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技術 固体酸化物燃料電池用電解質

出願人 ソフカンパニー
発明者 ヨセフジャイハートヴィグセンシンガラヴェルエランゴヴァンロバートフィリップメリルアショックチャンドラシエクハーカンドカー
出願日 1999年10月14日 (21年2ヶ月経過) 出願番号 1999-292501
公開日 2000年5月12日 (20年7ヶ月経過) 公開番号 2000-133284
状態 特許登録済
技術分野 燃料電池(本体)
主要キーワード 位置合わせ開口 厚み領域 相互配置 平均性 均一間隔 トリミング処理後 寸法取り 位置合わせ孔
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(2000年5月12日)のものです。
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図面 (7)

課題

電解質の支持性および剛性を高め、電極機能に関する機械的、化学的及び微細構造要件を満たし、製造が容易で安価である固体酸化物燃料電池用電解質を提供する。

解決手段

上面及び下面を有する電解質プレートと当該電解質プレートを支持する支持手段とから成り、上記支持手段が、電解質プレートの上面及び下面の少なくとも一方に配置される複数の非交叉支持部材から成ることを特徴とする固体酸化物燃料電池用電解質。

概要

背景

近年、固体酸化物燃料電池SOFC)に関する研究が進められている。SOFCは、将来の電力発生源及び共同発生源要件に見合い、地球環境に優しい電池である。このため、SOFCの積層化性能を向上させると共に、その作動温度を低くする開発が進められている。

上記の改良例の一つとしては、高性能SOFCシステム用の、電極に支持された薄膜電解質が挙げられる。薄膜電解質の製造方法としては、アライドシグナル社ロールカレンダー法、ローレンバークレー研究所及びミシシッピー大学(ローラ)のスピンコートゾルゲル法、ユタ大学のディップコート法ダウ社のテープ積層法ウェスチングハウス社電気化学的蒸着EVD)法等が知られている。これらの製造方法によって、電極基板上に5〜50μmの電解質層を形成することができる。特に、上記カレンダー法及びテープ積層法は、最も有望であると考えられており、電子チップパッケージ等の分野である程度商業的に実用化されている。

これらのタイプの薄膜電解質構造は、小面積単一電池には非常に良好に適用できるが、積層可能な大面積電池には適用できていない。特に、薄膜電解質の機械的支持能力基板電極材料に依存しているが、電極機能に関する機械的、化学的及び微細構造的要件は、電極の機械的支持性と相容れないものである。更に、電極に要求される多孔性微細構造に起因して、電極は機械的強度に非常に劣る。アノード及びカソードと共に、その容積及び組成変化酸素ポテンシャルの変化を伴い、これらの変化が全て、電池の機械的一体性に大きく影響する。

更に、従来の固体酸化物燃料電池においては、薄膜電解質を充分に支持するため支持電極が電池エッジまで延びており、カソードが燃料に又アノードが空気に露出しているために、酸素ポテンシャル勾配被ることは避けられない。更に、空気中で燃焼して酸化物を形成するニッケルサーメットアノード基板を使用する場合、同様に、電池の機械的一体性が損なわれる。特に、NiOは、電池の作動開始に伴ってニッケルに還元されるため、電池の機械強度が大きく損なわれる。

上記問題の解決法の一つとしては、米国特許第5,312,700号公報で開示される方法が挙げられる。この公報に記載された技術では、電解質の支持性及び剛性を高めるため、薄板電解質の一方又は両側の各単一平面上に、交叉支持リブが設けられる。この交叉支持リブを設けることにより電解質の強度に関する欠点を解決しようとしているが、この交叉支持リブの製造は長時間を要しコスト高であるという問題があった。

概要

電解質の支持性および剛性を高め、電極機能に関する機械的、化学的及び微細構造的要件を満たし、製造が容易で安価である固体酸化物燃料電池用電解質を提供する。

上面及び下面を有する電解質プレートと当該電解質プレートを支持する支持手段とから成り、上記支持手段が、電解質プレートの上面及び下面の少なくとも一方に配置される複数の非交叉支持部材から成ることを特徴とする固体酸化物燃料電池用電解質。

目的

本発明の課題は、電解質の支持性および剛性を高め、電極機能に関する機械的、化学的及び微細構造的要件を満たし、製造が容易で安価である固体酸化物燃料電池用電解質を提供することである。

効果

実績

技術文献被引用数
1件
牽制数
2件

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請求項1

上面及び下面を有する電解質プレートと当該電解質プレートを支持する支持手段とから成り、上記支持手段が、電解質プレートの上面及び下面の少なくとも一方に配置される複数の非交叉支持部材から成ることを特徴とする固体酸化物燃料電池用電解質。

請求項2

前記支持手段が、電解質プレートの上面及び下面の両方に配置される複数の非交叉支持部材から成る請求項1に記載の固体酸化物燃料電池用電解質。

請求項3

電解質プレート上面に配置された非交叉支持部材が、電解質プレート下面に配置された非交叉支持部材に対し直交方向に延設されている請求項1又は2に記載の固体酸化物燃料電池用電解質。

請求項4

非交叉支持部材が実質的に同一の幾何形状を有する請求項1〜3の何れかに記載の固体酸化物燃料電池用電解質。

請求項5

非交叉支持部材が実質的に矩形状である請求項1〜4の何れかに記載の固体酸化物燃料電池用電解質。

請求項6

非交叉支持部材が実質的に正弦波形状である請求項1〜4の何れかに記載の固体酸化物燃料電池用電解質。

請求項7

非交叉支持部材が電解質プレートより大きい厚さを有する請求項1〜6の何れかに記載の固体酸化物燃料電池用電解質。

請求項8

非交叉支持部材が電解質プレート全面に亘って延設されている請求項1〜7の何れかに記載の固体酸化物燃料電池用電解質。

請求項9

電解質プレート及び非交叉支持部材が安定ジルコニアから成る請求項1〜8の何れかに記載の固体酸化物燃料電池用電解質。

請求項10

上面及び下面を有する電解質プレートを提供する工程と、第2のプレートを提供する工程と、第2のプレートを介した少なくとも1つの開口部を形成する工程と、電解質プレートの上面及び下面の一方の面に第2のプレートを所望の向きに配置する工程と、電解質プレートを第2のプレートと関連させる工程と、関連する電解質プレート及び第2のプレートをトリミングして電解質プレート上に複数の非交叉支持部材を設ける工程とから成る固体酸化物燃料電池用電解質の製造方法。

請求項11

更に、第3のプレートを提供する工程と、第3のプレートを介した少なくとも1つの開口部を形成する工程と、第2のプレートを配置してない電解質プレートの上面または下面に第3のプレートを所望の向きに配置する工程と、電解質プレートを第3のプレートと関連させる工程とを含み、前記トリミング工程が、更に、電解質プレート両面に複数の非交叉支持部材を設ける工程を含む請求項10に記載の方法。

請求項12

前記第3のプレートの配置工程が、第2のプレートの少なくとも1つの開口部を第3のプレートの少なくとも1つの開口部に対し直交させるように第3のプレートを配置する工程を含む請求項11に記載の方法。

請求項13

前記第2のプレートを介した少なくとも1つの開口部を形成する工程が、少なくとも2つの実質的に同一で互いに平行な開口部を形成する工程を含む請求項11又は12に記載の方法。

請求項14

前記第2のプレートを介した少なくとも1つの開口部を形成する工程が、少なくとも2つの実質的に同一で互いに平行な開口部を形成する工程を含み、前記第3のプレートを介した少なくとも1つの開口部を形成する工程が、第2のプレートの開口部と実質的に対応して設けられた少なくとも2つの実質的に同一で互いに平行な開口部を形成する工程を含み、前記第3のプレートの配置工程が、第3のプレートの開口部に対し第2のプレートの開口部を直交させるように第3のプレートを配置する工程を含む請求項11〜13の何れかに記載の方法。

請求項15

第2及び第3のプレートの各々の開口部が実質的に矩形状であることを特徴とする請求項11〜14の何れかに記載の方法。

請求項16

更に、電解質プレート及び第2のプレートの各々に位置合わせ孔を形成する工程を含み、前記配置工程が、更に、電解質プレート及び第2のプレートの各位置合わせ孔を整合させ、これらプレートを互いに適切な向きで配置する工程を含む請求項10〜15の何れかに記載の方法。

技術分野

0001

本発明は、固体酸化物燃料電池用電解質に関し、詳しくは、改良された固体酸化物燃料電池用電解質の構造及びその製造方法に関する。

背景技術

0002

近年、固体酸化物燃料電池SOFC)に関する研究が進められている。SOFCは、将来の電力発生源及び共同発生源要件に見合い、地球環境に優しい電池である。このため、SOFCの積層化性能を向上させると共に、その作動温度を低くする開発が進められている。

0003

上記の改良例の一つとしては、高性能SOFCシステム用の、電極に支持された薄膜電解質が挙げられる。薄膜電解質の製造方法としては、アライドシグナル社ロールカレンダー法、ローレンバークレー研究所及びミシシッピー大学(ローラ)のスピンコートゾルゲル法、ユタ大学のディップコート法ダウ社のテープ積層法ウェスチングハウス社電気化学的蒸着EVD)法等が知られている。これらの製造方法によって、電極基板上に5〜50μmの電解質層を形成することができる。特に、上記カレンダー法及びテープ積層法は、最も有望であると考えられており、電子チップパッケージ等の分野である程度商業的に実用化されている。

0004

これらのタイプの薄膜電解質構造は、小面積単一電池には非常に良好に適用できるが、積層可能な大面積電池には適用できていない。特に、薄膜電解質の機械的支持能力基板電極材料に依存しているが、電極機能に関する機械的、化学的及び微細構造的要件は、電極の機械的支持性と相容れないものである。更に、電極に要求される多孔性微細構造に起因して、電極は機械的強度に非常に劣る。アノード及びカソードと共に、その容積及び組成変化酸素ポテンシャルの変化を伴い、これらの変化が全て、電池の機械的一体性に大きく影響する。

0005

更に、従来の固体酸化物燃料電池においては、薄膜電解質を充分に支持するため支持電極が電池エッジまで延びており、カソードが燃料に又アノードが空気に露出しているために、酸素ポテンシャル勾配被ることは避けられない。更に、空気中で燃焼して酸化物を形成するニッケルサーメットアノード基板を使用する場合、同様に、電池の機械的一体性が損なわれる。特に、NiOは、電池の作動開始に伴ってニッケルに還元されるため、電池の機械強度が大きく損なわれる。

0006

上記問題の解決法の一つとしては、米国特許第5,312,700号公報で開示される方法が挙げられる。この公報に記載された技術では、電解質の支持性及び剛性を高めるため、薄板電解質の一方又は両側の各単一平面上に、交叉支持リブが設けられる。この交叉支持リブを設けることにより電解質の強度に関する欠点を解決しようとしているが、この交叉支持リブの製造は長時間を要しコスト高であるという問題があった。

発明が解決しようとする課題

0007

本発明の課題は、電解質の支持性および剛性を高め、電極機能に関する機械的、化学的及び微細構造的要件を満たし、製造が容易で安価である固体酸化物燃料電池用電解質を提供することである。

課題を解決するための手段

0008

本発明者らは上記目的を達成すべく鋭意検討した結果、電解質プレートと複数の非交叉支持部材から成る支持手段とから成る電解質により上記課題が解決できることを見い出し、本発明を完成するに至った。

0009

本発明は上記の知見に基づき完成されたものであり、その第1の要旨は、上面及び下面を有する電解質プレートと当該電解質プレートを支持する支持手段とから成り、上記支持手段が、電解質プレートの上面及び下面の少なくとも一方に配置される複数の非交叉支持部材から成ることを特徴とする固体酸化物燃料電池用電解質に存する。

0010

第1の要旨の好ましい実施態様として、非交叉支持部材が電解質プレートの上面及び下面の両方に配置される。この実施態様において、電解質プレート上面に配置された非交叉支持部材が、電解質プレート下面に配置された非交叉支持部材に対し直交方向に延設されていることが好ましい。

0011

第1の要旨の他の好ましい実施態様として、非交叉支持部材が実質的に同一の幾何形状を有する。この実施態様において非交叉支持部材が実質的に矩形状または正弦波形状の形状を有することが好ましい。

0012

第1の要旨の他の好ましい実施態様として、非交叉支持部材が電解質プレートより大きい厚さを有する。

0013

第1の要旨の他の好ましい実施態様として、非交叉支持部材が電解質プレート全面に亘って延設される。

0014

第1の要旨の他の好ましい実施態様として、電解質プレート及び非交叉支持部材が安定ジルコニアから成る。

0015

本発明の第2の要旨は、上面及び下面を有する電解質プレートを提供する工程と、第2のプレートを提供する工程と、第2のプレートを介した少なくとも1つの開口部を形成する工程と、電解質プレートの上面及び下面の一方の面に第2のプレートを所望の向きに配置する工程と、電解質プレートを第2のプレートと関連させる工程と、関連する電解質プレート及び第2のプレートをトリミングして電解質プレート上に複数の非交叉支持部材を設ける工程とから成る固体酸化物燃料電池用電解質の製造方法に存する。

0016

第2の要旨の好ましい実施態様として、更に、第3のプレートを提供する工程と、第3のプレートを介した少なくとも1つの開口部を形成する工程と、第2のプレートを配置してない電解質プレートの上面または下面に第3のプレートを所望の向きに配置する工程と、電解質プレートを第3のプレートと関連させる工程とを含み、前記トリミング工程が、更に、電解質プレート両面に複数の非交叉支持部材を設ける工程を含む。この実施態様において、前記第3のプレートの配置工程が、第2のプレートの少なくとも1つの開口部を第3のプレートの少なくとも1つの開口部に対し直交させるように第3のプレートを配置する工程を含むことが好ましい。

0017

第2の要旨の他の好ましい実施態様として、前記第2及び/又は第3のプレートを介した少なくとも1つの開口部を形成する工程が、各プレートに実質的に同一で互いに平行な開口部を形成する工程を含む。この実施態様において、プレートの配置工程が、第3のプレートの開口部に対し第2のプレートの開口部を直交させるように第2、第3のプレートを配置する工程を含むことが好ましい。

0018

第2の要旨の他の好ましい実施態様として、更に、電解質プレート及び第2のプレートの各々に位置合わせ孔を形成する工程を含み、前記プレート配置工程が、更に、電解質プレート及び第2のプレートの各位置合わせ孔を整合させ、これらプレートを互いに適切な向きで配置する工程を含む。

0019

以下本発明を図面を使用して説明する。本発明は様々な実施態様が可能であるため、本発明は以下に図示された実施態様や説明に限定されない。

0020

図1に外縁トリミング処理後の3層積層構造を示す本発明の電解質の斜視図を、図2図1に示す電解質の種々の支持部材および中央層を示す分解図を示す。電解質10は、図1及び2で示すように、電解質プレート11及び電解質プレートの支持手段12から成る。電解質プレート11は、上面20、下面22及び外周縁24を有する。電解質プレートは従来の電解質材料から形成でき、好ましくはイットリウム安定ジルコニア材料から形成される。電解質プレート11の厚さは特に限定されないが、通常50μm未満、好ましくは約30μmである。

0021

支持手段12は図1及び2に示すように、上部支持部材14から成る非交叉上部支持部材と、下部支持部材16から成る非交叉下部支持部材とから成る。各上部支持部材14は、電解質プレート11の上面20に積層され、外周縁24まで延設される。同様に、各下部支持部材16は、電解質プレート11の下面22に積層され、外周縁24まで延設される。ここで「積層」の用語を使用したが、他の付着又は一体化法を使用してもよく、例えば、上記支持部材を電解質プレートと一体成形してもよい。上部および下部支持部材の厚さは特に制限されないが、電解質プレートより厚いことが好ましい。

0022

各上部及び下部支持部材は、電解質プレート11と実質的に同一または実質的に適合性を有する材料から成る。当該材料としては従来公知の材料が使用でき、イットリウム安定ジルコニア材料から形成するのが好ましい。上記3部材が重なる領域における積層体の厚さは特に限定されないが、通常180μm程度である。

0023

図1及び2に示す実施態様においては、上部及び下部支持部材は、同一寸法及び同一形状に形成される。更に、上部支持部材14は、それぞれ、互いに平行に配置されると共に、同様に互いに平行配置された下部支持部材16の延設方向に対し直交方向に延設される。上部及び下部支持部材は、それぞれ、互いに比較的近接して配置される結果、各支持部材間には、比較的小域の非支持部分のみが存在する。非交叉支持部材は電解質プレート全面に亘って延設されていてもよい。

0024

図3に本発明に係わる電解質の他の実施態様を示す斜視図を、図4に本発明に係わる電解質の更に他の実施態様を示す斜視図を示す。支持部材に関する構造は、図時されている寸法、形状及び/又は間隔に限定されるものではない。特に、図3の実施態様で示すように、非交叉支持部材は電解質プレートの上面及び下面のいずれか一方のみに設けられてもよい。更に、上部および下部支持部材の両方を設ける場合、両部材が同一である必要はなく、また特定の均一間隔で配置する必要もない。更に、各非交叉支持部材の形状及びサイズを変更してもよい。例えば、図4の他の実施態様で示すように、上部支持部材114は互いに平行配置された非交叉正弦波形状を有していてもよい。後述の製造方法において述べるように、本発明の非交叉支持部材の使用によって、SOFCの経済的製造が可能となるとともに、SOFCに機械強度及び他の有用な特性を付与することができる。

0025

図5に本発明に係わる電解質から成る3層積層構造を示す斜視図を、図6に積層後の3層積層構造を示す斜視図を示す。電解質の製造に際しては、図5に示すように、先ず、3つのプレート200、201及び202を形成する。プレート201は、電解質プレート11に対応し、プレート200及び202は、それぞれ、上部支持部材14及び下部支持部材16に対応する。プレート200、201及び202はいずれも、積層テープ法、特にロールエンボステープ法等の種々の方法によって形成することができる。プレート形成後、位置合わせ孔212等の位置合わせ開口部を、各プレートの四隅穿設する。位置合わせ孔によって、積層前に、各プレートを適切な位置で容易に相互配置することができる。位置合わせ孔の穿設と同時に、開口部230、231及び232を、プレート200に形成する。同様の開口部233、234及び235を、プレート202に、切設又は穿設する。これら開口部は、位置合わせ孔の形成前又は形成後のいずれに設けられてもよい。

0026

各プレート及び所望の開口部を、図5に示すように適切に寸法取り及び形状取りした後、これらプレートを層状に重ね合わせて、プレート201をプレート200及び202間に挟持する。次いで、位置合わせ孔211を使用して、各プレートを整合させ、適切な方向に配置する。所望の向きに配置した後、3つのプレートを、種々の積層技術を使用して互いに積層し、一体化された電解質前駆材料を形成する。積層後、外周縁をトリミングして位置合わせ孔を取り除き、電解質を所望の寸法として図1に示す外周端24を形成する。

0027

SOFC内での使用に際しては、上記支持部材を設けたため、電極は電解質の主たる支持体として機能する必要がない。このため、電極材料の支持性と相容れない酸素ポテンシャルによって悪影響を受けることなく、電解質を支持することができる。更に、上記支持部材に基因して、焼結済み電解質に電解質と共に使用する電極(図示せず)を付着させてもよく、また未加工電解質と共焼成することもできる。このように、電極を電解質と共焼成するかまたは焼結済み電解質に付着させることによって、電解質の更なる支持構造が電極によって提供される。

0028

電池の作動において、上記電解質は好適に作用する。特に、プレート全体が活性化され、各領域の性能は、電解質の局部厚に対応して決まる。例えば、180μm厚の最厚域(上下の支持部材が重なる部分)と30μm厚の最薄域を有する電解質の場合、当該最薄域は、全体に均一な180μm厚を有する従来の電解質に対し、6倍性能が高く、その180μm厚の最厚域は、180μm均一厚を有する従来の電解質と同等な性能を有する。従って、面積平均性能を評価すると、上記厚み領域を有する本発明の電解質は、180μm均一厚を有する従来の電解質に比して、性能が、3.5倍高くなる。従来技術においてこのような性能を得るためには、50μm均一厚を有する電解質を使用する必要があった。しかしながら、大型で積層型の電池においてこのような薄層電解質は機械的支持性が達成されないため、使用することが困難(不可能ではないが)であった。本発明の電解質は前述の剛性電解質構造を有するため、上記問題点を解決でき、大型で積層型の電池用の電解質として好適に使用できる。更に前述に説明したように、本発明の電解質の製造方法は容易であり、生産性を損なうことなく、コストを低減することが可能である。

0029

上記の記載と図面は、単に発明の例示であり、本発明はその要旨を逸脱することなく、種々の修正と変更を行なうことが可能である。

発明の効果

0030

本発明の固体酸化物燃料電池用電解質は電解質の支持性および剛性が高められており、電極機能に関する機械的、化学的及び微細構造的要件を満たし、製造が容易で安価であるため、その工業的価値は高い。

図面の簡単な説明

0031

図1外縁トリミング処理後の3層積層構造を示す本発明の電解質の斜視図
図2図1に示す電解質の種々の支持部材および中央層を示す分解図
図3本発明に係わる電解質の他の実施態様を示す斜視図
図4本発明に係わる電解質の更に他の実施態様を示す斜視図
図5本発明に係わる電解質から成る3層積層構造を示す斜視図
図6積層後の3層積層構造を示す斜視図

--

0032

10:電解質
11:電解質プレート
12:支持手段
14:上部支持部材
16:下部支持部材
20:電解質プレートの上面
22:電解質プレートの下面
24:電解質プレートの外周縁
114:上部支持部材
200:プレート
201:プレート
202:プレート
211:位置合わせ孔
230:開口部
231:開口部
232:開口部
233:開口部
234:開口部
235:開口部

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