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技術 固形酸化物燃料セルのセル相互接続体とセルを接合するための方法および装置

出願人 ソフコ
発明者 アショク・シー・カンドカルシンガラベル・イーランゴーバンジョーゼフ・ジェイ・ハートビグセン
出願日 2000年7月4日 (21年0ヶ月経過) 出願番号 2000-201996
公開日 2001年2月9日 (20年5ヶ月経過) 公開番号 2001-035506
状態 未査定
技術分野 燃料電池(本体)
主要キーワード 関連配置 縁部シール フォーム部材 ガス不浸透性 接合物質 固形酸化物 低圧力降下 スタック組立体
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2001年2月9日)のものです。
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図面 (4)

課題

セル相互接続体とを接合するための改良された方法および装置を提供する。

解決手段

固形酸化物燃料セルは、第1の固形酸化物燃料セルと、第2の固形酸化物燃料セルと、相互接続体と、接合部材とより成り、第1の固形酸化物燃料セルはカソードを、第2の固形酸化物燃料セルはアノードをそれぞれ具備し、相互接続体は第1固形酸化物燃料セルのカソードと第2固形酸化物燃料セルのアノード間に配置される。接合部材が、相互接続体を、第1固形酸化物燃料セルのカソードと第2固形酸化物燃料セルのアノードの少なくとも一方に接合するのであるが、この際本発明においては接合部材は多孔質基材より成る。本出願は、固形酸化物燃料セルスタックを製造する方法も含む。

概要

背景

固形酸化物燃料セルは、燃料効率が高く、排気性が低く、発電オプション分散性が得られるという潜在性を有する。しかしながら、大形ステム資本経費および市場経済性に起因して、固形酸化物燃料電池の利点は、達成が難しかった。

焦点を置かれた固形燃料電池の一側面は、スタックの性能を増しながら動作温度を低めることであった。これにより、スタックおよび残りのプラント費用は削減される。高性能を得ながら動作温度を減ずる一つの態様は、隣接するセル間の抵抗接触を低め反応ガスに対する流路抵抗を低めるようにセルおよびスタックを接合することである。これは一般に、固形酸化物燃料セルスタックと称される。スタックは、一般に、複数の目的を果たす「フローフィールド」を使用することによって接合される。「フローフィールド」は、反応ガスに対する流路と、低抵抗導電路と、ガスを封じ込めるため、スタック周辺部に有効なガス不浸透性封止を提供する。一般に、このような「フローフィールド」は、相互接続体と一体であり、そしてこの場合、セル、相互接続体およびフローフィールドは、セラミック結合層を使用して、一緒に製造され接合される。このようなスタックの場合、層間の一致を得るのが難しい。

他の解決法は、接合後、未焼成の相互接続体、セルおよびフローフィールドを一緒に焼成することを含んだ。例えば、Argonne National Labsは、フローフィールドおよび電解質の両者として働くジルコニアより成る濃密な波型電解質部材の使用を開示している。1具体例において、かかる部材は、ドープされた亜クロム酸ランタン(ランタンクロマイト)より成り、これがセルと一緒に焼成される。これらの方法は若干の成功を示したが、このような溶液が全スタックに適用されるときには問題があった。

このようにしてスタックを製造することに関しての難点は、3層の各々に対してマイクロ構造と処理の基本的に競合する一組の要件に起因する。詳しく言うと、これらの材料を一緒に焼成しようとする試みは、不適切なマイクロ構造の発生か隣接する層間での化学種の多量の移動をもたらし、スタックの性能を貧弱にする。さらに、液層ドーパントを利用しようとする試みさえ、相互拡散の問題を悪化し、スタックの性能を貧弱にする。

概要

セルと相互接続体とを接合するための改良された方法および装置を提供する。

固形酸化物燃料セルは、第1の固形酸化物燃料セルと、第2の固形酸化物燃料セルと、相互接続体と、接合部材とより成り、第1の固形酸化物燃料セルはカソードを、第2の固形酸化物燃料セルはアノードをそれぞれ具備し、相互接続体は第1固形酸化物燃料セルのカソードと第2固形酸化物燃料セルのアノード間に配置される。接合部材が、相互接続体を、第1固形酸化物燃料セルのカソードと第2固形酸化物燃料セルのアノードの少なくとも一方に接合するのであるが、この際本発明においては接合部材は多孔質基材より成る。本出願は、固形酸化物燃料セルスタックを製造する方法も含む。

目的

それゆえ、本発明の目的は、セルおよび相互接続体を接合するための改良された方法および装置を提供することである。

効果

実績

技術文献被引用数
1件
牽制数
1件

この技術が所属する分野

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請求項1

カソードを有する第1の固形酸化物燃料セルと、アノードを有する第2の固形酸化物燃料セルと、第1固形酸化物燃料セルのカソードと第2固形酸化物燃料セルのアノードとの間に位置づけられる相互接続体と、第1固形酸化物燃料セルのカソードと第2固形酸化物燃料セルのアノードとの少なくとも一方に該相互接続体を接合するための手段とを備え、該接合手段が多孔質基材より成ることを特徴とする固形酸化物燃料セルスタック

請求項2

前記接合手段の多孔質基材が、20〜80%の多孔率を有する請求項1記載の固形酸化物燃料セルスタック。

請求項3

前記接合手段の多孔質基材が、ほぼ100〜1000μm間孔寸法を有する請求項1記載の固形酸化物燃料セルスタック。

請求項4

前記第1固形酸化物燃料セルのカソードと前記第2固形酸化物燃料セルのアノードの一方と相互接続体間において多孔質基材の少なくとも1縁部を封止するための手段を備える請求項1記載の固形酸化物燃料セルスタック。

請求項5

前記封止手段が、ガス不浸透性イットリア安定化ジルコニアより成る請求項4記載の固形酸化物燃料セルスタック。

請求項6

前記接合手段が導電性被覆を備える請求項1記載の固形酸化物燃料セルスタック。

請求項7

前記導電性被覆が、ドープされたランタンコバルタイトランタンマンガナイトプラセオジムコバタイトまたはマガナイトおよび/またはその他のドープされた導電性酸化物または金属を含む請求項6記載の固形酸化物燃料セルスタック。

請求項8

前記導電性被覆が、少なくとも10μm、好ましくは約5μm〜約25μmの範囲の厚さを有する請求項6記載の固形酸化物燃料セルスタック。

請求項9

前記接合手段が少なくとも一つの溝を有する請求項1記載の記載の固形酸化物燃料セルスタック。

請求項10

少なくとも末端で離間された部分を各々有する2またはそれ以上の溝を有する請求項9記載の固形酸化物燃料セルスタック。

請求項11

前記少なくとも一つの溝が、少なくとも500μm、好ましくは約250μm〜約1000μmの範囲の深さを有する請求項9記載の固形酸化物燃料セルスタック。

請求項12

固形酸化物燃料セルを相互接続体に接合するための多孔質機材を製造する方法であって、(a)フローフィールド型材を提供し、(b) フローフィールド型材を含浸材剤で含浸し、(c) 含浸されたフローフィールド型材を焼成し、(d) フローフィールド型材を揮発して多孔質基材を形成する諸ステップを含むことを特徴とする多孔質基材の製造方法。

請求項13

前記フローフィールド型材が、連続気泡網状フォームより成る請求項12項記載の多孔質基材の製造方法。

請求項14

連続気泡網状フォームが、ポリウレタンポリエステルポリ塩化ビニルアセテートおよびその他の共重合体より成る群の一つから選択される請求項13記載の多孔質基材の製造方法。

請求項15

前記のフローフィールド型材を揮発するステップが、炭質残分の形成を実質的に阻止するステップを含む請求項12記載の多孔質基材の製造方法。

請求項16

前記含浸材が、セラミック成分を有するチキソトロピー性スラリより構成される請求項12記載の多孔質基材の製造方法。

請求項17

前記含浸材が少なくとも一種流動性賦与剤ないし流動剤を含む請求項16記載の多孔質基材の製造方法。

請求項18

前記流動剤が、カルボキシルメチルセルローズおよびヒドロキシメチルセルローズより成る群の一つから選択される多孔質基材の製造方法。

請求項19

前記流動剤が、含浸剤の重量の約0.01%〜約10%より成る請求項17記載の多孔質基材の製造方法。

請求項20

前記含浸剤が、少なくとも一種のバインダを含む請求項17記載の多孔質基材の製造方法。

請求項21

前記バインダが、ポリビニルブチロールおよびポリビニルアセテートより成る群の一つから選択される請求項20記載の多孔質基材の製造方法。

請求項22

前記バインダが、接合部材の重量の約0.01%〜約10%より成る請求項20記載の多孔質基材の製造方法。

請求項23

前記含浸剤が、少なくとも1000センチポアズ、好ましくは1500〜3000センチポアズの範囲の粘度より成る請求項12記載の多孔質基材の製造方法。

請求項24

前記のフローフィールド型材を含浸するステップが、(a)含浸剤をフローフィールド型材に含浸剤を導入し、(b)フローフィールド型剤から過剰の含浸剤を駆逐し、(c)フローフィールド型材が所望のように含浸されるまで、ステップ(a)および(b)を反復する諸ステップを含む請求項12記載の多孔質基材の製造方法。

請求項25

前記フローフィールド型材の下面および上面の少なくとも一方を導電性被覆で含浸するステップを含む請求項12記載の多孔質基材の製造方法。

請求項26

前記フローフィールド型材の下面および上面の少なくとも一方に溝を導入するステップを含む請求項12記載の多孔質基材の製造方法。

請求項27

固形酸化物燃料セルスタックを製造する方法であって、(a)アノードと、カソードと、電解質を各々含む少なくとも二つの焼成固形酸化物燃料セルを提供し、(b)相互接続体を、前記少なくとも二つの焼成固形酸化物燃料セルの一方の固形酸化物燃料セルのカソードと、前記少なくとも二つの固形酸化物燃料セルの他方の固形酸化物燃料セルのアノードと関連配置し、(c)含浸剤を有するフローフィールド型材を提供し、(d)相互接続体と、前記少なくとも二つの焼成固形酸化物燃料セルのカソードまたはアノードとの間にかつそれらと接触するようにフローフィールド型材を関連配置し、(e)前記少なくとも二つの焼成固形酸化物燃料セル、相互接続体およびフローフィールド型材の組み立てられたスタックを焼成し、(f)フローフィールド型剤を揮発して、焼成された固形酸化物燃料セルスタックを形成する諸ステップを含むことを特徴とする固形酸化物燃料セルスタックの製造方法。

請求項28

前記のフローフィールド型材を関連配置するステップが、(a)前記相接続体と対応するアノードまたはカソードの一つに含浸剤を適用するステップと、(b)フローフィールド型材を、相互接続体および対応するアノードまたはカソードの各々と接触するように位置づける諸ステップを含む請求項27記載の固形酸化物燃料セルスタックの製造方法。

請求項29

前記のフローフィールド型材を提供するステップが、フローフィールド型材を含浸材で含浸するステップを含む請求項27記載の方法。

請求項30

前記のフローフィールド型材を提供するステップが、下面および上面の少なくとも一方を導電性被覆で含浸するステップを含む請求項27記載の固形酸化物燃料セルスタックの製造方法。

請求項31

前記のフローフィールド型材を提供するステップが、導電性被覆の下面および上面の少なくとも一方に少なくとも一つの溝を導入するステップを含む請求項27記載の固形酸化物燃料セルスタックの製造方法。

請求項32

固形酸化物燃料セルスタックを製造する方法であって、前記のフローフィールド型材を揮発するステップが、スタックの焼成に必要とされる温度より低い温度で行われる請求項27記載の固形酸化物燃料セルスタックの製造方法。

請求項33

(a)アノードと、カソードと、電解質を各々有する少なくとも二つの固形酸化物燃料セルであって、その少なくとも一方が未焼成である固形酸化物燃料セルを提供し、(b)相互接続体を、前記少なくとも二つの固形酸化物燃料セルの一方の固形酸化物燃料セルのカソードと該少なくとも二つの固形酸化物燃料セルの他方の固形酸化物燃料セルのアノードと関連配置し、(c)含浸剤を有するフローフィールド型材を提供し、(d)相互接続体と前記少なくとも二つの固形酸化物燃料セルのカソードまたはアノードとの間にかつそれらと接触するようにフローフィールド型材を関連配置し、(e)少なくとも二つの固形酸化物燃料セルと、相互接続体と、フローフィールド型材の組み立てられたスタックを一緒に焼成し、(f)フローフィールド型材を揮発して、燃焼された固形酸化物燃料セルスタックを形成する諸ステップを含む固形酸化物燃料セルスタックの製造方法。

請求項34

前記の少なくとも二つの固形酸化物燃料セルを提供するステップが、電解質をテープキャストし、アノードとカソードをスクリーン印刷して、未焼成の固形酸化物燃料セルを形成するステップを含む請求項33記載の固形酸化物燃料セルスタックの製造方法。

請求項35

前記の相互接続体を提供するステップが、相互接続体をテープキャストして、未焼成の相互接続体を形成するステップを含む請求項33記載の固形酸化物燃料セルスタックの製造方法。

請求項36

前記の少なくとも二つの固形酸化物燃料セルを提供するステップが、少なくとも二つの未焼成固形酸化物燃料セルを提供するステップを含む請求項33記載の固形酸化物燃料セルスタックの製造方法。

請求項37

前記の相互接続体を提供するステップが、バイアフィルド(via filled)相互接続体を提供するステップを含む請求項33記載の固形酸化物燃料セルスタックの製造方法。

技術分野

0001

本発明は、固形酸化物燃料電池(SOFC)に関し、特定すると固形酸化物燃料電池の相互接続体セルとを接合するための方法および装置に関する。

背景技術

0002

固形酸化物燃料セルは、燃料効率が高く、排気性が低く、発電オプション分散性が得られるという潜在性を有する。しかしながら、大形ステム資本経費および市場経済性に起因して、固形酸化物燃料電池の利点は、達成が難しかった。

0003

焦点を置かれた固形燃料電池の一側面は、スタックの性能を増しながら動作温度を低めることであった。これにより、スタックおよび残りのプラント費用は削減される。高性能を得ながら動作温度を減ずる一つの態様は、隣接するセル間の抵抗接触を低め反応ガスに対する流路抵抗を低めるようにセルおよびスタックを接合することである。これは一般に、固形酸化物燃料セルスタックと称される。スタックは、一般に、複数の目的を果たす「フローフィールド」を使用することによって接合される。「フローフィールド」は、反応ガスに対する流路と、低抵抗導電路と、ガスを封じ込めるため、スタック周辺部に有効なガス不浸透性封止を提供する。一般に、このような「フローフィールド」は、相互接続体と一体であり、そしてこの場合、セル、相互接続体およびフローフィールドは、セラミック結合層を使用して、一緒に製造され接合される。このようなスタックの場合、層間の一致を得るのが難しい。

0004

他の解決法は、接合後、未焼成の相互接続体、セルおよびフローフィールドを一緒に焼成することを含んだ。例えば、Argonne National Labsは、フローフィールドおよび電解質の両者として働くジルコニアより成る濃密な波型電解質部材の使用を開示している。1具体例において、かかる部材は、ドープされた亜クロム酸ランタン(ランタンクロマイト)より成り、これがセルと一緒に焼成される。これらの方法は若干の成功を示したが、このような溶液が全スタックに適用されるときには問題があった。

0005

このようにしてスタックを製造することに関しての難点は、3層の各々に対してマイクロ構造と処理の基本的に競合する一組の要件に起因する。詳しく言うと、これらの材料を一緒に焼成しようとする試みは、不適切なマイクロ構造の発生か隣接する層間での化学種の多量の移動をもたらし、スタックの性能を貧弱にする。さらに、液層ドーパントを利用しようとする試みさえ、相互拡散の問題を悪化し、スタックの性能を貧弱にする。

発明が解決しようとする課題

0006

それゆえ、本発明の目的は、セルおよび相互接続体を接合するための改良された方法および装置を提供することである。

課題を解決するための手段

0007

本発明は、第1の固形酸化物燃料セルと、第2の固形酸化物燃料セルと、相互接続体と、相互接続体を第1および第2固形酸化物セルに接合するための手段とを含む固形酸化物燃料電池スタックを提供する。第1の固形酸化物燃料セルはカソードを備える。第2の固形酸化物燃料セルはアノードを備える。相互接続体は、第1固形酸化物燃料セルのカソードと第2固形酸化物燃料セルのアノードとの間に配置される。接合手段は、第1固形酸化物燃料セルのカソードと第2固形酸化物燃料セルのアノードの少なくとも一方を相互接続体に接合する多孔質基材より成る。

0008

好ましい具体例において、接合手段の多孔質基材は、20〜80%の有効率を有する。他の好ましい具体例において、接合手段の多孔質基材は、実質的に100〜1000μの孔寸法を有する。

0009

他の好ましい具体例において、固形酸化物燃料セルスタックは、相互接続体と、第1固形酸化物燃料セルのカソードおよび第2固形酸化物燃料セルのアノードの一方との間において多孔質基材の少なくとも一縁部を封止するための手段を備える。一つのこの種の具体例において、封止手段は、ガス不浸透性のイットリア安定化ジルコニアを含む。

0010

さらに他の好ましい具体例において、接合手段はさらに、導電性被覆を備える。一つのこの種の具体例において、導電性被覆は、少なくとも10μm、好ましくは約5μmから約25μmの範囲の厚さを有する。導電性被覆は、好ましくは、ドープされたランタンコバルタイトランタンマンガナイトプラセオジムコバタイトまたはマンガナイトおよび/またはその他のドープされた導電性酸化物または金属のいずれか一つより構成される。

0011

他の好ましい具体例において、接合手段は少なくとも一つの溝を備え、ある具体例においては、接合手段は、少なくとも、末端で分離された部分を各々有する2またはそれ以上の溝を備えてよい。この種の具体例においては、溝は少なくとも500μm、好ましくは約250μmから約1000μmの範囲の深さを有する。

0012

本発明さらに、固形酸化物燃料セルを相互接続体に接合するための多孔質基材の製造方法を含む。この方法は、フローフィールド型材を提供するステップを含む。フローフィールド型材は、提供されると、含浸剤含浸される。ついで、含浸剤を含むフローフィールド型材を焼成する。ついで、フローフィールド型材を揮発して、多孔質基材を形成する。

0013

好ましい具体例において、フローフィールド型材を含浸するステップは、含浸剤をフローフィールド型材に導入するステップを含む。導入されたら、過剰の含浸剤は、フローフィールド型材から駆逐される。上述のステップは、フローフィールド型材が所望されるように含浸されるまで反覆される。

0014

他の好ましい具体例においては、方法はさらに、フローフィールド型材の下面および上面の少なくとも一方を導電性被覆で含浸するステップを含む。

0015

さらに他の好ましい具体例においては、方法はさらに、フローフィールド型材の下面および上面の少なくとも一方に溝を導入するステップを含む。

0016

好ましい具体例において、フローフィールド型材は、連続気泡網状フォームより成る。好ましくは、連続気泡の網状フォームは、ポリウレタンポリステルポリ塩化ビニルアセテートおよびその他の共重合体より成る群の一つから選択される。

0017

他の好ましい具体例においては、フローフィールド型材を揮発するステップは、炭質残分の形成を実質的に阻止するステップを含む。

0018

さらに他の具体例においては、含浸剤は、セラミック成分を有するチキソトロピー性スラリより構成してよい。好ましくは、含浸剤は、少なくとも1000センチポアズ、好ましくは1500から3000センチポアズの範囲の粘度より成るのがよい。加えて、この種の如何なる具体例においても、含浸剤は少なくとも一種流動剤を含んでよく、そしてこの流動剤は、カルボキシメチルセルローズおよびヒドロキシメチルセルローズより成る群の一つから選択される。この種の具体例において、流動剤は、含浸剤の約0.01重量%〜約10重量%を含む。

0019

他の好ましい具体例においては、含浸剤は、少なくとも一種のバインダを含む。好ましくは、バインダは、ポリビニルブチロールおよびポリビニルアセテートより成る群の一つから選択される。バインダを含む具体例において、バインダは接合物質の約0.01重量%〜約10重量%を含む。

0020

本発明はさらに、固形酸化物燃料セルスタックを製造するための方法を含む。この方法は、アノードと、カソードと、電解質を各々有する少なくとも二つの焼成固形酸化物燃料セルを提供するステップを含む。それが提供されたら、相互接続体が、少なくとも二つの固形酸化物燃料セルの一方の固形酸化物燃料セルのカソードおよび前記少なくとも二つの固形酸化物燃料セルの他方の固形酸化物燃料セルのアノードと関連配置される。つぎに、含浸剤を有するフローフィールド型材を提供する。フローフィールド型材は、提供されると、相互接続体と、前記少なくとも二つの焼成固形酸化物燃料セルのアノードまたはアノードとの間に、かつそれらと接触するように関連配置される。ついで、少なくとも二つの焼成された固形酸化物燃料セルと、相互接続体と、フローフィールド型材の組み立てられたスタックは焼成される。ついで、フローフィールド型材は揮発され、焼成された固形酸化物燃料セルスタックを形成する。

0021

好ましい具体例において、フローフィールド型材を関連配置するステップは、相互接続体およびそれぞれのアノードおよびカソードの一つに含浸剤を適用するステップを含む。フローフィールド型材は、それが適用されると、相互接続体およびそれぞれのアノードまたはカソードの各々と接触するように位置づけられる。

0022

好ましい具体例において、フローフィールド型材を提供するステップは、フローフィールド型材を含浸材で含浸するステップを含む。他の好ましい具体例においては、フローフィールド型材を提供するステップは、下面および上面の少なくとも一方を導電性被覆で含浸するステップを含む。さらに他の好ましい具体例においては、フローフィールド型材を提供するステップは、導電性被覆の下面および上面の少なくとも一方に少なくとも一つの溝を導入するステップを含む。

0023

他の具体例においては、フローフィールド型材を揮発するステップが、スタックの焼成に必要な温度より低い温度にて行われる。

0024

本発明はさらに、固形酸化物燃料セルスタックを製造する方法を含む。この方法は、アノードと、カソードと、電解質を各々有する少なくとも二つの固形酸化物燃料セルであって、そのうちの少なくとも一つが未焼成である二つの固形酸化物燃料セルを提供するステップを含む。それが提供されると、相互接続体が少なくとも二つの固形酸化物燃料セルの一方の固形酸化物燃料セルのカソードと少なくとも二つの固形酸化物燃料セルの他方の固形酸化物燃料セルのアノードと関連配置される。次に、含浸剤を有するフローフィールド型材を提供する。それが提供されると、フローフィールド型材が、相互接続対と少なくとも二つの固形酸化物フローフィールド燃料セルのカソードまたはアノードとの間にかつそれらと接触するように関連配置される。ついで、少なくとも二つの固形酸化物燃料セルと、相互接続体と、フローフィールド型材の組み立てられたスタックが、一緒に焼成される。続いて、フローフィールド型材が揮発され、焼成された固形酸化物燃料セルスタックを形成する。

0025

好ましい具体利において、少なくとも二つの固形酸化物燃料セルを提供するステップは、電解質をテープキャストし、アノードおよびカソードをスクリーン印刷して、未焼成の固形酸化物燃料セルを形成するステップを含む。

0026

他の好ましい具体例においては、相互接続体を提供するステップが、相互接続体をテープキャストして、未焼成の相互接続体を形成するステップを含む。

0027

本発明のさらに他の具体例においては、少なくとも二つの固形酸化物燃料セルを提供するステップが、少なくとも二つの未焼成の固形酸化物燃料セルを提供するステップを含む。他の好ましい具体例においては、相互接続体を提供するステップが、バイアフィールド相互接続体を提供するステップを含む。

発明を実施するための最良の形態

0028

本発明は多くの形式での具体例が可能であるが、ここでは一つの特定の具体例について図示説明する。この開示は、本発明の原理の例示であると考えることができ、本発明を例示の具体例に限定することを意図するものでないことを理解されたい。

0029

図1において、固形酸化物燃料セルスタック10は、第1の固形酸化物燃料セル12と、第2の固形酸化物燃料セル14と、相互接続体16と、相互接続体をセルに接合するための手段18と、相互接続体および第1および第2固形酸化物燃料セル間を封止するための手段20とを含むものとして図示されている。

0030

第1固形酸化物燃料セル12は、アノード30と、カソード32と、電解質34とを備える。同様に、第2固形酸化物燃料セル14は、アノード36と、カソード38と、電解質40とを備える。固形酸化物燃料セル12と14は、種々の電圧出力および動作温度を有する種々の設計の従来形式の固形酸化物燃料セルより構成してよい。

0031

相互接続体16は、第1の表面48と、第2の表面49と、厚さ50を有する。第1および第2表面48、49は、それぞれ実質的に滑らかで平坦である。けれども、他の表面も同様に企画される。かくして、厚さ50は一般的にほぼ均一な厚さを有し、ほぼ250〜1000ミクロンである。加えて、相互接続体は一般的に導電性セラミックまたは金属箔より成るが、他の物質も同様にその使用を企画される。

0032

相互接続体をセルに接合するための手段18は、相互接続体と第1固形酸化物燃料セルのカソード間に位置する第1の多孔質基材42と、相互接続体と第2固形酸化物燃料セルのアノード間に位置する第2の多孔質基材43とより構成される。第1および第2多孔質基材の各々は、スタック中の空気および燃料の通過を容易にする貫通孔を含む。

0033

さらに詳しく言うと、第1多孔質基材42は一般に、20〜80%間、好ましくは40〜60%間の多孔率を有する物質より成る。さらに孔寸法は、100〜1000μm、より好ましくは250〜1000μmの範囲である。もちろん、多孔率が、低圧力降下ガス流の適当な通過を許容する多孔率である限り、他の孔寸法および多孔率も企画される。

0034

同様に、第2多孔質基材43は一般に、20〜80%間、好ましくは40〜60%間の多孔率を有する物質より成る。さらに孔寸法は、100〜1000μm、好ましくは250から1000μmの範囲にある。さらに、基材中の空気の適当な通過が許容される限り、他の孔寸法および多孔率も同様に企画される。方法に関して、より詳しく説明されるように、物質は、セル間において電荷を導くことができるセラミック物質から成る。

0035

多孔質基材42、43のいずれか一方または両方とも、溝71を設けてよい。これらの溝は、多孔質基材の多孔率を増す働きをする。加えて、多孔質基材42、43のいずれか一方または両方とも、追加的に、その下面および上面の一方またはその両方に導電性被覆47を備えてよい。追って詳細に説明されるように、導電性被覆は、低圧力降下および高電子伝導率が所望される場合に有用である。

0036

相互接続体とセル間を封止するための手段20は、実質的にガス不浸透性のイットリア安定化ジルコニアを含む縁部シール46より成る。もちろん、ガラスおよびガラスセラミック、金属箔またはセラミックファイバ構成体のような、他の縁部シール物質も同様にその使用が企画される。封止手段は、相互接続体の一側に空気を、その他側にガスを封じ込めそれらを流動させる働きをし、それにより空気とガスは所望の経路に沿って維持される。それらはさらに、空気と燃料の望ましくない混合を防ぐ働きをする。

0037

動作について説明すると、空気および燃料は、対応する相互接続体のそれぞれの側において接合手段中を流動せしめられるとき、結合手段の開口および孔中を進行する。かくして、接合手段は、相互接続体をそれぞれのセルに結合するための十分な接合特性を提供しながら、SOFC内の反応のために必要とされる燃料と空気に対する通路を提供する。

0038

セル10のSOFCスタックを製造するためには、第1のセル12と第2セル14を提供する。この具体例においては、提供されたセルはすでに焼成されており、完成された(焼成された)状態で提供される。

0039

次に、相互接続体および封止手段が提供される。相互接続体は、好ましくは、滑らかな表面形態と均一な厚さより成るのがよい。しかしながら、この種の相互接続体は一般的に経済的であるが、種々の表面形態と表面の変化を有する相互接続体のような他の相互接続体も、同様にその使用が企画される。この具体例においては、セルと同様に、相互接続体と封止手段も同様に焼成状態にある。

0040

接合手段を製造するためには、図2に示されるように、所望の寸法を有するフローフィールド型材が、含浸剤52とともに提供される。本質的に、フローフィールド型材51は、切断され所望の寸法にトリミングされた連続気泡フォーム部材より成る。例えば、フォーム部材は、実質的に平坦な表面と実質的に均一な厚さをもって均一でよい。同様に、図3に示されるように、フローフィールド型材51は溝71を備えてよい。これは物質の多孔率を増す。溝は、多数の異なる形状と配傾より構成し得る。この種のフローフィールド型材は、フローフィールド型材の多孔率が低すぎ多孔率の増加が望まる場合、特に有用である。

0041

フローフィールド型材51は、ポリウレタン、ポリエステルまたは一群のポリ塩化ビニル、アセテートならびにその他の異なる共重合体より成る多種の連続気泡網状フォームより構成し得る。もちろん、例えばセルローズ物質のような他の物質も同様に利用可能である。必ずしも限定されるものではないが、フローフィールド型材51は、含浸剤が燃焼される温度に等しい温度またはそれ以下の温度で揮発または燃え尽きる物質より構成するのが好ましい。さらに、物質は、型材内で揮発し後に炭質残分を残さないのが望ましい。もちろん、ある程度の炭質残分を残す物質や、より高められた温度にて揮発または焼尽する物質も同様に利用できる。

0042

含浸剤52は、バインダ、流動剤およびセラミック接合剤を含むスラリより成る。バインダは、結合機能補助し、例えばポリビニルブチロールまたはポリビニルアセテートのような任意の数の異なる物質から構成し得る。バインダの量は、スラリの0〜10重量%の間で変るが、この外側の量、すなわち10重量%以上の量も同様にその使用が企画される。

0043

スラリをチキソトロピー性にするために流動剤が使用される。チキソトロピー性のスラリは、低剪断速度の流れに対して高抵抗を有し、高剪断速度の流れに対して低抵抗を有するスラリである。かくして、チキソトロピー性のスラリは、フローフィールド型材の空隙または空空間内に迅速に入りその壁を被覆するような粘度を有する。しかし、一度被覆されると、含浸の完了後、スラリは型材から排出することはない。流動材は、種々の物質が企画されるが、カルボキシメチルセルローズまたはヒドロキシメチルセルロースから構成してよい。限定されるものではないが、流動剤はスラリの0〜10重量%の間で含んでよい。

0044

理解されるように、セラミック接合物質は、焼成後多孔質構造を構成する。かくして、利用されるセラミック接合物質は、SOFCセルスタック内のSOFC間の接続体と関連する構造体との関連下に使用するに適当な多数のセラミック物質の任意の一種を含んでよい。

0045

含浸材52が一度製造されたら、型材を含浸剤で含浸する。最初に含浸されたら、過剰の含浸剤をフローフィールド型材から駆逐する。続いて、この手続きを1または複数回反復し、フローフィールド型材51の含浸材による均一で完全な含浸/被覆を保証する。

0046

ある具体例においては、フローフィールド型材の上面および下面に導電性被覆を含浸させ、これで導電性を改善するのが望ましい。導電性含浸剤の含浸または「負荷の」増加により、低圧力降下および低電気抵抗のために最適化された改良されたマイクロ構造体が得られる。

0047

フローフィールド型材が製造されたら、フローフィールド型材をセル、封止手段および相互接続体と関連配置することによってスタックが組み立てられる。詳述すると、図1に示されるように、組立ての順序は下記のごとくである。すなわち、第1セル(アノード、電解質、カソード)、関連する封止手段を備える含浸されたフローフィールド型材、相互接続体、関連する封止手段を備える含浸されたフローフィールド型材、および第2セル(アノード、電解質、カソード)である。もちろん、追加のセルおよび相互接続体を、第1セル12の前、または第2セルの後に同様な配置で接合することも企画し得る。加えて、同様に、含浸されたフローフィールド型材を相互接続体と二つのセルの一方との間にのみ利用し、相互接続体と他のセルとの間の界面は、従来のまたは他の方法で異なる界面を構成することも企画されよう。

0048

特に第1セルのカソードを含浸フローフィールド型材に取り付けるには、カソードの表面をまず含浸材と同様な組成物で含浸し、ついで両者を接合する。これにより、均一で有効な接触が表面に生成されるのを促進する。しかしながら、他の具体例においては、追加の被覆をカソードの表面に適用することなく、フローフィールド型材内に存する含浸材それ自体で、カソード表面との均一で有効な接触を生成してよい。同様に、相互接続体の表面を含浸材で被覆し(あるいは他の具体例では被覆せず)、相互接続体とフローフィールド型材とを接合する。

0049

フローフィールド型材を相互接続体に取り付ける前に、あるいはほとんど同時に、相互接続体とカソードとの間の領域を有効に封止するように封し手段を所望に応じて配置する。これにより、動作中のSOFC内にガスと燃料を封じ込める。

0050

第1セルのカソードと相互接続体との間のフローフィールド型材と同様に、第2セルのアノードと相互接続体との間に位置づけられるフローフィールド型材は、実質的に同様に組み立てられる。封止手段が、同様に、相互接続体と第1セルとの間の封止手段と同様に適用される。

0051

追加のセルと相互接続体を、第1セルおよび第2セルの自由表面に接合して任意数SOFCセル積層体を組み立てることができる。理解されるように、任意数のSOFCセルを組み立てて、所望のパワー出力と所望のレベルの性能を達成できる。

0052

スタック組立体が完成したら、全組立体を加熱のために炉内に入れる。加熱に際して、フローフィールド型材は、揮発、焼尽し、セラミック接合物質は焼成される。焼成の結果は、フローフィールド型材の形状を取る堅固な焼成セラミック物質となる。

0053

他の具体例においては、製造方法は、未焼成(生の)セルおよび未焼成の相互接続体の使用を包含してよい。この種の具体例においては、セルは、両面上にスクリーン印刷アノード/カソードを有するテープキャスト電解質より成る。もちろん、スクリーン印刷アノード/カソードを有するテープキャスト電解質より構成されないセルのような他の未焼成の(生の)組立体も使用される。加えて、この種の具体例の相互接続体は、テープキャスト相互接続体より構成し得るが、他の相互接続体形態も同様にその使用が企画される。例えば、相互接続体は、バイアフィルド領域を含む構造体を有する未焼成(生の)相互接続体から構成してよい。この種の相互接続体は、「VIA FIELD INTERCONNECT FOR SOLID OXIDE FUEL CELLS」と題する1998年9月16日付米国特許出願第09/153,959号に記載されているので、その内容も参照されたい。

0054

この種の具体例の封止手段は、同様に、未焼成の(生の)封止手段から成る。もちろん、封止手段での使用のため、種々の材料が企画される。すでに説明したように、封止手段は、ガスおよび燃料の分離およびセルの封じ込めを可能にする。

0055

セルおよび相互接続が製造されたら、フローフィールド型材を含浸し、第1具体例に関して上述したのと同様に、スタックを組み立てる。完全にスタックに組み立てられたら、全構成体を一緒に焼成する。スタックの焼成は、セルを焼成しフローフィールド型材を揮発し、完了された有効なSOFCセルのスタックを形成する。このような具体例あっては、フローフィールド型材の付着特性に起因して、未焼成セルと、相互接続体と、含浸フローフィールド型材を組み立て、3つの構成体を一度に一緒に焼成し、完成されたSOFCを形成することができる。

0056

上述の記述および図面は本発明を単に例示説明するものであり、技術に精通したものであれば、本発明の技術思想から逸脱することなく、その変形変更をなすことができるものであるから、本発明はこれに限定されるものではない。

図面の簡単な説明

0057

図1本発明の固形酸化物燃料セルスタックの側立面図である。
図2本発明のフローフィールド型材および含浸剤を示す斜視図である。
図3フローフィールド型材の他の具体例を示す斜視図である。

--

0058

10固形酸化物燃料セルスタック
12 第1固形酸化物燃料セル
14 第2固形酸化物燃料セル
16相互接続体
18接合手段
20封止手段
30,36アノード
32,38カソード
34,40電解質
42 第1多孔質基材
43 第2多孔質基材
46縁部シール
47導電性被覆
48 相互接続体の第1表面
49 相互接続体の第2表面
50 相互接続体の厚さ
51フローフィールド型材
52含浸剤
71 溝

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