された形状となっている。

0041

なお、表面弾性波がZ軸シリンダ上を周回する周期は約10μ秒であって、100周以上の周回受信信号がすだれ状電極13から周回毎に出力され、長いのべ伝搬距離によって周回速度の高精度測定を可能にしている。

0042

一方、高周波信号発生部20は、パルス幅が2μ秒の狭帯域の45MHz・RFバーストの高周波信号を発生し、この高周波信号を2つの駆動用スイッチ21A,21B向けに出力するものである。

0043

駆動用スイッチ21A,21Bは、高周波信号発生部20と、対応する系A,Bの球状表面弾性波素子10A,10Bとの間に個別に接続され、スイッチ切換部26によりオン導通)/オフしゃ断)制御されるスイッチである。

0044

計測用スイッチ22Aは、測定用の球状表面弾性波素子10Aと位相シフタ23との間に接続され、スイッチ切換部26によりオン(導通)/オフ(しゃ断)制御されるスイッチである。

0045

計測用スイッチ22Bは、校正用の球状表面弾性波素子10Bと増幅器24との間に接続され、スイッチ切換部26によりオン(導通)/オフ(しゃ断)制御されるスイッチである。

0046

位相シフタ23は、計測用スイッチ22Aを通過した周回受信信号を増幅器24向けに出力する機能と、出力する前に、周回受信信号の位相を少なくとも0〜2πラジアン(rad)の範囲内でシフト(移動)させる機能とをもっている。
なお、位相シフタ23は、高周波信号発生部20と増幅器24との間において、測定系Aと校正系Bとが分岐している線路の途中であれば、任意の系の任意の位置に挿入可能となっている。

0047

増幅器24は、位相シフタ23を通過した測定用の周回受信信号と、計測用スイッチ22Bを通過した校正用の周回受信信号とが互いに干渉して得られる干渉信号増幅して計測部25に出力するものである。

0048

計測部25は、増幅器25から入力された干渉信号の強度を測定する機能と、この強度に基づいて、干渉信号に含まれる測定用及び校正用の周回受信信号間の位相差を計測する機能と、得られた位相差に基づいて、両球状表面弾性波素子10A,10B上の表面弾性波の伝搬速度の差異を検出する機能とをもっている。

0049

スイッチ切換部26は、図示しないタイマの動作に基づいて、計測開始時のみ駆動用スイッチ21A〜Bをオン制御する機能と、計測開始時から所定時間経過後の時刻帯(意図した時刻帯)のみ計測用スイッチ22A〜Bをオン制御する機能とをもっている。
なお、計測用スイッチ22A〜Bのオン制御は、互いに異なる時間経過後の複数の時刻帯に実行しても良い。

0050

次に、以上のように構成された球状表面弾性波素子の駆動測定装置による駆動測定方法について図5波形図を参照しながら説明する。なお、図5(a)〜(f)は、図2の(a)〜(f)に対応する。

0051

いま、高周波信号発生部20は、図5(a)に示すように、45MHzの高周波信号を発生すると共に、この高周波信号を出力する。出力された高周波信号は、2本の信号線路に分岐され、それぞれ駆動用スイッチ(sw)21A,21Bに入力される。

0052

駆動用スイッチ21A,21Bは、図5(b)に示すように、計測開始時のみオン状態に制御され、図5(c)に示すように、オン状態の間だけ高周波信号を2つの球状表面弾性波素子10A,10Bのすだれ状電極13に印加する。

0053

各球状表面弾性波素子10A,10Bは、高周波信号によりすだれ状電極13が表面弾性波を励起する。
励起された表面弾性波は、球状部材12の表面上を約10μ秒毎に周回してすだれ状電極13に受信され、図5(d)に示すように、周回毎に、周回受信信号としてすだれ状電極13から計測用スイッチ22A,22Bに出力される。

0054

計測用スイッチ22A,22Bは、図5(e)に示すように、計測開始時から所定時間経過後の時刻帯のみオン状態に制御され、オン状態の間だけ周回受信信号を出力する。
なお、計測用スイッチ22A,22Bは、球状表面弾性波素子10A,10Bを周回する表面弾性波が電気的な周回受信信号に変換される際に失う僅かなエネルギーを抑制し、表面弾性波の周回回数延長するために、表面弾性波の励起直後にオフ状態に制御される。

0055

計測用スイッチ22A及び位相シフタ23を通過した周回受信信号と、計測用スイッチ22Bを通過した信号とは互いに干渉し、干渉信号として増幅器24に入力される。

0056

増幅器24は、図5(f)に示すように、この干渉信号を増幅して計測部25に出力する。

0057

計測部25は、この干渉信号の強度を測定し、得られた強度に基づいて、干渉信号に含まれる測定用及び校正用の周回受信信号間の位相差を計測する。
なお、干渉信号の強度は、両素子10A,10Bからの周回受信信号の位相差が0の場合には最高になり、逆に位相差がπラジアンの場合には最小あるいは0となる。

0058

ここで、位相差を計測する方法としては、各素子10A,10Bの周回受信信号のいずれか一方の位相を意図的に2πだけ変化させる方式を用いる。
この方式は、一方の周回受信信号の位相を2πだけ変化させた際に、干渉信号の強度が正弦波状に変化することを利用しており、干渉信号の強度変化に基づいて現状(意図的に位相を変更しない初期状態)の位相差を計測するものである。

0059

具体的には、図6に示すように、測定用の球状表面弾性波素子10Aに水素(被測定サンプル)を付着する前の位相シフトによる干渉信号の強度曲線を得ておき、次に、水素付着後に全く同様の位相シフトによる干渉信号の強度曲線を得れば、水素付着による位相変化位相シフト量ΔP)を正確に得ることができる。
この方式は、表面弾性波又は周回受信信号の中心周波数が時間と共にずれても、両素子10A,10Bで全く同様の位相変化が起こることから測定精度を悪化させない利点を奏することができる。

0060

次に、実際の測定で必要になる補正方法を説明する。
図6に示したように、位相シフト量ΔPを得られる場合、両素子10A,10Bの周回受信信号は、位相シフト量△Pから2πの整数倍(ΔP+N・2π;Nは整数)だけ変化しても、同じ測定結果が得られる。

0061

このため、スイッチ切換部26のタイマによって両素子からの出力時刻を短く設定することで、両素子上を周回する表面弾性波の周回速度の差による位相差が例えば1/2πを越えない充分小さい値である早い時刻で1回目に位相シフト量△P(1)を測定する。

0062

次に、観測時刻を長く取り、2回目に位相シフト量△P(2)を測定する。測定時刻の長さの違いから、1回目の位相シフト量△P(1)に基づいて、2回目の位相シフト量△P(2)が△P+N・2πのときのNの値を推測できる。

0063

徐々に、このような作業(フェイズアンラップと呼ばれる)を行なえば、十分なダイナミックレンジを確保しながら位相差を計測することができる。

0064

係る位相差の計測方法は、連続的に位相が変化する球状表面弾性波出力の測定において非常に有効である。
そこで、図7を用いて詳細に説明する。

0065

駆動用スイッチ21A,21Bをオン状態にした時から、計測用スイッチ22A,22Bをオン状態にするまでを測定時刻Tとする。
測定時刻T=200μ秒のとき及びT=1000μ秒のときの、夫々の位相シフト量ΔPの測定値を測定値(200)及び測定値(1000)とする。

0066

球状表面弾性波素子10A,10Bにおける表面弾性波の周回速度がT=200〜1000μ秒の間でほぼ一定とすると、△Pの測定値は測定時刻Tに比例して大きくなる。
図7の場合、測定時刻T=200μ秒の時の測定値から、T=1000μ秒の時の測定値を類推外挿)すると、測定値(1000)から2π減じた値に近い値(類推測定値)が得られる。

0067

ここで、測定値(1000)の値は、測定値(1000)−2πとした値(2π加減修正後の測定値)と修正され、両素子10A,10Bの周回受信信号は、高周波信号の印加時から1000μ秒間に測定値(1000)−2π変化したと修正される。

0068

次に、2つの球状表面弾性波素子10A,10Bの特性差を修正する方法について説明する。
なお、この方法は、図4中、加減修正後の測定値から+dP補正後の測定値を求める方式に対応する。

0069

2πラジアンの加減修正は、2つの球状表面弾性波素子10A,10Bが全く同じ出力特性を持っている旨を前提とする。
実際には、各素子10A,10Bの周回路の長さの僅かな違い、また測定用の表面弾性波伝搬路に形成された反応膜やその温度依存性により、反応膜が反応していない状態でも両素子10A,10Bの間に位相差(dP)が生じる。

0070

この種の特性差による位相差(dP)は、表面弾性波の周回時間差に起因する誤差が時間Tの関数として直線状に得られるが、その他、測定時刻Tの違いに起因する誤差がある。
これらの誤差に基づく測定値の追加修正が必要な場合、図7に示す如き、位相値dP(T)を補正すれば、各素子10A,10Bの特性差による誤差を修正できる。

0071

また、図8の例では測定時刻Tの違いに基いて補正したが、当然周囲温度の変化に従った修正データや、あるいはまた駆動する源信号の周波数に従った修正データをしても有用であり、複数のこれら変数の関数として補正値が定義されていても良い。

0072

いずれにしても、計測部26は、以上のような補正を行ない、最終的に位相差を計測する。
しかる後、計測部26は、計測した位相差に基づいて、両球状表面弾性波素子10A,10B上の表面弾性波の伝搬速度の差異を検出する。
具体的には、位相差ΔPに高周波信号の周期tを乗じ、得られた値が表面弾性波の伝搬速度の差異となる。

0073

上述したように本実施形態によれば、測定用の表面弾性波と校正用の表面弾性波との位相差を計測することにより、直接的に伝搬速度の差異を検出するので、高周波信号及びクロック信号の高精度化を不要としつつ、高精度の測定を実現することができる。

0074

例えば高周波信号の周波数安定精度が1000μ秒の間に3ppmも変化する様な場合では、測定が不可能になったり、せいぜい3ppmの精度しか得られないが、本実施形態の方法によれば、位相シフト量△Pの値の約3ppmに近い精度で測定可能である。
一方、従来技術では時間Tの3ppmの精度でしか測定できない。

0075

また、位相差を計測する際には、測定用及び校正用の周回受信信号同士を干渉出力させながら、一方の経路の高周波信号又は周回受信信号の位相をシフトさせ、シフト量の変化に応じた干渉出力の強度変化に基づいて、位相差を得るので、測定を容易に実行することができる。
さらに、位相差の計測を複数の時刻帯で実行するので、位相差の時刻依存性を修正でき、測定精度の向上を図ることができる。

0076

本実施の形態の弾性表面波素子を用いた電気信号処理装置では、入力用電極13a,13bに高周波電源が接続されている。
しかしながら、本発明はこのような構成に限定されない。
例えば、高周波電源の代わりに、高周波の電波を受信するアンテナを入力用電極13a,13bに接続しても良い。

0077

アンテナに接続された電気信号処理装置を周波数フィルタとして使用する例を説明する。
アンテナに高周波の電波が受信されると、高周波電源が接続されていた場合と同様に、すだれ状電極13に電界が発生し、弾性表面波が励起される。
すだれ状電極13は、電界が発生したとき、特定の周波数をもつ弾性表面波のみが励起されるように形成されている。
すだれ状電極の形状によって特徴づけられた周波数成分のみが励起される。
この弾性表面波に応じた電気信号が出力用電極から出力される。

0078

上記のような水素センサを、燃料電池およびそれを搭載した車輌に適用する場合の一例についての概略構造を、図9に示す。

0079

図9に示す車輌では、乗車空間水素タンク収納空間,少なくともモーターと燃料電池から構成される駆動装置の収納空間を、乗車空間は他の空間と分離するように隔絶して設けておき、乗車空間,水素タンク近傍,燃料電池本体部分に、本発明による水素センサが設けられている。

0080

同図では、水素タンク収納空間には、燃料タンクおよび改質機構をさらに備える構成であり、前記改質機構から水素タンクに至る経路に水素センサが配置されている。
燃料タンクにチャージされる燃料ガスとして、メタノール等の改質ガスの使用が有望であるが、より効率等を向上させる為に、改質ガス中の水素を直接検知できるセンサが必要になっているため、同図では上記構成を採用しているが、燃料タンクと改質機構を用いずに水素タンクに直接水素をチャージする構成の場合には、水素タンクから燃料電池本体に至る経路での水素を検知するセンサが必要である。

0081

水素タンクは、特に衝突時における水素漏洩に対する安全性を確保するために、外側タンク内側タンクからなる二重構造となっており、内側タンク内に水素が貯蔵されて構成が好ましい。
この場合、水素漏洩を検出するためのセンサは、内側タンク外の外側タンク内の空間に配置することが好適である。

0082

乗車空間に水素センサを設ける場合は、水素は比重が軽く、上方に向う性質があることから、乗車空間の中で最も上部にあたる天井部への設置が効果的である。

0083

駆動装置として、少なくともモーターと燃料電池から構成される電気的駆動装置以外に、内燃機関を利用した他の駆動装置を具備する、所謂「ハイブリッド自動車」に対しても、本発明は適用可能である。
本発明による水素センサは、気体中での水素もれを濃度検出するだけでなく、液体中での使用も可能であり、燃料電池システム内での液中における使用も可能である。

図面の簡単な説明

0084

燃料電池向け水素センサへの要求仕様の例を示す表。
本発明の実施形態に係る球状表面弾性波素子の駆動測定装置の構成を示す模式図。
同実施形態における球状表面弾性波素子の構成を示す模式図。
同実施形態におけるすだれ状電極の部分構成を示す模式図。
同実施形態における駆動測定方法を説明するための波形図。
同実施形態における位相差の計測方法を説明するための波形図。
同実施形態における位相差の補正方法を説明するための図である。
同実施形態における補正値を説明するための図。
水素センサを、燃料電池およびそれを搭載した車輌に適用する場合の一例についての概略構造を示す説明図。

符号の説明

0085

10A,10B球状表面弾性波素子
11固定用支持材
12球状部材
13すだれ状電極
20高周波信号発生部
21A,21B駆動用スイッチ
22A,22B計測用スイッチ
23位相シフタ
24増幅器24
25計測部
26 スイッチ切換部

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