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図面 (18)

課題

加速熟成の原因となる表面及び電流密度が不均一な湾曲領域を切断して、その全面に沿って完全に均質多層電気化学的発電器の製造方法を提供すること。

解決手段

各々が陽極と、ポリマー電解質5、13と、陰極膜7、11と、多分、絶縁性膜3とから成る電池積層体1のスタックが、膜が互いに一体である、剛性モノブロック組立体を構成するのに適した状態下にて作製される。その後、この得られた組立体は、該組立体を構成する膜の肉眼的変形を生ぜず且つ永久的な短絡を生ずることなく、物理的装置を使用することにより所定の形状に切断する。切断後に得られた電池1は、均一な切断箇所として見える少なくとも一端を有し、組立体を構成する色々な膜7、11は肉眼的変形が生ぜず、陽極の膜の縁部は電気的絶縁性不動態化膜3を有している。

概要

背景

薄膜の形態のポリマー電解質電気化学的発電器を製造するためには、多層型電池を製造することを必要とし、ユーザが要求する電力及びエネルギ容量に到達することのできる面を開発することを必要とする。一般に、これらの発電器は、陽極電解質、陰極コレクタ、又、必要であるならば、電気絶縁性材料並置した膜の重要な面をロール巻きし、又は連続的に若しくはステップワイズ積み重ねることにより得られる。例えば、1992年3月31日付けの米国特許第5,100,746号を参照することができる。

概要

加速熟成の原因となる表面及び電流密度が不均一な湾曲領域を切断して、その全面に沿って完全に均質多層の電気化学的発電器の製造方法を提供すること。

各々が陽極と、ポリマー電解質5、13と、陰極膜7、11と、多分、絶縁性膜3とから成る電池積層体1のスタックが、膜が互いに一体である、剛性モノブロック組立体を構成するのに適した状態下にて作製される。その後、この得られた組立体は、該組立体を構成する膜の肉眼的変形を生ぜず且つ永久的な短絡を生ずることなく、物理的装置を使用することにより所定の形状に切断する。切断後に得られた電池1は、均一な切断箇所として見える少なくとも一端を有し、組立体を構成する色々な膜7、11は肉眼的変形が生ぜず、陽極の膜の縁部は電気的絶縁性不動態化膜3を有している。

目的

他方、製造の容易さと容積コンパクトさとを組み合わせるため、特に関心が持たれる電池の設計は、当業者に周知である、平坦にロール巻きすることにより得られるものである。この設計に伴う不利益な点は、例えば、局部的に、表面及び電流の密度が不均一となり、電池組立体の容積の変動に起因する圧力を補正することができない湾曲領域が存在することであり、このため、その後の充電放電サイクルの間、局部的な応力不可避的に発生させる。極めて一般的な方法にて、これらの不均一な領域が存在することは、発電器に弱体な電界領域を発生させ、そのことは、加速熟成の原因となる。この型式の問題点を解決する1つの巧緻な方法は、その全面に沿って完全に均質な多層電池組立体を製造し得るように、電池組立体を作製した後、これらの湾曲領域を切断することができるようにすることである。しかしながら、上述したように、利用可能なこれらの方法は、重大な不利益を生ずることなく、所望の結果を得ることはできない。

このため、本発明の1つの目的は、電気化学的発電器の設計及び性能を最適にする一方にて、巧緻な方法にて上記型式の問題点を解決することである。本発明の別の目的は、その全面に沿って完全に均質な多層電池組立体を製造し得るように、その組み立て後、平坦なロールの湾曲領域を切断することを可能にする方法を提供することである。

本発明の1つの目的は、より大きい寸法の多層電池を切断することにより、より小さい寸法の電池を提供することであり、この場合、その工程は、研磨剤を含む水ジェット切断、または、研磨剤を含むオイル切断、若しくは、ダイヤモンドを含むワイヤーによる切断のような、局部的な物理的研磨手段を利用し、金属製コレクタに過度の応力を加えたり、短絡又は弱点を生じさせるのに十分な物理的変形を伴うことなく、シャープに切断することである。

本発明の別の目的は、せん断切断、破砕切断又はプレスのような非限定的な物理的な切断工程が特定の状況下にて可能であることと、よりコンパクトであると共に、多層電池及び切断工程の物理的な強化を十分に制御することを通じてサイクル中の性能を向上させる発電器を製造することが可能であることとを実証することである。

本発明の別の目的は、膜を互いに一体とし、また、電池組立体を比較的不透過性とすると共に、水のような反応性液体の使用を可能にする、多層電池組立体を物理的に強化するステップを提供することである。

本発明の別の目的は、今日迄、リチウム陽極を更に備える薄膜から成る装置とは技術的に、完全に不適合であると考えられていた、水ジェットを使用する切断方法を提供することである。

本発明の別の目的は、その性能及びその製造の容易さに関して、従来技術と比較したときに特に有利である多層設計の発電器を提供することである。本発明は、全固体のリチウム又はナトリウム電気化学発電器を製造する方法であって、(a)各々が、陽極と、ポリマー電解質と、陰極と、コレクタ膜とを備え、オプション的絶縁膜を備える電池積層体のスタックを作製するステップと、(b)(a)にて得られた電池組立体を物理的手段を利用して所定の形状に切断するステップとを備え、電池積層体のスタックが、剛性で且つ実質的に不透過性のモノブロック組立体を構成し得るようにした状態下にて作製され、この場合、膜は全て互いに接着し、物理的な切断が、電池組立体を構成する膜を肉眼的に変形させたり、永久的な短絡又は弱点を生じさせることなく行われるようにした、方法に関する。

効果

実績

技術文献被引用数
1件
牽制数
3件

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請求項1

固体リチウム又はナトリウム電気化学的発電器の製造において、(a)各々が、陽極と、ポリマー電解質と、陰極と、コレクタ膜と、オプション的に、絶縁膜とを備える電池積層体スタックを作製するステップと、(b)(a)にて得られた電池組立体物理的手段を使用して所定の形状に切断するステップと、剛性で実質的に不透過性モノブロック組立体を構成し得るようにされた状態下にて、前記電池積層体のスタックが作製されることと、膜が全て互いに対して接着することと、前記物理的切断が、電池組立体を構成する膜の肉眼的な変形を伴うことなく且つ永久的な短絡又は弱点を生じさせることなく行われることとを備える、製造方法。

請求項2

請求項1に記載の製造方法において、前記切断が、局部的な研磨性の物理的手段により行われる、製造方法。

請求項3

請求項1に記載の製造方法において、前記切断が、反応性又は非反応性流体ジェットであって、オプション的に、該流体中に分散された固体の研磨剤を含む流体ジェットにより行われる、製造方法。

請求項4

請求項1に記載の製造方法において、最小の肉眼的変形及び短絡にて切断することを確実にすることのできる可動の研磨性ワイヤーによって、前記切断が行われる、製造方法。

請求項5

請求項1に記載の製造方法において、前記物理的手段が、せん断切断、破砕切断及びプレス加工から成る群から選択される、製造方法。

請求項6

請求項1、2、3、4又は5に記載の製造方法において、陽極が、リチウムと、リチウム化合物又はリチウム系合金とを備え、該合金等が、電気的絶縁性膜を形成し得るように酸化可能であり、又は、前記切断に起因する事故的な短絡の後、陰極が存在するとき、化学的に分解することができる、製造方法。

請求項7

請求項6に記載の製造方法において、前記モノブロック組立体の層の間の流体の浸透を防止するため、前記剛性なモノブロック組立体を十分に不透過性にすべく前記電池積層体のスタックを処理することを備える、製造方法。

請求項8

請求項7に記載の製造方法において、前記反応性流体が前記切断中に導入され、前記流体が、リチウムを酸化させることができ且つオプション的に前記リチウムの一部を溶解させ、陽極の膜の端部と陰極の導電性膜の端部との間の電気的短絡を防止し得るようにした、製造方法。

請求項9

請求項7に記載の製造方法において、リチウムを酸化させると共に、陽極の膜の端部と陰極の導電性膜の端部との間の電気的短絡を防止し得るようにリチウムの一部を溶解させることのできる反応性流体が、前記切断後に付与される、製造方法。

請求項10

請求項1に記載の製造方法において、最初に、全て互いに接着し又は互いに接着し得るようにされた、陽極、電解質、陰極、コレクタ、陰極、電解質、陽極の膜の連続体から成る多層発電器を作製することを備える、製造方法。

請求項11

請求項10に記載の製造方法において、前記膜が加圧工程により接着性とされる、製造方法。

請求項12

請求項11に記載の製造方法において、前記電池スタックを組み立てた後、高温状態下にて、加圧工程が行われる、製造方法。

請求項13

請求項1に記載の製造方法において、最初に、全て互いに接着し又は互いに接着し得るようにされた、陽極、電解質、陰極、コレクタ、絶縁性膜、陽極の膜の連続体から成る多層の発電器が得られるように電池のスタックを作製することを備える、製造方法。

請求項14

請求項13に記載の製造方法において、前記膜が加圧工程により接着性とされる、製造方法。

請求項15

請求項14に記載の製造方法において、組み立てた後、高温状態下にて、加圧工程が行われる、製造方法。

請求項16

請求項1に記載の製造方法において、最初に、全て互いに接着し又は互いに接着し得るようにされた、コレクタ、陽極、電解質、陰極、コレクタの膜の連続体から成る多層の発電器を作製することを備える、製造方法。

請求項17

請求項16に記載の製造方法において、前記膜が加圧工程により接着性とされる、製造方法。

請求項18

請求項17に記載の製造方法において、組み立てた後、高温状態下にて、加圧工程が行われる、製造方法。

請求項19

請求項10、13又は16に記載の製造方法において、前記膜が、部分的に架橋結合した電解質を利用することにより接着性とされる、製造方法。

請求項20

請求項10、13又は16に記載の製造方法において、前記膜が、架橋結合可能な又は架橋結合不能な接着添加剤を利用することにより接着性とされる、製造方法。

請求項21

請求項1に記載の製造方法において、陰極及び陽極のコレクタが並列電気的接点に対し側方向に突出するのを許容する一方にて、陽極、電解質、陰極、コレクタ、陰極、電解質、陽極の膜から成る二面電池のスタックを作製することと、切断した電池の上にて並列の電気的接触を許容し得るようにステップ(b)に従って、前記スタックの少なくとも1回の横断方向切断を行うことを備える、製造方法。

請求項22

請求項21に記載の製造方法において、陽極、電解質、陰極、コレクタ、陰極、電解質から成る基本的な電池を平坦に又は円筒状にロール巻きすることにより、二面電池のスタックが得られる、製造方法。

請求項23

請求項1に記載の製造方法において、陰極及び陽極のコレクタが並列の電気的接点に対し側方向に突出するのを許容する一方にて、陽極、電解質、陰極、コレクタ、絶縁性膜という膜から成る一面電池のスタックを作製することと、切断した電池の上にて並列の電気的接点を許容し得るようにステップ(b)に従って、前記スタックの少なくとも1回の横断方向切断を行うこととを備える、製造方法。

請求項24

請求項23に記載の製造方法において、陽極、電解質、陰極、コレクタ、絶縁性膜という膜でで出来た基本的な電池を平坦に又は円筒状にロール巻きすることにより一面電池のスタックが得られる、製造方法。

請求項25

請求項1に記載の製造方法において、陰極及び陽極のコレクタが並列の電気的接点に対し側方向に突出するのを許容する一方にて、陽極、電解質、陰極、コレクタ、陰極、電解質、陽極という膜から成る一面電池のスタックを作製することと、切断した電池の上にて並列の電気的接触を許容し得るようにステップ(b)に従って、前記スタックの少なくとも1回の横断方向切断を行うこととを備える、製造方法。

請求項26

請求項25に記載の製造方法において、陽極、電解質、陰極、コレクタから成る基本的な電池をジグザク折り重ねることにより、一面電池のスタックが得られる、製造方法。

請求項27

請求項1に記載の製造方法において、コレクタ、陰極、電解質、陽極、コレクタという膜から成り、電気的に接触するため、電流コレクタが下面及び上面に位置する双極電池のスタックを作製することと、ステップ(b)に従って、前記スタックの少なくとも1回の切断を行うこととを備える、製造方法。

請求項28

請求項21に記載の製造方法において、膜の不正確位置決めに起因する可能性のある損失を軽減すべく前記スタックの側方向境界部を切断することと、絶縁性バンドを前記スタックの上にオプション的に付与し、これにより、側方向への短絡を防止することとを更に備える、製造方法。

請求項29

請求項21又は28に記載の製造方法において、陰極の膜の側端部を自由にし得るように、酸化したリチウムの一部を融解させ又は物理的に除去することを備える、製造方法。

請求項30

請求項29に記載の製造方法において、前記コレクタが、アクセス可能な面における金属を粉砕し、陰極のコレクタの膜の間にて側方向への電気的接触を可能にすることを備える、製造方法。

請求項31

陽極と、ポリマー電解質と、陰極と、コレクタと、多分絶縁性膜とから成る膜を備える構成を有する多層のモノブロック組立体を備え、前期膜が単一であり且つ互いに接着し、該組立体が均一な切断形態をした少なくとも1つの端部を有し、組立体を構成する色々な膜に肉眼的変形が存在せず、陽極の膜の端部が電気的絶縁性の不動態化膜を備える、電気化学的発電器。

請求項32

請求項31に記載の電気化学的発電器において、前記膜が積層される、電気化学的発電器。

請求項33

請求項31に記載の電気化学的発電器において、構成要素が、双極組立体を形成し得るように積み重ねられる、電気化学的発電器。

請求項34

請求項31に記載の電気化学的発電器において、側方の絶縁性バンドを備える、電気化学的発電器。

技術分野

0001

本発明は、物理的手段によって、陽極金属リチウム又は化合物又はその合金で出来ていることが好ましい、ポリマー電解質多層電気化学発電器を切断する方法に関する。また、本発明は、本発明の切断方法によって製造した、固体相多層電池の特定の設計にも関する。

背景技術

0002

薄膜の形態のポリマー電解質の電気化学的発電器を製造するためには、多層型電池を製造することを必要とし、ユーザが要求する電力及びエネルギ容量に到達することのできる面を開発することを必要とする。一般に、これらの発電器は、陽極、電解質、陰極コレクタ、又、必要であるならば、電気絶縁性材料並置した膜の重要な面をロール巻きし、又は連続的に若しくはステップワイズ積み重ねることにより得られる。例えば、1992年3月31日付けの米国特許第5,100,746号を参照することができる。

発明が解決しようとする課題

0003

他方、物理的手段にて切断された、薄い積層ポリマー電解質リチウム電池は、リチウムの局部的な分解によって自己回復する性質を有することが公知である。しかしながら、ポリマー電解質リチウム電池が、薄い積層電池をロール巻きし、又は薄い積層電気並列に又は双極の構成に積み重ねることにより得られた、薄い積層電池の多層組立体の形態をしており、この場合、薄い積層電池中に少なくとも1つの剛性な金属コレクタが存在するとき、その電池組立体が薄い積層電池の1つ以上の層から成るならば、かかる電池組立体を物理的に切断することは困難である。実際上、陰極の膜の場合、リチウム膜及び電流コレクタのような複数の金属層が存在するとき、物理的な切断は、局部的な圧力のため、局部的な応力及び物理的変形を生じさせ、その結果、電池中に永久的な短絡が生じる。

0004

米国特許第5,250,784号において、レーザで切断することにより個々の小型の電池を製造することが可能であることが示されている。更に、当該出願人が1997年4月23日及び4月28日付けで、それぞれ出願したカナダ国特許出願第2,203,490号及び同第2,203,869号において、簡単な物理的な切断工程により積層電池の単一の層を切断することさえも可能であることが示されている。物理的な変形を生じさせずに、材料を蒸発させる、レーザによる切断は、それ自体、短絡を生じさせ、導電性であることがある、例えば、炭化沈着物である、残留物を発生させる可能性がある。このため、レーザによる切断技術は、並列又は双極の多層電池に適用することは困難である。1つの単一層を物理的に切断することに関して、切断工程中に、局部的に生じた集積的な物理的変形のため、多層電池に適用することは難しく、当然に、その後の充電放電サイクルの間、短絡又は短絡を生じさせる弱点箇所を発生させることになる。

0005

多層の発電器を製造する1つの有利な方法は、横方向接続部にて電極の前面を集めることを許容し得るように、陽極及び陰極のそれぞれのコレクタが異なる側縁部から突き出すのを許容する一方にて、要素を平行にロール巻きし又は積み重ねることから成ることがしばしばである。1995年5月16日の米国特許第5,415,954号を参照する。

0006

他方、製造の容易さと容積コンパクトさとを組み合わせるため、特に関心が持たれる電池の設計は、当業者に周知である、平坦にロール巻きすることにより得られるものである。この設計に伴う不利益な点は、例えば、局部的に、表面及び電流密度が不均一となり、電池組立体の容積の変動に起因する圧力を補正することができない湾曲領域が存在することであり、このため、その後の充電/放電サイクルの間、局部的な応力を不可避的に発生させる。極めて一般的な方法にて、これらの不均一な領域が存在することは、発電器に弱体な電界領域を発生させ、そのことは、加速熟成の原因となる。この型式の問題点を解決する1つの巧緻な方法は、その全面に沿って完全に均質な多層電池組立体を製造し得るように、電池組立体を作製した後、これらの湾曲領域を切断することができるようにすることである。しかしながら、上述したように、利用可能なこれらの方法は、重大な不利益を生ずることなく、所望の結果を得ることはできない。

0007

このため、本発明の1つの目的は、電気化学的発電器の設計及び性能を最適にする一方にて、巧緻な方法にて上記型式の問題点を解決することである。本発明の別の目的は、その全面に沿って完全に均質な多層電池組立体を製造し得るように、その組み立て後、平坦なロールの湾曲領域を切断することを可能にする方法を提供することである。

0008

本発明の1つの目的は、より大きい寸法の多層電池を切断することにより、より小さい寸法の電池を提供することであり、この場合、その工程は、研磨剤を含む水ジェット切断、または、研磨剤を含むオイル切断、若しくは、ダイヤモンドを含むワイヤーによる切断のような、局部的な物理的研磨手段を利用し、金属製コレクタに過度の応力を加えたり、短絡又は弱点を生じさせるのに十分な物理的変形を伴うことなく、シャープに切断することである。

0009

本発明の別の目的は、せん断切断、破砕切断又はプレスのような非限定的な物理的な切断工程が特定の状況下にて可能であることと、よりコンパクトであると共に、多層電池及び切断工程の物理的な強化を十分に制御することを通じてサイクル中の性能を向上させる発電器を製造することが可能であることとを実証することである。

0010

本発明の別の目的は、膜を互いに一体とし、また、電池組立体を比較的不透過性とすると共に、水のような反応性液体の使用を可能にする、多層電池組立体を物理的に強化するステップを提供することである。

0011

本発明の別の目的は、今日迄、リチウム陽極を更に備える薄膜から成る装置とは技術的に、完全に不適合であると考えられていた、水ジェットを使用する切断方法を提供することである。

0012

本発明の別の目的は、その性能及びその製造の容易さに関して、従来技術と比較したときに特に有利である多層設計の発電器を提供することである。本発明は、全固体のリチウム又はナトリウム電気化学発電器を製造する方法であって、(a)各々が、陽極と、ポリマー電解質と、陰極と、コレクタ膜とを備え、オプション的絶縁膜を備える電池積層体スタックを作製するステップと、(b)(a)にて得られた電池組立体を物理的手段を利用して所定の形状に切断するステップとを備え、電池積層体のスタックが、剛性で且つ実質的に不透過性のモノブロック組立体を構成し得るようにした状態下にて作製され、この場合、膜は全て互いに接着し、物理的な切断が、電池組立体を構成する膜を肉眼的に変形させたり、永久的な短絡又は弱点を生じさせることなく行われるようにした、方法に関する。

0013

本明細書及び添付した請求の範囲において、「肉眼的変形」という語は、肉眼で見ることのできる変形を意味するものとする。換言すれば、本発明により、肉眼で見ることのできない何らかの僅かな変形が生じても、そのことは、膜に肉眼的変形が存在しないことを意味する。

課題を解決するための手段

0014

1つの好適な実施の形態によれば、切断工程は、反応性又は非反応性流体ジェットにより行うことができ、また、必要であれば、そのジェットは、流体内に分散させた固体の研磨性材料を含むことができる。研磨性材料の例は、非限定的に、珪砂ダイヤモンド粉末バートンガーネット(Barton Garnet)のグリット80(登録商標名)型の研磨剤、及び当業者に周知のその他のものである。

0015

1つの好適な実施の形態によれば、切断工程は、肉眼的変形及び短絡を生じさせずに、切断を行うことのできる可動研磨性ワイヤーによって行われる。この研磨性ワイヤーは、ダイヤモンドを含むワイヤーとすることができ、また、ワイヤー自体が、通常、鋼製である。

0016

1つの好適な実施の形態によれば、切断工程は、多層電池組立体内で肉眼的変形を生じさせることなく物理的手段により行うことができる。物理的手段の例は、破砕切断、せん断切断及びプレス加工を含むが、これらにのみ限定されるものではない。使用されるブレート又はダイは、金属製又はセラミック製とすることができる。

0017

1つの好適な実施の形態によれば、電池の各々を構成する陽極は、リチウムで出来ており、又はリチウム系化合物又は合金製であり、電気的絶縁性層を構成し得るように自然酸化可能とする必要がある。これと代替的に、該陽極は、切断工程に起因する事故的な短絡に伴って、陰極の存在下にて化学的に分解することができるようにしてもよい。

0018

電池積層体のスタックは、本発明に従って処理し、モノブロック組立体の層間に、流体が侵入するのを防止するのに十分に不透過性の剛性なモノブロック組立体とすることができる。このことは、切断行程中、本発明に従って、水、アルコール水和化化合物又は硫黄又は酸素を含む化合物(リチウムを酸化させ且つリチウムの一部を融解させることができる)のような反応性流体を導入し、陽極の膜及び陰極の導電性膜の端部間の全ての電気的短絡を防止することを可能にする。

0019

別の実施の形態によれば、最初に、陽極、電解質、陰極、コレクタ、陰極、電解質、陽極といったような膜の連続体から成る多層発電器を作製し、これらの膜が全て互いに接着し又は互いに接着するようにされるようにステップが採られる。これらの接着ステップは、組立後の熱間加工工程、部分的に架橋結合した電解質の利用又は架橋結合可能な又は架橋結合不能な接着添加剤を利用する等によって行われる。同一の方法にて、電池のスタックは、次の膜の連続体から成る多層の発電器が得られるように作製することもできる。すなわち、陽極、電解質、陰極、コレクタ、絶縁膜、陽極である。また、コレクタ、陽極、電解質、陰極、コレクタという膜の連続体から成る多層の発電器を作製することもできる。

0020

別の実施の形態によれば、陽極、ポリマー電解質、陰極、コレクタ及び多分、絶縁材料の膜から成る基本的な電池が提供され、該基本的な電池の積層体は、陽極及び陰極のコレクタの余剰部分を横方向に残しつつ、平らにロール巻きし、ステップ(b)に従って、平らなロールの端部における少なくとも湾曲領域にて切断される。

0021

別の実施の形態によれば、当該出願人の名による、1994年11月1日の米国特許第5,360,684号に記載されたように、側方向短絡を防止するため、膜の位置の不正確さ及び絶縁性バンドの付与に起因する損失を軽減するため対称の電池組立体の中心にて長手方向への切断が為される。

0022

別の実施の形態によれば、酸化したリチウムの部分は、陽極のシート側端部を自由にし得るように融解し又は物理的に除去する。別の実施の形態によれば、コレクタにアクセス可能である面にて金属を破砕し、陰極のコレクタのシート間に側方向への接続部を提供する。

0023

本発明は、また、構成要素が陽極、ポリマー電解質、陰極、コレクタ膜及び多分、絶縁性膜を備える、モノブロックの多層組立体を備える電気化学的発電器に関するものであり、これらの膜は、積層され且つ単一体とされ、互いに接着すると共に、比較的不透過性であり、電池組立体は、均一な切断部分として現れる少なくとも一端を有し、電池組立体を構成する色々な膜は、肉眼的変形を生ぜず、陽極膜の端部は、電気的に絶縁性の不動態化膜を有している。

発明を実施するための最良の形態

0024

本発明の他の特徴及び有利な点は、限定的ではなく、単に一例として掲げた、以下の好適な実施の形態に関する説明から明らかになるであろう。

0025

図面を参照すると、次なる層、すなわち陽極を構成するリチウムシート3と、第一のポリマー電解質の層5と、第一の陰極層7と、そのコレクタ9と、第二の陰極層11と、最後に、第二の電解質層13とから成る積層した母体電池1(図1)から本発明による1つの型式の多層発電器を製造する1つの有利な方法が図示されている。膜の配置に関する詳細な情報は米国特許第5,360,684号に見ることができる。

0026

この方法は、側方向に接続することにより、電極の全面を一側部にて陽極の重ね合わせたシート上に集めることを容易にし且つその反対側部にて陰極コレクタ上に集めることを容易にし得るように、陰極コレクタ及びリチウム陽極が異なる側縁に沿って突出するのを許容する一方にて、要素を平行にロール巻きし、又は積み重ねることから成っている。

0027

製造の容易さと容積のコンパクトさとを組み合わせる点にて特に関心が持たれる設計は、図2に概略図で図示した平坦なロールである。しかしながら、上述したように、この設計は、例えば、湾曲領域15、17が存在し、その領域にて局部的に、表面及び電流密度が不均一となり、容積の変動に起因する圧力を補正し得ないという不利益な点がある。

0028

本発明の1つの実施の形態が、単に一例として且つ非限定的に図3及び図4に図示されている。図2に図示するように、積層した母体電池1をロール巻きすることにより平行に組み立てられた発電器は、その前面及び背面に、陰極及び陽極のコレクタ(図示せず)が突出する領域を含んでいる。後で説明する切断工程は、ロールの両端にて局部的に行われ、陰極及び陽極の2つの電流集め側端縁を含む角柱の電池組立体19(図3)又は複数の角柱の電池組立体21、23、25を多数回の切断(図4)により形成することを可能にする。

0029

本発明の1つの実施の形態が図5及び図6に図示されている。第一に、図5に図示するように、コレクタ、リチウム、電解質、陰極、コレクタという膜を連続的に積み重ねることにより多層の双極発電器が作製される。この発電器は、その下面及び上面にそれぞれ電流を集めるためのコレクタを備えている。この切断工程は多数の形状の切断部分27、29、31(図6)を形成することを可能にし、電気接点が切断した電池の下面及び上面に設けられる。

0030

本発明の別の実施の形態が図7に図示されている。横断状切断により、湾曲領域41、43を除去することに加えて、長手方向切断は、要素33、35、37、39を形成することを可能にすることが理解されよう。

0031

本発明による切断工程を行う第一の手段が図8概略図的に図示されている。図8液体ジェットは当業者に周知である。図示した実施例の場合、これは、オイル内に分散させたグリット80(登録商標名)の粒子のような固体の研磨材料を含むオイルジェットである。これと代替的に、珪砂研磨剤を含む水ジェット、又は例えばアルコール、水和化又は酸素化化合物若しくは硫黄を含む化合物のような任意のその他の反応性又は非反応性の流体のジェットを使用してもよい。図9に概略図で図示した物理的手段は、また、潤滑剤又は反応性流体と共に若しくはこれら潤滑剤又は反応性流体を採用せずに、使用することもできる。この装置は、同様に当業者に周知である、ダイヤモンドを含むワイヤーである。切断工程に使用される別の手段は、図9aに図示するような破砕カッターを含む。局部的に研磨し且つ1回の切断又は多数回の同時的切断を可能にする、当該技術分野の当業者に公知の任意のその他の手段、又は多層電池電池組立体を肉眼的変形を生ずることなく切断し又は多数回の切断を同時に行うことのできるその他の物理的手段を本発明の範囲から逸脱せずに使用することも可能であることは当然に理解されよう。

0032

物理的に堅固で緻密なブロックを形成し得るように互いに接着する膜のみから成る図8の不透過性の多層の場合、短絡又は長時間のサイクル時間を防止する上で本発明の切断工程は必須である。この点に関して、膜が互いに接着することは、使用される色々な膜の性質に起因するものであり、すなわち、この結果は積層体を組み立てた後に熱間加圧することにより得ることができることが理解される。架橋結合可能又は架橋結合不能な熱接着剤材料のような当業者に周知の接着剤を使用することもできる。

0033

リチウム基部陽極が存在することは、本発明の作用にとって特に有利なことであり、それは、切断工程中又は多分、切断流体により事故的な短絡が生ずるならば、リチウムは陰極と化学的に反応し勝ちとなるからである。新たに切断したリチウムは反応性であるということは、また、使用上も有利な点であり、それは、露出したリチウムは容易に酸化され且つLi2O又はLiOHのような電気的絶縁材料に変換されるからである。この現象は、多層電池組立体が流体層表面的にのみ透過する物理的に緻密なブロックに変換することと相俟って、電池を化学的に汚染させることなく、予想外の水のような反応性流体を使用して電池を切断することを可能にする。

0034

図10図11図12図13には、切断工程、及び露出したリチウムの同時的な又は内部の酸化反応を使用して、陰極コレクタのシートの端部の集め領域が1つ以上の縁部にて伸長し、熱及び電気的交換を最適にすることができる方法が示してある。図10は、長手方向に切断する前における、図7の多層電池の断面図である。図11は、長手方向に切断した後の、図10の多層電池の断面図である。図12は、参照番号45にてリチウムが酸化した後の図である点を除いて、図11と同様の図である。図13は、周囲の柔軟な材料を除去することにより電流コレクタ9が自由にされた後を示す点を除いて、図12と同様の図である。

0035

本発明の方法から得られる1つの有利な点は、容積尺度の点にてよりコンパクトでないロールの湾曲領域を除去することにより、例えば、電気化学的観点からして、不作用領域を最小にすることを可能にする点である。同様に、絶縁バンドを含む必要性及び互いに対する膜の近似的な位置決めに起因する誤差許容範囲を考慮して、容積観点からして害となる陽極及び陰極のシートの端部にて側方向に突出する領域の重大さの程度が軽減される。次に、当該出願人に譲渡された米国特許第5,360,684号に関して特に説明する。

0036

多層電池組立体を製造する方法は、上記に開示したものに限定されないことは言うまでもない。一例として、直列又は並列に組み立てることを含んで、本発明による切断工程に対し色々な工程又は材料の処理順序を採用することができる。

0037

化学的添加剤を使用し又は使用せずに物理的研磨を行うその他の切断手段も勿論、採用可能であり、例えば、液体窒素液体アルゴン、アルコール、ハロゲン化物硫黄含有化合物、又は酸素化化合物のような無限有機又は鉱物流体が使用できる。特定の場合、これらはまた、切断工程の間、又はその後に使用して、露出したリチウムの部分を溶解させ且つ/又は酸化させることができ、また、場合によっては、陽極シートの端部を陰極シートの他の構成要素から電気的に絶縁し得るように陰極コレクタの一部を使用することができる。

0038

当業者は、必要であるならば、電池組立体内の穴又は色々な用途に適した形状を含む、色々な形状の多層発電器を切断するため本発明の特徴から利益を享受することができることは言うまでもない。

0039

次に、明らかに非限定的に掲げた以下の例に関して本発明を説明する。次の例にて使用されるポリマー及び電極組成物は、米国特許第4,578,326号のような従前の幾つかの特許に記載されている。

0040

実施例1.図1に図示した薄い積層体から開始して、厚さ5mmの135mm×150mmの寸法の1つの二面電池を平坦なロール巻きすることにより組み立てる。薄い積層体は、厚さ54μmのリチウム陽極の膜と、厚さ40μmの2つの陰極膜と、厚さ15μmのポリマー電解質の2つの膜と、厚さ15μmの1つの中央アルミニウムコレクタとから成っている。この積層体は、後続の多層が並列に接触することを可能にする側方突起を有している。陰極は、酸化バナジウム及びポリマー電解質系のものである。その後、電池をそのロール巻きマンドレルから除去し且つ80℃の真空下にて機械内で加圧し、電解質が陽極及び陰極の材料に対し均質に接着することを可能にするようにする。その後、電池を水ジェットにより横断方向に切断し、湾曲領域を除去し且つ側方突起を通じて接触可能な状態を保持する(図3)。

0041

40,000psiの圧力下の水は、珪砂型式の研磨添加剤を含むものとした。切断速度は10cm/分とした。水ジェットは、電池の表面に対して90°の角度を形成するようにした(図8)。切断工程中、水の存在に起因する一時的な短絡が観察される。電池の電圧が約50mV低下することが観察される。その後、電池を包み且つその電気化学的性能を評価する試験を行った。

0042

11アンペア−時(Ah)の電池をDST型(電気自動車への適用をシミュレートするため、米国のアドバンスト・バッテリコンソルチウム(Advanced Batteries Consortium)が開発した動的応力試験法)に従って、80%の放電度にて3時間、放電し、その後、10時間で3Vまで再充電する。水ジェットで切断したこの電池から得られた電気化学的結果を切断していない同様の電池で得られたものと比較した。切断した電池は400サイクル以上の充電及び放電が可能である一方、切断しない同等の電池は同一の試験状態図14)にて僅か230サイクルの充電及び放電しかできなかった。

0043

実施例2.図1に図示した薄い積層体から開始して、厚さ5.5mmの135mm×150mmの寸法の1つの二面電池を平坦にロール巻きすることより組み立てる。薄い積層体は、厚さ54μmのリチウム陽極の膜と、厚さ45μmの2つの陰極膜と、厚さ25μmのポリマー電解質の2つの膜と、厚さ15μmの1つの中央アルミニウムコレクタとから成っている。この積層体は、後続の多層が並列に接触することを可能にする側方突起を有している。陰極は、酸化バナジウム及びポリマー電解質系のものである。実施例1のように、その後、電池をそのロール巻きマンドレルから除去し且つ加圧する。

0044

その後、湾曲領域を解消し且つ側方向突起図3)を通じて電気的接触を為す可能性を保つため、潤滑剤(図9)を使用せずに、ダイヤモンドを含むワイヤーにより電池を横断方向に切断する。この切断速度は、0.5cm/分とした。この切断工程中、短絡は何ら観察されなかった。実施例1に図示したDSTプロファイルと同一のプロファイルに従って、1.5mAh/cm2の電池を放電させる。循環サイクル曲線は、330回以上の充電/放電サイクルであることを示す(図15)。

0045

実施例3.実施例2におけるものと同一型式の電池を組み立てた。その後、湾曲領域を解消し且つ側方向突起を通じて電気的接触を提供する可能性を保つため、鉱物油系の潤滑剤の存在下にて、ダイヤモンドを含むワイヤーで電池を横断方向に切断する。この電池は、以前の実施例におけると同一のDSTプロファイルに従って放電させる。サイクルの曲線は、潤滑剤無しでダイヤモンドを含むワイヤーにて切断することにより得られる曲線と極めて類似しており、400回以上の充電/放電サイクル(図16)であることを示す。

0046

実施例4.実施例1に示したものと同様の電池に対して切断工程を行った。その後、湾曲領域を解消し且つ側方向突起を通じて電気的接触を提供する可能性を保つため、電池をオイルジェットにより横断方向に切断する。

0047

使用したオイルの圧力は、45,000psiであり、オイルは、ブリストルホワイト(Bristol White)のNF型である。このオイルは、バートン・ガーネットのグリット80型の研磨添加剤を含むものとした。切断速度は、21cm/分とした。切断工程中、短絡は何ら観察されなかった。オイルジェットにて電池を切断することにより得られた電気化学的結果は、既に、以前の実施例にて得られたものと同様である。

0048

実施例5.実施例2に図示したものと同様の電池に対して、湾曲領域を解消し且つ側方向突起を通じて電気的接触を提供する可能性を保つため、破砕切断工程を行った。単一のベベル鋼製ブレードを有する、スペリア・マニュファクチャリングコーポレーション(Superior Manufacturing Corporation)からのゴムカッターモデル600を使用した。切断工程は、1秒以内にて行い、この時間は、局部的な圧力に起因する永久的な短絡又は肉眼的変形を回避するのに十分な速さである。この試験において、この切断の後、切断領域残留する弱点を無くすため、メタノールを局部的に塗布した。このサイクルの曲線は、300サイクル以上の充電/放電であることを示す(図17)。

0049

当業者にとって明らかであるように、本発明の精神から逸脱せずに、改変例が可能であることが理解される。

図面の簡単な説明

0050

図1多層電池を組み立てることを目的とする積層母体電池の概略図である。
図2図1に図示した積層母体電池から得られた多層の平坦なロール体の斜視図である。
図3図2の平坦な多層のロール体の端部及び形成される角柱の電池組立体の端部における切断した湾曲領域を示す斜視図である。
図4切断した湾曲切断領域及び他の横断方向切断箇所を示す平坦なロールの斜視図である。
図5双極多層スタッキングの斜視図である。
図6図5に図示した双極多層スタッキングから得られた、色々な形状の切断部分の斜視図である。
図7長手方向切断箇所を示す、図3と同様の図である。
図8水ジェット又はオイルジェットで切断する工程を示す、斜視図的な概略図である。
図9研磨性ワイヤーで多層電池を切断する状態を示す、斜視図的な概略図である。9aは、破砕カッターで多層電池を切断する状態を示す、斜視図的な概略図である。
図10長手方向に切断する前の図7の多層電池の断面図である。
図11中央にて切断した後の図10の多層電池の断面図である。
図12リチウムが酸化した後の図11と同様の図である。
図13接続部を提供し得るように露出した電流コレクタを示す、図12と同様の図である。
図14研磨剤を含む水ジェットで切断した後における本発明による多層電池を、切断されていない同等の電池と比較した本発明による多層電池の充電/放電曲線の図である。
図15潤滑剤を使用せずに、ダイアモンドを含むワイヤーで切断した後の、本発明の多層電池の充電/放電曲線である。
図16潤滑剤を使用して、ダイアモンドを含むワイヤーで切断した後の、本発明による多層電池の充電/放電曲線である。
図17破砕カッターで切断した後の本発明による多層電池の充電/放電曲線である。

--

0051

1母体電池3リチウムシート
5 第一のポリマー電解質の層 7 第一の陰極層
9コレクタ11 第二の陰極層
13 第二の電解質層15、17湾曲領域
19、21、23、25 角柱電池組立体
27、29、31 多数形状の切断部分
33、35、37、39 要素 41、43 湾曲領域

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