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目的

本発明においては、皮膚に固有に存在するシス−またはトランスウロカニン酸が水の作用によって人の皮膚から洗い流されるか洗い落とされることを防ぐため、或いは意図的に皮膚の上に塗布されたシス−またはトランス−ウロカニン酸が水の作用によって人の皮膚から洗い流されるか洗い落とされることを防ぐ方法。

構成

化粧品または皮膚科用医薬品組成物中に1種またはそれ以上の疎水性を賦与された医薬品または化粧品として許容される無機顔料特にチタン亜鉛、鉄、ジルコニウム珪素マンガンアルミニウムセリウムなどの酸化物またはこれらの酸化物の混合物を使用する方法が提供される。

概要

背景

概要

本発明においては、皮膚に固有に存在するシス−またはトランスウロカニン酸が水の作用によって人の皮膚から洗い流されるか洗い落とされることを防ぐため、或いは意図的に皮膚の上に塗布されたシス−またはトランス−ウロカニン酸が水の作用によって人の皮膚から洗い流されるか洗い落とされることを防ぐ方法。

化粧品または皮膚科用医薬品組成物中に1種またはそれ以上の疎水性を賦与された医薬品または化粧品として許容される無機顔料特にチタン亜鉛、鉄、ジルコニウム珪素マンガンアルミニウムセリウムなどの酸化物またはこれらの酸化物の混合物を使用する方法が提供される。

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請求項1

皮膚に固有に存在するシス−またはトランスウロカニン酸が水の作用によって人の皮膚から洗い流されるか洗い落とされることを防ぐ方法、或いは意図的に皮膚の上に塗布されたシス−またはトランス−ウロカニン酸が水の作用によって人の皮膚から洗い流されるか洗い落とされることを防ぐ方法において、化粧品または皮膚科用医薬品組成物中に1種またはそれ以上の疎水性を賦与された医薬品または化粧品として許容される無機顔料を使用することを特徴とする方法。

0001

本発明は疎水性無機顔料を含む化粧用および皮膚科用組成物に関する。多くの実施態様において本発明は化粧用洗浄剤に関する。他の実施態様において本発明は皮膚を紫外線から保護する組成物に関する。さらに本発明は人の皮膚の免疫体質を保持し改善する皮膚科用組成物に関する。最後に本発明は体を洗った場合或る種の皮膚に固有内部物質が皮膚から失われるのを減少させまたは防止する組成物に関する。

0002

肌の手入れとは先ず第一に外界の影響(例えば化学薬品微生物)および体に固有の物質(例えば水、天然脂肪電解質)の喪失に対する障壁としての皮膚の自然の機能を強化しまたは回復させることと考えられる。

0003

このような機能が乱された場合、毒性またはアレルギー性物質の吸収が増大するか、或いは微生物が増殖しその結果毒性またはアレルギー性皮膚反応が起こることができる。

0004

さらに皮膚の手入れの目的は毎日洗浄によって失われる脂肪および水分の損失補償することである。このことは自然の再生能力が不十分な場合には極めて重要である。特に肌の手入れ用の製品は外界の影響、特に太陽および風から肌を保護し、肌の老化遅延させるものでなければならない。

0005

シス−ウロカニン酸(またシス−ウロカン酸またはシス−4−イミダゾリルアクリル酸とも呼ばれる)は下記の構造式により特徴付けられる。

0006

0007

このものは分子式C6H6N2O2を有し、分子量は138.12である。シス−ウロカニン酸は例えば人の皮膚およびの中に存在するトランス異性体に紫外線が当たると生じる。

0008

トランス−ウロカニン酸は下記の構造式により特徴付けられる。

0009

0010

トランス−ウロカニン酸は分子式がC6H6N2O2、分子式は138.12であり、人の皮膚および汗の中に存在している。

0011

本明細書の範囲内において「ウロカニン酸」という概念特記せずに当該異性体に適用する場合、シス異性体およびトランス異性体、並びに両異性体の任意の混合物包含するものとする。

0012

ドイツ特許公開明細書第41 21 030号には、ウロカニン酸は日焼け防止効果を有し、アレルギー反応の結果を緩和し、またアレルギー反応の予防効果が極めて大きいことが記載されている。

0013

日焼け防止能力および抗アレルギー反応能力をもっているために、ウロカニン酸は乾癬神経性皮膚炎および接触性皮膚炎に対して効果があり、また自己免疫疾患、例えば白斑掻痒局所脱毛症魚鱗癬、並びにアトピーに対しても同様な作用機構が存在する。

0014

従来法の組成物では、水および/または表面活性剤と接触した場合、或いは発汗の際に皮膚に固有のウロカニン酸が洗い流されまたは洗い落とされるのを防ぐことができなかった。またウロカニン酸を含む従来法の組成物は、せいぜい皮膚のウロカニン酸の状態を僅かに修復するだけであり、もはや元の状態自身には戻らない。障害を受けた部分が個別的に再生期間を経た後始めて元の状態になることができる。

0015

肌の手入れ用の組成物は通常クリームローション乳液軟膏、軟膏基質油状物チンキ剤棒状成形物噴霧組成物等の形をしている。

0016

通常用いられている化粧用組成物は例えば日焼け防止剤である。トランス−ウロカニン酸を日焼け防止剤として用いることも公知である。

0017

太陽光線の紫外線部分は皮膚に有害な作用を及ぼすことも知られている。波長が290nmよりも短い光(いわゆるUVC領域)は地球の待機オゾン層で吸収されるが、いわゆるUVB領域の波長が290〜320nmの光は紅疹、単純な日焼け、或いは多少とも重い日焼けによる皮膚炎の原因となる。

0018

紅疹を最も起こし易い日光光線としては約308nmの狭い領域が考えられる。

0019

UVB領域の光を防ぐための化合物は多数知られているが、その大部分は3−ベンジリデンカンファー、4−アミノ安息香酸桂皮酸サリチル酸ベンゾフェノン、並びに2−フェニルベンズイミダゾール誘導体である。

0020

またいわゆるUVA領域の波長約320〜400nmの光も皮膚に対して障害の原因となるから、紫外線フィルターになる物質が重要である。UVA領域の光は結合組織弾性をもったコラーゲン繊維を傷め、これにより皮膚は通常よりも速く老化し、多くの毒性作用を起こす光反応および光アレルギー反応の原因になる。UVA領域の光によってUVB領域の光による障害の影響は強化される。

0021

紫外線はまた反応生成物が皮膚および細胞の代謝の障害となるような光反応を引き起こす。

0022

このような光反応生成物としては主としてラジカル化合物、例えばヒドロキシラジカルヒドロパーオキシラジカル、およびスーパーオキシラジカルが問題となる。また皮膚自身の中に生じる構造のはっきりしないラジカルの光反応生成物は、反応性が高いために制御不能の反応を起こすことができる。紫外線を照射すると酸素分子の非ラジカル状励起状態である一重項状態酸素が生じ、また短寿命エポキシドおよびその他多くのものが生成する。一重項状態の酸素は通常の状態で存在する三重項状態(ラジカルとして存在する基底状態)に比べ反応性が高い。また酸素分子の励起した反応性(ラジカルの)三重項状態も存在する。

0023

このような反応を防止するために、化粧用ないしは皮膚科用の組成物にさらに酸化防止剤および/またはラジカル捕捉剤混入することができる。

0024

紫外線吸収剤または紫外線反射剤は殆ど無機性顔料であり、これは公知方法で皮膚を紫外線に対し保護するために化粧品中に用いられている。この場合チタン亜鉛、鉄、ジルコニウム珪素マンガンアルミニウムセリウム酸化物、およびこれらの混合物並びに変成物が使用される。

0025

紫外線の作用によって起こる障害に対し皮膚を保護するための有利な化粧用または皮膚科用の組成物は存在しているが、しばしばこれらの組成物は殆どまたは全く耐水性がないという欠点をもっている。

0026

光に対する保護用組成物は特に頻繁に海水浴場または屋外プールで必要とされ、また使用されている。この場合光に対する保護用組成物は十分な耐水性をもち、皮膚から全くまたは殆ど洗い流されないことが望ましい。

0027

ほぼ15以上に達する高い光防護因子は一般に紫外線フィルターとなる物質を多量用いることによってのみ達成される。或る日焼け防止製品水浴後もなお高い光防護因子を示すとすれば、その紫外線フィルター物質は皮膚の上に残っていなければならない。

0028

水浴をした後に日焼け防止製品を再び塗り直さなければならないことは厄介なことである。事情によっては水浴の際に洗い流されてしまう日焼け防止組成物を使用すること自身が軽率であり皮膚に対して傷害を与えることになる。水はUVAおよびUVB領域の光を吸収し、その結果水に潜っていた皮膚の領域に対しては全く紫外線による傷害は起こらないからである。

0029

当業界の技術の現状においては、耐水性をもった日焼け防止用組成物に対しては通常水不溶な紫外線フィルター物質、撥水性粗製物質(例えば高濃度シリコーン油)および/またはフィルム生成剤、特に高分子量化合物(例えばPVP/ヘキサデセン共重合体)が用いられる。この場合には皮膚上に存在する紫外線フィルター物質と水との間に障壁がつくられる。

0030

この場合紫外線フィルター物質が水の中に拡散することを遅らせることはできるが、完全には防ぐことができないことが欠点である。そのためこのような製品は長く水浴をしていると保護作用が著しく失われる。通常の発汗またはこれらの汗を拭うことによって、またその中に日焼け防止剤、特に皮膚にもともと存在する、或いは人工的に塗布したウロカニン酸が溶解することによって、日焼け防止作用は著しく減少する。

0031

表面活性剤を含まない水でも皮膚のウロカニン酸含量が減少するとしたら、表面活性剤を含む場合、即ち洗浄剤組成物が存在する場合にはもっと著しくなるであろう。

0032

化粧用洗浄剤組成物の場合、主として表面活性剤或いは種々の組成物において使用者推奨された混合物が問題となる。この種の組成物は一般に多少とも含水量が高いことを特徴としているが、例えば濃縮物として、実質的に水を含まない状態でも存在することができる。

0033

一般にシャワー用につくられた調合物は、容器から取り出した後も手から滴り落ちないほどの高粘度のものが好ましいという点を除いては、浴用の組成物と殆どまたは全く変わらない。浴用の組成物では粘度が高いことはあまり実用的な意味をもっていない。

0034

表面活性剤が加えられていない単純な水浴の場合、先ず皮膚の角質層膨潤が始まる。膨潤の程度は例えば水浴の時間およびその温度に依存している。同時に水溶性の物質、例えば水溶性の垢の成分、および角質層を水と結合させる皮膚に固有な物質が洗い流される。皮膚に固有な表面活性をもった物質の作用により、皮膚の脂肪が或る程度溶解し洗い流される。その結果最初の膨潤が起こった後皮膚が著しく乾燥し、これは洗浄作用のある添加剤によって強化される。特に皮膚に固有なウロカニン酸は親水性が大きいために容易に皮膚から洗い流される。

0035

健康な皮膚ではこの過程は一般に重要ではない。皮膚の保護機構によって上皮層のこのような軽い擾乱は容易に補償できるからである。しかし既に非病理学的な原因で通常の状態から逸脱している場合、例えば外界が原因の消耗による傷害または刺激、日焼け、皮膚の老化等が起こっている場合、上皮の保護機構に異常が生じる。場合によってはもはや自分の力で問題を解決する力はなく、外部の手段で再生を図らなければならない。

0036

洗浄剤組成物自身は公知である。これらは実質的に表面活性をもった物質或いは種々の組成物において使用者に推奨されている混合物である。

0037

この種の組成物は例えば泡風呂入浴剤およびシャワー用洗浄剤、固体または液状の石鹸、或いはいわゆる「シンデッツ(Syndets)」(合成洗剤)、シャンプー、手洗い用ペースト、陰部洗浄剤、幼児に対する特殊洗浄剤などがある。

0038

表面活性をもった物質は、高級脂肪酸アルカリ塩、即ち古典的な石鹸が最も知られているが、有機性極性物質を水の中に乳化させ得る両親性物質である。

0039

これらの物質は皮膚および毛髪汚れを洗い流すばかりでなく、どのような表面活性剤または表面活性剤混合物が選ばれるかによって、皮膚および粘膜を多少とも強く刺激する。

0040

当業界の現状においては表面活性剤を添加することにより脂肪相および油相性質を変化させ得る水をあまり含まないまたは無水の種々の油性浴用組成物が知られている。この場合選ばれた成分の種類と量に従って、広がった油膜水中油系、或いは完全可溶化系を浴の表面上に生じる組成物をつくることができる。泡を生じる、或いは殆どまたは全く泡を生じない組成物をつくることもできる。

0041

一般にこの種の組成物の機能は、油性浴用組成物および油クリーム性浴用組成物の場合、上皮層に脂質を添加および逆添加することに限られる。活性物質を含んだ組成物も知られている。

0042

本発明の目的はこれらすべての欠点を除去することである。特に本発明の目的はウロカニン酸が混入されているかどうかには無関係に、水と接触した場合皮膚のウロカニン酸の状態に出来るだけ影響を与えないか、或いはウロカニン酸の不足が急速に起こった場合にはほぼ生理的なウロカニン酸の状態が達成できるような組成物を提供することである。

0043

驚くべきことには本発明のこの目的は、皮膚に固有に存在するシス−またはトランス−ウロカニン酸が水の作用によって人の皮膚から洗い流されるか洗い落とされることを防ぐため、或いは意図的に皮膚の上に塗布されたシス−またはトランス−ウロカニン酸が水の作用によって人の皮膚から洗い流されるか洗い落とされることを防ぐために、化粧品または皮膚科用医薬品組成物中に1種またはそれ以上の疎水性を賦与された医薬品または化粧品として許容される無機顔料を使用することによって達成される。

0044

本発明に従えば、ウロカニン酸を含まない組成物が有利である。しかし随時本発明の組成物にシス−および/またはトランス−ウロカニン酸を含ませることも有利である。

0045

局所的な医薬品組成物は一般に1種またはそれ以上の医薬を効果的な濃度で含んでいる。簡単のために化粧品としておよび医薬品としての適用並びにそれに対応する製品の間の正確な区別に関しては、ドイツ連邦共和国の法律(例えば化粧品処方、食品法および医薬品法)を参照されたい。

0046

フレゼニウスジャーナルオヴ・アナリティカルケミストリー(Fresenius’ Journal of Analytical Chemistry)誌(1991年)341巻412〜415頁所載の「二酸化チタンの表面に吸着されたアミノ酸のXPSによる研究」と題する論文において、エム・シュミット(M.Schmidt)およびエス・ゲー・シュタインマン(S.G.Steinmann)は、或る種のアミノ酸は二酸化チタン粒子の表面に容易に吸着されると述べている。しかしこの論文は本発明および本発明の有利な特徴に対し何の示唆も与えていない。この論文に引用されたTiO2は疎水性ではない。

0047

ウロカニン酸は完全に親水性の物質と考えられるから、疎水性の無機顔料が本発明の有利な特性を示すことは驚くべきことである。

0048

最後に驚くべきことには、本発明の組成物が組成物自体に関して「耐水性をもつ」(例えば水に不溶なフィルム生成剤を多量に含んでいる場合)か、或いは「耐水性をもたない」(例えばこのようなものを含まない場合)かのいずれであるかは、実際的な目的からすれば些細な問題である。本発明によれば皮膚のウロカニン酸の状態はフィルム生成組成物を用いないでも誘発的に水を加えると、フィルム生成組成物を使用した場合に比べ、殆ど悪い状態ではない。

0049

本発明の化粧用および皮膚科用組成物は金属酸化物および/または水に難溶なまたは不溶な金属化合物、特にチタン(TiO2)、亜鉛(ZnO)、鉄(例えばFe2O3)、ジルコニウム(ZrO2)、珪素(SiO2)、マンガン(例えばMnO)、アルミニウム(Al2O3)、セリウム(例えばCe2O3)の酸化物、対応する金属の混合酸化物並びにこれらの酸化物の混合物をベースにした無機顔料を含んでいることが好ましい。 TiO2をベースにした顔料が好適である。

0050

勿論本発明の目的に対してこれらの無機顔料が利用できるという前提は、これらの利用される物質が化粧品または皮膚科的組成物に使用する上で全く問題がないということである。

0051

本発明においてこのような金属酸化物のうちどの変態を使用するかは本質的に重要なことではない。例えばTiO2は天然において3種の主要な変態(ルチルアナターゼおよびブルカイト)で産出するが、これらは基本的にはいずれも同じように本発明に適している。酸化鉄等の変態の場合にも同じことが言える。

0052

使用する顔料の粒径は100nmより小さいものを選ぶことが有利である。

0053

本発明においては無機顔料は疎水性の形で存在している。即ちその表面には撥水性の処理がなされている。このような表面処理は公知方法により粒子に薄い疎水性の層を付与することにより行うことができる。

0054

このようは方法の一つとしては
nTiO2 + m(RO)3Si−R’ −> nTiO2(表面)
の反応により疎水性の表面をつくる方法である。ここでnおよびmは任意に調整できる化学量論的なパラメータであり、RおよびR’は所望の有機基である。例えばドイツ特許公開明細書第33 14 742号と同様な方法でつくられた疎水性を賦与された顔料が好適である。

0055

好適なTiO2顔料は例えばT805[デグッサ(DEGUSSA)社]、またはM262[ケミラ(KEMIRA)社]、またはM160(ケミラ社)、またはMT100T[タイカ(TAYCA)社]の商品名で市販されている。

0056

好適なSiO2顔料はアエロシルAEOSIL)[デグッサ社]という一連の商品名、例えばアエロシルR812またはアエロシルR972のものとして入手することができる。

0057

本発明の組成物の製造は通常の当業界の専門家に周知の方法で行われる。本発明の組成物は乳化物、特にO/W−乳化物として存在することが有利である。しかし他の形の組成物、例えば水性分散物ゲル、油状物、多重乳化物、例えばW/O/W−またはO/W/O−乳化物、無水の軟膏または軟膏基質の形も可能であり、本発明において場合によっては有利である。さらに洗浄用組成物、例えばシャンプー、特に油性浴用剤、油クリーム性浴用剤、およびシャワー用油性剤は本発明の特に好適な具体化例である。

0058

単純な乳化物では、第1の相に細かく分散し、乳化剤外皮によって閉じ込められた第2の相の液滴(W/O−乳化物では水滴、O/W−乳化物では脂質の小粒)が存在する。これに対し多重乳化物(第2級)ではこのような液滴の中に第1の相の細かく分散した液滴が乳化している。またこのような液滴の中にさらに細かい液滴が存在していることもある(第3級の多重乳化物)。

0059

単純な乳化物ではW/O−またはO/W−乳化物(油中水乳化物または水中油乳化物)と言われるの同様に、多重乳化物の場合にはW/O/W−、O/W/O−、O/W/O/W−、W/O/W/O−乳化物等が存在する。

0060

水性分散物では外側の水性相連続相)の中に液状、半液状、または固体状の内部脂質相不連続相)が存在する。

0061

相の配置が類似していることにより特徴付けられるO/W−乳化物とは対照的に、水性分散物は実質的に乳化剤を含んでいない。水性分散物および通常乳化物はいずれも準安定な状態であり、二つの相互に関連した不連続相の内の一つの状態に移行する傾向をもっている。乳化物では適当な乳化剤を選べば相分離が避けられる。

0062

水性分散物では外側の水性相の中にある液状の脂質相は、例えば水性相の中にゲルの骨格が生じ、その中に脂質の液滴が安定に懸濁することにより、安定性を保つことができる。

0063

乳化物をつくる任意の時点において1種またはそれ以上の疎水性の顔料、および望ましい場合にはウロカニン酸を乳化混合物に加えることが可能であり、また好適である。この場合1種またはそれ以上の顔料、および望ましい場合にはウロカニン酸は別々に、或いは予め一緒にした上で乳化混合物に加えることができる。

0064

本発明の活性作用物質を酸化防止剤と組み合わせると、特に好適な組成物が得られる。本発明の組成物は1種またはそれ以上の酸化防止剤を含んでいることが有利である。しかし必ずしも必要なことではないが、ここで使用される酸化防止剤はすべて化粧用および/または皮膚科用として適した或いは使用されている酸化防止剤を使用することが有利である。

0065

酸化防止剤は下記のものから選ぶことが特に好適である。

0066

アミノ酸(例えばグリシンヒスチジンチロシントリプトファン)およびその誘導体、イミダゾールおよびその誘導体、ペプチド、例えばD,L−カルノシン、D−カルノシン、L−カルノシンおよびその誘導体(例えばアンセリン)、カロチノイドカロチン(例えばα−カロチン、β−カロチン、リコピン)およびその誘導体、リポン酸およびその誘導体(例えばジヒドロリポン酸)、アウロチオグルコースプロピルチオウラシルおよび他のチオール(例えばチオレドクシン、グルタチオンシステインシスチンシスタミンおよびそのグルコシル−、N−アセチル−、メチル−、エチル−、プロピル−、アミル−、ブチル−およびラウリル−、パルミトイル−、オレイル−、γ−リノレイル−、コレステリル−およびグリセリルエステル)並びにその塩、チオジプロピオン酸ジラウリルチオジプロピオン酸ジステアリルチオジプロピオン酸およびその誘導体(エステルエーテル、ペプチド、リピドヌクレオチドヌクレオシド、および塩)、並びに非常に僅かな担持量(例えばピコモルマイクロモル/kg)でのスルフォシミン化合物(例えばブチオニンスルフォキシミンホモシステインスルフォキシミン、ブチオニンスルフォンペンタート−、ヘキサ−、ヘプタヒオニンスルフォキシミン)、さらに(金属)−ケラトレン(例えばα−ヒドロキシ脂肪酸パルミチン酸フィチン酸ラクトフェリン)、α−ヒドロキシ酸(例えばクエン酸乳酸林檎酸)、フミン酸、ガレン酸、ガレン抽出物ビリルビンビリヴェルディンEDTA、EGTAおよびその誘導体、不飽和脂肪酸およびその誘導体(例えばγ−リノレイン酸リノール酸オレイン酸)、葉酸およびその誘導体、ウビチノンおよびウビチノールおよびその誘導体、ビタミンCおよびその誘導体(例えばパルミチン酸アスコルビル、Mg−燐酸アスコルビル酢酸アスコルビル)、トコフェノールおよびその誘導体(例えばビタミンEアセテート)、ビタミンAおよびその誘導体(ビタミンAパルミテート)、ならににベンゾ樹脂(Benzoeharz)のコニフェリベンゾエート(Konyferylbenzoat)、ルチン酸およびその誘導体、フェルラ酸およびその誘導体、ブチルヒドロキシトルエンブチルヒドロキシアニソールフラグルシトールノルジヒドログアヤク樹脂酸、ノルジヒドログアヤレート酸、トリヒドロキシブチロフェノン尿酸およびその誘導体、マンノースおよびその誘導体、亜鉛およびその誘導体(例えばZnO、ZnSO4)、セレンおよびその誘導体(例えばセレンメチオニン)、スチルベンおよびその誘導体(例えばスチルベンオキシド、トランス−スチルベンオキシド)、および上記活性作用物質の本発明に適した誘導体(塩、エステル、エーテル、糖、ヌクレオチド、ヌクレオシド、ペプチドおよび脂質)。

0067

本発明において油溶性の酸化防止剤を用いることは特に有利である。

0068

本発明の組成物における酸化防止剤(1種またはそれ以上の化合物)の使用量は組成物の全重量に関し好ましくは0.001〜30重量%、特に好ましくは0.05〜20重量%、特に1〜10重量%である。

0069

これらの酸化防止剤がビタミンEおよび/またはその誘導体である場合、その濃度は組成物の全重量に関し0.001〜10重量%の範囲に選ぶことが有利である。

0070

該酸化防止剤がビタミンAまたはビタミンA誘導体、またはカロチンまたはその誘導体である場合、その濃度は組成物の全重量に関し0.001〜10重量%に選ぶことが有利である。

0071

望ましい場合には本発明の組成物にウロカニン酸を混入することが有利であり、この際その濃度は組成物の全容積に関し0.00001mg/ml〜60mg/mlであることが好ましい。 この濃度が組成物の全容積に関し0.01〜2.0mg/ml、特に0.05〜1.0mg/mlの組成物が好適である。

0072

本発明のウロカニン酸を含む組成物は乳化物、特にO/W−乳化物として存在することが有利である。しかし他の形の組成物、例えば水性分散物、ゲル、油状物、多重乳化物、例えばW/O/W−またはO/W/O−乳化物、水を含まない軟膏または軟膏基質の形をとることもでき、場合によってはそのほうが好適である。さらに洗浄用組成物、例えばシャンプー、油性浴用剤、油クリーム性浴用剤、およびシャワー用油性剤は特に好適な本発明の具体化例である。また組成物中にウロカニン酸の水性、または水/アルコール性、またはアルコール性、またはアセトン/水性、またはアセトン性、またはアセトン/アルコール性溶液を混入することも好適であることが示されている。

0073

また本発明の組成物にウロカニン酸またはその誘導体の安定性を高めるか、またはガレヌス製剤的な見地から組成物の品質を改善または改変する助剤および/または添加剤を加えることも有利である。

0074

本発明の化粧品組成物はこのような組成物に通常用いられる化粧品助剤、例えば防腐剤殺菌剤脱臭作用をもった物質、発汗防止剤害虫駆除剤ビタミン発泡防止剤染料、着色作用をもった顔料、濃化剤軟化剤、水分賦与剤および/または水分含有物質、脂肪、油、洗剤または化粧品組成物に通常用いられる成分、例えばアルコールポリオール重合体、泡安定剤、電解質、有機溶媒またはシリコーン誘導体を含んでいることができる。

0075

また本発明の組成物はこの他にUVB領域の紫外線を吸収する物質を含んでいることが有利であり、この際該紫外線フィルター物質の全量は組成物の全重量に関し例えば0.1〜30重量%、好ましくは0.5〜10重量%、特に1〜6重量%である。

0076

本発明の組成物のpH値酸性の領域に調整され、3.5〜7、特に4〜5が好適である。

0077

本発明の組成物はまた日焼け防止剤として有利に使用される。また本発明の組成物をすべてのスポーツ活動において、即ち発汗が激しい活動を行う場合に用いることは極めて有利である。

0078

本発明の組成物で乳化物、例えば日焼け止めクリームまたは日焼け止め乳液の形をしたものは好適であり、例えば上記の脂肪、油、ワックスおよび他の形の脂質、並びに水およびこの種の組成物に通常用いられる乳化剤を含んでいる。

0079

UVB領域のフィルター物質は油溶性または水溶性であることができる。好適な油溶性のUVBフィルター物質は例えば次のものである。

0080

3−ベンジリデンカンファーの誘導体、好ましくは3−(4−メチルベンジリデン)カンファー、3−ベンジリデンカンファー;4−アミノ安息香酸誘導体、好ましくは4−(ジメチルアミノ)−安息香酸(2−エチルヘキシル)エステル、4−(ジメチルアミノ)安息香酸メチルエステル;桂皮酸のエステル、好ましくは4−メトキシ桂皮酸(2−エチルヘキシル)エステル、4−メトキシ桂皮酸イソペンチルエステル;サリチル酸のエステル、好ましくはサリチル酸(2−エチルヘキシル)エステル、サリチル酸(4−イソプロピルベンジル)エステル、サリチル酸ホモメンチルエステル;ベンゾフェノンの誘導体、好ましくは2−ヒドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−4−メトキシ−4’−メチルベンゾフェノン、2,2’−ジヒドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン;ベンザルマロン酸のエステル、好ましくは4−メトキシベンザルマロン酸ジ(2−エチルヘキシル)エステル;2,4,6−トリアニリノ−(p−カルボ−2’−エチル−1’−ヘキシロキシ)−1,3,5−トリアジン

0081

好適な水溶性のUVBフィルター物質は例えば次の通りである。

0082

2ーフェニルベンズイミダゾール−5−スルフォン酸の塩、例えばそのナトリウム−、カリウム−またはテトラエタノールアンモニウム塩、並びに該スルフォン酸自身;ベンゾフェノンのスルフォン酸誘導体、例えば2−ヒドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン−5−スルフォン酸およびその塩;3−ベンジリデンカンファーのスルフォン誘導体、例えば4−(2−オキソ−3−ボルニリデンメチル)スルフォン酸およびその塩。

0083

本発明の組成物はこの他にUVA領域の紫外線を吸収する物質を含んでいることが好ましい。 本発明において有利に使用できるUVAフィルター物質は例えばジベンゾイルメタンの誘導体、特に1−(4’−t−ブチルフェニル)−3−(4’−メトキシフェニルプロパン−1,3−ジオンおよび1−フェニル−3−(4’−イソプロピルフェニル)プロパン−1,3−ジオンである。

0084

UVAフィルター物質の全量は組成物の全重量に関し0.1〜30重量%が有利であり、好ましくは0.5〜10重量%、特に1〜6重量%である。

0085

また本発明の化粧品および皮膚科用組成物は日焼け保護剤日焼け予防剤(Pree−Soleil−Produkt)または日焼け治療剤(Aprees−Soleil−Produkt)の形をしていることが有利である。これらの組成物は少なくとも1種のUVAフィルター物質および/または少なくとも1種のUVBフィルター物質を含んでいることが好ましい。また本発明の化粧品および皮膚科用組成物は日焼け保護剤、日焼け予防剤または日焼け治療剤の形をしており、1種またはそれ以上のUVAフィルター物質および/または1種またはそれ以上のUVBフィルター物質の他に、1種またはそれ以上の酸化防止剤を含んでいることが特に好適である。

0086

酸化防止剤の全量は組成物の全重量に関し0.1〜30重量%が有利であり、好ましくは0.5〜10重量%、特に1〜6重量%である。

0087

本発明の化粧用洗浄剤は陰イオン性非イオン性、および/または両性の表面活性剤、例えばナトリウムの脂肪酸塩のような従来通りの石鹸、アルキルサルフェートアルキルエーテルサルフェートアルカン−およびアルキルベンゼンスルフォネート、スルフォアセテート、スルフォベタインサルコシネートアミドスルフォベタイン、スルフォスクシネート、スルフォ酒石酸半エステルアルキルエーテルカルボキシレート蛋白脂肪酸縮合物アルキルベタインおよびアミドベタイン脂肪酸アルカノールアミドポリグリコールエーテル誘導体を含んでいることができる。

0088

本発明によれば洗浄剤組成物は油性浴用剤、油クリーム性浴用剤、または特にシャワー用油性剤の形をしていることが有利である。このような組成物は実質的に油性成分と表面活性剤とから成り、水を実質的に或いは少量しか含んでいない。

0089

好適なシャワー用油性剤は脂肪族アルコールエトキシレート脂肪族アルコールサルフェート、脂肪族アルコールサルフェートのアミド、脂肪族アルコールエーテルサルフェート、脂肪族アルコールエーテルサルフェートのアミド、脂肪酸のモノエタノールアミド、脂肪酸のジエタノールアミドから成る群から選ばれる1種またはそれ以上の表面活性剤を組成物の全重量に関し最高55重量%含み、また飽和および/または不飽和の分岐したおよび/または分岐しない脂肪酸のトリグリセリドを高含量で含む油から成る群から選ばれる1種またはそれ以上の油性成分を組成物の全重量に関し少なくとも45重量%含むか、或いは該トリグリセリドのみを含んでおり、さらに疎水性を賦与された無機顔料、および随時他の化粧品用または医薬品用助剤、添加剤、および/または活性作用物質を含んでいる。この組成物は実質的に水を含まないことがことが好ましい。本発明において使用される脂肪族アルコールサルフェート、または脂肪族アルコールエーテルサルフェートは

0090

0091

の構造をもっていることが好適である。ここでaは0〜10の値、好ましくは1〜5の値をとることができる。R1は炭素数6〜24の分岐したおよび分岐しないアルキル基から選ばれる。

0092

X+はアルカリイオン、および1種またはそれ以上のアルキルおよび/または1種またはそれ以上のヒドロキシアルキル基置換したアンモニウムイオンから成る群から選ばれる。

0093

本発明において使用される脂肪族アルコールサルフェートまたは脂肪族アルコールエーテルサルフェートのアミドは下記の構造式をもっていることが好適である。

0094

0095

ここでbは0〜10の値、好ましくは1〜5の値をとることができる。R2は炭素数6〜24の分岐したおよび分岐しないアルキル基から選ばれる。

0096

好適な脂肪族アルコールエーテルサルフェートはMIPA−ラウレトサルフェートである。

0097

本発明において使用される脂肪族アルコールエトキシレートは
R3−(O−CH2−CH2−)c−OH
をもっていることが好適である。ここでcは0〜10の値、好ましくは1〜5の値をとることができる。R3は炭素数6〜24の分岐したおよび分岐しないアルキル基から選ばれる。

0098

好適な脂肪族アルコールエトキシレートはラウレト−4である。

0099

本発明において使用される脂肪酸モノ−または−ジエタノールアミドは下記の構造式をもっていることが好適である。

0100

0101

ここでR4またはR5は炭素数6〜24の分岐したおよび分岐しないアルキル基および/またはアルケニル基から選ばれる。

0102

好適な脂肪酸ジエタノールアミドココヤシ脂肪酸ジエタノールアミド(ココアミドDEA)である。天然のココヤシ脂肪酸は主要な成分としてラウリン酸を44〜51重量%、ミリスチン酸を13〜18重量%、パルミチン酸を8〜10重量%、カプリル酸を6〜9重量%、カプリン酸を6〜10重量%、オレイン酸を5から8重量%、ステアリン酸を1から3重量%、リノール酸を0から2重量%、カプロン酸を0〜1重量%含んでいる。

0103

MIPA−ラウレトサルフェート、ラウレト−4およびココヤシ脂肪酸ジエタノールアミドから成る混合物を用いることが極めて好適である。このような混合物はドイツ国、ラーンシュタイン/ライン(Lahnstein/Rhein)のチッチマー・ウント・シュヴァルツ・ヘミッシェ・ファブリーケン(Zschimmer & Schwarz ChemischeFabriken)社からツェテゾール(ZETESOL)(R)100という商品名で、またドイツ国、デュッセルドルフ(Duesserdorf)のヘンケル社(HenkelKGaA)からテクサポン(TEXAPON)(R)という商品名で市販されている。

0104

本発明の油性成分は好ましくは構造式

0105

0106

のトリグリセリドから成る群から選ばれる。ここでR6、R7およびR8は互いに独立に分岐したおよび分岐しない炭素数12〜24のアルキルカルボキシルまたはアルケニルカルボキシル基から選ばれる。場合によってはこのアルキルカルボキシルまたはアルケニルカルボキシル基の脂肪族水素原子ヒドロキシル基で置換されていることが好ましい。
R6、R7および/またはR8が炭素数16〜20の基であり、不飽和結合を1〜3個有するカルボン酸エステルから選ばれることが特に好適である。

0107

R6、R7および/またはR8がヒドロキシル基を含んでいる場合、好適なアルケニルカルボキシル基はリシノール酸基である。

0108

本発明の油性成分が大豆油ヒマワリ油小麦胚芽油およびヒマシ油から成る群から選ばれることが特に好ましい。
好適な組成物は組成物の全重量に関し0〜60重量%の大豆油、0〜60重量%の小麦胚芽油、0〜60重量%のヒマワリ油を含み、これらの油の濃度の和が30〜60重量%をなし、さらに5〜25重量%のヒマシ油を含んでいる。

0109

シャワー用油剤は上記の表面活性剤の他に、化粧用または医薬用ガレヌス製剤組成物に通常使用される添加剤、例えば香料、濃化剤、染料、脱臭剤抗生物質、脂肪逆添加剤、錯化剤および金属封鎖剤、光沢賦与剤、植物抽出成分、ビタミン、活性作用物質等を随時含んでいる。

0110

ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブロック共重合体から成る群から選ばれる濃化剤を選ぶことが特に有利である。このようなブロック共重合体は「ポロキサマー(Poloxamer)」という名で知られており、下記の構造式で表される。

0111

0112

ここでxは2〜20の値をとることがことが好ましい。 yは好ましくは10から50の値であり、zは好ましくは2〜20の値をとる。

0113

本発明の組成物が本発明の表面活性剤の他に他の表面活性剤を含んでいる場合には、その濃度は全組成物の重量に関し5重量%以下であることが好ましい。

0114

本発明においては好適な酸化防止剤として、化粧品および/または皮膚科用医薬品に適した或いは使用されているすべての酸化防止剤を使用することができる。

0115

次に本発明の好適実施態様を述べる。

0116

実施例 1
日焼け止めクリーム、O/W、光防護因子20
重量%
シクロメチコン3.00
グリセリルステアレート+ PEG−30ステアレート 2.00
羊毛ワックスアルコール0.10
グリセリルステアレート 3.00
イソプロピルパルミテート2.00
オクチルドデカノール1.00
安息香酸C12〜15アルキル2.00
グリセリン3.00
セチルアルコール3.00
ミリスチルミリステート2.00
オクチルメトキシシンナメート4.50
ブチルメトキシベンゾイルメタン2.00
フェニルベンズイミダゾールスルフォン酸3.00
トコフェリルアセテート0.50
EDTA溶液(20%) 0.50
NaOH(45%) 適量
エチルアルコール4.00
防腐剤適量
香料適量
疎水性TiO2 2.00
水、VES 加えて100.00
実施例 2
日焼け止めクリーム、O/W、光防護因子8
重量%
シクロメチコン 3.00
グリセリルステアレート + PEG−30ステアレート 2.00
グリセリルステアレート 3.00
イソプロピルパルミテート 2.00
オクチルドデカノール 3.00
グリセリン 3.00
セチルアルコール 3.00
フェニルベンズイミダゾールスルフォン酸 1.00
オクチルメトキシシンナメート 5.00
ブチルメトキシベンゾイルメタン 0.50
トコフェリルアセテート 0.50
EDTA溶液(20%) 0.50
NaOH 適量
エチルアルコール 1.50
防腐剤 適量
香料 適量
疎水性TiO2 1.00
水、VES 加えて100.00
実施例 3
日焼け止め乳液、O/W
重量%
トリラウレート−4フォスフェート0.75
トリセテアレート−4 フォスフェート 1.00
グリセリルステアレート + PEG−100 ステアレート 1.00
グリセリルステアレート + セテアレート−20 0.80
グリセリルラノレート 0.50
イソプロピルパルミテート 3.00
グリセリン−カプリレートカプロエート5.00
(「カプリリック/カプリック・トリグリセリド)
セチルアルコール 1.00
キサンタンゴム0.30
オクチルメトキシシンナメート 6.00
ブチルメトキシベンゾイルメタン 0.50
メチルベンジリデンカンファー3.00
フェニルベンズイミダゾールスルフォン酸 4.00
ブチルヒドロキシトルエン0.06
EDTA溶液(20%) 0.50
NaOH 適量
防腐剤 適量
疎水性TiO2 3.00
水、VES 加えて100.00
実施例 4
日焼け止め乳液、O/W
重量%
シクロメチコン 2.00
セテアリルアルコール+ PEG−40−水素化物
ヒマシ油+ セテアリル硫酸ナトリウム2.50
グリセリルラノレート 1.00
グリセリン−カプリレート/カプロエート 2.00
(「カプリリック/カプリック・トリグリセリド)
オクチルステアレート 3.00
ヒマシ油 4.00
グリセリン 3.00
カーボマー(Carbomer) 0.23
ヒドロキシプロピルメチルセルロース0.30
PVP/ヘキサデセン共重合体1.50
オクチルメトキシシンナメート 4.00
ブチルメトキシベンゾイルメタン 2.00
メチルベンジリデンカンファー 3.50
ブチルヒドロキシトルエン 0.03
EDTA溶液(20%) 0.50
NaOH 適量
防腐剤 適量
香料 適量
疎水性TiO2 1.50
水、VES 加えて100.00
実施例 5
日焼け止め乳液、O/W
重量%
ステアリン酸2.00
セチルパルミテート1.00
グリセリン−カプリレート/カプロエート 2.00
(「カプリリック/カプリック・トリグリセリド)
ソルビタンモノオレエート1.00
ソルビタンモノステアレート1.50
パラフィン油、DAB 9 1.29
セテアリルアルコール 0.80
グリセリン 3.00
2−ヒドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン1.00
オクチルメトキシシンナメート 5.00
メチルベンジリデンカンファー 1.00
ブチルヒドロキシトルエン 0.06
シメチコン0.20
ポリエチレングリコール−150 3.00
トリエタノールアミン0.85
カーボマー 0.10
エチルアルコール 3.00
防腐剤 適量
香料 適量
疎水性TiO2 2.00
水、VES 加えて100.00
実施例 6
日焼け止めクリーム、O/W、光防護20
重量%
シクロメチコン 3.00
グリセリンステアレート + PEG−30ステアレート 2.00
羊毛ワックスアルコール 0.10
グリセリルステアレート 3.00
イソプロピルパルミテート 2.00
オクチルドデカノール 1.00
安息香酸C12〜15アルキルエステル2.00
グリセリン 3.00
セチルアルコール 3.00
ミリスチルミリステート 2.00
オクチルメトキシシンナメート 4.50
ブチルメトキシベンゾイルメタン 2.00
フェニルベンズイミダゾールスルフォン酸 3.00
トコフェリルアセテート 0.50
EDTA溶液(20%) 0.50
NaOH(45%) 適量
エチルアルコール 4.00
防腐剤 適量
香料 適量
疎水性TiO2 2.00
シス−ウロカニン酸0.25
水、VES 加えて100.00
実施例 7
日焼け止めクリーム、O/W、光防護因子8
重量%
シクロメチコン 3.00
グリセリンステアレート + PEG−30ステアレート 2.00
グリセリルステアレート 3.00
イソプロピルパルミテート 2.00
オクチルドデカノール 3.00
グリセリン 3.00
セチルアルコール 3.00
フェニルベンズイミダゾールスルフォン酸 1.00
オクチルメトキシシンナメート 5.00
ブチルメトキシベンゾイルメタン 0.50
トコフェリルアセテート 0.50
EDTA溶液(20%) 0.50
NaOH 適量
エチルアルコール 1.50
防腐剤 適量
香料 適量
疎水性TiO2 1.00
シス−ウロカニン酸 0.50
水、VES 加えて100.00
実施例 8
日焼け止め乳液、O/W
重量%
トリラウレート−4 フォスフェート 0.75
トリセテアレート−4 フォスフェート 1.00
グリセリルステアレート + PEG−100 ステアレート 1.00
グリセリルステアレート + セテアレート−20 0.80
グリセリルラノレート 0.50
イソプロピルパルミテート 3.00
グリセリン−カプリレート/カプロエート 5.00
(「カプリリック/カプリック・トリグリセリド)
セチルアルコール 1.00
キサンタンゴム 0.30
オクチルメトキシシンナメート 6.00
ブチルメトキシベンゾイルメタン 0.50
メチルベンジリデンカンファー 3.00
フェニルベンズイミダゾールスルフォン酸 4.00
ブチルヒドロキシトルエン 0.06
EDTA溶液(20%) 0.50
NaOH 適量
防腐剤 適量
ウロカニン酸 1.00
疎水性TiO2 3.00
水、VES 加えて100.00
実施例 9
日焼け止め乳液、O/W
重量%
シクロメチコン 2.00
セテアリルアルコール + PEG−40−水素化物
ヒマシ油 + セテアリル硫酸ナトリウム 2.50
グリセリンラノレート 1.00
グリセリン−カプリレート/カプロエート 2.00
(「カプリリック/カプリック・トリグリセリド)
オクチルステアレート 3.00
ヒマシ油 4.00
グリセリン 3.00
カーボマー 0.23
ヒドロキシプロピルメチルセルロース 0.30
PVP/ヘキサデセン共重合体 1.50
オクチルメトキシシンナメート 4.00
ブチルメトキシベンゾイルメタン 2.00
メチルベンジリデンカンファー 3.50
ブチルヒドロキシトルエン 0.03
EDTA溶液(20%) 0.50
NaOH 適量
防腐剤 適量
香料 適量
ウロカニン酸 0.25
疎水性TiO2 1.50
水、VES 加えて100.00
実施例10
日焼け止め乳液、O/W
重量%
ステアリン酸 2.00
セチルパルミテート 1.00
グリセリン−カプリレート/カプロエート 2.00
(「カプリリック/カプリック・トリグリセリド)
ソルビタンモノオレエート 1.00
ソルビタンモノステアレート 1.50
パラフィン油、DAB 9 1.29
セテアリルアルコール 0.80
グリセリン 3.00
2−ヒドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン 1.00
オクチルメトキシシンナメート 5.00
メチルベンジリデンカンファー 1.00
ブチルヒドロキシトルエン 0.06
シメチコン 0.20
ポリエチレングリコール−150 3.00
トリエタノールアミン 0.85
カーボマー 0.10
エチルアルコール 3.00
防腐剤 適量
香料 適量
ウロカニン酸 1.50
疎水性TiO2 2.00
水、VES 加えて100.00
実施例 11 12 13 14
大豆油54.0 40.0 37.0 42.0
ヒマシ油 14.0 14.0 9.0 14.0
ツェテゾール100 30.0 51.0 51.0 41.0
ポロキサマー101 2.0 2.0 2.0 2.0
疎水性TiO2 2.5 2.5 2.5 2.5
香料、酸化防止剤、防腐剤 適量 適量 適量 適量
実施例 15 16 17 18
小麦胚芽油54.0 40.0 37.0 42.0
ヒマシ油 14.0 14.0 9.0 14.0
ツェテゾール100 30.0 51.0 51.0 41.0
ポロキサマー101 2.0 2.0 2.0 2.0
疎水性TiO2 2.5 2.5 2.5 2.5
香料、酸化防止剤、防腐剤 適量 適量 適量 適量
実施例 19 20 21 22
ヒマワリ油54.0 40.0 37.0 42.0
ヒマシ油 14.0 14.0 9.0 14.0
ツェテゾール100 30.0 51.0 51.0 41.0
ポロキサマー101 2.0 2.0 2.0 2.0
疎水性TiO2 2.5 2.5 2.5 2.5
香料、酸化防止剤、防腐剤 適量 適量 適量 適量
対照例
日焼け止め乳液、O/W
重量%
ステアリン酸 2.00
セチルパルミテート 1.00
グリセリン−カプリレート/カプロエート 2.00
(「カプリリック/カプリック・トリグリセリド)
ソルビタンモノオレエート 1.00
ソルビタンモノステアレート 1.50
パラフィン油、DAB 9 1.29
セテアリルアルコール 0.80
グリセリン 3.00
ブチルヒドロキシトルエン 0.06
シメチコン 0.20
ポリエチレングリコール−150 3.00
トリエタノールアミン 0.85
カーボマー 0.10
エチルアルコール 3.00
防腐剤 適量
香料 適量
水、VES 加えて100.00
効果の検証
実施例5の日焼け止めクリーム(SM1)の性質、およびTiO2を含まないこと以外同じ組成をもった対照例1(SM2)の組成物の性質を試験した。

0117

8人の被験者の下膊部を試験組成物で処理する前および処理した後、および20分間水浴させた後の下膊部の反射スペクトル蛍光分光計LS 50型[パーキンエルマー(Perkin Elmer)社]により測定する。ウロカニン酸は308nmに吸収を示す。この波長における反射ピークが低いことはウロカニン酸の濃度が相対的に高いことを示している。

0118

「正常な状態」、即ち洗浄の前に比べ、洗浄した後の308nmのピークの高さの増加はSM2では46.3%、SM1では29.7%であった。

0119

このことは皮膚の上または中に残ったウロカニン酸の濃度はSM2を用いた場合に比べSM1を用いた場合の方が著しく高いことを示している。

0120

本発明の主な特徴及び態様は次の通りである。
1.皮膚に固有に存在するシス−またはトランス−ウロカニン酸が水の作用によって人の皮膚から洗い流されるか洗い落とされることを防ぐため、或いは意図的に皮膚の上に塗布されたシス−またはトランス−ウロカニン酸が水の作用によって人の皮膚から洗い流されるか洗い落とされることを防ぐために、化粧品または皮膚科用医薬品組成物中に1種またはそれ以上の疎水性を賦与された医薬品または化粧品として許容される無機顔料を使用する方法。

0121

2.該無機顔料は金属酸化物、および/または水に難溶なまたは水に不溶な他の金属化合物、特にチタン(TiO2)、亜鉛(ZnO)、鉄(例えばFe2O3)、ジルコニウム(ZrO2)、珪素(SiO2)、マンガン(例えばMnO)、アルミニウム(Al2O3)、セリウム(例えばCe2O3)の酸化物、対応する金属の混合酸化物、またはこれらの酸化物の混合物をベースにしたものである上記第1項記載の方法。

0122

3.該1種またはそれ以上の疎水性を賦与された無機顔料はドイツ特許公開明細書第33 14 742号記載の無機顔料に疎水性を賦与する方法によって得られるものである上記第1項記載の方法。

0123

4.該化粧品または皮膚科用医薬品組成物中に該無機顔料は組成物の全重量に関し0.01〜30重量%、特に0.1〜6重量%含まれている上記第1項記載の方法。

0124

5.該化粧品または皮膚科用医薬品組成物中には該組成物の全容積に関し好ましくは0.00001〜60mg/ml、特に好ましくは0.05〜1.0mg/mlの濃度でウロカニン酸が含まれている上記第1項記載の方法。

0125

6.該化粧品組成物は光線防止用の組成物から成る群から選ばれる上記第1項記載の方法。

0126

7.該化粧品組成物は油性浴用剤から成る群から選ばれる上記第1項記載の方法。

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