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技術 核燃料ペレットと、その製造方法と、その燃料要素および燃料集合体

出願人 日本核燃料開発株式会社株式会社東芝株式会社日立製作所
発明者 油田良一平井睦大越由己水谷千尋天谷政樹梁井康市増田宏
出願日 1998年4月3日 (22年10ヶ月経過) 出願番号 1998-091113
公開日 1999年10月19日 (21年3ヶ月経過) 公開番号 1999-287883
状態 特許登録済
技術分野 原子炉燃料及び部品の製造
主要キーワード 焼きしまり 焼結ガス 圧縮予 硼化タングステン 蛍石型結晶構造 予備成形後 核燃料粉末 放出経路
関連する未来課題
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この項目の情報は公開日時点(1999年10月19日)のものです。
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図面 (7)

課題

ペレット内にマイクロクラック等を発生させないで、Gd等の核的毒物濃度の高い領域を設けて、Gd等の平均濃度が同一で熱伝導率が高い核燃料ペレットを提供する。

解決手段

UO2 等の核燃料にGd2 O3 等の核的毒物が添加された核燃料ペレットにおいて、ペレット内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が分散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または立方晶構造となるようにする。また、核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構造または立方晶構造をとるような組成からなる造粒粉末核燃料粉末とを混合し、圧縮成形し、1600℃〜1800℃で焼結する。この場合、酸素分圧を有する燃焼ガス中で行う。

概要

背景

現在、軽水炉核燃料では中性子吸収材としてGdが使用されており、軽水炉用核燃料の高燃焼度化に伴なってGdの添加濃度が増大する傾向にある。通常、Gdを添加したUO2核燃料ペレットはUO2粉末とGd2 O3 粉末を機械的に混合し、これを圧粉成形したのち、焼結して得られる。

UO2 とGd2 O3 との混合酸化物はUO2 に比べ焼結性が低く、同一焼結条件下では、その焼結核燃料ペレットの密度結晶粒径は共にUO2 焼結核燃料ペレットよりも小さくなることが一般に知られている。さらにGdの添加濃度が高い場合には、焼結中に微細割れマイクロクラック)が容易に発生することが知られている。

結晶粒径が小さいと核分裂生成ガスFPガス)の拡散距離が小さくなり、燃焼中のFPガス放出およびスエリング量が大きくなる欠点がある。また、マイクロクラックが存在すると、核燃料ペレットの実効的な熱伝導率を低下させ、ひいては燃焼中のFPガス放出およびスエリング量を増大させる。

Gd2 O3 を添加した焼結核燃料ペレットの結晶粒径を増大させ、マイクロクラックを発生させないためには、UO2 とGd2 O3 との固溶状態を良くする必要があると考えられており、従来、均一な組織を有する核燃料ペレット、すなわちUO2 とGd2 O3 との固溶状態が良い核燃料ペレットを製造する方法が検討されてきた。

そのうち、共沈法によって製造したUO2 −Gd2 O3混合粉末を使用する方法は、溶液状態でUとGdを混合し、同時に沈殿させるため、非常に均一に混合されたUO2 −Gd2 O3 混合粉末を得ることができ、焼結核燃料ペレット中のUO2 とGd2 O3 との固溶状態が極めて良好で、均一な組織を持った核燃料ペレットが得られる。

しかしながら、この方法は、非常に工程が複雑で費用が高くなる上、沈殿時に核燃料物質汚染された多量の放射性廃液が発生するという欠点がある。そこで、機械的に混合されたUO2 −Gd2 O3混合粉末を用いて固溶状態の良い燃料ペレットを得る製造方法(例えば特開平5−11088 号公報,特開平1−193691号公報,特開平2−242195号公報)が提唱されている。

これらの方法では、焼結助剤を添加して焼結する方法が採用されている。また、酸素ポテンシャルを高くし、カチオン拡散を促進することにより、より良い固溶状態が得られることも知られている。

一方、UO2 にGdが固溶すると、Journal of Nuclear Materialsの第 105巻(1982年)の 201頁以降に報告されているように、UO2 中の不純物濃度が上昇することによって熱伝導率が低下することが知られている。

この熱伝導率の低下は、燃料中心温度の増大、その結果としてFPガス放出およびスエリング量、ペレット被覆管相互作用PCI)の増大を招く。このため、燃料集合体を構成する燃料要素のうち、Gd2 O3 添加核燃料ペレットを装填した燃料要素が経験する最大出力は、通常低目に設計されている。

そこで、Gdの固溶を抑えることにより、ペレットの熱伝導率の低下を低減する方法(例えば特開昭59−90082 号公報,特開昭60−231195号公報)が提唱されている。特開昭59−90082 号公報には、硼化タングステン被覆した1μm〜20μmのGd2 O3粒子を添加することにより、焼結中におけるUO2 粒子とGd2 O3 粒子の接触を避けてGdを固溶させない方法が示されている。

特開昭60−231195号公報には、1mm以上のGd2 O3粒子を添加することにより、焼結中におけるUO2 粒子とGd2 O3 粒子の接触面積を少なくしてGdの固溶を抑える方法が示されている。

概要

ペレット内にマイクロクラック等を発生させないで、Gd等の核的毒物濃度の高い領域を設けて、Gd等の平均濃度が同一で熱伝導率が高い核燃料ペレットを提供する。

UO2 等の核燃料にGd2 O3 等の核的毒物が添加された核燃料ペレットにおいて、ペレット内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が分散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または立方晶構造となるようにする。また、核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構造または立方晶構造をとるような組成からなる造粒粉末核燃料粉末とを混合し、圧縮成形し、1600℃〜1800℃で焼結する。この場合、酸素分圧を有する燃焼ガス中で行う。

目的

本発明はかかる問題に対処してなされたもので、Gd2 O3 等の核的毒物を含有する酸化物焼結核燃料ペレットに係り、さらに詳しくは、核燃料ペレット内にGd等の核的毒物の核燃料ペレット平均濃度よりも高い濃度の領域を存在させることにより、Gd等の核的毒物濃度が核燃料ペレット平均で同一の従来の核燃料ペレットに比べて熱伝導率の低下を抑えたことを特徴とするGd2 O3 添加焼結核燃料ペレットおよびその製造方法ならびにその核燃料ペレットを装填した燃料要素およびその燃料要素を組み込んだ燃料集合体を提供することにある。

効果

実績

技術文献被引用数
2件
牽制数
4件

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請求項1

UO2 等の核燃料にGd2 O3 等の核的毒物が添加されて焼結した核燃料ペレットにおいて、前記核燃料ペレットの母相内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が分散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または立方晶構造となることを特徴とする核燃料ペレット。

請求項2

前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域平均直径または相当直径が50μm以上であることを特徴とする請求項1記載の核燃料ペレット。

請求項3

前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域を構成する元素のうち、前記核的毒物がGd2 O3 であり、前記高核的毒物濃度領域のGd2 O3含有量が最大でも60wt%であることを特徴とする請求項1記載の核燃料ペレット。

請求項4

UO2 等の核燃料にGd2 O3 等の核的毒物が添加されて焼結した核燃料ペレットの製造方法において、前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構造または立方晶構造をとるような組成からなる造粒または凝集粒子粉末核燃料粉末を所定の混合比で混合し、これを圧縮成形して圧縮成形体とし、1600℃〜1800℃の範囲内の焼結温度で、高核的毒物濃度部分が蛍石型結晶構造または立方晶構造となり得る酸素分圧を有する焼結ガス中で前記圧縮成形体を焼結することを特徴とする核燃料ペレットの製造方法。

請求項5

前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構造または立方晶構造をとるような組成からなる粉末を、予備成形後粉砕篩分けし、核燃料粉末との混合時に大半の造粒または凝集粒子を維持できるような強固な凝集粒子を得ることを特徴とする請求項4記載の核燃料ペレットの製造方法。

請求項6

前記予備成形後、粉砕、篩分けにより平均濃度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構造または立方晶構造をとるような組成からなる造粒または凝集粒子粉末を得る際に、成形時に前記造粒または凝集粒子が変形し得るような強度となるような圧力で圧縮予備成形することを特徴とする請求項5記載の核燃料ペレットの製造方法。

請求項7

前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含む造粒または凝集粒子内の核的毒物が、焼結後に固溶体となりうる程度に混合されていることを特徴とする請求項4から請求項6記載の核燃料ペレットの製造方法。

請求項8

前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含む凝集粒子が、焼結前にすでに固溶体となっていることを特徴とする請求項4から請求項6記載の核燃料ペレットの製造方法。

請求項9

前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含む造粒または凝集粒子粉末の平均直径あるいは相当直径が約50μm以上であることを特徴とする請求項4から請求項8記載の核燃料ペレットの製造方法。

請求項10

前記核的毒物はGd2 O3 であり、高核的毒物濃度領域のGd2 O3含有量は最大でも60wt%であることを特徴とする請求項4から請求項9記載の核燃料ペレットの製造方法。

請求項11

前記焼結ガスはCOとCO2混合ガスであることを特徴とする請求項4から請求項10記載の核燃料ペレットの製造方法。

請求項12

核的毒物がGd2 O3 であり、高核的毒物濃度領域のGd2 O3含有量が最大でも30wt%である造粒または凝集粒子粉末を用い、露点−60℃の水素ガスと同等かそれ以上の酸素分圧を有する雰囲気ガス中で焼結することを特徴とする請求項4から請求項9記載の核燃料ペレットの製造方法。

請求項13

複数個の焼結した核燃料ペレットを燃料被覆管内に装填し、前記被覆管の両端を封入してなる核燃料要素において、前記核燃料ペレットはそのペレット内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が分散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または立方晶構造となっているか、または前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域の平均直径または相当直径が50μm以上であるか、あるいは前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域のGd2 O3含有量が最大でも60wt%であるものからなることを特徴とする燃料要素

請求項14

複数個の焼結した核燃料ペレットを燃料被覆管内に装填し、前記被覆管の両端を封入してなる燃料要素等が組み込まれてなる燃料集合体において、前記燃料要素は前記核燃料ペレットの母相内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が分散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または立方晶構造となっているか、または前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域の平均直径または相当直径が50μm以上であるか、あるいは前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域のGd2 O3含有量が最大でも60wt%であるものからなる複数の焼結核燃料焼結ペレットが前記被覆管内に装填されたもので構成されていることを特徴とする燃料集合体。

技術分野

0001

本発明は、Gd2 O3 等の核的毒物を含有する核燃料ペレットおよびその製造方法、ならびにその核燃料ペレットを装填した燃料要素およびその燃料要素を組み込んだ燃料集合体に関する。

背景技術

0002

現在、軽水炉核燃料では中性子吸収材としてGdが使用されており、軽水炉用核燃料の高燃焼度化に伴なってGdの添加濃度が増大する傾向にある。通常、Gdを添加したUO2核燃料ペレットはUO2粉末とGd2 O3 粉末を機械的に混合し、これを圧粉成形したのち、焼結して得られる。

0003

UO2 とGd2 O3 との混合酸化物はUO2 に比べ焼結性が低く、同一焼結条件下では、その焼結核燃料ペレットの密度結晶粒径は共にUO2 焼結核燃料ペレットよりも小さくなることが一般に知られている。さらにGdの添加濃度が高い場合には、焼結中に微細割れマイクロクラック)が容易に発生することが知られている。

0004

結晶粒径が小さいと核分裂生成ガスFPガス)の拡散距離が小さくなり、燃焼中のFPガス放出およびスエリング量が大きくなる欠点がある。また、マイクロクラックが存在すると、核燃料ペレットの実効的な熱伝導率を低下させ、ひいては燃焼中のFPガス放出およびスエリング量を増大させる。

0005

Gd2 O3 を添加した焼結核燃料ペレットの結晶粒径を増大させ、マイクロクラックを発生させないためには、UO2 とGd2 O3 との固溶状態を良くする必要があると考えられており、従来、均一な組織を有する核燃料ペレット、すなわちUO2 とGd2 O3 との固溶状態が良い核燃料ペレットを製造する方法が検討されてきた。

0006

そのうち、共沈法によって製造したUO2 −Gd2 O3混合粉末を使用する方法は、溶液状態でUとGdを混合し、同時に沈殿させるため、非常に均一に混合されたUO2 −Gd2 O3 混合粉末を得ることができ、焼結核燃料ペレット中のUO2 とGd2 O3 との固溶状態が極めて良好で、均一な組織を持った核燃料ペレットが得られる。

0007

しかしながら、この方法は、非常に工程が複雑で費用が高くなる上、沈殿時に核燃料物質汚染された多量の放射性廃液が発生するという欠点がある。そこで、機械的に混合されたUO2 −Gd2 O3混合粉末を用いて固溶状態の良い燃料ペレットを得る製造方法(例えば特開平5−11088 号公報,特開平1−193691号公報,特開平2−242195号公報)が提唱されている。

0008

これらの方法では、焼結助剤を添加して焼結する方法が採用されている。また、酸素ポテンシャルを高くし、カチオン拡散を促進することにより、より良い固溶状態が得られることも知られている。

0009

一方、UO2 にGdが固溶すると、Journal of Nuclear Materialsの第 105巻(1982年)の 201頁以降に報告されているように、UO2 中の不純物濃度が上昇することによって熱伝導率が低下することが知られている。

0010

この熱伝導率の低下は、燃料中心温度の増大、その結果としてFPガス放出およびスエリング量、ペレット被覆管相互作用PCI)の増大を招く。このため、燃料集合体を構成する燃料要素のうち、Gd2 O3 添加核燃料ペレットを装填した燃料要素が経験する最大出力は、通常低目に設計されている。

0011

そこで、Gdの固溶を抑えることにより、ペレットの熱伝導率の低下を低減する方法(例えば特開昭59−90082 号公報,特開昭60−231195号公報)が提唱されている。特開昭59−90082 号公報には、硼化タングステン被覆した1μm〜20μmのGd2 O3粒子を添加することにより、焼結中におけるUO2 粒子とGd2 O3 粒子の接触を避けてGdを固溶させない方法が示されている。

0012

特開昭60−231195号公報には、1mm以上のGd2 O3粒子を添加することにより、焼結中におけるUO2 粒子とGd2 O3 粒子の接触面積を少なくしてGdの固溶を抑える方法が示されている。

発明が解決しようとする課題

0013

しかしながら、特開昭60−231195号公報の方法では、焼結中にUO2 とGd2O3 との反応を完全に避けることはできず、焼結中にUO2 とGd2 O3 との反応界面で、体積変化を伴う相変化が起こり続けるために、界面近傍に気孔やクラックが発生する。これらの気孔やクラックは、密度の減少および熱伝導率の低下ならびにFPガスの放出経路の増加を招くことになり、期待した効果が得られない。

0014

同様の概念を応用した例が、国際会議(International Atomic Energy Agency,Technical Committee Meeting on Advances in Pellet Technology for Improved Performance at High Burnup,Tokyo,Japan,28 October-1 November 1996,Paper No.2-1 )で報告されており、Gd2 O3 の小球熱処理してUO2粉末に混合し焼結することによりGd2 O3 小球分散型核燃料ペレットを得ている。

0015

しかし、この核燃料ペレットには、マイクロクラックは観測されなかったが、Gd2 O3小球の周り気泡集まり、一部連結している。このことから、熱伝導率の向上は小さいものと推察される。

0016

また、特開昭59−90082 号公報の方法では、工程が複雑で費用が高くなり工業的でない上、硼化タングステンとUO2 の熱膨張率が異なること等により界面近傍にクラックが発生し、熱伝導率の低下を招くことが予想され、やはり期待した効果が得られない。

0017

本発明はかかる問題に対処してなされたもので、Gd2 O3 等の核的毒物を含有する酸化物焼結核燃料ペレットに係り、さらに詳しくは、核燃料ペレット内にGd等の核的毒物の核燃料ペレット平均濃度よりも高い濃度の領域を存在させることにより、Gd等の核的毒物濃度が核燃料ペレット平均で同一の従来の核燃料ペレットに比べて熱伝導率の低下を抑えたことを特徴とするGd2 O3 添加焼結核燃料ペレットおよびその製造方法ならびにその核燃料ペレットを装填した燃料要素およびその燃料要素を組み込んだ燃料集合体を提供することにある。

課題を解決するための手段

0018

請求項1の発明は、UO2 等の核燃料にGd2 O3 等の核的毒物が添加されて焼結した核燃料ペレットにおいて、前記核燃料ペレットの母相内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が分散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または立方晶構造となることを特徴とする。

0019

請求項2の発明は、前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域平均直径または相当直径が50μm以上であることを特徴とする。請求項3の発明は、前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域を構成する元素のうち、前記核的毒物がGd2 O3 であり、前記高核的毒物濃度領域のGd2 O3含有量が最大でも60wt%であることを特徴とする。

0020

請求項4の発明は、UO2 等の核燃料にGd2 O3 等の核的毒物が添加されて焼結した核燃料ペレットの製造方法において、前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構造または立方晶構造をとるような組成からなる造粒または凝集粒子粉末と核燃料粉末を所定の混合比で混合し、これを圧縮成形して圧縮成形体とし、1600℃〜1800℃の範囲内の焼結温度で、高核的毒物濃度部分が蛍石型結晶構造または立方晶構造となり得る酸素分圧を有する焼結ガス中で前記圧縮成形体を焼結することを特徴とする。

0021

請求項5の発明は、前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構造または立方晶構造をとるような組成からなる粉末を、予備成形後粉砕篩分けし、核燃料粉末との混合時に大半の造粒または凝集粒子を維持できるような強固な凝集粒子を得ることを特徴とする。

0022

請求項6の発明は、前記予備成形した後、粉砕、篩分けにより平均濃度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後にどの組成においても蛍石型結晶構造または立方晶構造をとるように、前記圧縮予成形行程で造粒または凝集粒子粉末を得る際に、圧縮予備成形時に前記造粒または凝集粒子が変形し得るような強度となるような圧力で圧縮予備成形することを特徴とする。

0023

請求項7の発明は、前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含む造粒または凝集粒子内の核的毒物が、焼結後に固溶体となりうる程度に混合されていることを特徴とする。

0024

請求項8の発明は、前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含む凝集粒子が、焼結前にすでに固溶体となっていることを特徴とする。請求項9の発明は、前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含む造粒または凝集粒子粉末の平均直径あるいは相当直径が約50μm以上であることを特徴とする。

0025

請求項10の発明は、前記核的毒物はGd2 O3 であり、高核的毒物濃度領域のGd2 O3含有量は最大でも60wt%であることを特徴とする。請求項11の発明は、前記焼結ガスはCOとCO2混合ガスであることを特徴とする。

0026

請求項12の発明は、核的毒物がGd2 O3 であり、高核的毒物濃度領域のGd2 O3含有量が最大でも30wt%である造粒または凝集粒子粉末を用い、露点−60℃の水素ガスと同等かそれ以上の酸素分圧を有する雰囲気ガス中で焼結することを特徴とする。

0027

請求項13の発明は、複数個の焼結した核燃料ペレットを燃料被覆管内に装填し、前記被覆管の両端を封入してなる核燃料要素において、前記核燃料ペレットはそのペレット内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が分散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または立方晶構造となっているか、または前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域の平均直径または相当直径が50μm以上であるか、あるいは前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域のGd2 O3含有量が最大でも60wt%であるものからなることを特徴とする。

0028

請求項14の発明は、複数個の焼結した核燃料ペレットを燃料被覆管内に装填し、前記被覆管の両端を封入してなる燃料要素等が組み込まれてなる燃料集合体において、前記燃料要素は前記核燃料ペレットの母相内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が分散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または立方晶構造となっているか、または前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域の平均直径または相当直径が50μm以上であるか、あるいは前記核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域のGd2 O3含有量が最大でも60wt%であるものからなる複数の焼結核燃料焼結ペレットが前記被覆管内に装填されたもので構成されていることを特徴とする。

発明を実施するための最良の形態

0029

本発明に係る核燃料ペレットは、ペレット平均濃度よりも低い濃度の核的毒物を含む母相または核的毒物を含まない母相とペレット平均よりも高濃度の核的毒物を含む高核的毒物分散相から構成され、共に蛍石型結晶構造またはそれに近い立方晶構造を有している。

0030

本発明に係る核燃料ペレットによれば、マイクロクラックを有しないため、核的毒物固溶による熱伝導率低下が少なく熱伝導率が高い母相のペレット内における含有割合が高くなり、同一のペレット平均核的毒物濃度を持つ従来型の均一固溶の核燃料ペレットよりも実効的な熱伝導率が高くなる。

0031

本発明に係る核燃料ペレットの製造方法は、UO2 等の核燃料にGd2 O3 等の核的毒物が添加されて焼結した核燃料ペレットの製造方法において、前記核燃料ペレット平均濃度より高い核的毒物を含み、かつ焼結後に蛍石型結晶構造または立方晶構造をとるような組成からなる造粒または凝集粒子粉末と核燃料粉末を所定の混合比で混合し、これを圧縮成形して圧縮成形体とし、1600℃〜1800℃の範囲内の焼結温度で、高核的毒物濃度部分が蛍石型結晶構造または立方晶構造となり得る酸素分圧を有する焼結ガス中で前記圧縮成形体を焼結して核燃料ペレットを製造する。

0032

本発明に係る核燃料ペレットの製造方法によれば、高濃度の核的毒物を含有する領域においても母相と同じ蛍石型結晶構造または非常に構造の近い立方晶構造をとるように焼結するため、結晶構造の著しく異なり、マイクロクラックの発生や結晶粒成長の妨げとなる別相の発生を抑止することができ、マイクロクラックがなく結晶粒が十分に成長した高濃度の核的毒物を含む核燃料ペレットを得ることができる。

0033

例えばGd2 O3 添加核燃料ペレットにおいて、焼結雰囲気ガス中の酸素分圧を調整すると、焼結過程において、焼結ガス中から高濃度のGd2 O3 を含む領域が蛍石型結晶構造となるために必要な酸素が供給され、核燃料ペレットは相境界を持たない構造となる。

0034

そのために、焼結後にはマイクロクラック等の欠陥が存在することがなく、かつ核燃料ペレット平均のGd2 O3 濃度よりも遥かに低い濃度のGd2 O3 しか含有しない領域を多量に有する核燃料ペレットが得られる。このように製造された核燃料ペレットを用いることにより、マイクロクラックによる熱伝導率の低下を避けることができる。

0035

また、Gd固溶による熱伝導率低下が少なく熱伝導率が高い母相の割合が高くなり、同一の核燃料ペレット平均核的毒物濃度を持つ従来の均一固溶型核燃料ペレットよりも実効的な熱伝導率が高くなることにより、燃料中心温度の増大が低減され、その結果としてFPガス放出およびスエリング量が低減できる。

0036

このような核燃料ペレットを燃料被覆管内に装填して燃料要素を構成し、この燃料要素を組み込んで燃料集合体を構成することにより、核的毒物を含有する燃料要素の出力を従来に比べて高く設定することができる。

0037

図1は本発明に係る核燃料ペレットの第1の実施の形態を示すもので、この核燃料ペレット1はUO2母相中にUO2 −30wt%Gd2 O3 の小球分散相を有する半分散型である。図2は同じく第2の実施の形態を示すもので、この核燃料ペレット2はUO2 母相中にUO2 −50wt%Gd2 O3 の小球分散相を有する半分散型である。

0038

図1および図2中Vは体積を表わし、図2中、VUO2 −50wt%Gd2 O3はUO2 −50wt%Gd2 O3 部の体積、Vtotal は全体の体積を表わし、図2のVUO2 −50wt%Gd2 O3 /Vtotal =0.228 は全体に対するUO2 −50wt%Gd2 O3 部の体積の割合が0.228 であることを示している。図1についても同様である。

0039

図3は従来の核燃料ペレット3を示し、UO2 −10wt%Gd2 O3 均一固溶型である。なお、図1から図3ともに核燃料ペレット1〜3を模写し、模型的に拡大して示す透視図である。

0040

表1は本発明に係る核燃料ペレットと従来の核燃料ペレットのUO2 に対する相対熱伝導率を示している。なお、表中の本発明ペレットAはUO2 −60wt%Gd2 O3 の小球分散型核燃料ペレットであり、本発明ペレットBは第1の実施の形態の核燃料ペレット1に対応し、従来ペレットは図3に示したほぼ完全にGdが固溶したUO2 −10wt%Gd2 O3 核燃料ペレット3に対応している。

0041

これらの値は、Journal of Nuclear Materialsの第 231巻(1996年)の29頁以降に示されているUO2 −Gd2 O3ペレット(固溶体)の熱伝導率のGd2 O3濃度依存性の式、およびHigh Temperature -High Pressuresの第13巻(1981年)の 649頁以降に示されている熱伝導率が異なる粒子がマトリクスに分散している場合の熱伝導率の式を用いて計算した値である。

0042

ID=000003HE=045 WI=102 LX=0540 LY=2150
表1から明らかなように、本発明に係る核燃料ペレットの熱伝導率は、従来ペレットよりも10%〜50%大きいことが認められる。

0043

次に、本発明に係る核燃料ペレットおよびその製造方法の実施例1〜10について、図4および図5を参照しながら説明する。
[実施例1]図4に示すように、Gd2 O3 濃度が30wt%になるように所定量のUO2粉末4とGd2 O3 粉末5とをボールミルで混合6し、均一な混合粉末を得、これを2.2t/cm2 でプレスして圧縮予備成形7した後、粉砕・篩分け8して約50μm以上のUO2 −Gd2 O3造粒粉末9を得る。

0044

この造粒粉末9をGd2 O3 濃度が10wt%になるようにUO2粉末4に加え、造粒粉末9が粉砕されないVブレンダで30分間混合10し、UO2 −10wt%Gd2O3混合粉末を得る。これを2.2t/cm2 でプレスして圧縮成形11し、理論密度に対する相対密度が約53%の成形体12を得た後、露点10℃のN2 +13%H2雰囲気中において1740℃で4時間焼結14した。その結果、理論密度に対する相対密度が約94%、結晶粒径が約8μmの焼結体15を得た。この焼結体15はUO2 −10wt%Gd2 O3 の小球分散相とUO2母相とで構成された核燃料ペレットとなっていた。

0045

[実施例2]実施例1と同様にして、Gd2 O3 濃度が30wt%になるように所定量のUO2粉末4とGd2 O3 粉末5と微量のアルミナシリカ混合粉末16をボールミルで混合6し、均一な混合粉末を得、これを2.2t/cm2 でプレスして圧縮予備成形7した後、粉砕・篩分け8して約50μm以上の造粒粉末9を得る。この造粒粉末9をGd2 O3 濃度が10wt%になるようにUO2 粉末4に加え、造粒粉末9が粉砕されないVブレンダで30分間混合10し、UO2 −10wt%Gd2 O3 混合粉末を得る。これを2.2t/cm2 で圧縮成形11して、理論密度に対する相対密度が約52%の成形体12を得た後、露点10℃のN2 +13%H2雰囲気中において1740℃で4時間焼結14した。その結果、理論密度に対する相対密度が約94%、結晶粒径が約20μmの焼結体15を得た。

0046

[実施例3]実施例1と同様にGd2 O3 濃度が30wt%になるように所定量のUO2粉末4とGd2 O3 粉末5とをボールミルで混合6し、均一な混合粉末を得、これを0.5t/cm2 でプレスして圧縮予備成形7した後、粉砕・篩分け8して60μm以上の造粒粉末9を得る。この造粒粉末9をGd2 O3 濃度が10wt%になるようにUO2 粉末4に加え、造粒粉末9が粉砕されないVブレンダで30分間混合10し、UO2 −10wt%Gd2 O3 混合粉末を得る。これを2.2t/cm2 で圧縮成形11して成形体12を得た後、この成形体12を露点10℃のN2 +13%H2雰囲気中において1740℃で4時間焼結14した。その結果、理論密度に対する相対密度が約94%、結晶粒径が約10μmの焼結体15を得た。

0047

[実施例4]図5に示すように、Gd2 O3 濃度が50wt%になるように所定量のUO2粉末4とGd2 O3 粉末5とをそれぞれ硝酸に溶解17し、ゾルゲル法による滴下・沈殿・熟成19および焙焼還元・篩分け20を経て約50μm以上の均一な凝集粒子21を得る。この凝集粒子21をGd2 O3 濃度が10wt%になるようにUO2 粉末4に加え、凝集粒子21が粉砕されないVブレンダで混合10し、UO2 −10wt%Gd2O3混合粉末を得る。これを2.2t/cm2 で圧縮成形11して成形体12を得た後、この成形体12を40wt%CO+60%CO2雰囲気中において1740℃で焼結して焼結体15とし、本発明に係る焼結核燃料ペレットを得る。

0048

なお、60wt%以上のGd2 O3 を含むUO2粉末について焼結雰囲気と結晶構造の関係を調べたところ、UO2 が別の結晶構造を持つU4 O9 相を形成しないような条件下では、Gd2 O3高濃度部分が蛍石型結晶構造にならないことが分かった。また、図4および図5において、圧縮成形11する前の混合10の工程で必要に応じて潤滑剤23を加えるが、焼結14の前に成形体12を脱脂13する。

0049

[実施例5]図5に示した実施例4において、ボールミル混合+プレスおよびゾルゲル法により製造した造粒粉末および凝集粒子を用いたが、粉末が均一に混合される他の混合方法により混合され造粒された粉末でも、また、あらかじめ焼結により固溶体とした後それを粉砕して得られる粒子を用いることもできる。

0050

[実施例6]実施例1〜4において、核的毒物としてGd2 O3 の例で説明したが、Er,Dy等の他の核的毒物でも同様の効果が期待でき、またこれらはGdと化学的性質が類似しているため類似の発想で焼結条件等を決定できる。

0051

[実施例7]実施例1〜4において、核的毒物の濃度の高い領域の構成元素としてGd,U,O,Al,Siのみの例で説明したが、焼結中に母相と同程度の焼きしまりを生じ、かつ結晶構造が著しく異ならないような凝集粒子を用いることにより、焼結途中でマイクロクラックや結晶粒成長を阻害するような反応相の形成、連続気孔の形成などが避けることができる。

0052

例えばZrO2 においてY2 O3 を添加することにより、室温から高温にわたって安定に立方晶を保つことができるように、Gd2 O3 等の核的毒物を高温においても安定に立方晶として保つことのできる添加物を加えることにより、実施例1〜4と同様の効果が得られる。

0053

[実施例8]実施例1〜4においては、焼結時の雰囲気ガスとしてCO−CO2混合ガスやH2 Oを添加したN2 +13%H2ガスの例で説明したが、焼結挙動は焼結時に固相平衡になる雰囲気ガスの酸素ポテンシャルにより影響されるので、同様の酸素ポテンシャルを有する他の雰囲気ガスを用いることにより同様の効果が得られる。

0054

[実施例9]実施例1〜4においては、最高50wt%までのGd2 O3 を含む混合凝集粒子粉末を使用する例で説明したが、より高濃度のGd2 O3 を含む混合凝集粒子粉末を用いても、成形、焼結時の基本的な挙動が同一であるため、本発明と同様の効果が得られる。

0055

ただし、60wt%以上のGd2 O3 を含むUO2粉末について焼結雰囲気と結晶構造の関係を調べたところ、UO2 が別の結晶構造を持つU4 O9 相を形成しないような条件下では、Gd2 O3高濃度部分が蛍石型結晶構造にならないことが認められた。

0056

[実施例10]実施例1〜4においては、母相を構成する原料粉末としてUO2粉末の例で説明したが、UO2 ,PuO2 ,ThO2 のいずれか1種類あるいはこれらの混合物、さらにはペレット平均濃度よりも低い核的毒物を含む粉末を使用することができる。この実施例によれば、粉末の成形時挙動や焼結挙動の基礎現象に変わりはなく、また、熱伝導率も従来例より高くなることから、実施例1〜4と同様の効果が得られる。

0057

次に上記実施例1〜10と対比するための参考例1〜3を以下に説明する。
[参考例1]図4に準じてGd2 O3粉末5を1500℃で仮焼して高温で安定な単斜晶とし、つぎに3.1t/cm2 でプレスして圧縮予備成形し、粉砕・篩分けした後、球状化処理22を施したものをGd2 O3 濃度が10wt%になるようにUO2 粉末4に加え、造粒粒子9が粉砕されないVブレンダで混合10し、UO2 −10wt%Gd2 O3混合粉末を得る。

0058

これを2.2t/cm2 でプレスし圧縮成形11して、理論密度に対する相対密度が約53%の成形体12を得た後、露点10℃のN2 +13%H2雰囲気中において1740℃で4時間焼結14した。その結果、理論密度に対する相対密度が約95%、結晶粒径が約15μmの焼結体15を得た。

0059

しかしながら、この参考例として得られた焼結体15、つまり核燃料ペレットのGd2 O3 領域とUO2 領域の境界には多数の連続した気孔や長細い形状の気孔が存在し、好ましい組織が得られなかった。これは、成形圧力を1.3t/cm2 とした場合も、焼結密度は約95%で、組織は同様であった。

0060

[参考例2]上記参考例1に準じて、UO2粉末4とGd2 O3 粉末5を混合する際に、微量のアルミナシリカ混合粉末16を加え、同様の条件で焼結したところ、理論密度に対する相対密度が約93%で結晶粒径が約20μmの焼結体15が得られた。しかしこの焼結体15、つまり核燃料ペレットのGd2 O3 領域とUO2 領域の境界には、さらに多数の連続した気孔や長細い形状の気孔が存在し、好ましい組織が得られなかった。

0061

[参考例3]Gd2 O3粉末をプレス、粉砕し、球状化処理した後、1700℃で熱処理し単斜晶としたものを用いて、球状化処理したもの、しないもの、微量アルミナシリカ混合粉末を加えたものについて焼結体を作製したが、いずれもGd2 O3 領域とUO2 領域の境界には、さらに多数の連続した気孔が存在し、好ましい組織が得られなかった。

0062

つぎに図6(a)により本発明に係る燃料要素の実施の形態を説明する。図6(a)は本発明に係る燃料要素24の実施の形態の一例を一部切断した斜視図で示し、図6(b)は燃料要素24を組み込んだ燃料集合体25の一例を斜視図で示している。

0063

図6(a)に示した燃料要素24はジルコニウム基長円筒状燃料被覆管26内に複数個の核燃料ペレット27が積層して装填されており、燃料被覆管26の上下両端部には上部端栓28と下部端栓29で密封されている。

0064

上部端栓28と核燃料ペレット27の上端との間にはプレナムスプリング30が設けられており、プレナムスプリング30により核燃料ペレット27の上下動を防止している。

0065

ここで、核燃料ペレット27は実施例1〜10によって製造されたものと同様のもので、つぎのように構成されている。すなわち、UO2 等の核燃料にGd2 O3 等の核的毒物が添加されて焼結した核燃料ペレットにおいて、核燃料ペレット内に核的毒物濃度が局所的に高い組成からなる領域が分散し、かつどの組成においても蛍石型結晶構造または立方晶構造となっている。

0066

また、核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物の平均直径または相当直径が50μm以上である。さらに、核燃料ペレットの母相内に分散する高核的毒物濃度領域を構成する元素のうち、核的毒物がGd2 O3 であり、前記高核的毒物濃度領域のGd2 O3含有量が最大でも60wt%である。

0067

本実施の形態は係る燃料要素によれば、同出力で比較した場合、従来例と比較して燃料温度を低減できる。言い換えると、同一燃料温度まで燃料温度の上昇を許した設計、すなわち、燃料挙動を同等に保った設計をする場合、より高い出力を許容することができる。

0068

例えば実施例1によって製造された核燃料ペレットを燃料被覆管26内に装填して燃料要素24を構成した場合、核燃料ペレット27の表面から燃料中心までの温度上昇同一出力で比較した場合、従来例に比較して10%以上低減することができる。換言すると、10%以上出力を上昇させることができる。

0069

次に図6(b)により本発明に係る燃料集合体の実施の形態を説明する。図6(b)に示した燃料集合体25は図6(a)に示した燃料要素24の上下両端を上部タイプレート31および下部タイプレート32に組み込み固定し、複数本の燃料要素24の間隔をスペーサ33で保持したものである。この燃料集合体25の外側は角筒チャンネルボックス(図示せず)によって包囲される。図6(b)中符号34はチャンネルファスナで下部タイプレート32と下部端栓29によって固定されている。本実施の形態によれば、図6(a)における燃料要素24を組み込むことにより低熱伝導率に起因する出力抑制緩和することができる。

発明の効果

0070

本発明に係るGd2 O3 等の核的毒物添加燃料ペレットによれば、マイクロクラックによる熱伝導率の低下を避けることができ、またGd等の核的毒物の固溶による熱伝導率の低下を低減できることにより、照射中における燃料温度の増大が低減され、その結果としてFPガス放出およびスエリング量が低減できる。また、従来例と同等の燃料挙動を許容した場合、出力を従来例よりも高く設定することができる。

図面の簡単な説明

0071

図1本発明に係る核燃料ペレットの第1の実施の形態を模写して模型的に示す透視図。
図2本発明に係る核燃料ペレットの第1の実施の実施の形態を模写して模型的に示す透視図。
図3従来の核燃料ペレットを模写して模型的に示す透視図。
図4本発明に係る核燃料ペレット製造方法の第1の実施の形態を説明するための工程図。
図5本発明に係る核燃料ペレット製造方法の第2の実施の形態を説明するための工程図。
図6(a)は本発明に係る燃料要素の一実施例を説明するための一部断面で示す斜視図、(b)は本発明に係る燃料集合体の一実施例を説明するための斜視図。

--

0072

1,2…本発明の核燃料ペレット、3…従来の核燃料ペレット、4…UO2粉末、5…Gd2 O3 粉末、6…混合、7…圧縮予備成形、8…粉砕・篩分け、9…造粒粉末、10…混合、11…圧縮成形、12…成形体、13…脱脂、14…焼結、15…焼結体、16…アルミナシリカ混合粉末、17…溶解、18…混合、19…滴下・沈殿・熟成、20…焙焼・還元・篩分け、21…凝集粒子、22…球状化処理、23…潤滑剤、24…燃料要素、25…燃料集合体、26…燃料被覆管、27…核燃料ペレット、28…上部端栓、29…下部端栓、30…プレナムスプリング、31…上部タイプレート、32…下部タイプレート、33…スペーサ、34…チャンネルファスナ。

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