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図面 (3)

課題

CO酸化のような発熱プロセスの際に生じる熱を吸熱再形成のためにできるだけ有効に利用する、2つの異種の触媒反応組合わせる装置を提案する。

解決手段

触媒が、薄いかつ多孔性の少なくとも1つの触媒層を含み、かつ反応混合物が、圧力を低下しながら触媒層を垂直に流通する、反応抽出物を含む反応混合物を触媒に供給しながら、とくにメタノールの再形成又は部分的な酸化及びそれに続くCO酸化を行なう2つの異種触媒反応を組合わせる装置。触媒層内において、触媒層の内部における吸熱触媒反応の生成ガス発熱反応を行なうために、反応ガスのための少なくとも1つの供給通路が設けられている。

概要

背景

メタノールと水から水素を取得することは、総合反応、CH3OH+H2O→CO2+3H2に基づいている。この反応を行なうために、2又は多段反応経過において所望の水素を発生するために、実際には炭化水素水蒸気を含む反応混合物を、熱を供給しながら適当な触媒に沿って案内する。2段のメタノール再形成するこのような装置は、ヨーロッパ特許出願公開第0687648号明細書により公知である。その際、炭化水素から水素への吸熱再形成に必要な反応熱を供給する種々の可能性が存在する。例えば特開平4−325401号公報(日本特許要約書、C−1042、1993年3月30日、第17巻、第162号)により公知のような可能性は、空間的に切離して経過する発熱プロセスへの連結にある。公知の装置において反応混合物は、反応器内において第1の再形成を受け、かつその後に残留再形成のために再形成器に供給される。生成ガスは、再び熱交換器の様式に構成された反応器を通って導かれ、その際、部分的なCO酸化が行なわれ、このCO酸化は、発熱プロセスをなしている。このプロセスの際に生じる熱は、熱交換器状の装置を介して、同様に反応器において行なわれる再形成に供給される。

さらにいわゆるオートサーモ再形成(ATR)が設定されるように、反応器の再形成範囲に空気を供給することが周知である。

同じ出願人の1997年10月2日の書類番号19743673.0を有するドイツ連邦共和国特許出願に、オートサーモ再形成の実施に適した反応器構想が記載されており、ここでは反応器は、複数の触媒層から形成されており(積み重ね反応器)、これらの触媒層は、それぞれ触媒材料プレスにより、薄いかつ大きな面積の強力に圧縮された層に形成されている。個々の層は、反応混合物及び反応生成物抽出物を導く通路を有し、その際、酸素の供給は、その他の抽出物から切離して行なわれる。

英国特許第2217728号明細書によれば、吸熱再形成及び吸熱反応の際に生じる中間生成ガスのそれに続くCO酸化を行なう装置が公知である。公知の装置においてCO酸化の際に生じる熱は、装置内における尖頭値温度を低下するために、一部再形成反応に、かつ一部再形成触媒に伝達される。

概要

CO酸化のような発熱プロセスの際に生じる熱を吸熱再形成のためにできるだけ有効に利用する、2つの異種の触媒反応組合わせる装置を提案する。

触媒が、薄いかつ多孔性の少なくとも1つの触媒層を含み、かつ反応混合物が、圧力を低下しながら触媒層を垂直に流通する、反応抽出物を含む反応混合物を触媒に供給しながら、とくにメタノールの再形成又は部分的な酸化及びそれに続くCO酸化を行なう2つの異種触媒反応を組合わせる装置。触媒層内において、触媒層の内部における吸熱触媒反応の生成ガスと発熱反応を行なうために、反応ガスのための少なくとも1つの供給通路が設けられている。

目的

このことを前提として本発明の課題は、CO酸化のような発熱プロセスの際に生じる熱を吸熱再形成のためにできるだけ有効に利用する、初めに述べたような装置を提案することにある。とくに提供すべき装置によって、自動車における水素発生の移動適用のためにできるだけコンパクトかつ望ましいコストの構成が可能になるようにする。

効果

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請求項1

a)薄い、多孔性のかつ垂直に流通される少なくとも1つの触媒層(10;20)を有し、この触媒層の表面に、吸熱反応反応体のための供給通路(11;21)が分散して配置されており、b)吸熱反応の中間生成物発熱反応を行なうためにガス状酸化媒体のために触媒層(10;20)の内部に到達する少なくとも1つの供給通路(16;26)を有し、かつc)ガス状の最終生成物のために触媒層(10;20)内に装備された少なくとも1つの収集通路(18;28)を有することを特徴とする、触媒吸熱反応及びこれに熱的に連結された触媒発熱反応、とくにメタノール再形成又は部分的酸化及びこれに続くCO酸化を行なう装置。

請求項2

ガス状酸化媒体のための少なくとも1つの供給通路(16;26)が、流通方向に見て、触媒層(10;20)のほぼ中央に延びていることを特徴とする、請求項1に記載の装置。

請求項3

ガス状酸化媒体のための少なくとも1つの供給通路(16;26)が、大体において流通方向に対して垂直に延びていることを特徴とする、請求項1又は2に記載の装置。

請求項4

酸化媒体のために互いに間隔を置いて配置された複数の供給通路(16;26)が設けられていることを特徴とする、請求項1ないし3の1つに記載の装置。

請求項5

ガス状の最終生成物のための複数の収集通路(18;28)が、酸化媒体のための供給通路(16;26)に対して交互に設けられていることを特徴とする、請求項1ないし4の1つに記載の装置。

請求項6

触媒層(10)へのガス状酸化媒体の供給が、大体において流通方向に行なわれることを特徴とする、請求項1ないし5の1つに記載の装置。

請求項7

触媒層(20)へのガス状酸化媒体の供給が、大体において流通方向に対して垂直に行なわれることを特徴とする、請求項1ないし5の1つに記載の装置。

請求項8

複数の触媒層(10;20)が、積み重ね反応器になるように互いに重ねて配置されていることを特徴とする、請求項1ないし7の1つに記載の装置。

技術分野

0001

本発明は、触媒吸熱反応及びこれに熱的に連結された触媒発熱反応、とくにメタノール再形成又は部分的酸化及びこれに続くCO酸化を行なう装置に関する。

背景技術

0002

メタノールと水から水素を取得することは、総合反応、CH3OH+H2O→CO2+3H2に基づいている。この反応を行なうために、2又は多段反応経過において所望の水素を発生するために、実際には炭化水素水蒸気を含む反応混合物を、熱を供給しながら適当な触媒に沿って案内する。2段のメタノール再形成するこのような装置は、ヨーロッパ特許出願公開第0687648号明細書により公知である。その際、炭化水素から水素への吸熱再形成に必要な反応熱を供給する種々の可能性が存在する。例えば特開平4−325401号公報(日本特許要約書、C−1042、1993年3月30日、第17巻、第162号)により公知のような可能性は、空間的に切離して経過する発熱プロセスへの連結にある。公知の装置において反応混合物は、反応器内において第1の再形成を受け、かつその後に残留再形成のために再形成器に供給される。生成ガスは、再び熱交換器の様式に構成された反応器を通って導かれ、その際、部分的なCO酸化が行なわれ、このCO酸化は、発熱プロセスをなしている。このプロセスの際に生じる熱は、熱交換器状の装置を介して、同様に反応器において行なわれる再形成に供給される。

0003

さらにいわゆるオートサーモ再形成(ATR)が設定されるように、反応器の再形成範囲に空気を供給することが周知である。

0004

同じ出願人の1997年10月2日の書類番号19743673.0を有するドイツ連邦共和国特許出願に、オートサーモ再形成の実施に適した反応器構想が記載されており、ここでは反応器は、複数の触媒層から形成されており(積み重ね反応器)、これらの触媒層は、それぞれ触媒材料プレスにより、薄いかつ大きな面積の強力に圧縮された層に形成されている。個々の層は、反応混合物及び反応生成物抽出物を導く通路を有し、その際、酸素の供給は、その他の抽出物から切離して行なわれる。

0005

英国特許第2217728号明細書によれば、吸熱再形成及び吸熱反応の際に生じる中間生成ガスのそれに続くCO酸化を行なう装置が公知である。公知の装置においてCO酸化の際に生じる熱は、装置内における尖頭値温度を低下するために、一部再形成反応に、かつ一部再形成触媒に伝達される。

発明が解決しようとする課題

0006

このことを前提として本発明の課題は、CO酸化のような発熱プロセスの際に生じる熱を吸熱再形成のためにできるだけ有効に利用する、初めに述べたような装置を提案することにある。とくに提供すべき装置によって、自動車における水素発生の移動適用のためにできるだけコンパクトかつ望ましいコストの構成が可能になるようにする。

課題を解決するための手段

0007

この課題を解決するために、特許請求の範囲第1項の特徴を有する2つの異種の触媒反応組合わせる装置が提案される。それによれば、本発明による装置は、薄いかつ多孔性の少なくとも1つの触媒層を含み、この触媒層は、反応抽出物を含む反応混合物(吸熱反応の反応体)によって、圧力を低下しながら大体において垂直に流通される。触媒層内に、触媒層の内部において吸熱反応の中間生成ガスと発熱反応を行なうためにガス状酸化媒体のための少なくとも1つの供給通路が設けられている。その他に触媒層内に、ガス状の最終生成物のための少なくとも1つの収集通路が配置されている。したがって本発明によれば、周知の水素反応器とは相違して、触媒材料を含む層部材内にそれ自体吸熱触媒反応が行なわれ、かつ発熱プロセスが行なわれ、このプロセスの廃熱は、本発明による装置によって保証される吸熱反応及び発熱反応の範囲の間の継目のない移行によって、触媒反応の熱経済平衡のために使われる。それにより発熱プロセスの廃熱のとくに有効な利用が行なわれるので、合計において大体においてオートサーモのプロセスが維持される。とくに本発明による装置の冷間始動の際、このようにしてH2発生及びCO酸化の動作温度の急速な達成が保証されている。本発明は、その他に、自動車の分野における移動適用のために考慮されたメタノール再形成を行なう装置のとくにコンパクトかつ望ましいコストの構成を可能にする。本発明によって可能なコンパクトな構成様式は、書類番号19743673.0を有するすでに述べたドイツ連邦共和国特許出願明細書から公知のような触媒層を利用して有利に達成することができる。

0008

本発明の構成において、酸化媒体のための少なくとも1つの供給通路は、流通方向に見て、触媒層のほぼ中央に配置されている。それにより反応混合物は、中間生成ガスを形成しながら、大体において垂直に触媒層を流通する。この時、触媒層のほぼ中央において、ガス状の酸化媒体の供給が行なわれ、この酸化媒体は、中間生成ガスとともに発熱反応を行なう。それにより触媒層内に2つの範囲が生じ、すなわち吸熱反応のための流通方向に見て第1の範囲、発熱反応のための流通方向にそれに続く第2の範囲が生じ、その際、両方の範囲は、熱的に連結されているので、第2の範囲からの発熱反応の廃熱は、第1の範囲に導き出され、かつここにおいて吸熱反応に供給される。それ故に大きな内部熱伝導能力を有する触媒層の利用が、本発明にとって重要である。

0009

本発明の別の構成において、酸化媒体のための少なくとも1つの供給通路は、大体において流通方向に対して垂直に延びている。

0010

酸化媒体のために互いに間隔を置いて配置された複数の供給通路が設けられていると有利であり、それにより触媒層の横断面にわたって均一なガス状酸化媒体の分散が達成できる。

0011

有利な変形において、触媒層内においてガス状の最終生成物のための複数の収集通路が、酸化媒体のための供給通路に対して交互に配置されている。それにより収集通路と酸化媒体のための供給通路との間に、発熱反応のための混合及び反応範囲が生じる。なるべく酸化媒体のための少なくとも1つの供給通路、及び少なくとも1つの収集通路は、それぞれ大体において流通方向に対して垂直に延びており、かつ大体において同様に流通方向に対して垂直に延びた平面内に配置されており、このことは、コンパクトな構成様式の改善に貢献する。

0012

別の有利な構成において、触媒層への酸化媒体のための少なくとも1つの供給通路を通した反応ガスの供給は、大体において流通方向に行なわれる。なるべく酸化媒体は、供給通路から触媒層への流通の方向において、流通方向に対して0°ないしほぼ60°の角度をなして導入されるので、中間生成ガスと酸化媒体のできるだけ良好なかつ急速な混合が行なわれ、かつ互いに継目なく移行しかつ互いに熱的に良好に連結された2つの範囲が生じることができる。

0013

本発明の別の構成において、触媒層への酸化媒体のための供給通路を通した酸化媒体の供給は、大体において流通方向に対して垂直に行なわれ、それにより初めに述べたような装置(とくに水素反応器)に対してなおコンパクトな構成様式が達成できる。

0014

なるべく反応混合物は、メタノール又はその他の化学的に結合した水素及び水及び場合によっては酸素を含む。酸化媒体は同様に酸素を含む。発熱反応において、なるべくメタノール再形成の際に生じる一酸化炭素の酸化が問題になる。

発明を実施するための最良の形態

0015

本発明は、2つの実施例により図面に示されており、かつ次に図面を引用して詳細に説明する。

0016

図1は、2つの異種触媒反応を組合わせる本発明による装置、とくにメタノールから水素を発生する反応器のための触媒層10を概略的な断面図で示している。しかし本発明による装置は、別の吸熱触媒反応を実施するためにも利用することができる。

0017

触媒層10は、それぞれ上側又は下側層表面に配置された2つの第1の範囲12を含み、これらの範囲内において、(吸熱)反応(ここでは:メタノール再形成)が行なわれる。そのために触媒層10は、第1の範囲12の表面において矢印Pによって暗示される流通方向に反応混合物を加えられ、この反応混合物は、水素反応器として利用する場合、メタノールと水を含む。触媒層に反応混合物を加えるために、範囲12の表面に反応混合物供給通路11(吸熱反応の反応体のための供給通路)が設けられている。図示した実施例においてこれらの供給通路11は、表面にあって半円形の横断面を有するように形成されている。複数の触媒層を積み重ねた際に、対向する相補的部分通路は、供給通路に完成する。

0018

第1の範囲(再形成範囲)に、流通方向に見て第2の範囲14が続いており、この範囲は、両方の範囲12、14の間の移行部の範囲に設けられた酸化剤供給通路16(ガス状の酸化媒体のための供給通路)を通して記入された矢印Lの方向に第2の範囲に酸化剤ガス流を供給することによって、発熱反応を行なうように指定されている。それにより一酸化炭素を含む中間生成ガスの混合物は、再形成範囲12を流通した後に侵入し、かつ第2の範囲14において中間生成ガス及び酸化剤ガス流とともに発熱反応が行なわれる。酸化剤ガス流において、この場合、酸化ガス、とくに空気が問題になるので、第2の範囲は、以下において酸化範囲と称する。

0019

すでに述べたように、再形成範囲と酸化範囲との間の均一な移行は、本発明にとって重要である。両方の範囲において、とくに分離して形成されかつ1つの触媒層になるようにまとめられた部分層が問題になるのではなく、反応条件によって形成される触媒層内の範囲が問題になっている。図1において再形成範囲12と酸化範囲14との間に記入された線は、それ故に分離線を表わすものではなく、2つの反応範囲の存在を示すにすぎない。

0020

酸化範囲14のほぼ(矢印Pの方向における流通方向において)中央に、大体において酸化剤供給通路16に対して平行に延びた生成ガスのための収集通路18が設けられている。図示した実施例において、収集通路18は、酸化剤供給通路16に対して交互に、すなわちずらして配置されている。明らかに収集通路18は、流通方向に見て酸化剤供給通路16と一直線上に配置してもよく、又は(流通方向に見て)酸化剤供給通路16の間に及びこれらに対してずらして配置されたさらに多くの数の収集通路18を設けてもよい。ここに述べたものとは別の幾何学的配置も可能である。

0021

触媒層10のために利用するために、書類番号19743673.0を有するすでに述べた特許出願により公知のような触媒層が適している。これらの触媒層は、触媒粉末のプレス及び焼結により成形部材として入手され、この触媒粉末は、とくに樹枝状の銅からなる粉末を含んでいる。範囲12、14は、例えば書類番号(19832625.4)を有する特許出願に記載されたようにまとめられ、このことは、良好な熱伝導能力を有するきわめて均一な層移行に通じる。

0022

図1の触媒層10は、書類番号19743673.0を有するドイツ連邦共和国特許出願に記載されたように、多数のこのような触媒層10からなる積み重ね反応器を構成するために使われる。積み重ねによりすでに前に述べたように、供給通路11が形成され、その際、積み重ね体のいちばん上及びいちばん下の触媒層に供給通路11を形成するために、さらに薄い閉鎖要素を設けることができ、これらの閉鎖要素の表面に、積み重ね体のいちばん上又はいちばん下の触媒層に閉鎖要素を載せた際に部分通路が反応混合物供給通路に完成するように、相補的な部分通路が形成されている。しかし反応混合物供給通路は、図示した実施例とは相違した様式でそれ自体周知のように、積み重ね体の支持構造を通って形成することができる。酸化範囲14における酸化ガスの計量のために、積み重ね体に別個の供給通路を持込むと有利であり、この供給通路は、もっぱら個々の触媒層10に酸化ガスを供給するために使われる。

0023

本発明の別の実施例は、図2に示されている。図2は、第1の範囲22(再形成範囲)内に第2の範囲24(酸化範囲)が形成された本発明による触媒層20を示しており、それによりコンパクトな構成様式が達成される。反応混合物の供給は、図1の実施例におけるように、供給通路21によって行なわれ、これらの供給通路は、それぞれの触媒層20の表面に部分的に形成されており、かつ積み重ねた際に完成する。

0024

酸化範囲24の形成は、生成ガスのための収集通路26の範囲(書類番号19743673.0を有するドイツ連邦共和国特許出願参照)に、酸化ガスを供給する酸化剤供給通路26が配置されていることによって達成される。図2に示された実施例において、通路26、28は、流れ方向に対して垂直な1つの平面内に互いに交互にかつ平行に配置されている。

0025

供給通路26を介して供給される酸化ガスは、供給通路26から出るので、通路26、28の間及びその回りの区間において、記入された矢印L’の方向に、酸化ガスと再形成層22から出る中間生成ガスの混合範囲が生じ、ここにおいてCO酸化が行なわれる。CO酸化のために、例えば白金又はパラジウムのようなとくに貴金属触媒が利用される。酸化範囲24を形成するこれらの混合及び反応範囲は、それにより大体において酸化ガスのための酸化剤供給通路26と生成ガスのための収集通路28との間にある。最後に収集通路28を通って、CO酸化を含めてオートサーモ再形成の全生成ガスが導き出される。

0026

図2において矢印P’によって暗示するように、触媒層20は、同様に両方向に反応混合物を加えられる。図1の触媒層10のように積み重ね反応器を構成するための基礎を形成する図2の触媒層20は、図1に示された触媒層10よりもコンパクトな構成を示しているが、図1に示された触媒層は、他方においてすでに従来の技術により周知のものより著しくコンパクトな積み重ね反応器の構成を可能にする。

0027

有利なように触媒層は、供給通路又は収集通路へ及びここから反応混合物、酸化ガス及び生成ガスを供給しかつ放出するために、触媒層の積み重ねの際に垂直に(したがって流通方向に対して平行に)延びた供給通路が形成されるように形成されている。中央の主供給通路構造及び積み重ね体縁に沿ってリング状に形成された主収集通路構造を有する触媒積み重ね体の構成は、とくに有利である。

0028

したがって本発明によれば、発熱プロセスの廃熱は、吸熱再形成のために有効に使用される。さらに十分な熱放出が保証されているので、発熱反応の範囲に過熱領域は生じない。冷間始動を行なう際、きわめて急速に動作温度に到達し、その際、酸化範囲及び再形成範囲において冷間始動段階のそれ以上の短縮のために、発熱反応を行なうことができる。この時、標準動作においてガス供給は、再形成範囲において吸熱再形成が行なわれるように切換えられ、その際、オートサーモ動作状態を達成するために、熱経済制御のために反応混合物においてもすでに酸化ガスが追加制御することができるので、すでに再形成範囲において、部分的な酸化の割合が行なわれる。

図面の簡単な説明

0029

図1本発明による装置のための触媒層の第1の実施例を示す側面断面図である。
図2本発明による装置のための触媒層の第2の実施例を示す側面断面図である。

--

0030

10触媒層
11供給通路
16 供給通路
18収集通路
20 触媒層
21 供給通路
26 供給通路
28 収集通路

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