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技術 化粧シート用フィルム

出願人 三菱化学エムケーブイ株式会社
発明者 堀和也古谷健
出願日 1997年12月15日 (23年8ヶ月経過) 出願番号 1997-344997
公開日 1999年6月29日 (22年2ヶ月経過) 公開番号 1999-172017
状態 特許登録済
技術分野 積層体(2) 高分子組成物 高分子成形体の製造
主要キーワード 用済後 EPラバー 含有重量比率 層剥離性 シート組成 用済み後 プラスチック化 個配位
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(1999年6月29日)のものです。
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課題

折り曲げ白化性が良好で、かつシート破壊も起こしにくいポリプロピレン系樹脂を主成分とするフィルムからなる化粧シート用フィルムの提供。

解決手段

メルトフローレートが0.1〜50(g/10分)、結晶融解熱が30〜140J/g、かつ曲げ弾性率が1000〜20000kg/cm2の範囲にあるポリプロピレン系樹脂と、メタロセン触媒を用いて重合して得られた、密度が0.86〜0.92g/cm3、メルトフローレートが0.1〜30、かつ重量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)との比(以下、「Mw/Mn」と記す)が1〜5の、エチレン炭素原子数3〜12のα−オレフィンとの共重合ポリエチレン系樹脂とからなり、かつ上記ポリプロピレン系樹脂と共重合ポリエチレン系樹脂との含有重量比率が99/1〜50/50の範囲にある化粧シート用フィルム。

概要

背景

一般にプラスチック化合板のような化粧材は、下地材として合板等の木材や鋼板等を用い、これに印刷・着色を施した単層または積層の樹脂シート化粧シート)を貼り付けたものがよく知られており、この化粧シートの素材としては、意匠性接着性に優れる塩化ビニル系樹脂が使用される例が多い。しかしながら近年になって、用済後等の焼却処分の際に発生する塩化水素ガスの処理やこれに用いる焼却炉炉材の選択等の問題から、ポリオレフィン系樹脂に基づく化粧シートが用いられるようになっている。中でも、ポリプロピレン系樹脂フィルムに基づく化粧シートは剛性と柔軟性のバランスが良好であるため、化粧シート用フィルムとして、ポリプロピレン系の素材を用いたものが多くなって来ている。

概要

折り曲げ白化性が良好で、かつシート破壊も起こしにくいポリプロピレン系樹脂を主成分とするフィルムからなる化粧シート用フィルムの提供。

メルトフローレートが0.1〜50(g/10分)、結晶融解熱が30〜140J/g、かつ曲げ弾性率が1000〜20000kg/cm2の範囲にあるポリプロピレン系樹脂と、メタロセン触媒を用いて重合して得られた、密度が0.86〜0.92g/cm3、メルトフローレートが0.1〜30、かつ重量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)との比(以下、「Mw/Mn」と記す)が1〜5の、エチレン炭素原子数3〜12のα−オレフィンとの共重合ポリエチレン系樹脂とからなり、かつ上記ポリプロピレン系樹脂と共重合ポリエチレン系樹脂との含有重量比率が99/1〜50/50の範囲にある化粧シート用フィルム。

目的

このような化粧シートを下地材に貼り付ける際に、その形状によっては屈曲部にシートを貼り付ける必要がある。このとき、化粧シートの折り曲げ部が白化すると、その部位だけ色や模様が変わってしまい、外観が悪化してしまう。この折り曲げ白化を防ぐためにはゴム弾性を有する合成樹脂を材料中に混合して用いればよいが、このような合成樹脂はポリプロピレン系樹脂との相溶性が劣るため、フィルム自体の強度が低下して、化粧シートとして用いた場合、用済み後等にこれを剥離する際に、シート全体が下地材から剥離するのではなく、シート中のポリプロピレン樹脂層自体が破壊してしまい、シートの一部は下地材側に残ってしまう、という問題があった。即ち、本発明の目的は、上記の問題点を解決した、折り曲げ白化性が良好で、かつシートの破壊も起こしにくいポリプロピレン系樹脂フィルムからなる化粧シート用フィルムを提供することである。

効果

実績

技術文献被引用数
6件
牽制数
2件

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請求項1

メルトフローレートが0.1〜50(g/10分)、結晶融解熱が30〜140J/g、かつ曲げ弾性率が1000〜20000kg/cm2の範囲にあるポリプロピレン系樹脂と、メタロセン触媒を用いて重合して得られた、密度が0.86〜0.92g/cm3、メルトフローレートが0.1〜30、かつ重量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)との比(以下、「Mw/Mn」と記す)が1〜5の、エチレン炭素原子数3〜12のα−オレフィンとの共重合ポリエチレン系樹脂とからなり、かつ上記ポリプロピレン系樹脂と共重合ポリエチレン系樹脂との含有重量比率が99/1〜50/50の範囲にある化粧シート用フィルム

請求項2

厚さが0.03〜2mmである請求項1に記載の化粧シート用フィルム。

請求項3

ポリプロピレン系樹脂が、結晶融解熱が異なるものを2種以上混合したものである請求項1または2に記載の化粧シート用フィルム。

請求項4

請求項1〜3のいずれか1項に記載の化粧シート用フィルムの少なくとも片面に接着層が積層されてなる接着性化粧シート用フィルム。

請求項5

請求項1〜3のいずれか1項に記載の化粧シート用フィルムの片面に接着層が積層され、他の面に接着層を介して表面層が積層されてなる化粧シート

技術分野

0001

本発明は、家具類建築内装材等に用いられるプラスチック化合板プラスチック被覆鋼板等の化粧材用の樹脂製化粧シートに関するものである。

背景技術

0002

一般にプラスチック化粧合板のような化粧材は、下地材として合板等の木材や鋼板等を用い、これに印刷・着色を施した単層または積層の樹脂シート化粧シート)を貼り付けたものがよく知られており、この化粧シートの素材としては、意匠性接着性に優れる塩化ビニル系樹脂が使用される例が多い。しかしながら近年になって、用済後等の焼却処分の際に発生する塩化水素ガスの処理やこれに用いる焼却炉炉材の選択等の問題から、ポリオレフィン系樹脂に基づく化粧シートが用いられるようになっている。中でも、ポリプロピレン系樹脂フィルムに基づく化粧シートは剛性と柔軟性のバランスが良好であるため、化粧シート用フィルムとして、ポリプロピレン系の素材を用いたものが多くなって来ている。

発明が解決しようとする課題

0003

通常用いられる化粧シートは、透明な表面層、印刷あるいは着色を施した印刷層から構成され、これらのシート接着層を介して積層されている。そして、これらのシートはその下面に塗布または積層された接着層を介して合板等に貼り付けて使用される。

0004

このような化粧シートを下地材に貼り付ける際に、その形状によっては屈曲部にシートを貼り付ける必要がある。このとき、化粧シートの折り曲げ部が白化すると、その部位だけ色や模様が変わってしまい、外観が悪化してしまう。この折り曲げ白化を防ぐためにはゴム弾性を有する合成樹脂を材料中に混合して用いればよいが、このような合成樹脂はポリプロピレン系樹脂との相溶性が劣るため、フィルム自体の強度が低下して、化粧シートとして用いた場合、用済み後等にこれを剥離する際に、シート全体が下地材から剥離するのではなく、シート中のポリプロピレン樹脂層自体が破壊してしまい、シートの一部は下地材側に残ってしまう、という問題があった。即ち、本発明の目的は、上記の問題点を解決した、折り曲げ白化性が良好で、かつシートの破壊も起こしにくいポリプロピレン系樹脂フィルムからなる化粧シート用フィルムを提供することである。

課題を解決するための手段

0005

本発明の要旨は以下の各項に存している。
(1)メルトフローレートが0.1〜50(g/10分)、結晶融解熱が30〜140J/g、かつ曲げ弾性率が1000〜20000kg/cm2の範囲にあるポリプロピレン系樹脂と、メタロセン触媒を用いて重合して得られた、密度が0.86〜0.92g/cm3、メルトフローレートが0.1〜30、かつ重量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)との比(以下、「Mw/Mn」と記す)が1〜5の、エチレン炭素原子数3〜12のα−オレフィンとの共重合ポリエチレン系樹脂とからなり、かつ上記ポリプロピレン系樹脂と共重合ポリエチレン系樹脂との含有重量比率が99/1〜50/50の範囲にある化粧シート用フィルム。

0006

(2) 厚さが0.03〜2mmである請求項1に記載の化粧シート用フィルム。
(3)ポリプロピレン系樹脂が、結晶融解熱が異なるものを2種以上混合したものである請求項1または2に記載の化粧シート用フィルム。
(4) 請求項1〜3のいずれか1項に記載の化粧シート用フィルムの少なくとも片面に接着層が積層されてなる接着性化粧シート用フィルム。
(5) 請求項1〜3のいずれか1項に記載の化粧シート用フィルムの片面に接着層が積層され、他の面に接着層を介して表面層が積層されてなる化粧シート。

0007

以下、本発明を詳細に説明する。本発明の化粧シート用フィルムは、その素材として特定のポリプロピレン系樹脂及び特定のポリエチレン系樹脂の混合物からなるフィルムである。本発明の化粧シート用フィルムの素材の一つであるポリプロピレン系樹脂とは、プロピレン単独重合体またはプロピレンを主体とする共重合体、もしくはこれらの2種類以上の混合物のことをいう。

0008

中でも、プロピレンと、エチレン及び炭素原子数4〜12のα−オレフィンからなる群から選ばれた1種又は2種以上のオレフィン系単量体とのランダム共重合体が好ましい。α−オレフィンとしてはブテン−1ペンテン−1、ヘキセン−1、オクテン−1、デセン−1、ドデセン−1等が挙げられる。α−オレフィンの炭素原子数が13以上になるとランダム共重合しにくくなる傾向となり、従って透明性も低下する傾向となる。

0009

このようなランダム共重合体は、ポリプロピレン中にオレフィン系単量体が不規則に配列することにより重合体立体規則性乱れ結晶化度が低下し、透明性が良好で柔軟性に富むものとなる。共重合体中のオレフィン系単量体の含有量は、1〜10重量%、好ましくは2〜6重量%であるのが良い。上述の通り、本発明に使用するポリプロピレン系樹脂はランダム共重合体が好ましいが、プロピレンの単独重合体やエチレン・プロピレンブロック共重合体等を用いても、或いは前記のポリプロピレン系樹脂の2種以上の混合物を用いても、樹脂全体としてメルトフローレート、結晶融解熱、及び曲げ弾性率が下記の特定の範囲内に入っていれば問題なく使用できる。

0010

このポリプロピレン系樹脂のメルトフローレートは0.1〜50(単位:g/10分)であることが必要である。メルトフローレートが0.1未満では、成形が難しく平滑なフィルムが得にくい。一方これが50より大きいと溶融粘度が低くなりすぎてフィルムへの成形が困難となりやすい。また、その結晶融解熱は30〜140J/g、好ましくは80〜120J/gであり、曲げ弾性率は1000〜20000kg/cm2、好ましくは8000〜15000kg/cm2の範囲にあることが必要である。

0011

結晶融解熱が30J/g未満であったり、曲げ弾性率が1000kg/cm2未満では、化粧シート用フィルムとして用いるには柔軟過ぎて加工上の問題を起こしやすい。一方、結晶融解熱が140J/g、或いは曲げ弾性率が20000kg/cm2を越えて大きくなると、シートの透明性が低下したり、折り曲げ時の白化、特に低温(0℃)での折曲白化性が劣る傾向となる。

0012

なお、本発明に言う結晶融解熱とは、示差走査熱量計DSC)を用いて、樹脂を一度融点以上にして溶融した後、10℃/分の速度で冷却した時のDSCチャート上の結晶ピーク面積より計算した値のことである。本発明の化粧シート用フィルムの素材の一つである共重合ポリエチレン系樹脂は、メタロセン触媒を用いて重合して得られた、エチレンと炭素原子数3〜12のα−オレフィンとの共重合ポリエチレン系樹脂のことをいう。

0013

本発明において、メタロセン触媒(シングルサイト触媒カミンスキー触媒ともいう)は、特開平3−163088号公報、特開平7−118431号公報、特開平7−148895号公報等に示されているような、メタロセン系遷移金属錯体有機アルミニウム化合物とからなる触媒であり、無機物担持されて使用されることもある。

0014

メタロセン系遷移金属錯体としては、例えばIVB族から選ばれる遷移金属チタンジルコニウムハフニウム)に、シクロペンタジエニル基置換シクロペンタジエニル基、ジシクロペンタジエニル基置換ジシクロペンタジエニル基、インデニル基置換インデニル基、テトラヒドロインデニル基、置換テトラヒドロインデニル基、フルオニル基又は置換フルオニル基が配位子として1個または2個配位しているか、またはこれらのうちの2つの基が共有結合架橋したものが配位しており、他に水素原子酸素原子ハロゲン原子アルキル基アルコキシ基アリール基アセチルアセトナート基等の配位子を有するものが挙げられる。

0015

また、有機アルミニウム化合物としては、アルキルアルミニウム鎖状もしくは環状のアルミノキサンが挙げられ、アルキルアルミニウムとしては、トリエチルアルミニウムトリイソブチルアルミニウムジメチルアルミニウムクロライドジエチルアルミニウムクロライドメチルアルミニウムジクロライドエチルアルミニウムジクロライド、ジメチルアルミニウムフロライドジイソブチルアルミニウムハイドライドジエチルアルミニウムハイドライドエチルアルミニウムセスキクロライド等が例示でき、また鎖状もしくは環状のアルミノキサンは上記のアルキルアルミニウムと水とを接触させて生成させることができ、例えば、重合時にアルキルアルミニウムを加えておき、後で水を添加するか、あるいは錯塩結晶水または有機もしくは無機化合物吸着水とアルキルアルミニウムとを反応させることによって得ることができる。

0016

メタロセン触媒を担持させるための担体としては、シリカゲルゼオライト、或いは珪藻土等が例示できる。エチレンと共重合するα−オレフィンとしては、炭素原子数が3〜12のものを用いる。例えば、プロピレン、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1−ヘプテン1−オクテン、4−メチル−1−ペンテン、1−デセン等が挙げられ、その一種または二種以上の混合物が用いられる。

0017

エチレンに対するα−オレフィンの混合割合は5〜40重量%とするのが好ましい。上記メタロセン触媒を用いて重合した、共重合ポリエチレン系樹脂は、チーグラー触媒や、固体触媒等を用いて重合した他のポリエチレン系樹脂に比べ、柔軟性や機械的強度が優れている。

0018

この共重合ポリエチレン系樹脂の密度は0.86〜0.92g/cm3、好ましくは0.86〜0.90g/cm3でメルトフローレートは0.1〜30(g/10分)、好ましくは0.5〜5、かつゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)によって求められる、重量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)との比(Mw/Mn)が1〜5の範囲である必要がある。

0019

また、フィルム中の上記特定のポリプロピレン系樹脂と、同じく特定の共重合ポリエチレン系樹脂との含有比率は99/1〜50/50の範囲である必要がある。前記の物性範囲を外れる共重合ポリエチレン系樹脂は、前記ポリプロピレン系樹脂と混合してフィルム化した場合に、応力歪み特性(S−S特性)が悪化して加工性が低下したり、材料強度不足してフィルムがもろくなったりする傾向となるので好ましくない。

0020

なお、本発明の目的・効果を損なわない限り、前記メタロセン触媒を用いて製造した共重合ポリエチレン系樹脂にメタロセン触媒を用いて重合したもの以外のポリエチレン系樹脂を混合しても構わない。但し、このようなポリエチレン系樹脂を混合する場合、ポリプロピレン系樹脂との比率は、メタロセン系樹脂と合計したポリエチレン系樹脂の総量として、99/1〜50/50(ポリプロピレン系樹脂/ポリエチレン系樹脂)の範囲になければならない。

0021

含有比率が上記の範囲を外れる場合は、折り曲げ白化性が悪化したり、加工幅が狭くなったり、またはフィルムの強度が低下したりするので好ましくない。本発明の化粧シート用フィルムの応力−歪み特性(S−S特性)は、その降伏伸びが15〜30%の範囲にあるものが好ましい。この範囲を外れると、フィルムに降伏値が顕著に現れて加工性が悪くなったり、あるいは好適加工温度の範囲が狭くなったりする。

0022

本発明のフィルムに用いるポリプロピレン系樹脂としては、前記の特性に加えて、結晶融解熱が相異なるものを2種以上混合したものを用いると、折り曲げ白化性が更に改良されるのでより好ましい。本発明のフィルムの厚さは0.03〜2mmの範囲であるのが好ましい。0.03mm未満のフィルムを製造するのは一般に困難であり、一方2mmを超えて厚いフィルムでは化粧シート用に用いた場合に、下地材へ貼付けた時の風合いが悪化したり、屈曲部・端部の処理が難しくなったりする。

0023

本発明のフィルムは、折り曲げ白化も少なく、またフィルム自体の強度も適度にあるので、用済み後等の剥離時にもこのフィルム層凝集破壊を起こしにくく、従って積層タイプ化粧フィルム基材層に使用するのが好ましい。このフィルムには印刷を施したり、着色したりしても構わない。本発明のフィルムには、紫外線吸収剤が含まれているのが好ましい。このような紫外線吸収剤としては、2−[2’−ヒドロキシ−3’−(3”,4”,5”,6”−テトラヒドロフタルイミドメチル)−5’−メチルフェニルベンゾトリアゾール、2−[2−ヒドロキシ−3,5−ビス(α,α−ジメチルベンジルフェニル]−2H−ベンゾトリアゾール、2,2−メチレンビス[4−(1,1,3,3−テトラメチルブチル−6−(2H−ベンゾトリアゾール−2−イルフェノール]等のベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、及び、2,4−ジヒドロキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−4−オクトキシベンゾフェノン、2,2’−ジヒドロキシ−4−ジメトキシベンゾフェノン、ビス(2−メトキシ−4−ヒドロキシ−5−ベンゾイルフェニルメタン等のベンゾフェノン系紫外線吸収剤が例示できる。

0024

中でもベンゾトリアゾール系の紫外線吸収剤を用いるのが、製品の着色を少なくする上で好適である。本発明のフィルムには、上記の配合剤に加えて、必要に応じて酸化防止剤スリップ剤着色剤充填剤核剤、等を本発明の目的を損なわない範囲内で添加しても構わない。

0025

本発明のフィルムを製造する方法としては、一般的なポリオレフィン系樹脂のシート成形方法を用いればよく、特に限定されない。例えば、Tダイ押出法、インフレーション成形法、及びカレンダー成形法などが挙げられる。更に、この化粧シート用フィルムの少なくとも片面に接着層を積層することにより接着性を有する化粧シート用フィルムを、またその片面に接着層を、他の面に接着層を介して表面層を積層することにより化粧シートを製造することができる。

0026

なお、接着層や表面層を積層するためには、化粧シート用積層フィルムの各層を共押出する方法、フィルムの成形と同時に圧着もしくは融着する方法、予め個別に成形したフィルムをラミネーター等を用いて貼り合わせる方法、あるいは液状又は糊状接着剤印刷インク等をコーターによって塗布した上で貼り合わせる方法などが用いられる。

0027

上記の接着性化粧シート用積層フィルム及び化粧シートは、折り曲げ白化性が良好で、かつシートの破壊も起こしにくいので、化粧シートとして使用するのに最適である。このような化粧シートを合板や鋼板等の下地材に貼り付けることにより化粧材を製造することができる。

0028

以下、本発明を実施例を用いてより詳細に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の例によって限定されるものでない。
<実施例1〜5、比較例1〜4>
シートの作成
表に示すポリオレフィン系樹脂を用いて、40mmφのTダイ押出機(Tダイ:400mm巾)を用い、ダイス温度220℃の条件で、厚さ100μmの透明シートを作成した。

0029

得られたシートについて下記の評価を行った。結果は表に示す。
評価方法
1)メルトフローレート:JIS K 6758(及びJIS K 7210)に従って測定した。
2)曲げ弾性率:JIS K 7203に従って測定した。
3)降伏値、降伏伸び:JIS K 7127に従って測定した。
4)剥離強度評価対象のフィルム2枚(試料サイズ2cm×10cm)を二液系接着剤を用いて貼り合わせた後、オートグラフを用いて引張速度50mm/分にて長手方向へ180°方向での剥離テストを行った。
5)層剥離性:剥離強度測定後の試料についてシートの状態を目視にて観察し、下記の基準にて評価した。

0030

○:フィルム部分と無関係に接着層(接着剤)が凝集破壊
△:フィルム部分に一部凝集破壊がある
×:フィルム自体の凝集破壊が著しい
6)折曲白化性:0℃の雰囲気中で180度折り曲げたときの屈曲部分の白化の程度により、下記の基準で目視判定した。

0031

○:白化なし
△:若干白化あり
×:白化著しい
評価結果
実施例について、シートの組成を表−1−1に、評価結果を表−1−2にそれぞれ示し、また比較例のシート組成及び評価結果を表−2にまとめて示す。

0032

なお表中では、「ポリプロピレン」を「PP」、「ポリエチレン」を「PE」、また「エチレン・プロピレン・ゴム」を「EPラバー」又は「EPR」とそれぞれ略記している。また「PE系樹脂A」は、メタロセン触媒を用いて重合した、オクテン−1をコモノマーとする共重合ポリエチレン系樹脂である。
化粧シート及び化粧材の作成
上記実施例及び比較例の各シートを化粧材用基材シートとして用いて、片面にコロナ処理を施した上、塩素化ポリオレフィン系樹脂を主成分としたプライマーを塗布した。この処理済みシート上にグラビア印刷により木目調の印刷を行い、再び上記基材シートと同じ透明シートを貼り合わせた上、エンボスして化粧シートを製造した。

0033

この裏面に更にコロナ処理を加えて粘着剤を塗工し、下地材として合板を貼着することによって化粧材を作成した。この化粧材は化粧シートの耐折曲白化性が優れているので、コーナー部での白化現象がなく、良好な外観のものであった。なお、本願の範囲外である化粧材用基材シートを用いて作った比較例の化粧シートから製造した化粧材は裏打ち材のコーナー部で白化が発生し、品質的に劣るものであった。
結果のまとめ
本発明の特定の組成のフィルムは、本発明の範囲外の比較例の化粧材用シートに比べ、折り曲げ白化性、剥離性とも良好である。

0034

ID=000002HE=125 WI=114 LX=0480 LY=0300
(注)単位(以下同じ)MFR(メルトフローレート):g/10分
結晶融解熱:J/g
曲げ弾性率:kg/cm2

0035

0036

発明の効果

0037

本発明の特定の組成のフィルムは化粧シートとした時に、折り曲げ白化が少なく、加工幅が大きいという特徴を示す他に、用済み後の剥離の際もこのフィルム層において凝集破壊を起こしにくく剥離性が良好であるので、化粧シート用フィルムとして特に好適である。

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