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技術 耐熱性に優れた繊維強化熱可塑性樹脂成形体およびその製法

出願人 株式会社神戸製鋼所
発明者 藤沢和久田中達也隈元純二藤井透
出願日 2003年8月27日 (17年4ヶ月経過) 出願番号 2003-303472
公開日 2005年3月17日 (15年9ヶ月経過) 公開番号 2005-068371
状態 拒絶査定
技術分野 強化プラスチック材料 高分子組成物
主要キーワード 短尺物 張力不足 エンジニアリングプラスチック製 パイナップル繊維 撚り合せる 含浸浴 含浸被覆 高融点熱可塑性樹脂
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2005年3月17日)のものです。
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課題

熱可塑性樹脂成形体強化繊維として天然繊維を用いた場合に、該天然繊維が熱分解熱劣化を起こして強化効果を損なうことのない耐熱性に優れた繊維強化熱可塑性樹脂成形体を提供する。また他の目的は、この様な成形体を確実に製造できる方法を提供する。

解決手段

強化繊維として天然繊維を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形体であって、低融点熱可塑性樹脂被覆された天然繊維と、高融点熱可塑性樹脂を含む耐熱性に優れた繊維強化熱可塑性樹脂成形体である。

概要

背景

軽量でしかも強度の高い複合材料として、繊維を混合することによって強化した熱可塑性樹脂が知られている。このとき用いられる繊維としては、廃棄公害についての認識が高まっている昨今、埋立て投棄しても廃棄物公害を起こすことがなく、環境に優しいばかりか、焼却処理しても燃焼エネルギーが高くてエネルギー回収率がよく、しかも残灰排ガス公害などの二次公害を起こす恐れも少ない天然繊維が注目されており、最近では、木材パルプ麻類、シュロなどの植物繊維強化繊維として用いた繊維強化樹脂についての研究が盛んに進められている。

天然繊維を強化繊維として用いた樹脂成形体としては、例えば強化用繊維繊維束溶融させた熱可塑性樹脂を含浸させ、これを冷却固化させてから適当な長さに切断したものが開示されている(例えば、特許文献1や2参照)。これらの文献には、強化繊維としてジュート黄麻)などを使用できる旨の記述が見られる。しかし、樹脂加熱溶融して混練すると、強化繊維が熱劣化を起こしたり、混練力により機械的な破損を受けて強化効果が損なわれるという問題があった。特に麻類などの植物繊維は、約180℃で熱分解を開始するので、繊維の種類は混練時間に応じてこうした問題を引き起こし難い熱可塑性樹脂を選択して複合しなければならず、マトリックス樹脂の選択の幅が狭い。しかも、その様な低融点の樹脂は耐熱性不足であるため、繊維強化樹脂成形品の用途も自ずと制限されるという問題がある。

一方、本出願人らも、天然の非連続繊維を強化繊維として用いた繊維強化熱可塑性樹脂ペレットとして、特許文献3の技術を先に提案した。この技術は、非連続の天然繊維に、溶融した熱可塑性樹脂を含浸して引き抜き、これを適当な長さに切断して繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを製造する際に、該天然繊維に適度の撚りかけられた紡績糸番手を特定し、更に該紡績糸を複数本引き揃え、これらに更に適度の撚りをかけながら熱可塑性樹脂を含浸させつつ引き抜き、次いで冷却固化してから適当な長さに切断することによって繊維強化樹脂ペレットを得るものである。この方法を採用すれば非連続の天然繊維を強化繊維として用いた繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを連続法によって生産性良く製造できる。そしてこの特許文献3では、ペレット成形時に天然繊維が高温に曝されると、該天然繊維が熱分解や熱劣化を起こし強化材としての機能が損なわれるという問題を指摘している。しかし、天然繊維が高温に曝されることを防ぐ具体的な手段については充分に検討されておらず、改善の余地が残されている。
特公昭63-37694号公報([特許請求の範囲]など参照)
特公平6-57407号公報([特許請求の範囲]など参照)
特開2001-261844号公報([特許請求の範囲],[0013],[0026]など参照)

概要

熱可塑性樹脂成形体の強化繊維として天然繊維を用いた場合に、該天然繊維が熱分解や熱劣化を起こして強化効果を損なうことのない耐熱性に優れた繊維強化熱可塑性樹脂成形体を提供する。また他の目的は、この様な成形体を確実に製造できる方法を提供する。 強化繊維として天然繊維を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形体であって、低融点熱可塑性樹脂被覆された天然繊維と、高融点熱可塑性樹脂を含む耐熱性に優れた繊維強化熱可塑性樹脂成形体である。

目的

本発明は、この様な状況に鑑みてなされたものであり、その目的は、熱可塑性樹脂成形体の強化繊維として天然繊維を用いた場合に、該天然繊維が熱分解や熱劣化を起こして強化効果を損なうことのない耐熱性に優れた繊維強化熱可塑性樹脂成形体を提供することにある。また、本発明の他の目的は、この様な成形体を確実に製造できる方法を提供することにある。

効果

実績

技術文献被引用数
2件
牽制数
4件

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請求項1

強化繊維として天然繊維を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形体であって、低融点熱可塑性樹脂被覆された天然繊維と、高融点熱可塑性樹脂を含むことを特徴とする耐熱性に優れた繊維強化熱可塑性樹脂成形体。

請求項2

前記低融点熱可塑性樹脂の融点が200℃未満であり、且つ、前記高融点熱可塑性樹脂の融点が200℃以上である請求項1に記載の成形体

請求項3

前記天然繊維が、短繊維紡績糸である請求項1または2に記載の成形体。

請求項4

前記紡績糸が、さらに撚り合わされたものである請求項3に記載の成形体。

請求項5

請求項1または2に記載の成形体を製造する方法であって、天然繊維に低融点熱可塑性樹脂を含浸被覆させる工程、得られた被覆天然繊維を切断する工程、切断された被覆天然繊維と高融点熱可塑性樹脂を混合して加熱成形する工程、を含むことを特徴とする耐熱性に優れた繊維強化熱可塑性樹脂成形体の製法

請求項6

前記含浸被覆させる工程では、天然繊維に撚りを与えながら低融点熱可塑性樹脂を含浸させる請求項5に記載の製法。

技術分野

0001

本発明は、天然繊維強化繊維として用いた繊維強化熱可塑性樹脂成形体とその製法に関するものである。

背景技術

0002

軽量でしかも強度の高い複合材料として、繊維を混合することによって強化した熱可塑性樹脂が知られている。このとき用いられる繊維としては、廃棄公害についての認識が高まっている昨今、埋立て投棄しても廃棄物公害を起こすことがなく、環境に優しいばかりか、焼却処理しても燃焼エネルギーが高くてエネルギー回収率がよく、しかも残灰排ガス公害などの二次公害を起こす恐れも少ない天然繊維が注目されており、最近では、木材パルプ麻類、シュロなどの植物繊維を強化繊維として用いた繊維強化樹脂についての研究が盛んに進められている。

0003

天然繊維を強化繊維として用いた樹脂成形体としては、例えば強化用繊維繊維束溶融させた熱可塑性樹脂を含浸させ、これを冷却固化させてから適当な長さに切断したものが開示されている(例えば、特許文献1や2参照)。これらの文献には、強化繊維としてジュート黄麻)などを使用できる旨の記述が見られる。しかし、樹脂加熱溶融して混練すると、強化繊維が熱劣化を起こしたり、混練力により機械的な破損を受けて強化効果が損なわれるという問題があった。特に麻類などの植物繊維は、約180℃で熱分解を開始するので、繊維の種類は混練時間に応じてこうした問題を引き起こし難い熱可塑性樹脂を選択して複合しなければならず、マトリックス樹脂の選択の幅が狭い。しかも、その様な低融点の樹脂は耐熱性不足であるため、繊維強化樹脂成形品の用途も自ずと制限されるという問題がある。

0004

一方、本出願人らも、天然の非連続繊維を強化繊維として用いた繊維強化熱可塑性樹脂ペレットとして、特許文献3の技術を先に提案した。この技術は、非連続の天然繊維に、溶融した熱可塑性樹脂を含浸して引き抜き、これを適当な長さに切断して繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを製造する際に、該天然繊維に適度の撚りかけられた紡績糸番手を特定し、更に該紡績糸を複数本引き揃え、これらに更に適度の撚りをかけながら熱可塑性樹脂を含浸させつつ引き抜き、次いで冷却固化してから適当な長さに切断することによって繊維強化樹脂ペレットを得るものである。この方法を採用すれば非連続の天然繊維を強化繊維として用いた繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを連続法によって生産性良く製造できる。そしてこの特許文献3では、ペレット成形時に天然繊維が高温に曝されると、該天然繊維が熱分解や熱劣化を起こし強化材としての機能が損なわれるという問題を指摘している。しかし、天然繊維が高温に曝されることを防ぐ具体的な手段については充分に検討されておらず、改善の余地が残されている。
特公昭63-37694号公報([特許請求の範囲]など参照)
特公平6-57407号公報([特許請求の範囲]など参照)
特開2001-261844号公報([特許請求の範囲],[0013],[0026]など参照)

発明が解決しようとする課題

0005

本発明は、この様な状況に鑑みてなされたものであり、その目的は、熱可塑性樹脂成形体の強化繊維として天然繊維を用いた場合に、該天然繊維が熱分解や熱劣化を起こして強化効果を損なうことのない耐熱性に優れた繊維強化熱可塑性樹脂成形体を提供することにある。また、本発明の他の目的は、この様な成形体を確実に製造できる方法を提供することにある。

課題を解決するための手段

0006

上記課題を解決することのできた本発明に係る耐熱性に優れた繊維強化熱可塑性樹脂成形体とは、強化繊維として天然繊維を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形体であって、低融点熱可塑性樹脂被覆された天然繊維と、高融点熱可塑性樹脂を含む点に要旨を有する。前記低融点熱可塑性樹脂の融点は200℃未満であり、且つ、前記高融点熱可塑性樹脂の融点は200℃以上であることが好ましい。

0007

上記天然繊維としては短繊維の紡績糸が好ましく、該紡績糸はさらに撚り合わされたものであれば一層好ましい。

0008

一方、本発明の製法は、上記本発明に係る成形体を製造ための有用な方法として位置付けられるもので、天然繊維に低融点熱可塑性樹脂を含浸被覆させる工程、得られた被覆天然繊維を切断する工程、切断された被覆天然繊維と高融点熱可塑性樹脂を混合して加熱成形する工程、を含む点に要旨を有し、前記含浸被覆させる工程では、天然繊維に撚りを与えながら低融点熱可塑性樹脂を含浸させるのが好ましい。

発明の効果

0009

本発明によれば、熱可塑性樹脂成形体の強化繊維として天然繊維を用いた場合でも、該天然繊維が熱分解や熱劣化を起こして強化効果を損なうことがないので、耐熱性に優れた繊維強化熱可塑性樹脂成形体を提供できた。また、本発明の成形体を確実に製造できる方法を提供することができた。

発明を実施するための最良の形態

0010

本発明者らは、上記課題を解決すべく、様々な角度から検討してきた。その結果、熱可塑性樹脂成形体の強化繊維として天然繊維を用いる際に、該天然繊維を予め低融点熱可塑性樹脂で被覆保護してやれば、上記課題が見事に解決されることを見出し、本発明を完成した。以下、本発明の作用効果について説明する。

0011

本発明の繊維強化熱可塑性樹脂成形体とは、低融点熱可塑性樹脂で被覆された天然繊維と、高融点熱可塑性樹脂を含むものである。

0012

本発明で用いられる天然繊維としては、例えば、亜麻、苧マニラ麻サイザル麻、黄麻(ジュート)、大麻ケナフカラムシココナッツ繊維、綿、パンヤ綿、シュロ、稲わら麦わらパイナップル繊維などの植物繊維を使用できる。なお、これらの植物繊維は単独で使用し得る他、必要により複数を適宜組み合わせて使用できる。

0013

これらの天然繊維は、短繊維の紡績糸をそのまま用いてもよいが、より好ましくは複数本の紡績糸をさらに撚り合わせたものを用いるのがよい。紡績糸を撚り合せることによって、後述する様に低融点熱可塑性樹脂が含浸し易くなるからである。

0014

紡績糸の太さは特に限定されず、JIS L0101に規定されたジュートの番手(恒長式)で表わすと5〜80番手(29,029mで1kgの重さの紡績糸を1番手という)のものが取り扱いやすく好ましいが、繊維に対する低融点熱可塑性樹脂の含浸性を考えると、紡績糸は細い方がよい。より好ましくは7〜60番手、さらに好ましくは10〜40番手のものである。

0015

複数の天然繊維を組み合わせて使用する場合は、紡績糸を製造する際に複数種混紡するか、あるいは複数種の紡績糸を引き揃えて組み合わせればよい。また、後述する様に、複数本の紡績糸(束)に低融点熱可塑性樹脂を含浸して複合化する際に、複数種の紡績糸を組み合わせることも可能である。なお、本発明の効果を損なわない範囲であれば、天然繊維と共に少量の合成繊維を併用することも可能である。

0016

本発明の成形体に含まれる上記天然繊維は、低融点熱可塑性樹脂で被覆されているところに特徴を有する。天然繊維が低融点熱可塑性樹脂で被覆されていることによって、加熱成形時に天然繊維が熱分解したり熱劣化を起こすことなく、強化効果を維持できるからである。即ち、後述する様に、低融点熱可塑性樹脂を含浸被覆した天然繊維と高融点熱可塑性樹脂を混合して加熱成形すると、低融点熱可塑性樹脂被膜成形時の熱に対する保護層となり、天然繊維は熱の影響を直接受けることがなくなり、天然繊維の熱分解や熱劣化が可及的に抑えられるからである。

0017

ここで、低融点熱可塑性樹脂とは、高融点熱可塑性樹脂よりも相対的に融点の低い熱可塑性樹脂であり、具体的には、その融点が200℃未満の熱可塑性樹脂である。即ち、天然繊維の分解開始温度は約180℃であるので、天然繊維を被覆する熱可塑性樹脂の融点が200℃未満であれば、被覆処理時間が短い場合には前記天然繊維は被覆時に熱分解や熱劣化を起こさないからである。

0018

なお、植物繊維の場合は、通常、セルロースヘミセルロースおよびリグニンからなるが、これらの熱分解開始温度は夫々、ヘミセルロース:約180℃,セルロース:約240℃,リグニン:約280℃である。

0019

本発明の成形体に用いることのできる融点が200℃未満の熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリプロピレン(PP:約170℃)、高密度ポリエチレン(HDPE:約140℃)、直鎖低密度ポリエチレンLLDPE:約125℃)、低密度ポリエチレン(LDPE:約120℃)等や、エチレンプロピレンブテン−1ヘキセン−1、オクテン−1などのα−オレフィンのうち2種以上からなる共重合体等のポリオレフィン系樹脂不飽和カルボン酸やその誘導体変性された変性ポリオレフィン系樹脂;エチレン−酢酸ビニル樹脂EVA:約90℃);ポリアミド12(約180℃)などのポリアミド系樹脂アクリル系樹脂(約190℃);POM樹脂(約180℃);AS樹脂(明確な融点は示さないが200℃未満で溶融);ABS樹脂(明確な融点は示さないが200℃未満で溶融);などの単独重合樹脂や共重合樹脂、更にはそれらの2種以上を併用したブレンド樹脂などが使用可能であり、それら熱可塑性樹脂の選択は、上記天然繊維の分解開始温度を考慮して任意に選択して決定すればよい。なお、上記かっこ内に示した温度は夫々樹脂の平均的な融点であるが、分子量などによって若干変動する。また本発明において融点とは、示差走査熱量計DSC)を用い、室温から300℃までの範囲を昇温速度10℃/分で加熱して測定したときの吸熱ピーク温度を意味する。

0020

上記低融点熱可塑性樹脂の中でも、成形品の物性やコストなどのバランスを考慮して特に好ましいのは、上記ポリオレフィン系樹脂や変性ポリオレフィン系樹脂、EVA、あるいはそれらの2種類以上のブレンド樹脂である。これらの樹脂は、上記天然繊維のなかでもジュートやケナフなどを被覆するのに好適である。

0021

上記変性に用いられる不飽和カルボン酸やその誘導体としては、アクリル酸メタクリル酸マレイン酸イタコン酸フマル酸およびこれら酸のエステル無水マレイン酸無水イタコン酸などが例示されるが、これらの中でも特に好ましいのは、無水マレイン酸やメタクリル酸であり、これらのグリシジルエステルが好ましく使用される。

0022

これらの低融点熱可塑性樹脂には、天然繊維や(後述する)高融点熱可塑性樹脂との密着性を改善するため、天然繊維および夫々の熱可塑性樹脂に対して密着性の良好な各種変性樹脂を併用することも有効である。この変性樹脂としては、例えばポリオレフィン系樹脂に対しては、無水マレイン酸変性ポリオレフィンオキサゾリン変性ポリオレフィンメタクリル酸グリシジルエステル変性ポリオレフィン等の変性ポリオレフィン系樹脂が有効であり、これらを適量併用すると、成形体の物性を一段と高めることができる。これら変性ポリオレフィン系樹脂の好ましい添加量は、ポリオレフィン系樹脂に対して0.1〜15質量%、より好ましくは0.2〜12質量%、更に好ましくは0.5〜10質量%である。

0023

本発明の成形体は、上記低融点熱可塑性樹脂で被覆された天然繊維の他に、高融点熱可塑性樹脂を含むものである。高融点熱可塑性樹脂を含むことによって成形体の強度を高めることができ、その用途を拡大できる。つまり、融点の低い熱可塑性樹脂は耐熱性が乏しく、その用途は限られるが、高融点の熱可塑性樹脂を用いると耐熱性が良好となる。また本発明の成形体に含まれている天然繊維は、予め低融点熱可塑性樹脂で被覆保護されているので、この被覆天然繊維を高融点熱可塑性樹脂と混合して加熱成形しても天然繊維は熱分解等を受け難く、強化効果が阻害されることもない。即ち、天然繊維を被覆している低融点熱可塑性樹脂が成形時に天然繊維に対して断熱層として作用し、その結果天然繊維が受ける熱影響はある程度緩和されるので、熱による天然繊維の急激な劣化が防止でき強化効果が確保されるからである。

0024

ここで、高融点熱可塑性樹脂とは、前記低融点熱可塑性樹脂よりも相対的に融点の高い熱可塑性樹脂であり、具体的には、その融点が200℃以上の熱可塑性樹脂である。なお、融点の上限は特に限定されないが、上記天然繊維が熱分解や熱劣化を起こさない範囲であればよい。即ち、融点が高過ぎる熱可塑性樹脂を用いると、低融点熱可塑性樹脂で被覆された天然繊維と高融点熱可塑性樹脂を混合して加熱成形する際の温度が、天然繊維の分解開始温度よりも著しく高くなり、天然繊維が熱分解や熱劣化を起こして強化効果が著しく損なわれるからである。なお、当然のことながら、高融点熱可塑性樹脂の融点は、上記低融点熱可塑性樹脂の融点よりも相対的に高い。

0025

本発明の成形体に用いることのできる融点が200℃以上の熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリアミド6(約225℃)、ポリアミド66(約260℃)、芳香族ポリアミド(約240℃)などのポリアミド系樹脂;ポリエチレンテレフタレート(PET:約260℃)、ポリブチレンテレフタレート(PBT:約225℃)などのポリエステル系樹脂PPS樹脂(約290℃);ポリスチレン系樹脂(約230℃);ポリカーボネート(PC:明確な融点は示さないが200℃以上で溶融);などの単独重合樹脂や共重合樹脂、更にはそれらの2種以上を併用したブレンド樹脂などが使用可能であり、それら熱可塑性樹脂の選択は、上記天然繊維の分解開始温度を考慮して任意に選択して決定すればよい。なお、上記かっこ内に示した温度は、夫々の樹脂の平均的な融点であるが、分子量などによって若干変動する。

0026

上記高融点熱可塑性樹脂の中でも、成形品の物性やコストなどのバランスを考慮して特に好ましいのは、上記ポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリカーボネート(PC)などの単独重合樹脂や共重合樹脂、更にはそれらの2種以上を併用したブレンド樹脂である。

0027

低融点熱可塑性樹脂と高融点熱可塑性樹脂の好ましい組み合わせは、ポリプロピレンとポリアミド系樹脂との組み合わせや、ABS樹脂とPCとの組み合わせである。

0028

なお、上記に例示した低融点熱可塑性樹脂や高融点熱可塑性樹脂はあくまでも一例であって、例えば、低融点の生分解性熱可塑性樹脂で被覆された天然繊維と、高融点の生分解性熱可塑性樹脂を含む繊維強化熱可塑性樹脂成形体であっても構わない。

0029

本発明の成形体においては上記成分に加えて、成形体の用途や要求特性に応じて無機フィラーや各種添加剤を含んでいてもよい。

0030

無機フィラーとしては、タルク炭酸カルシウム水酸化カルシウム硫酸バリウムマイカケイ酸カルシウムクレーカオリンシリカアルミナウォラストナイト炭酸マグネシウム水酸化マグネシウム酸化チタン酸化亜鉛硫化亜鉛などが例示され、これらも単独で添加し得る他、必要により2種以上を複合添加することができる。

0031

各種添加剤としては、分散剤滑剤難燃剤酸化防止剤帯電防止剤光安定剤紫外線吸収剤カーボンブラック結晶化促進剤増核剤)、可塑剤吸水剤顔料染料などが挙げられ、これらも必要により2種以上を併用できる。

0032

次に、本発明に係る繊維強化熱可塑性樹脂成形体の製造方法について説明する。

0033

本発明の製法は、天然繊維に低融点熱可塑性樹脂を含浸被覆させる工程(含浸被覆工程)、得られた被覆天然繊維を切断する工程(切断工程)、および、切断された被覆天然繊維と高融点熱可塑性樹脂を混合して加熱成形する工程(加熱成形工程)、を含むものであり、前記含浸被覆工程では、天然繊維に撚りを与えながら低融点熱可塑性樹脂を含浸させることが好ましい。

0034

即ち、天然繊維のうちの短繊維を撚り合わせて紡績糸とし、該紡績糸をさらに複数本引き揃えたもの(引き揃え糸)を、溶融熱可塑性樹脂浴中に通過させて熱可塑性樹脂を含浸被覆させる(含浸被覆工程)。このとき浴中の溶融熱可塑性樹脂は、上記低融点熱可塑性樹脂であり、浴温度は一般に樹脂の融点より30℃程度高く保持される。

0035

含浸走行時には、上述した如く、複数本引き揃えた前記紡績糸に、任意の撚り付与手段で更に撚りをかけながら集束させることが好ましいが、このときの好ましい撚り数は10〜200回/mであり、この程度の撚りを加えながら溶融熱可塑性樹脂の含浸および引き抜きを行なえばよい。より好ましい撚り数は15〜150回/m、更に好ましくは20〜120回/mの範囲である。この含浸走行時に適度の撚りをかけることにより、紡績糸束内への溶融熱可塑性樹脂の含浸が促進されて良好な含浸状態が得られると共に、たとえ含浸・引き抜き時に一部の紡績糸の撚りが緩んで解れができたとしても、それらは他の紡績糸と共に撚られることにより一緒に巻き込まれるので、紡績糸束が含浸浴内で破断される様なことがなく、樹脂含浸連続繊維束として安定に引き抜くことができ、連続生産ストップするといったトラブルを起こすこともない。

0036

しかし、撚り数が10回/m未満では、撚りを与えることによる張力増強が不十分になり易く、しかも紡績糸から解れた短繊維が溶融樹脂浴中に混入して引取り抵抗が大きくなって、天然繊維の紡績糸束が破断を起こし易い。一方、撚り数が200回/mを超えて過度に多くなると、紡績糸束への樹脂の含浸が不十分となり易く、繊維強化樹脂成形体の物性が満足できなくなる傾向がある。

0037

なお、紡績糸を複数本引き揃える際には、撚りをかけながら引き揃えてもよいし、複数本の紡績糸を単に集束させて揃えてもよい。

0038

ところで、紡績糸にはZ撚りとS撚りがあり、通常はZ撚りであるが、本発明の紡績糸に更に撚りを与える際の撚り方向は、例えばZ撚りの紡績糸に対してS撚りとすることが好ましい。Z撚りの紡績糸に対してS撚りとすることによって含浸工程で紡績糸が少し撚り戻されることになるので、溶融樹脂の含浸を一層効果的に行なうことができるからである。但し、紡績糸の番手が小さい場合は、紡績糸の撚り戻しによって張力不足になる恐れがあるので、この場合は張力確保のためむしろZ撚りにする方が好ましい。これらのことから、紡績糸の番手が5〜20の範囲であるときはZ撚りを採用して張力不足を補い、また紡績糸の番手が20超〜80以下の場合はS撚りを採用して含浸性を高めることが望ましい。

0039

次に、低融点熱可塑性樹脂の含浸された該紡績糸束を、ノズルを通して引き抜き、その後冷却してから一定の長さに切断することにより、低融点熱可塑性樹脂で被覆された天然繊維を製造する(切断工程)。

0040

低融点熱可塑性樹脂で被覆された天然繊維を切断するときの長さは特に制限されないが、後工程における高融点熱可塑性樹脂との混合を考慮したり、最終的に得られる成形体の物性などを考慮すると2〜24mmの範囲とすることが好ましい。2mm未満の短尺物では強化繊維の繊維長が短くなるため満足のいく物性の成形体が得られ難くなり、また24mmを超える長尺物では、成形時にホッパーブリッジを引き起こし円滑な成形が困難になる。こうした利害得失を考えてより好ましい長さは3〜18mm、更に好ましい長さは3〜15mmの範囲である。

0041

低融点熱可塑性樹脂で被覆された天然繊維の径も特に制限されないが、生産性やハンドリング性を考慮すると1〜5mm程度が好ましく、より好ましくは2〜4mmの範囲である。

0042

上記低融点熱可塑性樹脂で被覆された天然繊維の長さ(L)と径(D)の関係をアスペクト比[L/D]で表わすと、L/Dは1〜6程度が好ましい。前記L/Dが上記範囲未満では、被覆天然繊維を切断するときに縦割れを起こし易くなり、強化用天然繊維毛羽立ちを起こしてハンドリング性を阻害する傾向がある。逆にL/Dが上記範囲を超えると細長くなり過ぎるので高融点熱可塑性樹脂と混合して加熱成形する際の生産性が低下するばかりでなく、射出成形等の際にスクリューヘ被覆天然繊維が噛込んで成形体の破損を起こし易く、強化用天然繊維長が短くなって成形品の機械的特性に悪影響が現われてくる。こうした点を考慮して、前記L/Dは2〜5程度にすることがより好ましい。

0043

上記被覆天然繊維中に占める天然繊維の含有率は30〜90質量%とすることが好ましく、より好ましくは60〜90質量%の範囲である。被覆天然繊維が30質量%を下回る場合は、高融点熱可塑性樹脂を含んだ成形品の強化繊維としての絶対量が不足気味となって満足な物性強化作用が発揮され難くなる。

0044

次に、切断された被覆天然繊維と高融点熱可塑性樹脂を混合して加熱成形する(加熱成形工程)。高融点熱可塑性樹脂とは、上述した様に、融点が200℃以上の熱可塑性樹脂である。

0045

加熱成形する際の条件は、公知のものを採用すれば良く、成形温度は高融点熱可塑性樹脂の融点よりも30℃程度高めの温度とすればよい。但し、長時間高温に保持すると、被覆されている天然繊維の熱劣化が進むので短時間での成形が望ましい。

0046

被覆天然繊維と高融点熱可塑性樹脂の混合比[被覆天然繊維/高融点熱可塑性樹脂]は、質量基準で、80/20〜50/50程度とするのが好ましい。この比が50/50未満では強化繊維の不足となって機械的特性が低下し、一方、比が80/20を超えると耐熱性が低下する。

0047

本発明の成形体は、高融点熱可塑性樹脂を用いており、しかも天然繊維は熱分解や熱劣化を起こしていないので、耐熱性に優れたものとなる。

0048

以下、本発明を実施例によって更に詳細に説明するが、下記実施例は本発明を限定する性質のものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更して実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に含まれる。

0049

実験例1
低融点熱可塑性樹脂として、ホモポリプロピレン樹脂無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂を混合した樹脂ペレットを用い、高融点熱可塑性樹脂として、ポリアミド66ペレットを用い、天然繊維としてジュートを用いて下記試験を行なった。

0050

低融点熱可塑性樹脂として、密度が0.91g/cm3、MFR(230℃、21.2N)が60g/10分、融点が165℃のホモポリプロピレン樹脂100質量部に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂[三洋化成工業社製,商品名「ユーメックス1001」,酸価:26mgKOH/g,密度:0.95g/cm3,分子量:40,000(GPC法による重量平均分子量)]3質量部を混合した樹脂ペレットを用意した。なお、MFRとはメルトフローレートを意味している。

0051

天然繊維としては、JIS L2401に定められた第1種Dの36番手の黄麻(ジュート糸)の紡績糸を使用した。

0052

上記樹脂ペレットを200℃で溶融した樹脂浴に、2本の上記紡績糸束に60回/mの撚りをかけながら通して含浸させ、15m/minのライン速度で引き抜いた。引き続いて、含浸樹脂を冷却・固化させてから長さ:9mmに切断し、直径:3mm×長さ:9mmのポリプロピレン樹脂被覆ジュ−ト(ジュート糸含有率:65質量%)を得た。

0053

得られたポリプロピレン樹脂被覆ジュートとポリアミド66ペレット(三菱エンジニアリングプラスチック製,3010SR)を4:1の質量比率で混合したものを成形原料として使用し、射出成形機(日本製鋼所社製,商品名「JSWJ200SA」)を用いて、樹脂温度:280℃、金型温度:80℃で、長さ:200mm×幅:100mm×厚み:3.2mmの平板を製造した。得られた平板を用いて下記の方法で曲げ特性衝撃特性および耐熱性を夫々調べた。結果を下記表1に示す。

0054

曲げ特性は、JIS K7171に準拠して曲げ強度曲げ弾性率を測定して評価した。衝撃特性は、JIS K7110に準拠してアイゾット衝撃値を測定して評価した。耐熱性は、JIS K7191に準拠して(荷重:0.45MPa)荷重たわみ温度を測定して評価した。なお、アイゾット衝撃値を測定する際の試験片は、タイプAノッチ付きのものを用いた。

0055

実験例2
上記実験例1で得られたポリプロピレン樹脂被覆ジュ−ト(ジュート糸含有率:65質量%)を成形原料として使用し、射出成形機(日本製鋼所社製,商品名「JSWJ200SA」)を用いて、樹脂温度:180℃、金型温度:50℃で、長さ:200mm×幅:100mm×厚み:3.2mmの平板を製造した。得られた平板を用いて上記実験例1と同様の方法で曲げ特性、衝撃特性および耐熱性を夫々調べた。結果を下記表1に併せて示す。

0056

実験例3
高融点熱可塑性樹脂としてポリアミド66ペレットを用い、天然繊維としてジュートを用いて下記試験を行なった。

0057

天然繊維は、JIS L2401に定められた第1種Dの36番手の黄麻(ジュート糸)の紡績糸を使用した。

0058

ポリアミド66ペレットを280℃で溶融した樹脂浴に、2本の上記紡績糸束に60回/mの撚りをかけながら通して含浸させ、15m/minのライン速度で引き抜いた。引き続いて、含浸樹脂を冷却・固化させてから長さ:9mmに切断し、直径:3mm×長さ:9mmのポリアミド66樹脂被覆ジュ−ト(ジュート糸含有率:65質量%)を得た。

0059

得られたポリアミド66被覆ジュートを成形原料として使用し、射出成形機(日本製鋼所社製,商品名「JSWJ200SA」)を用いて、樹脂温度:280℃、金型温度:80℃で、長さ:200mm×幅:100mm×厚み:3.2mmの平板を製造した。得られた平板を用いて上記実験例1と同様の方法で曲げ特性、衝撃特性および耐熱性を夫々調べた。結果を下記表1に併せて示す。

0060

0061

表1から次の様に考察できる。実験例1は、本発明の要件を満足しているが、実験例2と実験例3は、本発明の要件を満足していない。従って、実験例1の成形体は、実験例2の成形体と同程度の機械的特性を保持し、しかも荷重たわみ温度が高くなって耐熱性が向上している。一方、実験例3の成形体は、ジュートが成形時に熱分解して繊維強化効果を得ることができず、アイゾット衝撃値が低い。

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