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技術 核燃料ペレットの製造方法

出願人 株式会社日立製作所株式会社東芝日本核燃料開発株式会社
発明者 梁井康市平井睦油田良一天谷政樹
出願日 1999年10月26日 (21年3ヶ月経過) 出願番号 1999-303818
公開日 2001年5月11日 (19年9ヶ月経過) 公開番号 2001-124883
状態 特許登録済
技術分野 原子炉燃料及び部品の製造
主要キーワード 粉末比表面積 ガス放出率 粉末粒子どうし 欠陥発生頻度 予備成形圧力 中間製造物 軸成形機 振動ミル処理
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重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2001年5月11日)のものです。
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図面 (4)

課題

従来の核燃料ペレット生産性及び従来の核燃料ペレットの照射性能を保持した上での焼結体研削量をすることにある。

解決手段

酸化物粉末造粒処理することにより、造粒処理前の酸化物粉末を圧力Pで成形した場合の成形密度より大きな密度を持ち、かつ造粒粒子の90重量パーセント以上が100μm以下の粒子径である凝集粒子とし、この凝集粒子を成形圧力Pにて成形することにある。

概要

背景

商業炉に装荷される核燃料ペレットは、核燃料粉末を乾式の一軸成形装置により成形し、成形体高温にて焼結し、最後に焼結によって得られた焼結体周辺部を研削し直径を均一化することにより製造されている。本製造工程の最後の製造工程である研削工程においては、核燃料である研削スクラップが発生するため、できるだけその研削量を低減することが望まれている。特にプルトニウム混合酸化物燃料ペレットでは、研削スクラップの回収工程にが必要となり、研削工程を排除することが望まれている。

焼結体の研削量は、焼結体間の平均直径変動量及び1個の焼結体内の直径変動量に依存し、両者が小さいほど研削量を少なくすることができる。前者の変動量は、成形体間密度変動を抑えることにより低減することができる。

一方、後者の変動は、一軸成形装置により成形された円柱状の核燃料成形体が焼結後に、図3に示す焼結体11Aは砂時計状に変形すアワグラスと呼ばれる現象に起因しており、核燃料粉末の活性化及び成形圧力高圧化に伴い増加する傾向にある。砂時計状の焼結体11Aを切削して円柱形状の核燃料ペレット11にする。よって焼結体11Aの研削量を低減するためには、この砂時計状の変形量(以下アワグラスと称す)を小さくすることが必要である。

焼結体11Aのアワグラスを小さくする方法としては、核燃料粉末に内部潤滑剤を添加する方法や、粉末活性度を低減する方法が採用されてきた。しかし、どちらの方法においてもアワグラスの低減効果は小さく、根本解決方法にはなっていない。

これらの方法に対し、特公昭55−12557号公報、特開昭62−98292号公報、特開平4−285891号公報などに述べられている製造方法は、焼結体11Aのアワグラスを効果的に低減できる製造方法である。これらの方法は、粉末成形の前に、本成形圧力よりも高い圧力にて核燃料粉末を予備成形することを特徴とした焼結体11Aの製造方法である。

この方法によって焼結体11Aのアワグラスを小さくできるのは、予備成形によって形成された造粒粒子が高い密度を持ち、破壊強度が大きく本成形時に造粒粒子が壊れにくくなるため、単位面積当たり粉末粒子どうし接触点数が小さくなり、成形圧力が成形体内に均一に伝わりやすくなり、成形体内の密度変動を低減できるためと考えられる。

しかし、上記公知例の方法では、予備成形により形成された造粒粒子の粒径が100〜600μm、(特公昭62−98292号公報、特開平4−285891号公報)、50〜400μm(特公昭55−12557号公報)と大きく、本成形後に巨大な面状の気孔が成形体に残存することになる。このような成形体を焼結して得られる焼結体は開放気孔率が大きく、原子炉内炉心に装荷されて核燃料ペレットからの核分裂ガスFPガス)の放出率が大きくなることが懸念される。

概要

従来の核燃料ペレットの生産性及び従来の核燃料ペレットの照射性能を保持した上での焼結体の研削量をすることにある。

酸化物粉末造粒処理することにより、造粒処理前の酸化物粉末を圧力Pで成形した場合の成形密度より大きな密度を持ち、かつ造粒粒子の90重量パーセント以上が100μm以下の粒子径である凝集粒子とし、この凝集粒子を成形圧力Pにて成形することにある。

目的

本発明の目的は、核燃料ペレットの照射性能を改善でき、焼結体の研削量を低減できる核燃料ペレットの製造方法を提供することにある。

効果

実績

技術文献被引用数
1件
牽制数
0件

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請求項1

ウランプルトニウムトリウムガドリニウムの単独または混合酸化物粉末を用いて成形焼結することにより核燃料ペレットを製造する方法において、酸化物粉末造粒処理することにより、造粒処理前の酸化物粉末を圧力Pで成形した場合の成形密度より大きな密度を持ち、かつ、造粒粒子の90重量パーセント以上が100μm以下の粒子径である凝集粒子とし、この凝集粒子を成形圧力Pにて成形することを特徴とする核燃料ペレットの製造方法。

請求項2

請求項1の核燃料ペレットの製造方法において、予備成形および粉砕により核燃料粉末を造粒処理し、その予備成形の圧力と本成形圧力との比を1以上3.5以下とすることを特徴とする核燃料ペレットの製造方法。

請求項3

請求項1の核燃料ペレットの製造方法において、振動ミルを用いて凝集粒子を作製することを特徴とする核燃料ペレットの製造方法。

請求項4

請求項1の核燃料ペレットの製造方法において、製造された成形体を1300℃以上1800℃以下の温度で、かつ、−600kJ/mol以上−250kJ/mol以下の酸素ポテンシャル雰囲気中で焼結することを特徴とする核燃料ペレットの製造方法。

技術分野

0001

本発明は、例えば軽水路や高速増殖炉などの核分裂炉装荷される核燃料ペレットの製造方法に関する。

背景技術

0002

商業炉に装荷される核燃料ペレットは、核燃料粉末を乾式の一軸成形装置により成形し、成形体高温にて焼結し、最後に焼結によって得られた焼結体周辺部を研削し直径を均一化することにより製造されている。本製造工程の最後の製造工程である研削工程においては、核燃料である研削スクラップが発生するため、できるだけその研削量を低減することが望まれている。特にプルトニウム混合酸化物燃料ペレットでは、研削スクラップの回収工程にが必要となり、研削工程を排除することが望まれている。

0003

焼結体の研削量は、焼結体間の平均直径変動量及び1個の焼結体内の直径変動量に依存し、両者が小さいほど研削量を少なくすることができる。前者の変動量は、成形体間密度変動を抑えることにより低減することができる。

0004

一方、後者の変動は、一軸成形装置により成形された円柱状の核燃料成形体が焼結後に、図3に示す焼結体11Aは砂時計状に変形すアワグラスと呼ばれる現象に起因しており、核燃料粉末の活性化及び成形圧力高圧化に伴い増加する傾向にある。砂時計状の焼結体11Aを切削して円柱形状の核燃料ペレット11にする。よって焼結体11Aの研削量を低減するためには、この砂時計状の変形量(以下アワグラスと称す)を小さくすることが必要である。

0005

焼結体11Aのアワグラスを小さくする方法としては、核燃料粉末に内部潤滑剤を添加する方法や、粉末活性度を低減する方法が採用されてきた。しかし、どちらの方法においてもアワグラスの低減効果は小さく、根本解決方法にはなっていない。

0006

これらの方法に対し、特公昭55−12557号公報、特開昭62−98292号公報、特開平4−285891号公報などに述べられている製造方法は、焼結体11Aのアワグラスを効果的に低減できる製造方法である。これらの方法は、粉末成形の前に、本成形圧力よりも高い圧力にて核燃料粉末を予備成形することを特徴とした焼結体11Aの製造方法である。

0007

この方法によって焼結体11Aのアワグラスを小さくできるのは、予備成形によって形成された造粒粒子が高い密度を持ち、破壊強度が大きく本成形時に造粒粒子が壊れにくくなるため、単位面積当たり粉末粒子どうし接触点数が小さくなり、成形圧力が成形体内に均一に伝わりやすくなり、成形体内の密度変動を低減できるためと考えられる。

0008

しかし、上記公知例の方法では、予備成形により形成された造粒粒子の粒径が100〜600μm、(特公昭62−98292号公報、特開平4−285891号公報)、50〜400μm(特公昭55−12557号公報)と大きく、本成形後に巨大な面状の気孔が成形体に残存することになる。このような成形体を焼結して得られる焼結体は開放気孔率が大きく、原子炉内炉心に装荷されて核燃料ペレットからの核分裂ガスFPガス)の放出率が大きくなることが懸念される。

発明が解決しようとする課題

0009

焼結ペレット内の残存気孔径が大きいことは、その破壊強度の低減をも招き、核燃料ペレット製造工場での取り扱い時にペレットが容易に割れてしまうことも懸念される。また、上記の製造方法により製造された核燃料ペレットは、面状化した気孔を多く含むため、ペレットの熱拡散率が低く、原子炉内での照射中に核分裂を生じている燃料ペレット中心温度の増加を招き、FPガス放出率の増大などの好ましくない挙動を引き起こすと考えられる。また、上記方法では、核燃料ペレット製造工程での中間製造物である成形体の強度が低く、核燃料ペレット製造工場での成形体取り扱い時の成形体の欠陥発生頻度が高くなり、生産歩留まりの低下を引き起こす可能性がある。

0010

本発明の目的は、核燃料ペレットの照射性能を改善でき、焼結体の研削量を低減できる核燃料ペレットの製造方法を提供することにある。

課題を解決するための手段

0011

上記目的を解決する本発明の核燃料ペレットの製造方法は、ウラン、プルトニウム、トリウムガドリニウムの単独または混合酸化物粉末を用いて成形、焼結することにより、核燃料ペレットを製造する方法において、酸化物粉末造粒処理することにより、造粒処理前の酸化物粉末を圧力Pで成形した場合の成形密度より大きな密度を持ち、かつ造粒粒子の90重量パーセント以上が100μm以下の粒子径である凝集粒子とし、この凝集粒子を成形圧力Pにて成形することを特徴とする。

0012

即ち、前述したように、高密度の造粒粒子は破壊強度が大きく本成形時に破壊しにくい特徴を持つが、本成形前の粉砕工程において造粒粒子を細かく破壊することにより、成形体内に残存する気孔径を低減できる。その結果として、成形体および焼結体の強度、ペレットの熱拡散率を保持でき、焼結密度の低下、開放気孔率の増大を最小化することができる。よって、造粒粒子径を制御することにより、核燃料ペレットの製造性および原子炉内性能を低下させることなく核燃料ペレット製造時のアワグラスを低減できる。

発明を実施するための最良の形態

0013

(実施例1)以下、本発明の実施例である核燃料ペレットの製造方法を図1により説明する。

0014

BET比表面積単位重量当り粉末比表面積)が3.4,5.6及び8.3m2/gである3種類のUO2粉末毎に図1の工程で焼結体を製造した。先ず、予備成形工程において、UO2粉末を油圧式乾式一軸成形機を用いて成形した。予備成形工程で用いる油圧式乾式一軸成形機としては0.5〜5.2t/cm2の範囲の成形圧力が得られものを用いる。

0015

次に混合された造粒粒子は、本成形工程5において油圧式乾式一軸成形機によって成形された。この油圧式乾式一軸成形機としては、1.5〜7.0t/cm2の範囲の成形圧力が得られものを用いた。造粒粒子はふい分け工程3において、100μm以下、100〜500μmおよび500〜850μmの粒度を有する粒子にそれぞれ分級される。分級された各粒度の造粒粒子は、混合工程4において、所定の割合混合される。100μm以下の造粒粒子が90重量%以上含まれる。余った100μmより大きな造粒粒子は粉砕工程2で再粉砕されて、再利用される。

0016

本成形工程5で得られた成形体は、燃結工程6で燃結されてUO2燃結体になる。即ち、その成形体の温度で水素8%、窒素92%の乾燥混合ガス気流中で2時間焼結した。焼結後、UO2燃結体側面が切削されて核燃料ペレットが得られる。尚、100μm以下の造粒粒子のみを用いて、本成形工程5で成形する場合には、混合工程が省略される。

0017

本発明者等はBET比表面積が3.4,5.6及び8.3m2/gの3種類のUO2粉末に対して、予備成形圧力と本成形圧力との比(予備成形圧力/本成形圧力比)、混合工程4での100μm以下の造粒粒子の混合割合を変えて、種々のUO2燃結体を製造した。これらの燃結体に対して、密度及び開放気孔率を液浸法により測定し、アワグラス(HG)を下式により評価した。

0018

HG=(DTAV+DBAV)/2−DCAV
ここで、DTAV、DBAVはそれぞれUO2焼結体ペレット上端下端での平均直径であり、DCAVはUO2焼結体ペレットの高さ1/2の位置での平均直径である。各々のUO2焼結体を円盤状にスライスし、UO2焼結体の破壊強度を2軸曲げ試験により、熱拡散率をレーザーフラッシュ法により400〜1600℃の温度範囲にて評価した。なお、標準試料として予備成形工程1及び粉砕工程2の造粒処理を施していない上記3種類のUO2粉末(以下、未造粒粉末)を用いた同様の試験も実施した。

0019

その結果、本成形工程5を用いられる造粒粒子のが100μm以下の造粒粒子を90重量%以上含んでいれば、予備成形造粒による焼結密度の低下効果が無視できる。しかし、100μm以上の造粒粒子が90重量%未満である混合造粒粒子を用いた場合には、UO2焼結体の密度が低下した。UO2焼結体の密度低下は、原子炉への核燃料の装荷量を低減させ、燃料サイクルコストを増加させるため好ましくない。よって、核燃料ペレットの高密度化の観点から、100μm以下の粒子径を持つ造粒粒子が少なくとも90重量%以上含まれることが望ましい。

0020

図2にUO2焼結体のHGの測定例を示す。本成形及び粉砕の工程を経て作られたUO2焼結体(造粒粒子製焼結体)のHGは、予備成形圧力と本成形圧力との比に依存しており、予備成形圧力と本成形圧力との比を1以上とすることにより、予備成形工程を経て作られた造粒粒子の密度を高め、本成形工程において破壊されないようにすることにより、HGを顕著に低減できる。このため、図1に示す予備成形工程1と本成形工程5の成形圧力の比(予備成形圧力/本成形圧力比)が1以上になるように、各成形圧力が設定される。

0021

予備成形圧力と本成形圧力との比が1未満である場合には、予備成形工程1を経て作られた造粒粒子の密度が、未造粒粉末を本成形5の成形圧にて作製した場合の成形密度よりも低く、本成形工程で造粒粒子が破壊されるためにアワグラス(HG)低減効果は極めて小さい。その比が1以上になるとアワグラス(HG)低減効果は著しく増加する。予備成形圧力と本成形圧力との比が3.5以上を超える範囲では、造粒粒子の強度が大きくなりすぎ、UO2焼結体の密度の著しい減少を引き起こすため、上記成形圧比を3.5より大きく設定することは好ましくない。このため、上記成形圧比が1〜3.5にすることが望ましい。特に成形圧比が1〜3.5の範囲においても、その圧力比が2.0以上の場合はアワグラスが著しく小さいなる。

0022

UO2焼結体の開放気孔率は、造粒粒子径の増加と共に、増加する傾向があったが、90重量%以上が100μm以下である造粒粒子により作製された焼結ペレットでは、末粉末により作製したUO2焼結体の場合とほぼ同等であった。

0023

また2軸曲げ試験により評価したUO2焼結体の強度は、100μmより大きい造粒粒子の混合比率が大きくなるほど小さくなり、100μm以下の造粒粒子が90重量%以上の場合には、末粉末により作製したUO2焼結体と同等の強度が得られた。UO2焼結体はセラミックスであり、その強度は気孔径が大きいほど低下する。従って、造粒粒子径を小さくしてUO2焼結体内の気孔径を小さくするほどUO2焼結体の強度が大きくなる。本実施例は100μm以下の造粒粒子が90重量%以上を用いるので、UO2焼結体の強度が100μmより大きい造粒粒子の比率が10%を超える場合に比べて大きくなる。

0024

造粒粒子で成形された焼結前の成形体(単に成形体という)内のすべての気孔は開放気孔である。成形体の焼結によって、それぞれの気孔が収縮し、ほとんどの気孔が消滅する。しかし、一部の気孔は、開放気孔(気孔同士の連結によりUO2焼結体の表面に通じる気孔)及び閉気孔(UO2焼結体内に閉じ込められた気孔)として残存する。これらの開放気孔の生成には、成形体内の気孔径が大きく影響する。即ち、成形体の気孔は、その径が大きい焼結時に消滅しにくいため、成形体内の気孔径が大きい程度、焼結時に気孔同士の連結が切れにくい。この結果、焼結体の開放気孔率が大きくなる。

0025

本実施例は、成形体を形成するために用いられる造粒粒子が、100μm以下の造粒粒子が90重量%以上含でいるので、成形体内の気孔径を小さくできる。このため、本実施例はUO2焼結体の開放気孔率を低減できる。

0026

また、造粒粒子により作製されたUO2焼結体の熱拡散率は、90重量%以上の造粒粒子が100μm以下である場合を除いて、末造粒処理を施していない粉末により作製されたUO2焼結体の場合と比較して数パーセント低いことがわかった。

0027

粒径の大きな造粒粒子から製作されたUO2焼結体は、開放気孔率が大きいだけでなく、クラックのような形状の気孔を有する。これは成形体内の大きな造粒粒子間に存在する扁平状の大気孔が焼結後にも存在するためである。このような形状の気孔は、核燃料ペレットの熱拡散率の低下を招く。この結果、原子炉内に装荷された核燃料ペレットの温度が上昇し、FP放出率が増加し、好ましくない。本実施例では、100μm以下の造粒粒子が90重量%以上含む造粒粒子を用いて成形体を製作し、UO2焼結体を作成するので、クラックのような形状を有する気孔がUO2焼結体内にほとんど残存しない。このため、熱拡散率を増加できる。

0028

本実施例によれば、予備成形圧力と本成形圧力との比を1から3.5の範囲内に設定することにより、造粒粒子の密度を未造粒粒子の成形密度より大きくし、造粒粒子の90重量パーセント以上の粒径を100μm以下とすることにより、焼結体から製造された核燃料ペレットの密度、開放気孔率、強度および熱拡散率を前述の各特許公報に記載の方法で製造された核燃料ペレットより改善し、かつ、焼結体ペレットのアワグラスを低減する。

0029

(実施例2)実施例1と同様のUO2粉末を用いて、振幅7mm、振動数960rpmの条件にて90分間振動ミル処理を施した。その後、実施例1と同様条件にて振動ミル処理粉末をふるい分けし、100μm以下の凝集粒子を成形し、成形体内の粉末充填状態を走査型電子顕微鏡にて観察した。その結果、成形体内には、多数の破壊されていない100μm以下の凝集粒子が観察された。また、凝集粒子の見かけの密度を水銀ポロシメータにより測定したところ、振動ミル処理により形成された100μm以下の凝集粒子は、末処理粉末を用いて本成形圧にて作製される成形体より高い密度を持つことがわかった。

0030

上記振動処理済の100μm以下の凝集粒子を用いて実施例1の条件にて成形、焼結し、焼結体の特性を評価した。その結果、焼結ペレットの密度、開気孔率、破壊強度、熱拡散率は、無処理のUO2粉末を用いた場合とほぼ同等の値を示し、HGは、無処理のUO2粉末を用いた場合の1/4から1/5に低減することがわかった。本結果より本実施例の条件でのUO2粉末の振動ミル処理は高密度の凝集粒子の作製方法として有効であり、作製されたUO2粉末をふるい分けして成形焼結することにより、現行のUO2焼結体のHGを低減し、かつ、その他のペレット特性を保持できることがわかる。

0031

前述の各実施例では、焼結炉を1750℃、水素8%及び窒素92%の乾燥気流の条件にて2時間焼結を実施したが、1300℃以上1800℃以下の温度で、かつ、−600kJ/mol以上−250kJ/mol以下の酸素ポテンシャル雰囲気中で焼結した場合も、UO2焼結体の砂時計状の変形の要因が成形工程にあるため、上記実施例と同等の本発明の効果が得られる。

発明の効果

0032

本発明によれば、核燃料ペレットの性能を低下させることなく、焼結体の研削量を低減できるため、核燃料研削スクラップを低減できる。

図面の簡単な説明

0033

図1本発明の実施例である核燃料ペレットの焼結体の製造方法のうち製造工程を示したフローチャート
図2UO2焼結体の予備成形圧力/本成形圧力との関係を示す特性図。
図3従来の核燃料ペレットの製作工程の一部を示す説明図。

--

0034

1…予備成形工程、2…粉砕工程、3…ふるい分け工程、4…混合工程、5…本成形工程、6…焼結工程。

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