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技術 放射性よう素の放出抑制方法

出願人 株式会社東芝
発明者 宮本由美
出願日 1993年3月3日 (27年8ヶ月経過) 出願番号 1993-042529
公開日 1994年9月16日 (26年2ヶ月経過) 公開番号 1994-258479
状態 未査定
技術分野 原子炉の緊急防護のための構成
主要キーワード 内蔵容器 ガス放射 水溶性容器 最高使用圧力 スプレイ水 通常水位 同位体交換反応 活量係数
関連する未来課題
重要な関連分野

この項目の情報は公開日時点(1994年9月16日)のものです。
また、この項目は機械的に抽出しているため、正しく解析できていない場合があります

図面 (8)

目的

原子炉苛酷時にサプレッションプール水中に一旦溶解した放射性よう素気相中へ移行することを抑制する。

構成

原子炉の苛酷時にサプレッションプール水によう化カリウムを溶解させ、放射性よう素に対し過剰の非放射性よう素を存在させる。KI溶液中では、I2 はI2 +I- →I3 - の反応により、揮発を抑制することができる。また、よう素は放射線場有機物と反応し揮発性有機よう素を生成するが、非放射性よう素が過剰に存在していると、放射性よう素が有機物と反応する確率は放射性よう素のみが存在する場合よりも低くなる。従って、気相に放出される有機よう素のうち放射性のものの割合は低くなる。

概要

背景

沸騰水型原子炉は図7に示したように格納容器4内に炉心1を内蔵した原子炉圧力容器2が設置され、格納容器4には格納容器スプレイ5が上方に設けられ、ベント管6を有するサプレッションプール7が下方に設けられている。なお、図7は原子炉圧力容器2の下方において、炉心1から放出された核分裂生成物3が放散している状態を模式的に示している。

ところで、炉心1および原子炉圧力容器2の損傷が起こる原子炉苛酷時には多量の核分裂生成物3が格納容器4内に放出される。このため、核分裂生成物の環境への放出を低減し、公衆への被曝を最小限とする必要がある。

前記核分裂生成物3は格納容器4内でガス状あるいは粒子状で存在すると考えられ、これらは格納容器4内の圧力の上昇および格納容器スプレイ5によりベント管6を通じてサプレッションプール7へ移行する。ベント管6からサプレッションプール7水中へ放出された前記核分裂生成物3は希ガスを除く大部分が水に溶解、保持されるため、核分裂生成物の環境への放出が抑制される。

概要

原子炉の苛酷時にサプレッションプール水中に一旦溶解した放射性よう素気相中へ移行することを抑制する。

原子炉の苛酷時にサプレッションプール水によう化カリウムを溶解させ、放射性よう素に対し過剰の非放射性よう素を存在させる。KI溶液中では、I2 はI2 +I- →I3 - の反応により、揮発を抑制することができる。また、よう素は放射線場有機物と反応し揮発性有機よう素を生成するが、非放射性よう素が過剰に存在していると、放射性よう素が有機物と反応する確率は放射性よう素のみが存在する場合よりも低くなる。従って、気相に放出される有機よう素のうち放射性のものの割合は低くなる。

目的

効果

実績

技術文献被引用数
4件
牽制数
1件

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請求項1

沸騰水型原子炉格納容器内に設置されたサプレッションプール水中に存在する放射性よう素および有機物に対し過剰量の非放射性よう化物を溶解させることを特徴とする放射性よう素の放出抑制方法。

技術分野

0001

本発明は沸騰水型原子炉において苛酷時に放出されるガス状放射性よう素サプレッションプールから気相中への移行を抑制する放射性よう素の放出抑制方法に関する。

背景技術

0002

沸騰水型原子炉は図7に示したように格納容器4内に炉心1を内蔵した原子炉圧力容器2が設置され、格納容器4には格納容器スプレイ5が上方に設けられ、ベント管6を有するサプレッションプール7が下方に設けられている。なお、図7は原子炉圧力容器2の下方において、炉心1から放出された核分裂生成物3が放散している状態を模式的に示している。

0003

ところで、炉心1および原子炉圧力容器2の損傷が起こる原子炉の苛酷時には多量の核分裂生成物3が格納容器4内に放出される。このため、核分裂生成物の環境への放出を低減し、公衆への被曝を最小限とする必要がある。

0004

前記核分裂生成物3は格納容器4内でガス状あるいは粒子状で存在すると考えられ、これらは格納容器4内の圧力の上昇および格納容器スプレイ5によりベント管6を通じてサプレッションプール7へ移行する。ベント管6からサプレッションプール7水中へ放出された前記核分裂生成物3は希ガスを除く大部分が水に溶解、保持されるため、核分裂生成物の環境への放出が抑制される。

発明が解決しようとする課題

0005

従来の技術では、一旦サプレッションプール7水中に溶解した核分裂生成物3が、放射線場での反応により化学形態が変化し揮発性物質となり、気相中へ再移行する可能性を考慮していない。水は放射線場において放射線分解し、下記のような分解生成物を生じる。

0006

0007

水に溶解した放射性よう素(I- )は水の放射線分解生成物であるOHラジカル等との下記に示すような反応により酸化されI2 となる。
I- +OH → I +OH- …(2)
I +I- → I2 - …(3)
I2 - +I2 - → I- +I3 - …(4)
I3 - → I- +I2 …(5)

0008

また、I2 はさらに放射線場において有機物と反応し、よう化メチル等の有機よう素を生成する。
OH+CH4 → CH3 +H2 O …(6)
CH3 +I2 → CH3 I+I …(7)

0009

I2 と有機よう素はともに揮発性物質であるため、サプレッションプール7水中から気相へと移行し、環境への放出が課題となる。

0010

また、ひとたびこれらのガス状放射性よう素が生成し、気相へ移行してしまった後に環境への放出を抑制する何らかの手段を講じたとしても、苛酷期間中に万一、格納容器4が損傷してリークが生じた場合、そのような抑制手段は無効となるおそれがあるので、ガス状放射性よう素の発生自体を抑制する必要がある。

0011

本発明は上記課題を解決するためになされたもので、サプレッションプール水に溶解した放射性よう素が放射線場における反応で揮発性形態となり気相へ移行することを抑制するガス状放射性よう素の放出抑制方法を提供することにある。

課題を解決するための手段

0012

本発明は沸騰水型原子炉の格納容器内に設置されたサプレッションプール水中に存在する放射性よう素および有機物に対し過剰量の非放射性よう化物を溶解させることを特徴とする。

0013

サプレッションプール水中に溶解しているよう素(I- )は水の放射線分解生成物との反応によりI2 に変化し、I2 は有機物と反応してよう化メチル等の有機よう素を生成する。

0014

この時、非放射性のよう素が有機物および放射性よう素に対し過剰に存在していると、放射性よう素は非放射性の同位体によって希釈されることになり、放射性よう素が揮発性の有機よう素となる反応に係わる確率が低下する。

0015

従って、放射性よう素を含む有機よう素の発生量が減少し、放射性よう素の気相への放出が抑制される。

0016

また、I2 が存在するI-溶液中では次式のような平衡成立している。
I2 +I- → I3 -平衡定数K=708 (25℃) …(8)
この反応によりI2 はI3 - となり、揮発を抑制することが可能である。

0017

図1から図3を参照しながら本発明に係るガス放射性よう素の放出抑制方法の第1の実施例を説明する。なお、図1図7に示したベント管6とサプレッションプール7の近傍を部分的に拡大している。

0018

すなわち、図1中符号6はベント管、8は支持板、9はよう化カリウム内蔵容器、10はサプレッションプール通常水位である。

0019

ベント管6の間に支持板8を架橋し、この支持板8によう化カリウム内蔵容器9を支持し、この容器9の底部が原子炉の通常運転時のサプレッションプール通常水位10に触れないように設置する。前記容器9の底面および下部側面には多数の小孔25を設けておく。

0020

苛酷時にベント管6を通じてガススプレイ水がサプレッションプール7内に流入し、サプレッションプール7の水位が上昇すると下部に設けた多数個の小孔25から前記容器9の内部に浸水する。

0021

図2水溶性容器11内に固体状よう化カリウム12を充填したものである。固体状よう化カリウム12を空気中に露出させておくことは構造物腐食等の観点から好ましくないので図2に示すような水溶性容器11に収納する。

0022

固体状よう化カリウム12は浸水した際に溶解しやすいよう、粉末、粒、フレーク状など固体小片を用いる。水溶性容器11は水溶性素材で作り、この水溶性容器11を図3に示したよう化カリウム内蔵容器9内に設置する。

0023

スプレイ水や格納容器4内のガスの流入によりサプレッションプールの水位が上昇して容器9内に浸水すると、水溶性容器11が水に溶解して該容器11内の固定状よう化カリウム12が露出し、よう化カリウム内蔵容器9の空気孔27を通じてサプレッションプール7水中へ溶解、放出される。

0024

格納容器内壁の塗料起源とするメタンガスは苛酷時の格納容器中では大気中濃度(10-8〜10-7 mol/l)の約 100倍にもなり、有機よう素が生成する際の有機源となり得る。

0025

仮に格納容器の気相中のメタン濃度を10-5 mol/lとすると、その分圧から水に対する溶解度は10-8 mol/l(50℃)程度となり、また苛酷時のサプレッションプール水中の放射性よう素濃度(I- として)は一解析例として3×10-5 mol/lという値がある(BWR−5TMLBシーケンス)。

0026

よう化カリウムの溶解度は約3 mol/l(50℃)であるので、メタンおよび放射性よう素に対して過剰に非放射性よう素をサプレッションプール水中に存在させることが可能である。

0027

放射性よう素(I- )が酸化されI2 となっても、多量のI- が存在していると (8)式の平衡が著しく右方向へ傾きI2 はI3 - となり揮発を抑制することが可能である。

0028

また、仮に水の放射線分解生成物の濃度が高くI- が多量にI2 となった場合においても、非放射性よう素が放射性よう素より過剰に存在していれば生成するI2 はほとんどが非放射性のものとなる。

0029

放射性のI2 は非放射性のI2 で希釈されることになり、有機物と反応して揮発性の有機よう素となる反応に放射性よう素が係わる確率は低下する。従って放射性よう素を含む有機よう素の気相への移行は抑制される。

0030

非放射性よう素の添加量とガス状放射性よう素発生の抑制効果について以下に述べる。前述したようによう化カリウムの溶解度は約3 mol/l(50℃)であるが、電解質の濃厚溶液ではイオンが互いに電気的に影響しあうので、C mol/lの割合で溶かした溶液でもイオンとしてはfC mol/l(f:活量係数,f<1)の働きしかしない。

0031

よう化カリウムの純粋な溶液についての重量モル濃度における活量係数を表1に示した。なお、表1はW.J.Moore 著、代亮一訳、ムーア物理化学−上−第4版 pp451 東京化学同人から引用したものである。

0032

0033

ここで、重量モル濃度をモル濃度換算すると低濃度側ではほぼ同じ値であり、高濃度側においては1 mol/kg は0.94 mol/l、 4.0 mol/kg は 3.3 mol/lとなる。

0034

オーダーが大きく異なっているわけではないのでここでは重量モル濃度とモル濃度がほぼ等しいものと考えると、 0.1 mol/l以上の濃度の溶液では活量係数が0.8以下と小さく、添加したよう素のうち有効に作用するよう素の割合が少ないことがわかる。

0035

また、苛酷時のサプレッションプールにはその他に核分裂生成物が溶解するので純粋なよう化カリウム溶液よりもイオン強度増し、活量係数は上記の値よりさらに若干低下すると考えられる。

0036

以上の点から放射性よう素と有機物に対して過剰量であり、かつ添加したよう素が効率的に作用するよう化カリウム濃度として10-3 mol/lを仮定すると、放射性よう素濃度を保守的に10-4 mol/lと見積もっても10倍量の非放射性よう素が存在することになる。

0037

従って、放射性よう素が有機物と反応する確率は10分の1となり、放射性よう素を含む有機よう素の生成率も10分の1に低下し、結果として有機よう素の気相への移行が抑制されることになる。

0038

またガス状の放射性よう素が生成し、サプレッションプール7水中を上昇する間に、水中の非放射性よう素と次のような反応をする可能性がある。
RI* +I- → RI +I*- …(9)
I2 * +I- → I・I* +I*- …(10)
I・I* +I- → I2 +I*- …(11)
ここで、R :有機物
I* :放射性よう素
I :非放射性よう素
である。

0039

このような同位体交換反応によってガス状の放射性よう素の気相への移行はさらに抑制されるものと考えられる。

0040

次に本発明の係る第2の実施例を図4により説明する。バルブ14は苛酷時のドライウェル13の内圧上昇により開くようにしておき、それが開くことによって貯水槽15に溜めてあったよう化カリウムの濃厚溶液16がサプレッションプール7に注入口17より注入される。よう化カリウムは空気酸化されてI3 - を含むことがある。

0041

注入するよう化カリウム溶液にあらかじめI3 - が含まれていると (8)式の平衡によりI2 がI3 - となる反応を妨げるおそれがあるので、ガスライン18から窒素ガスを供給し貯水槽15内を窒素パージするとともに、苛酷時にバルブ14が開くとよう化カリウム溶液16が自然にサプレッションプール7に落下するように格納容器の最高使用圧力よりも高い圧力を貯水槽15にかけておく。

0042

また、温度の低下によるよう化カリウムの析出を防ぐため電気ヒータ19により溶液温度を一定にしておく。サプレッションプール水中のよう化カリウム濃度を10-3 mol/lとするためにはよう化カリウムの飽和溶液10m3 (0℃)程度が必要である。

0043

次に本発明に係る第3の実施例を図5により説明する。図5では、格納容器スプレイノズル20の前段のよう化カリウムホルダー21を設け、そのホルダー21内に粒やフレーク状などの小片のよう化カリウム12を充填している。

0044

水が通過する際によう化カリウム片がノズル部分落ちないようよう化カリウムホルダー21のノズル側出口22はよう化カリウム片が下に落ちない程度に目が小さくかつ通水時の水圧に耐えられる材質メッシュ閉塞する。

0045

さらに周囲の腐食を防ぐためさらによう化カリウムホルダー21の前後に隔離板23,24を設置し、注水時には水圧により隔離板23,24が押し下げられるようにしておく。水がよう化カリウムホルダー21内を通過するとよう化カリウム12が溶解し、よう化カリウム溶液となり格納容器スプレイノズル20から散水される。

0046

格納容器内に非放射性のよう化カリウム溶液が散水されると、通常の格納容器スプレイ散水時と同様に格納容器内に存在している核分裂生成物3は液滴内に取り込まれベント管6を通じてサプレッションプール7へ放出される。そしてサプレッションプール中に放出されたスプレイ水は非放射性よう素を含んでいるので先に述べたようにガス状放射性よう素の発生を抑制する。

0047

従って、本実施例により格納容器スプレイによる核分裂生成物の除去と非放射性よう素の添加によるガス状放射性よう素の発生抑制の二つの機能を一つの系統で行うことが可能となる。また、格納容器スプレイによう化カリウムの高濃度溶液を溜めた貯水槽を接続して散水する方法も良しとする。

0048

次に、図6により本発明の第4の実施例を説明する。図6では先に述べた実施例における容器11を水溶性のものではなく、プラスチックスのような水よりも密度の小さい素材としそれに空気孔27を開けたプラスチックス製容器26で形成している。

0049

この実施例においては苛酷時のサプレッションプールの水位上昇によりよう化カリウム内蔵容器9の小孔25から内部に水が入る。プラスチックス製容器26は水より軽いので水位上昇に従って容器9内を上へと移動し、よう化カリウム12が露出、サプレッションプール7水に溶解する。

0050

また、サプレッションプール水内に形状記憶合金の容器によう化物を入れたものを多数設置し、苛酷時のサプレッションプール水温の上昇により容器が開くようにしておく方法もある。

0051

次に、本発明の実施態様を列記すれば次のとおりである。
(1)サプレッションプール水中に非放射性よう素を溶解させること。
(2)原子炉の通常運転時には固体状のよう化物を保持し、苛酷時にサプレッションプール水中によう化物を投入すること。
(3) よう化物溶液を貯水槽に保持し、苛酷時にサプレッションプール水中によう化物溶液を注入すること。
(4)格納容器スプレイによってよう化物溶液を散水すること。
(5) よう化物としてよう化カリウムを使用すること。

発明の効果

0052

本発明によれば、放射線被曝のおそれのない非放射性のよう素化合物を用いることで、苛酷時にサプレッションプール水中に溶解した放射性よう素がI2 あるいは有機よう素の形で気相中に再移行することを抑制することができる。

図面の簡単な説明

0053

図1本発明に係る放射性よう素の放出抑制方法の第1の実施例を示す斜視図。
図2図1におけるよう化カリウムを充填した水溶性容器を一部断面で示す斜視図。
図3図2の容器が挿入された状態のよう化カリウム内蔵部容器を一部断面で示す斜視図。
図4本発明の第2の実施例を説明するための実施例の概略的構成図。
図5本発明の第3の実施例を説明するための一部断面で示す立面図
図6本発明の第4の実施例を一部概略的に示す縦断面図。
図7従来の技術を説明するための原子炉格納容器内を概略的に示す立面図。

--

0054

1…炉心、2…原子炉圧力容器、3…炉心から放出された核分裂生成物、4…格納容器、5…格納容器スプレイ、6…ベント管、7…サプレッションプール、8…支持板、9…よう化カリウム内蔵容器、10…サプレッションプール通常水位、11…水溶性容器、12…固体状よう化カリウム、13…ドライウェル、14…バルブ、15…貯水槽、16…よう化カリウム溶液、17…注入口、18…ガスライン、19…電気ヒータ、20…格納容器スプレイノズル、21…よう化カリウムホルダー、22…ノズル側出口、23,24…隔離板、25…小孔、26…プラスチックス製容器、27…空気孔。

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