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技術 化学反応解析用計算システム

出願人 株式会社日立製作所
発明者 牛尾二郎丸泉琢也竹村佳昭
出願日 1997年7月8日 (23年5ヶ月経過) 出願番号 1997-182101
公開日 1999年1月29日 (21年10ヶ月経過) 公開番号 1999-025063
状態 未査定
技術分野 特定用途計算機
主要キーワード 力の定数 分子軌道法計算 構造変形 計算機クラスタ 時間推定値 半経験的分子軌道計算 バレンス 法計算
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(1999年1月29日)のものです。
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図面 (5)

課題

分子軌道法による化学反応解析高速処理を可能にして、製品開発および不良対策の期間短縮を実現する。

解決手段

多数かつ多種類の分子構造最適化および遷移状態決定の計算を、計算機クラスタを分割して小さなクラスタとし、各分子の計算を小さなクラスタに分配して並行して処理させる。

概要

背景

化学反応解析とは、分子軌道法により始原系と生成系分子分子構造を最適化して、反応熱、すなわち始原系の全分子のエネルギーと生成系の全分子のエネルギーの差と、活性化エネルギー、すなわち反応のポテンシャル曲面上の鞍点である遷移状態分子錯合体のエネルギーと始原系の全分子のエネルギーの差、の2種類の数値をもとに反応の起こりやすさを考えるものである。反応熱および活性化エネルギーとも実験データはごく限られた反応について知られているだけであるため、化学工業,製薬工業、および半導体製造業において必要となる反応解析を、近年、分子軌道法を用いて行う試みがされている。

以下、反応熱および反応活性化エネルギーを分子軌道法で計算する手順を詳細に述べる。まず反応熱の計算手順を述べる。これは、始原系および生成系の分子の構造を最適化してそのエネルギーを求めればよい。

構造最適化の概略を図1に示す。具体的には以下のように行う。標準的な原子間距離データベースから採用して初期分子構造を構築分子力場法計算でいったん最適化して分子軌道法計算のための初期値を決定する。その構造で分子軌道法を用いて電子状態を求めてその電子状態のもとで分子を構成する原子核に働く力を計算、力を緩和する方向に原子核を移動させて力がゼロになる構造を求めることで構造最適化を行うことができる。これを始原系および生成系のすべての分子について行い、始原系全体の分子のエネルギーと生成系全体の分子のエネルギーを計算し、その差をとれば反応熱が得られる。

次に反応活性化エネルギーの計算手順を述べる。ここでは反応の遷移状態の構造とエネルギーを定めることが主な作業である。始原系と生成系の分子構造から遷移状態にある分子錯合体の初期構造を、リニアシンクロナストランジット法などの理論的方法あるいは化学的直観に基づいて推定し、その構造で原子核に働く力の定数を求める。推定構造が真の遷移状態の構造に近ければ、あるひとつの振動モードに対する力の定数だけが負で、他はすべて正の値となる。負の力の定数をもつ振動モードの構造変形については原子核に働く力と反対の方向に原子核を移動させ、正の力の定数をもつ振動モードについては力の方向に原子核を移動させてすべての原子核に働く力がゼロになる構造を求めることで、遷移状態の構造とエネルギーを決定することができる。

計算手法としては上記の分子構造最適化とほぼ同じものが使われており、ひとつの構造の計算時間は遷移状態でも構造最適化でも変わらない。さらに始原系全体の分子のエネルギーを上記反応熱計算での手順のとおりにして求める。遷移状態と始原系のエネルギー差が求める活性化エネルギーである。

概要

分子軌道法による化学反応解析の高速処理を可能にして、製品開発および不良対策の期間短縮を実現する。

多数かつ多種類の分子の構造最適化および遷移状態決定の計算を、計算機クラスタを分割して小さなクラスタとし、各分子の計算を小さなクラスタに分配して並行して処理させる。

目的

本発明の目的は、化学反応解析に分子軌道法計算によるシミュレーションを適用して、新規な材料およびプロセスの開発期間の短縮を現実的な計算時間と計算機資源で可能とする計算システムを提供することにある。とくに半導体製造プロセスでの新規プロセスの開発および不良発生の解決で役立つ、プロセスにおける化学反応の分子軌道法による解析用計算システムを提供することにある。

効果

実績

技術文献被引用数
1件
牽制数
0件

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請求項1

化学反応反応熱あるいは活性化エネルギー分子軌道計算により自動的にかつ高速に計算する相互に接続された計算機クラスタ並列計算機)からなることを特徴とする化学反応解析用計算システム

請求項2

化学反応解析に必要な分子軌道計算の計算量を推定し、計算機クラスタを構成するCPU性能の異なる各計算機計算能力にみあった計算量を分配することで、システム全体の処理速度を最適にする機能をもつことを特徴とする化学反応解析用計算システム。

請求項3

分子軌道計算に用いる基底関数の数をもとに、分子構造最適化計算に必要な計算時間を推定して、計算機クラスタを構成する各計算機に分配する計算量を決定することを特徴とする請求項2に記載の化学反応解析用計算システム。

請求項4

上記計算機クラスタがパーソナルコンピュータワークステーションの組み合わせよりなることを特徴とする請求項1,2、および3のいずれかに記載の化学反応解析用計算システム。

技術分野

0001

本発明は、化学反応解析を容易かつ高速に実行する計算システムに関する。

背景技術

0002

化学反応の解析とは、分子軌道法により始原系と生成系分子分子構造を最適化して、反応熱、すなわち始原系の全分子のエネルギーと生成系の全分子のエネルギーの差と、活性化エネルギー、すなわち反応のポテンシャル曲面上の鞍点である遷移状態分子錯合体のエネルギーと始原系の全分子のエネルギーの差、の2種類の数値をもとに反応の起こりやすさを考えるものである。反応熱および活性化エネルギーとも実験データはごく限られた反応について知られているだけであるため、化学工業,製薬工業、および半導体製造業において必要となる反応解析を、近年、分子軌道法を用いて行う試みがされている。

0003

以下、反応熱および反応活性化エネルギーを分子軌道法で計算する手順を詳細に述べる。まず反応熱の計算手順を述べる。これは、始原系および生成系の分子の構造を最適化してそのエネルギーを求めればよい。

0004

構造最適化の概略を図1に示す。具体的には以下のように行う。標準的な原子間距離データベースから採用して初期分子構造を構築分子力場法計算でいったん最適化して分子軌道法計算のための初期値を決定する。その構造で分子軌道法を用いて電子状態を求めてその電子状態のもとで分子を構成する原子核に働く力を計算、力を緩和する方向に原子核を移動させて力がゼロになる構造を求めることで構造最適化を行うことができる。これを始原系および生成系のすべての分子について行い、始原系全体の分子のエネルギーと生成系全体の分子のエネルギーを計算し、その差をとれば反応熱が得られる。

0005

次に反応活性化エネルギーの計算手順を述べる。ここでは反応の遷移状態の構造とエネルギーを定めることが主な作業である。始原系と生成系の分子構造から遷移状態にある分子錯合体の初期構造を、リニアシンクロナストランジット法などの理論的方法あるいは化学的直観に基づいて推定し、その構造で原子核に働く力の定数を求める。推定構造が真の遷移状態の構造に近ければ、あるひとつの振動モードに対する力の定数だけが負で、他はすべて正の値となる。負の力の定数をもつ振動モードの構造変形については原子核に働く力と反対の方向に原子核を移動させ、正の力の定数をもつ振動モードについては力の方向に原子核を移動させてすべての原子核に働く力がゼロになる構造を求めることで、遷移状態の構造とエネルギーを決定することができる。

0006

計算手法としては上記の分子構造最適化とほぼ同じものが使われており、ひとつの構造の計算時間は遷移状態でも構造最適化でも変わらない。さらに始原系全体の分子のエネルギーを上記反応熱計算での手順のとおりにして求める。遷移状態と始原系のエネルギー差が求める活性化エネルギーである。

発明が解決しようとする課題

0007

半導体プロセスにおける反応解析では、反応の反応物生成物のうちごく一部の物質がわかるだけで、それをもとに反応全体を決定し解析しなければならないことが多い。その場合、未知の反応物および生成物の候補がいくつも考えられるため多数の候補反応物の構造最適化および多数の遷移状態構造の決定をしなければならず、解析に多大の計算時間が必要である。したがって現在のところ現実的な計算時間で分子軌道法による反応解析が可能なのは、反応に関与する分子が実験ですべて確認されている反応に限られるという問題があった。他の産業分野である化学工業および製薬工業における反応解析でも同様の状況であり、反応に関与する分子のうち一部分しかわからない反応の解析を分子軌道法による計算で行うことは、材料・プロセスの開発を迅速にすすめるうえで重要な課題となっている。

0008

近年、ジャーナルオブコンピュテイショナルケミストリ,第14巻,第11号(1993年)第1347頁から第1363頁(Journal of Computational Chemistry, Vol. 14,No.11(1993)PP.1347−1363)に示されているとおり、計算機クラスタによる並列処理分子軌道計算高速化に有効であることが明らかになってきた。しかし大規模分子の計算は高速化されるものの、小さい分子では計算時間に占める並列処理準備時間の割合が大きく、並列処理の効果が低下するという問題があった。したがって小さい分子を多数計算する場合には、計算機クラスタを構成する計算機一台一台に独立した計算を分配したほうが効率的である場合もあり、計算機クラスタで多種類の分子をひとつずつ順番に計算することは計算機資源の効率的利用の点で問題であった。そのため半導体プロセスなどで必要とされるプロセス反応の解析が、計算機クラスタを使った計算でも計算時間が多大となり現実的な時間で処理できないという問題があった。

0009

本発明の目的は、化学反応解析に分子軌道法計算によるシミュレーションを適用して、新規な材料およびプロセスの開発期間の短縮を現実的な計算時間と計算機資源で可能とする計算システムを提供することにある。とくに半導体製造プロセスでの新規プロセスの開発および不良発生の解決で役立つ、プロセスにおける化学反応の分子軌道法による解析用計算システムを提供することにある。

課題を解決するための手段

0010

上記の目的は、多大な計算時間を必要とする反応の始原系および生成系の全分子の構造最適化ならびに反応の遷移状態決定の計算を、複数の計算機を組み合わせた計算機クラスタ上で、計算機クラスタを構成する各計算機処理能力案して計算量を各計算機に分配することで達成される。計算機クラスタ全体で処理したほうが速い計算、クラスタの計算機を分割してより少ない台数の計算機からなるクラスタの集まりにし、各クラスタに独立した計算を割り当てて処理させたほうが速い計算を、それぞれ判断して全体の計算時間が最小になるように計算の順番を決めればよい。

0011

計算時間の見積もりは具体的には以下のように行う。まず何種類かの参照用の分子を定める。たとえば小さい参照分子(基底関数が数十個)として水分子、中間的な大きさの参照分子(基底関数が数百個)としてフェロセン分子、大きい参照分子(基底関数が数千個以上)としてアルファキモトリプシン(a−chymotrypsin)酵素分子を定める。小さい参照分子および中間的な大きさの参照分子については、計算機クラスタを構成する計算機の台数が異なるクラスタ上で構造最適化の計算時間を測定する。大きい参照分子については最大数の計算機を接続したクラスタでのみ構造最適化の計算時間を測定すればよい。

0012

次に、反応熱および反応の活性化エネルギーの計算で考えられるすべての分子および分子錯合体について計算で用いる基底関数の数を算出し、上記3種類の分子の中から、計算する分子に近い数の基底関数をもつものを選び出す。分子軌道法による構造最適化の計算量は計算に用いる基底関数の数のほぼ3乗に比例して増大することが一般に知られている。これから計算する分子の計算時間は、以下のrを用いて推定する。

0013

r=(計算する分子の基底関数の数)/(参照分子の基底関数の数)
このrを3乗して参照分子の計算時間にかければ計算する分子の計算時間の推定値tが求められる。

0014

t=(参照分子の計算時間)×(rの3乗)
この式で計算機クラスタ全体および分割されたクラスタでの計算時間の推定値をすべて求める。同様にして計算する分子すべてについて計算時間推定値を求め、各分子の計算時間が最小になる計算機の種類と台数をデータとしてまとめる。そのデータをもとにして、できるだけ多くの計算を同時に処理できるように分子の計算を組み合わせれば、計算機クラスタを効率的に利用することができる。計算する分子の基底関数の数を算出することから最後の計算する分子の組み合わせまでの一連の操作は、そのためのプログラムを計算機上で実行することにより容易に行うことができる。

0015

本発明によれば、分子軌道法による多数かつ多種類の分子の構造最適化計算が計算機クラスタ上での計算時間が最小になるように計算機クラスタを有効に使えるので、半導体プロセスなどで起こる問題を解決するのに必要な反応解析を、現実的な時間と計算機資源で計算機シミュレーションにより行えるようになるので、問題解決の時間が大幅に短縮される。また化学工業における新規材料製造プロセスの開発、および製薬工業における医薬品の薬理作用の解析でも、計算機シミュレーションによる反応解析が実現可能となり、プロセス開発期間の短縮や薬理作用の予測が可能となる。

発明を実施するための最良の形態

0016

図2は本発明による分子軌道解析用計算システムの一実施例の全体構成図である。計算機クラスタ1は6台の計算機11,12,13,14,15,16により構成され、相互に計算機クラスタ内接続線20により接続されている。本実施例では、計算機11,12,13,14,15,16にIntel486DX4(インテル社商品名)プロセッサクロック周波数100MHzで動作させたパーソナルコンピュータを用いた。パーソナルコンピュータのOSにはUNIXを設定した。計算機クラスタ1への入出力部3を介して、キーボード32とマウス33からデータを入力し、入力データ確認のための出力および計算結果の出力はディスプレイ31およびその制御装置34により表示される。本実施例では6台の計算機により計算機クラスタ1を構成したが、計算機間通信パケット衝突などの問題が発生しない限り、特に台数に関する制約はない。

0017

次に本実施例による具体的な分子構造最適化計算について述べる。分子軌道計算には半経験的分子軌道法プログラムMOPAC(Version 6.0)を利用した。計算機クラスタ1を構成する各計算機にあらかじめこのプログラムを実行可能な形態でインスト−ルしておく。分子軌道法による分子構造の最適化計算の具体的な手順は図1に示した通りであるため、本発明に関連する部分についていくぶん詳しく述べる。計算対象としては半導体製造プロセスにおける反応解析を考えて、DRAM多層構造層間絶縁膜として使用されているBPSG(Boro−Phospho Silicate Glass)膜中に発生するテトラフロロシランの発生反応の解析を選んだ。

0018

解析した反応を図3図4に示す。図3はBPSG中のフッ化された部分とケイ素を含んだ部分が反応して、テトラフロロシランを発生する反応の、また図4はその反応の最終段階と考えられる反応のモデル反応である。図に示したX,Y,Zは置換基でそれぞれ−Si(OH)3,−OSi(OH)3,−B(OH)2, −OB(OH)2,−PO(OH)2,−OPO(OH)2 のいずれかである。したがって図3の反応の反応熱計算には合計69種類の分子の構造を最適化する必要があり、図4の反応の活性化エネルギーの計算には合計126種類の分子錯合体の遷移状態の構造を決定しなければならない。

0019

まず所与の分子の構造、半経験的パラメータの種類などを入力する。多くの場合、利用する分子軌道計算プログラムに固有入力フォーマットでデ−タを入力することとなるが、これには計算機クラスタ1を構成するパーソナルコンピュータのいずれか1つにviなどのエデイタを用いて入力すればよい。本実施例では分子軌道計算に半経験的方法を採用したため、分子を構成する各原子上にいわゆる最小基底関数(原子のひとつの価電子軌道あたりひとつの基底関数)が自動的に採用された。非経験的分子軌道法を採用する場合は、上記半経験的パラメータの代わりに基底関数の種類を入力する。たとえば広く使用されている代表的なものとして、4−31Gなどのスプリットバレンス型基底関数(原子のひとつの内殼電子軌道にひとつの基底関数,ひとつの価電子軌道にはふたつの基底関数)がある。これらの基底関数はデータベースとして分子軌道計算プログラムに組み込まれていて、分子構造が入力されるとそこで使用される基底関数の数は自動的に算出される。

0020

算出された基底関数の数を参照分子の基底関数の数と比較した。ここで参照分子は、水分子,フェロセン分子,アルファキモトリプシン分子の3種類である。半経験的分子軌道計算で使用するのは最小基底関数であり、図3図4に示す分子のいずれについても基底関数の数は数十個で水分子の基底関数の数に近かった。そこで、前記数1で用いる参照分子として水分子を採用してさらに前記数2を用いて計算時間を推定した。その結果、すべての分子についてパーソナルコンピュータ3台で計算時間は最小となり、それ以上台数が増えても計算時間は変わらないことがわかった。これは本実施例で計算した程度の大きさの分子では、パーソナルコンピュータ4台以上を使用する並列処理では並列処理準備あるいはデータ転送の時間が無視できなくなることを意味する。そこで6台あるパーソナルコンピュータを3台ずつふたつのクラスタとして使用し、各クラスタに独立した計算を分配して計算を処理した。比較のために6台全体をひとつのクラスタとした計算も行った。

0021

その結果、3台のパーソナルコンピュータからなるクラスタをふたつ使用した場合の総計算時間は約5時間であった。6台全部をひとつのクラスタとした場合は約10時間であり、本発明の計算システムにより従来のシステムの約2倍の速度で反応解析を行うことができた。

0022

本実施例では半導体製造プロセスを例に本発明による計算システムの有効性を示したが、例えば金属表面上で起こる各種反応,溶液内で起こる反応等に対しても同様に有効であることは言うまでもない。

発明の効果

0023

本発明によれば化学反応解析の計算機シミュレーションの大幅な高速化が可能で、計算機シミュレーションを製品開発に適用して開発期間の短縮が可能となる。特に化学工業,製薬工業、また半導体製造業で扱われる分子に対して、現実的な時間と計算機資源で分子軌道法による化学反応解析実行が可能となり、ひいては新規材料の材料物性予測,新規医薬品の薬理作用予測、また新規製造プロセスの設計,迅速な不良対策が可能となる。

図面の簡単な説明

0024

図1分子軌道計算による構造最適化の概略フロー図。
図2本発明の一実施例で使用した計算機クラスタの構成を示すブロック。
図3本発明の一実施例で計算した反応のモデル図。
図4本発明の一実施例で計算した反応のモデル図。

--

0025

1…計算機クラスタ、11…相互接続された計算機、12…相互接続された計算機、13…相互接続された計算機、14…相互接続された計算機、15…相互接続された計算機、16…相互接続された計算機、20…計算機クラスタ内接続線、3…反応解析用入出力部、31…表示ディスプレー、32…入力キーボード、33…マウス、34…ディスプレイ制御装置

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