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技術 核燃料ペレット及び核燃料ペレットのO/M調整方法

出願人 原子燃料工業株式会社
発明者 松田哲志
出願日 1999年9月6日 (21年5ヶ月経過) 出願番号 1999-251261
公開日 2001年3月23日 (19年10ヶ月経過) 公開番号 2001-074873
状態 未査定
技術分野 原子炉燃料及び部品の製造
主要キーワード 核分裂生成物質 還元熱処理 金属比 余剰酸素 核燃料ペレット 二酸化ウラン 被覆管 酸素ポテンシャル
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重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2001年3月23日)のものです。
また、この項目は機械的に抽出しているため、正しく解析できていない場合があります

図面 (4)

課題

Gd2O3もしくはPuO2が添加されたUO2ペレット酸素ポテンシャルを低くして燃料被覆管内面酸化の抑制をはかり、燃料被覆管の健全性を向上せしめる。

解決手段

核燃料ペレットにおいて、そのペレット組成をU(1−y)MyO(2+x)とした場合に、(−y/2)≦×≦0となるようにO/M(酸素金属比)を調製せしめる。

概要

背景

Gd2O3やPuO2を含む核燃料ペレットにおいて、O/M比は通常、2に近い値、即ち、ほぼ定比性となるように製造されている。一方、上記ペレットおよびUO2ペレットは燃焼の進行に伴いFP核分裂生成物)と共に余剰酸素が生じ、これが燃料被覆管内面酸化に影響しているが、図1に示すようにGd2O3を含むUO2/Gd2O3ペレットはUO2ペレットに比べ燃料被覆管の内面酸化を起こし易くなることが知られている。

概要

Gd2O3もしくはPuO2が添加されたUO2ペレットの酸素ポテンシャルを低くして燃料被覆管の内面酸化の抑制をはかり、燃料被覆管の健全性を向上せしめる。

核燃料ペレットにおいて、そのペレット組成をU(1−y)MyO(2+x)とした場合に、(−y/2)≦×≦0となるようにO/M(酸素金属比)を調製せしめる。

目的

ところで、現行使用されている軽水炉燃料の場合、燃料被覆管はその厚みが0.6mm程度と極めて薄い。従って今後の燃焼度の向上やGd2O3添加量の増加により燃料被覆管の内面酸化が増大することが考えられるので、燃料被覆管の健全性を維持し、向上させるためには被覆管の内面の酸化を抑制することが重要な課題である。

本発明は上述の如き時代の趨勢に対処し、特にO/M比の調整に着目することによりGd2O3もしくはPuO2が添加されたUO2ペレットのO/M比を亜定比性にし、ペレットの酸素ポテンシャルを低くして燃料被覆管の内面酸化の抑制をはかり、SCC(応力腐食割れ)の可能性を低減させることを目的とするものである。

効果

実績

技術文献被引用数
0件
牽制数
0件

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請求項1

Gd2O3もしくはPuO2が添加されたペレットであって、そのペレット組成をU(1−y)MyO(2+x)とした場合に、(−y/2)≦×≦0となるようにO/M(酸素金属比)が調整されていることを特徴とする核燃料ペレット

請求項2

Gd2O3もしくはPuO2が添加されたUO2ペレットにおいて、該ペレットを通常のO/M=2とする焼結工程により焼結した後、該ペレット焼結体を更に還元雰囲気中で熱処理し、O/Mを、U(1−y)MyO(2+x)とした場合に(−y/2)≦×≦0となるように調整せしめることを特徴とする核燃料ペレットのO/M調整方法

技術分野

0001

本発明は核燃料ペレット、特にGd2O3やPuO2を含む核燃料ペレットのO/M(酸素金属比調整方法ならびに該調整により得られた核燃料ペレットに関するものである。

背景技術

0002

Gd2O3やPuO2を含む核燃料ペレットにおいて、O/M比は通常、2に近い値、即ち、ほぼ定比性となるように製造されている。一方、上記ペレットおよびUO2ペレットは燃焼の進行に伴いFP核分裂生成物)と共に余剰酸素が生じ、これが燃料被覆管内面酸化に影響しているが、図1に示すようにGd2O3を含むUO2/Gd2O3ペレットはUO2ペレットに比べ燃料被覆管の内面酸化を起こし易くなることが知られている。

発明が解決しようとする課題

0003

ところで、現行使用されている軽水炉燃料の場合、燃料被覆管はその厚みが0.6mm程度と極めて薄い。従って今後の燃焼度の向上やGd2O3添加量の増加により燃料被覆管の内面酸化が増大することが考えられるので、燃料被覆管の健全性を維持し、向上させるためには被覆管の内面の酸化を抑制することが重要な課題である。

0004

本発明は上述の如き時代の趨勢に対処し、特にO/M比の調整に着目することによりGd2O3もしくはPuO2が添加されたUO2ペレットのO/M比を亜定比性にし、ペレットの酸素ポテンシャルを低くして燃料被覆管の内面酸化の抑制をはかり、SCC(応力腐食割れ)の可能性を低減させることを目的とするものである。

課題を解決するための手段

0005

即ち、上記目的に適合する本発明核燃料ペレットの特徴は、Gd2O3もしくはPuO2が添加されたペレットであって、そのペレット組成をU(1−y)MyO(2+x)とした場合に、(−y/2)≦×≦0となるようにO/M(酸素/金属比)が調整されていることにある。また、本発明は上記核燃料ペレットを得るための方法として、Gd2O3もしくはPuO2が添加されたUO2ペレットにおいて、該ペレットを通常のO/M=2とする焼結工程により焼結した後、該ペレット焼結体を更に還元雰囲気中で熱処理し、O/Mを亜定比性、即ち、U(1−y)MyO(2+x)において、xが負の値をとる場合、x=0より酸素ポテンシャルが低い状態に調整せしめることを特徴とする。

発明を実施するための最良の形態

0006

以下、更に本発明の具体的実施の形態について説明する。

0007

本発明は上述の如くGd、Puなど固溶性物質を含むUO2核燃料ペレットを燃料棒封入したとき、その燃料被覆管内面の酸化を抑制し、燃料被覆管の健全性を維持するのにすぐれた効果を示す核燃料ペレットを提供すべく、特に燃料棒内の酸素ポテンシャルに着目するものである。

0008

燃料被覆管の内面酸化を支配する要因に燃料棒内の酸素ポテンシャルが考えられる。例えば図2は、Gd2O3を固溶させた場合のO/M(酸素/金属比)と酸素ポテンシャルの関係を示す。即ち、図2はGd(ガドリニウム)添加の二酸化ウラン(U1−yGdyO2±0.001)で4つのy(図中に記載)の値に対して夫々xを+0.001から−0.001に変えたときの酸素ポテンシャルのエリアを温度に対して夫々斜線で示しており、各斜線エリアの上の境界がx=0.001の時で、下の境界がx=−0.001の時なので、xが0.001とプラスの値になる程、縦軸の酸素ポテンシャルが大きくなることが示されている。

0009

逆に亜定比性、即ち、U(1−y)GdyO(2+x)において、xが負の値をとる場合、x=0の場合より酸素ポテンシャルが低い状態であることが分かる。

0010

また、図3はU(1−z)PuzOwについてzを0.4に固定し、wを図中の記載のように1.82から2.1の範囲で変化させたときの酸素ポテンシャルの温度変化を示しており、やはり図2と同じくwの値が大きくなる程酸素ポテンシャルが大きくなっていることが示されている。

0011

一方、一旦、焼結したGd2O3入りペレットを還元雰囲気中で熱処理することにより燃料棒内の酸素ポテンシャルを低減させることが実験の結果判明した。例えば下記表1に予め、通常のO/M=2となるように焼結したGd2O3入りUO2ペレット焼結体を、1200℃、4時間、H2/N2雰囲気との条件で還元雰囲気中で熱処理したときの重量変化とO/M変化を示す。

0012

0013

上記表1より重量、O/M共にマイナス方向に変化していることが分かる。この重量変化は酸素の放出によるもので、ここからO/Mの変化を見積もることができる。そこから、O/Mにしておよそ、0.03程度、亜定比性にシフトさせることが出来る。なお、還元によるxの下限を選定し、(−y/2)≦0の範囲となるように調整することにより、燃料棒内の酸素ポテンシャルを低減させるようにしている。

0014

かくして、以上のことから製造時の燃料ペレットのO/Mを亜定比性にすることによりペレットの酸素ポテンシャルを低くし、燃料被覆管の内面酸化を抑制できることが分かる。また、燃料内部の酸素ポテンシャルを下げることは同時に燃料被覆管内面のSCC(応力腐食割れ)の誘因となるI(よう素)分圧を下げることにつながり、SCCの可能性をより低減させることができる。I(よう素)は通常、同じく核分裂生成物質(FP)であるCs(セシウム)と結合してトラップされた状態にあるが、燃料棒内の酸素ポテンシャルが上がると、Csは他のFP元素と結合するようになり、Iが解離された状態となってI2分圧が増加するとされている。従って本発明による酸素ポテンシャルの低下は極めて有効である。

0015

以上の説明はGd2O3入りUO2ペレット例について述べて来たが、PuO2を添加した場合も同様であり、同じく燃料被覆管の内面酸化の抑制に効果を奏する。

発明の効果

0016

本発明は以上のようにGd2O3もしくはPuO2が添加されたUO2ペレットにおいて、そのペレット組成をU(1−y)MyO(2+x)とした場合に(−y/2)≦×≦0となるように調整されたものであり、O/Mが通常のペレットのO/M2より小さい核燃料ペレットとして、これを使用することにより燃料棒内の酸素ポテンシャルを低減させることが可能となる。従ってこれにより燃料被覆管の内面酸化を抑制すると共にSCCの可能性を低減させ、燃料被覆管の健全性を向上させる効果を奏する。

0017

請求項2に係る発明は、上記燃料ペレットにおいて、所定のO/Mに調製する手段として従来の通常の焼結工程を経た後に、更に還元熱処理を行うだげで極めて簡単、かつ実用的な方法であり、今後の燃焼度の向上やGd2O3等の添加量増加が見込まれる状勢から頗る有用性が大である。

図面の簡単な説明

0018

図1Gd2O3添加量と燃料被覆管の内面酸化被膜厚みとの関連を示す図表である。
図2Gd2O3添加のUO2ペレットにおいてO/Mと酸素ポテンシャルとの関係の温度変化を示す図表である。
図3PuO2入りUO2ペレットのO/Mと酸素ポテンシャルとの関係の温度変化を示す図表である。

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